CN105206715A - 一种激子限域结构的qled及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明适用于量子点发光二极管领域，提供了一种具有激子限域结构的QLED及其制备方法。所述具有激子限域结构的QLED，包括阳极、量子点发光层和阴极，还包括空穴传输/电子阻挡层和电子传输/空穴阻挡层，且所述阳极、空穴传输/电子阻挡层、量子点发光层、电子传输/空穴阻挡层和阴极从下往上依次层叠设置。
Description
技术领域
本发明属于量子点发光二极管领域，尤其涉及一种激子限域结构的QLED及其制备方法。
背景技术
发光二极管(LED)因其能耗低、产热少、寿命长等优点，在环保节能意识强烈的当代，受到了越来越广泛的关注，并逐步取代传统的照明技术，成为新一代照明光源。发光材料作为LED中的核心成分，对LED的性能有着至关重要的影响。荧光粉发光材料作为LED的第一代发光材料，曾经在LED照明和显示中应用广泛，但其存在光衰大、颗粒均匀度差、使用寿命短等缺点，严重制约了荧光粉LED的发展。有机发光二极管(OLED)是新一代LED的研究热点，然而其在封装技术及使用寿命上都存在着无法避免的问题。量子点(QD)作为新型的发光材料，具有光色纯度高、发光量子效率高、发光颜色可调、使用寿命长等优点，成为目前新型LED发光材料的研究热点。因此，以量子点材料作为发光层的量子点发光二极管(QLED)成为了目前新型LED研究的主要方向，并在照明以及平板显示领域具有广阔的应用前景。
得益于过去几十年量子点合成技术的进步以及器件结构的改进，近年来QLED器件的性能有了大幅度提升，但由于器件发光效率以及寿命的限制，QLED离商业化应用还有一定距离。表征器件最主要的参数是外量子效率，其主要受以下四个因素决影响：(1)电子、空穴的注入平衡；(2)电子、空穴的复合形成激子的速度；(3)内量子效率(激子辐射发光效率)；(4)光取出效率。其中，内量子效率的提高对于降低QLED显示器的功耗以及延长其使用寿命较为关键。为了提高QLED的内量子效率，器件运行时产生的激子(电子、空穴对)应该局限在红、绿、蓝量子点发光层内。对于传统结构的QLED器件，如图1所示(其中，1’-6’分别为阳极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层和阴极)，由于量子点发光层4’内形成的激子在量子点发光层4’与空穴传输层(HTL)3’界面以及量子点发光层4’与电子传输层(ETL)5’界面发生能量转移而淬灭，降低了器件的内量子效率。此外，由于空穴能够迁移到电子传输层(ETL)5’，与其中的电子复合形成激子；同时电子能够迁移到空穴传输层(HTL)3’与其中的空穴复合形成激子，这些激子通过无辐射跃迁损耗能量，从而减小了量子点发光层4’内激子的形成，进而降低器件的内量子效率。因此，研发一种将激子形成区域限制在量子点发光层内、同时将量子点发光层内形成的激子限域在量子点发光层内的高内量子效率QLED显得尤为重要。
发明内容
本发明的目的在于提供一种具有激子限域结构的QLED，旨在解决现有QLED由于量子点发光层内形成的激子在量子点发光层与空穴传输层界面以及量子点发光层与电子传输层界面发生能量转移而淬灭，以及，由于空穴能够迁移到电子传输层与其中的电子复合形成激子、同时电子能够迁移到空穴传输层与其中的空穴复合形成激子，导致QLED器件内量子效率低的问题。
本发明的另一目的在于提供一种具有激子限域结构的QLED的制备方法。
本发明是这样实现的，一种具有激子限域结构的QLED，包括阳极、量子点发光层和阴极，还包括空穴传输/电子阻挡层和电子传输/空穴阻挡层，且所述阳极、空穴传输/电子阻挡层、量子点发光层、电子传输/空穴阻挡层和阴极从下往上依次层叠设置。
以及，一种具有激子限域结构的QLED的制备方法，包括以下步骤：
提供一阳极；
在所述阳极上依次沉积空穴传输/电子阻挡层、量子点发光层、电子传输/空穴阻挡层；
在所述电子传输/空穴阻挡层上沉积阴极。
本发明提供的具有激子限域结构的QLED，通过在量子点发光层的两个界面分别添加具有电子阻挡能力的空穴传输/电子阻挡层和具有空穴阻挡能力的电子传输/空穴阻挡层，将激子形成区域限制在量子点发光层内，提高了QLED的内量子效率。同时，引入的空穴传输/电子阻挡层和电子传输/空穴阻挡层中分别含有三线态能级(T1)高于量子点发光材料T1的电子阻挡和空穴阻挡材料，从而有效防止激子在量子点发光层界面发生能量反转而导致激子淬灭，从而有效提高QLED的内量子效率。此外，采用所述具有激子限域结构的QLED的TV产品具有更低的能耗以及更长的使用寿命。
本发明提供的具有激子限域结构的QLED的制备方法，操作简单，方法易控，易于实现产业化。
附图说明
图1是现有技术提供的QLED结构示意图；
图2是本发明实施例提供的具有激子限域结构的QLED结构示意图；
图3是本发明实施例提供的含有电子阻挡层的具有激子限域结构的QLED结构示意图；
图4是本发明实施例提供的含有空穴阻挡层的具有激子限域结构的QLED结构示意图；
图5是本发明实施例提供的含有空穴阻挡层和电子阻挡层的具有激子限域结构的QLED结构示意图。
具体实施方式
为了使本发明要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
结合图2-5，本发明实施例一种具有激子限域结构的QLED，包括阳极1、量子点发光层4和阴极6，还包括空穴传输/电子阻挡层3和电子传输/空穴阻挡层5，且所述阳极1、空穴传输/电子阻挡层3、量子点发光层4、电子传输/空穴阻挡层5和阴极6从下往上依次层叠设置，如图2所示。
本发明实施例中，所述空穴传输/电子阻挡层3具有两种情形，第一种情形是将具有电子阻挡作用的空穴传输材料单独作为空穴传输/电子阻挡层3；第二种情况是将所述空穴传输/电子阻挡层3设置为单独的空穴传输层31和电子阻挡层32，依次层叠在所述阳极1上。
同理，所述电子传输/空穴阻挡层5具有两种情形，第一种情形是将具有空穴阻挡作用的电子传输材料单独作为电子传输/空穴阻挡层5；第二种情况是将所述电子传输/空穴阻挡层5设置为单独的空穴阻挡层51和电子传输层52，依次层叠在所述量子点发光层4上。
本发明实施例中，当将所述空穴传输/电子阻挡层3和/或所述电子传输/空穴阻挡层5作为单独的一层设置时，可以简化所述具有激子限域结构的QLED的器件结构，更有利于制作和量产，进而降低生产成本；当所述空穴传输/电子阻挡层3和所述电子传输/空穴阻挡层5各分别设置为对应的两层结构时，所述具有激子限域结构的QLED中所述量子点发光层4的激子限域作用更明显，更有利于提高QLED的内量子效率。
本发明实施例中，为了提高电荷迁移率，可以在所述具有激子限域结构的QLED设置空穴注入层2和/或电子注入层。其中，所述空穴注入层2设置在所述阳极1和所述空穴传输/电子阻挡层3之间，所述电子注入层设置在所述阴极6和所述电子传输/空穴阻挡层5之间。
作为一个具体优选实施例，所述具有激子限域结构的QLED，包括从下往上依次层叠设置的阳极1、空穴注入层2、空穴传输/电子阻挡层3、量子点发光层4、电子传输/空穴阻挡层5和阴极6，其中，所述空穴传输/电子阻挡层包括空穴传输层31和电子阻挡层32，所述空穴传输层31层叠设置在所述阳极1上，所述电子阻挡层32层叠设置在所述空穴传输层31上，如图3所示。
作为另一个具体优选实施例，所述具有激子限域结构的QLED，包括从下往上依次层叠设置的阳极1、空穴注入层2、空穴传输/电子阻挡层3、量子点发光层4、电子传输/空穴阻挡层5和阴极6，其中，所述电子传输/空穴阻挡层5包括电子传输层52和空穴阻挡层51，所述空穴阻挡层51设置在所述量子点发光层4上，所述电子传输层52设置在所述空穴阻挡层51上，如图4所示。
作为最优实施例，所述具有激子限域结构的QLED，包括从下往上依次层叠设置的阳极1、空穴注入层2、空穴传输/电子阻挡层3、量子点发光层4、电子传输/空穴阻挡层5和阴极6，其中，所述空穴传输/电子阻挡层3包括空穴传输层31和电子阻挡层32，且所述电子传输/空穴阻挡层5包括电子传输层52和空穴阻挡层51，所述阳极1、空穴注入层2、空穴传输层31、电子阻挡层32、量子点发光层4、空穴阻挡层51、电子传输层52和阴极6从下往上依次层叠设置，如图5所示。
本发明实施例中，所述阳极1的材料选用可采用常规的阳极材料。作为优选实施例，所述阳极1材料选用导电金属氧化物、石墨烯、碳纳米管、高功函数金属和导电聚合物中的至少一种。本发明实施例中，所述阳极1的厚度为5-1000nm，优选为100-300nm。作为具体实施例，本发明实施例中，所述阳极1通过设置在衬底上实现，所述衬底可选用硬质衬底或柔性衬底，所述硬质衬底具体可为玻璃衬底。
所述空穴注入层2的材料选用不受限制，可选用本领域常规的空穴注入材料。作为优选实施例，所述空穴注入层2的材料为PEDOT:PSS、氧化钼、氧化钒、氧化钨、氧化铬、二硫化钼、二硫化钨、硒化钼、二硒化钨中的至少一种。所述空穴注入层2的厚度为1-1000nm，优选为5-100nm。
本发明实施例中，当所述空穴传输/电子阻挡层3为单独的一层层结构时，所述具有电子阻挡作用的空穴传输材料具有较高的T1，具体的，所述电子阻挡作用的空穴传输材料的T1高于所述量子点发光层4材料的T1。
当所述空穴传输/电子阻挡层3包括所述空穴传输层31和所述电子阻挡层32时，所述空穴传输层31的材料可为常规的空穴传输材料。作为优选实施例，所述空穴传输层31的材料为poly-TPD、TCTA、CBP、TFB、PVK中的至少一种。所述空穴传输层31的厚度为1-1000nm，优选为10-150nm。
本发明实施例中，所述电子阻挡层32的材料影响所述具有激子限域结构的QLED的激子限域功能。所述电子阻挡层32的材料为具有电子阻挡作用的材料。优选的，所述电子阻挡层32的材料具有较高的T1和较小的LUMO。具体的，为了获得较好的激子限域作用，所述电子阻挡层32的T1大于所述量子点发光层的T1，所述电子阻挡层的LUMO能级比所述量子点发光层LUMO能级低0.5eV以上。进一步的，所述电子阻挡层32的材料优选为具有良好的空穴迁移率的材料，其空穴迁移率接近或优于所述空穴传输材料的空穴迁移率，具体优选为所述电子阻挡层32材料的空穴迁移率＞10-6cm2/(V·S)。优选的所述电子阻挡层32材料，良好的迁移率保证了所述空穴传输层31中的空穴能够迅速传输到所述量子点发光层4中；较高的T1能够防止所述量子点发光层4中的激子在与所述电子阻挡层52的界面处能量反转而淬灭；较小的LUMO能级可以阻挡所述量子点发光层4中的电子迁移到所述空穴传输层31中与空穴复合，提高所述量子点发光层4中激子的形成。本发明实施例中，所述电子阻挡层32的厚度与所述电子阻挡层32的载流子迁移率有关，迁移率高时，所述电子阻挡层32的厚度进而相对设置较大。作为优选实施例，所述电子阻挡层32的厚度为5-40nm。
本发明实施例中，所述量子点发光层3中的量子点选自红色量子点、绿色量子点和蓝色量子点中的一种或多种。作为优选实施例，所述量子点为II-Ⅵ族化合物及其核壳结构或III-V或IV-VI族化合物半导体及其核壳结构。例如，II-Ⅵ族化合物及其核壳结构包括CdS、CdSe、CdS/ZnS、CdSe/ZnS和CdSe/CdS/ZnS等。III-V或IV-VI族化合物半导体及其核壳结构包括GaAs、InP、PbS/ZnS和PbSe/ZnS等。本发明实施例中，所述量子点发光层4的厚度为5-1000nm，优选为10-100nm。
本发明实施例中，当所述电子传输/空穴阻挡层5为单独的一层层结构时，所述具有空穴阻挡作用的电子传输材料具有较高的T1，具体的，所述具有空穴阻挡作用的电子传输材料的T1高于所述量子点发光层4材料的T1。
当所述电子传输/空穴阻挡层5包括所述空穴阻挡层51和所述电子传输层52时，所述电子传输层52的材料可为常规的电子传输材料。作为优选实施例，所述电子传输层52的材料为ZnO、TiO2、SnO、ZrO2、Ta2O3、AlZnO、ZnSnO和InSnO中的至少一种。所述电子传输层52的厚度为1-1000nm，优选为20-200nm。
本发明实施例中，所述空穴阻挡层51的材料影响所述具有激子限域结构的QLED的激子限域功能。所述空穴阻挡层51的材料为具有空穴阻挡作用的材料。优选的，所述空穴阻挡层51的材料具有较高的T1和较大的HOMO。具体的，为了获得较好的激子限域作用，所述空穴阻挡层51的T1大于所述量子点发光层的T1，所述空穴阻挡层的HOMO能级比所述量子点发光层HOMO能级高0.5eV以上。进一步的，所述空穴阻挡层51的材料优选为具有良好的电子迁移率的材料，其电子迁移率接近或优于所述电子传输材料的电子迁移率，具体优选为所述空穴阻挡层51材料的电子迁移率＞10-6cm2/(V·S)。优选的所述空穴阻挡层51材料，良好的迁移率保证了所述电子传输层52中的电子能够迅速传输到所述量子点发光层4中；较高的T1能够防止所述量子点发光层4中的激子在与所述空穴阻挡层32的界面处能量反转而淬灭；较高的HOMO能级可以阻挡所述量子点发光层4中的空穴迁移到所述电子传输层52中与电子复合，提高所述量子点发光层4中激子的形成。所述空穴阻挡层51的厚度与所述空穴阻挡层51的在载流子迁移率有关，迁移率高时，所述空穴阻挡层51的厚度进而相对设置较大。作为优选实施例，所述空穴阻挡层51的厚度为5-40nm。
本发明实施例中，所述阴极6的材料选用不受限制，可采用本领域的常规材料。作为优选实施例，所述阴极6为金属阴极，所述阴极6的材料具体为Al、Ag、Ca、Ba、Mg中的至少一种。
本发明实施例提供的具有激子限域结构的QLED，通过在量子点发光层的两个界面分别添加具有电子阻挡能力的空穴传输/电子阻挡层和具有空穴阻挡能力的电子传输/空穴阻挡层，将激子形成区域限制在量子点发光层内，提高了QLED的内量子效率。同时，引入的空穴传输/电子阻挡层和电子传输/空穴阻挡层中分别含有三线态能级(T1)高于量子点发光材料T1的电子阻挡和空穴阻挡材料，从而有效防止激子在量子点发光层界面发生能量反转而导致激子淬灭，从而有效提高QLED的内量子效率。
此外，采用所述具有激子限域结构的QLED的TV产品具有更低的能耗以及更长的使用寿命。
本发明实施例所述具有激子限域结构的QLED可以通过下述方法制备获得。
相应地，本发明实施例提供了一种具有激子限域结构的QLED的制备方法，包括以下步骤：
S01.提供一阳极；
S02.在所述阳极上沉积空穴传输/电子阻挡层，在所述量子点发光层沉积电子传输/空穴阻挡层；
S03.在所述电子传输/空穴阻挡层上沉积阴极。
本发明实施例中各层材料的选用及其优选类型、厚度如上文所述，为了节约篇幅，此处不再赘述。
具体的，上述步骤S01中，所述阳极可以通过在衬底上沉积实现，所述沉积方法不受限制，可以采用蒸镀实现。
进一步的，还可以对所述阳极进行清洁处理，和/或通过氧plasma处理对其进行表面修饰。
上述步骤S02中，在所述阳极上沉积各层的方法不受限制，可采用本领域常规沉积方法实现，如喷墨打印、旋涂等，优选采用喷墨打印实现。
进一步的，其中，在所述阳极上沉积空穴传输/电子阻挡层的步骤，包括在所述阳极上依次沉积空穴传输层和电子阻挡层，从而获得相互独立的两层层结构。
相应的，在所述量子点发光层上沉积电子传输/空穴阻挡层的步骤，包括在所述量子点发光层上依次沉积电子传输层和空穴阻挡层，从而获得相互独立的两层层结构。
进一步的，上述步骤S02中，还包括在所述阳极上和所述空穴传输/电子阻挡层之间沉积空穴注入层；和/或在所述电子传输/空穴阻挡层上沉积电子注入层。
上述步骤S03中，所述阴极的沉积方法不受限制，可以采用蒸镀实现。
本发明实施例提供的具有激子限域结构的QLED的制备方法，操作简单，方法易控，易于实现产业化。
下面结合具体实施例进行说明。
一种具有激子限域结构的QLED，包括从下往上依次层叠设置的阳极、空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、量子点发光层、空穴阻挡层、电子传输层和阴极，其中，所述阳极为图案化的ITO阳极，所述空穴注入层为PEDOT:PSS，所述空穴传输层为具有单极性传输性能(空穴传输)的poly-TPD；所述电子阻挡层为SCzDBT，其中，SCzDBT的T1为2.94eV、LUMO和HOMO分别为2.58eV和6.1eV；所述量子点发光层为红、绿、蓝三色量子点发光层；所述空穴阻挡层为PMMA，所述PMMA的HOMO能级>9.0eV，具有很好的空穴阻挡效果，且T1>3.0eV；所述电子传输层为ZnO；所述阴极为Al。
具有激子限域结构的QLED的制备方法包括下述步骤：
S11.采用已图案化的ITO透明导电玻璃作为衬底，所述已图案化的ITO透明导电玻璃由透明衬底与图案化的透明阳极组成，用去离子水清洗掉表面污染物，用烘箱烘干表面去离子水，采用氧plasma对其进行表面修饰；
S12.在空穴环境下沉积PEDOT:PSS(厚度约40nm)，在氮气环境下进行热处理去除溶剂，获得空穴注入层；在所述空穴注入层上沉积poly-TPD(厚度约30nm)，热处理去除溶剂后获得空穴传输层；在所述空穴传输层上沉积SCzDBT(厚度约20nm)获得电子阻挡层；在所述电子阻挡层上分别沉积红、绿、蓝三色量子点材料后进行热处理，获得量子点发光层；在所述量子点发光层上沉积一层空穴阻挡层，形成激子限域结构；在所述空穴阻挡层上沉积电子传输层ZnO(厚度约80nm)；
S13.在所述电子传输层上沉积金属阴极Al(厚度约100nm)，最后对器件进行封装。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种具有激子限域结构的QLED，包括阳极、量子点发光层和阴极，其特征在于，还包括空穴传输/电子阻挡层和电子传输/空穴阻挡层，且所述阳极、空穴传输/电子阻挡层、量子点发光层、电子传输/空穴阻挡层和阴极从下往上依次层叠设置。
2.如权利要求1所述的具有激子限域结构的QLED，其特征在于，所述空穴传输/电子阻挡层包括空穴传输层和电子阻挡层，所述空穴传输层层叠设置在所述阳极上，所述电子阻挡层层叠设置在所述空穴传输层上。
3.如权利要求1所述的具有激子限域结构的QLED，其特征在于，所述电子传输/空穴阻挡层包括电子传输层和空穴阻挡层，所述空穴阻挡层设置在所述量子点发光层上，所述电子传输层设置在所述空穴阻挡层上。
4.如权利要求1所述的具有激子限域结构的QLED，其特征在于，所述空穴传输/电子阻挡层包括空穴传输层和电子阻挡层，且所述电子传输/空穴阻挡层包括电子传输层和空穴阻挡层，所述阳极、空穴传输层、电子阻挡层、量子点发光层、电子传输层、空穴阻挡层和阴极从下往上依次层叠设置。
5.如权利要求1-4任一所述的具有激子限域结构的QLED，其特征在于，还包括空穴注入层和/或电子注入层，其中，所述空穴注入层设置在所述阳极和所述空穴传输/电子阻挡层之间，所述电子注入层设置在所述阴极和所述电子传输/空穴阻挡层之间。
6.如权利要求2或4所述的具有激子限域结构的QLED，其特征在于，所述电子阻挡层的T1大于所述量子点发光层的T1，所述电子阻挡层的LUMO能级比所述量子点发光层LUMO能级低0.5eV以上，所述电子阻挡层的厚度为5-40nm。
7.如权利要求3或4所述的具有激子限域结构的QLED，其特征在于，所述空穴阻挡层的T1大于所述量子点发光层的T1，所述空穴阻挡层的HOMO能级比所述量子点发光层HOMO能级高0.5eV以上，所述空穴阻挡层的厚度为5-40nm。
8.一种具有激子限域结构的QLED的制备方法，包括以下步骤：
提供一阳极；
在所述阳极上沉积空穴传输/电子阻挡层，在所述量子点发光层沉积电子传输/空穴阻挡层；
在所述电子传输/空穴阻挡层上沉积阴极。
9.如权利要求8所述的具有激子限域结构的QLED的制备方法，其特征在于，在所述阳极上沉积空穴传输/电子阻挡层的步骤，包括在所述阳极上依次沉积空穴传输层和电子阻挡层。
10.如权利要求8所述的具有激子限域结构的QLED的制备方法，其特征在于，在所述量子点发光层上沉积电子传输/空穴阻挡层的步骤，包括在所述量子点发光层上依次沉积电子传输层和空穴阻挡层。
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