CN105198230A - 一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法；所述制备方法包括在太阳能电池板表层涂覆石墨烯涂料；所述石墨烯涂料是由石墨烯、氧化石墨烯或改性氧化石墨烯分散在溶剂中配制而成的；所述溶剂选自乙醇、水、N-甲基吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酚胺、二甲基亚砜、甲苯、二甲苯、正丁醇。本发明的工艺极为简单，只需在太阳能电池板封装之前加一步喷涂过程，而且涂层可在短时间内自动干燥，不影响后续处理；喷涂本发明的石墨烯涂料之后，电池板的平均光电转换效率可提高3％以上。
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池技术领域，具体涉及一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法。
背景技术
随着社会的发展，人类对能源的需求越来越大，然而，地球的非可再生能源数量有限，为降低非可再生能源的消耗及减少对环境的污染，太阳能发电作为一种新兴的可再生能源具有非常重大的意义，而随着相关技术的进步，太阳能电池的应用范围也越来越广泛。
太阳能光伏发电的最基本元件是太阳能单体电池片，最常见的有单晶硅、多晶硅、非晶硅和薄膜电池等，由一个或多个太阳能电池片组成的模块叫做太阳能电池组件或太阳能电池板。太阳能电池的发电效率很大程度上取决于其光电转换效率；然而受材料及结构的限制，当前太阳能电池的光电转换效率仍有待提高。
以薄膜太阳能电池为例。薄膜太阳能电池的前电极采用的是透明导电氧化物(TCO)玻璃，它的性能对于电池的转换效率有着至关重要的作用。目前研究最多的透明导电薄膜材料是ZnO基的TCO薄膜材料，此材料对于氢离子是稳定的，同时比FTO具有更好的光透过率。但是在实际应用中由于目前ZnO基透明导电薄膜与光电转化区薄膜的界面匹配工艺尚不完善，相对于FTO导电膜对光电转换效率贡献没有明显的优势，为了将理论上应该存在的优势彻底的体现出来，有必要对TCO薄膜的结构及其组成进行改进。
经对现有技术的检索发现：申请号为201210095209.1，发明名称为一种提高太阳能电池板光电转换效率的方法的中国专利，为解决由于ZnO基透明导电薄膜与光电转化区薄膜的界面匹配工艺尚不完善而影响光电转换效率的技术问题，设计了一种基于改进的TCO薄膜层提高太阳能电池板光电转换效率的方法。该方法通过将TCO薄膜层设计为多层复合型结构、并将各个层的掺杂浓度进行合理控制、形成渐变梯度，大大提高了电池板的透光率和导电率，有效地提高太阳电池光电转化效率。但该方法工艺复杂、成本居高不下，且仅适用于ZnO基TCO薄膜太阳能电池，并不适用于硅太阳能电池。
发明内容
本发明的目的在于针对上述现有技术存在的不足，提供一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法。本发明通过在硅太阳能电池板表面喷涂一层石墨烯涂料，形成石墨烯涂层，进而提高太阳能电池板的光电转换效率。此外，本发明的工艺极为简单，喷涂材料性能优异而且廉价，喷涂之后对后续加工反而有正效应。
本发明的目的是通过以下技术方案来实现的：
本发明涉及一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，所述制备方法包括在太阳能电池板表层涂覆石墨烯涂料；所述石墨烯涂料是由石墨烯、氧化石墨烯(包括改性氧化石墨烯)分散在溶剂中配制而成的。
优选的，所述溶剂选自乙醇、水、N-甲基吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、甲苯、二甲苯、正丁醇。
优选的，所述石墨烯涂料中石墨烯或氧化石墨烯的浓度为0.08～0.4mg/ml。更优选0.12～0.40mg/ml。
优选的，选用不同的溶剂配置石墨烯的分散液，如无损单晶石墨烯表面张力与石墨相近，且属于既不亲油也不亲水型材料。溶剂的选择一般可采用NMP，由于该溶剂的比表面张力与石墨相近(46dyn/cm)，因此对石墨烯有很好的分散效果。为了提高溶剂的蒸发速率，用乙醇将分散石墨烯的NMP分散液稀释，从而得到所需浓度的喷涂剂。而氧化石墨烯由于表面被氧化，带有大量的羟基、羧基和环氧基团，其自身可以很好的分散在水、乙醇、DMF等极性溶剂中，分散浓度达到了10mg/ml，因而可以直接配置成乙醇、水或者DMF等极性溶剂中形成分散液。同样为了提高溶剂蒸发速率可选择饱和蒸汽压大的溶剂(指的是沸点低易挥发的溶剂，如乙醇，甲醇，四氢呋喃等)将它稀释后再喷涂。另外，有机化改性后的氧化石墨烯可以分散在油性溶剂中之后再喷涂。甲苯、二甲苯为其较理想的有机溶剂。
进一步优选的，所述石墨烯涂料是由石墨烯分散在N-甲基吡咯烷酮和乙醇的混合溶液中配制而成的；所述N-甲基吡咯烷酮和乙醇的体积比为1∶1～5。
进一步优选的，所述石墨烯涂料是由未改性的氧化石墨烯分散在水、乙醇、二甲基亚砜或N，N-二甲基甲酰胺中配制而成的。
进一步优选的，所述石墨烯涂料是由改性氧化石墨烯分散在油性溶剂中，并添加适量高饱和蒸汽压溶剂配制而成的；所述油性溶剂包括甲苯、二甲苯中的一种或几种的混合物。所述油性溶剂与高饱和蒸汽压溶剂的体积比为1∶0.5～2。所述高饱和蒸汽压溶剂选自四氢呋喃、己烷、戊烷等烷烃类溶剂。
优选的，所述石墨烯选自CVD生长石墨烯、二氧化碳超临界膨胀剥离石墨烯、电化学剥离石墨烯、机械球磨剥离石墨烯、三辊机械剥离石墨烯。
优选的，所述氧化石墨烯选自化学氧化剥离的氧化石墨烯、偶联剂改性氧化石墨烯、高温热膨胀的还原氧化石墨烯、低温热膨胀所得的还原氧化石墨烯。
优选的，所述涂覆选用雾化喷涂，采用的喷枪压力为0.2～0.3Mpa。喷涂时，需调整好喷枪的压力，压力过大会将电板表面的银线冲断。因此应选则压力在2～3公斤的压力即可，即0.2～0.3Mpa范围内，若采用过小的压力，由于压力不够而不能使得喷涂剂雾化，影响喷涂效果。
优选的，所述涂覆具体为：每平方米太阳能电池板表层涂覆石墨烯涂料50～250mL。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
1、其工艺极为简单，只需在太阳能电池板封装之前加一步喷涂过程，而且涂层可在短时间内自动干燥，不影响后续处理。
2、选用目前最具应用潜力的石墨烯材料，主要基于其极好的自然光透过率(97.7％)，优越的导热(3000W·m-1·K-1)和高的载流子迁移率(15000cm2·V-1·s-1)，这相较于其他的涂层材料具有无与伦比的特性和优势，无论对光的透过，还是基体导热应用上，都具有绝对的优势。
3、就材料的性能而言，石墨烯涂层还是一种热稳定性的材料。因此，即便是电池片存在后续的热烘烤处理过程也对所涂覆石墨烯的结构和性能是没有影响的。并且对氧化石墨烯而言，稍高温度的后处理反而起了高温热还原的效果，即高温处理可以去除氧化石墨烯表面的含氧基团、降低了氧化石墨烯片层的结构缺陷，从而增强了氧化石墨烯涂层的导电性能，进一步提高了喷涂氧化石墨烯后的太阳能电池板的光电转换效率。由于氧化石墨烯在本专利所用溶剂里的良好分散性及其喷涂后的均匀成膜性对光伏电池板光电转换性能的提升起了至关重要的作用。因而石墨烯在溶剂里的单分散性、喷涂膜的均匀性和厚度决定了涂覆石墨烯涂料后太阳能电池板光电转换性能提高幅度的决定因素。
4、在溶剂配备方面，本发明根据实际操作的具体经验，发明了多种溶剂配合使用的配方，增加石墨烯分散性的同时，提高了涂层的干燥速率、成膜均匀性，且大大提升了加工效率。
5、喷涂本发明的石墨烯涂料“墨水”之后，电池板的平均光电转换效率提高3％。
附图说明
通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述，本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显：
图1为喷涂石墨烯后的电池板表面的SEM照片；
图2为喷涂氧化石墨烯的超洁净表面的AFM照片；其中，(a)为石墨烯的片层二维平面结构图，(b)为石墨烯片层的厚度示意图；
图3为喷涂石墨烯的超洁净表面的AFM照片；其中，(a)为石墨烯的片层二维平面结构图，(b)为石墨烯片层的厚度示意图。
具体实施方式：
下面结合实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干调整和改进。这些都属于本发明的保护范围。
本发明是通过在硅太阳能电池板表面喷涂一层石墨烯“墨水”，形成石墨烯表层，进而提高太阳能电池板的光电转换效率。
喷涂的涂覆材料的最佳选择为石墨烯，是由于其超大的比表面积(2600m2/g)和极为优越的光透过率(97.7％)，这为它在太阳能电池板的涂覆提供了可能，并且奠定了良好的基础。对于1m2区域的太阳能电板而言，理论上也只需要0.38mg的石墨烯，这为它的工业化应用降低了门槛。将不同类型的石墨烯(化学法制备的氧化石墨烯、石墨烯以及有机化改性后的氧化石墨烯)在不同的溶剂中配置不同浓度的分散液。一般溶剂的选择为乙醇、水、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)、甲苯、二甲苯、正丁醇等中，根据不同的石墨烯选择不同的溶剂。未改性的石墨烯由于极性弱，所以在极性溶剂中分散性较差，因此先将其分散在NMP中，同时为了提高溶剂的蒸发速率，降低其饱和蒸汽压，可以在NMP中混合几倍体积的乙醇，最终配制成所需浓度的喷涂剂“墨水”。而氧化石墨烯自身就可以良好地分散在水、乙醇、DMF等极性溶剂中，因而可以直接配置成乙醇、水或者DMF等中的分散液。另外，表面有机化改性后的氧化石墨烯也可以分散在油性溶剂中之后再喷涂，甲苯、二甲苯为其最佳有机溶剂。根据石墨烯的类型选择好溶剂之后，将其配置成0.08～0.4mg/ml的喷涂剂“墨水”(即，石墨烯涂料)。与现有的其它方法相比：本发明的工艺极为简单，材料性能优异而且廉价。具体应用实施例如下：
实施例1～20
实施例1～20涉及具有石墨烯表层的太阳能电池板的制备方法，包括如下步骤：
1、配制石墨烯涂料“墨水”。
实施例1～10中石墨烯的选择依次为CVD生长石墨烯、二氧化碳超临界膨胀剥离石墨烯、电化学剥离石墨烯、改性的电化学剥离石墨烯、机械球磨剥离石墨烯、三辊机械剥离石墨烯、化学氧化剥离的氧化石墨烯、高温热膨胀的还原氧化石墨烯、低温热膨胀所得的还原氧化石墨烯、硅烷偶联剂改性氧化石墨烯。
将CVD生长石墨烯分散在NMP溶剂中，为了提高溶剂的蒸发速率，用3倍于NMP体积的乙醇将分散石墨烯的NMP分散液稀释，分别得到实施例1对应的石墨烯浓度为0.12mg/ml的石墨烯涂料。实施例11中石墨烯涂料的组成和配制同实施例1，所不同之处在于：石墨烯涂料中石墨烯浓度为0.24mg/ml。
实施例2～6对应的石墨烯涂料的配制同实施例1，不同之处在于，对应的石墨烯材料分别为二氧化碳超临界膨胀剥离石墨烯、电化学剥离石墨烯、改性的电化学剥离石墨烯、机械球磨剥离石墨烯、三辊机械剥离石墨烯。实施例12～16中石墨烯涂料的组成和配制同实施例2～6分别一一对应，所不同之处在于：石墨烯涂料中石墨烯浓度为0.20mg/ml。
将化学氧化剥离的氧化石墨烯分散在水中，配制得到实施例7对应的石墨烯浓度为0.20mg/ml的石墨烯涂料。实施例17中石墨烯涂料的组成和配制同实施例7，所不同之处在于：石墨烯涂料中石墨烯浓度为0.40mg/ml。
将高温热膨胀的还原氧化石墨烯分散在乙醇中，配制得到实施例8对应的石墨烯浓度为0.16mg/ml的石墨烯涂料。实施例18中石墨烯涂料的组成和配制同实施例8，所不同之处在于：石墨烯涂料中石墨烯浓度为0.20mg/ml。
将低温热膨胀所得的还原氧化石墨烯分散在DMF中，配制得到实施例9对应的石墨烯浓度为0.16mg/ml的石墨烯涂料。实施例19中石墨烯涂料的组成和配制同实施例19，所不同之处在于：石墨烯涂料中石墨烯浓度为0.32mg/ml。
将硅烷偶联剂改性氧化石墨烯分散在质量比为2∶1的苯、二甲苯的混合溶剂中，配制得到实施例10对应的石墨烯浓度为0.20mg/ml的石墨烯涂料。将硅烷偶联剂改性氧化石墨烯分散在二甲苯中，配制得到实施例20对应的石墨烯浓度为0.30mg/ml的石墨烯涂料。
2、在传统工艺中封装前的硅太阳能电池板表面(任意太阳能电池板，三明治结构的封装的均适用于本发明)雾化喷涂石墨烯涂料；其中，实施例1～10的石墨烯涂料喷涂时，喷枪的压力选用0.2Mpa；实施例11～20的石墨烯涂料喷涂时，喷枪的压力选用0.3Mpa。
3、喷涂完成后将太阳能电池板置于洁净的环境处干燥，溶剂自然挥发完毕即可。
石墨烯由于自身超大的比表面和低的比表面张力，因此很容易与基体材料复合，如图1，2，3所示。图1为实施例1对应的喷涂CVD生长石墨烯后的电池板表面的SEM照片；图2为实施例7对应的喷涂氧化石墨烯的超洁净表面的AFM照片；图3为实施例3对应的喷涂电剥离石墨烯的超洁净表面的AFM照片；由图1、2、3可知，石墨烯在太阳能电池硅片上有很好的分散和结合，而且在厚度分布上也有高度的均一性。如图1所示，扫描电镜下石墨烯在硅片上结合紧凑，相互连接，局部出现了孔洞，这与喷涂石墨烯的浓度和接触的概率相关，体现了喷涂成膜的可靠性。图2所示为氧化石墨烯在单晶硅片上的分布状态，从照片可见不仅存在大片的石墨烯分布，而且均为单层，这为氧化石墨烯提高电池板的光电转换效率提供了佐证。图3所示为石墨烯在单晶硅片上的分布状态，石墨烯相对于氧化石墨烯片层更小，其自身良好的导电率对光电转换效率有更好的提升。
对以上实施例1～20对应的太阳能电池板涂覆石墨烯前后的光电转换率进行测试(采用本领域常用的型号为HSCl的太阳能电池测试仪，结果如表1所示：
表1
| 实施例 | 光电转换率(％) | 喷涂后的光电转换率(％) |
| 1 | 17.42 | 18.04 |
| 2 | 17.70 | 18.19 |
| 3 | 17.70 | 18.14 |
| 4 | 17.76 | 18.19 |
| 5 | 17.68 | 18.21 |
| 6 | 17.74 | 18.13 |
| 7 | 17.75 | 18.33 |
| 8 | 17.7 | 18.32 |
| 9 | 17.71 | 18.29 |
| 10 | 17.76 | 18.36 |
| 11 | 17.74 | 18.30 |
| 12 | 17.75 | 18.25 |
| 13 | 17.78 | 18.24 |
| 14 | 17.79 | 18.29 |
| 15 | 17.59 | 18.28 |
| 16 | 17.67 | 18.22 |
| 17 | 17.60 | 18.30 |
| 18 | 17.65 | 18.34 |
| 19 | 17.65 | 18.35 |
| 20 | 17.50 | 18.22 |
由表1可知，在硅太阳能电池板表面喷涂石墨烯涂料后，太阳能电池板的平均光电转换效率均获得了显著的提高。需要强调的是，由于石墨烯超大的比表面积(2600m2/g)和极为优越的光透过率(97.7％)，这为它在太阳能电池板的涂覆提供了可能。然而，在硅太阳能电池板表面喷涂形成石墨烯膜，并通过石墨烯薄膜的透光、高速电子传输等多效协同作用显著提高太阳能电池板的光电转换效率，达到了较好的技术效果。
综上所述，本发明提供了一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其中具体涉及到用于提高太阳能电池效率的电池板表层涂覆用石墨烯墨水(石墨烯涂料)的制备方法和涂覆方法。所述涂覆材料为石墨烯、氧化石墨烯以及改性的氧化石墨烯，所述方法为雾化喷涂法。该方法工艺简单易行，可与现有电池片的制造工序无缝衔接，无需对现有设备进行改造，另外所需原料极少，节约成本，容易实现量产，可行性好。与现有技术相比，本发明发挥意想不到的技术效果的机理可能还在于：喷涂石墨烯之后，单层石墨烯的存在增加了太阳能电池板对太阳光的二次吸收，增加了光电转换效率。此外石墨烯良好的导热性能，对太阳能电板表层起了很好的散热作用，从而延长了太阳能电池板的使用寿命，进一步提高了其光电转换效率。与普通电池片相比，喷涂了石墨烯的电池板其平均光电转换效率提高了3％。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是，本发明并不局限于上述特定实施方式，本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变形或修改，这并不影响本发明的实质内容。
Claims (10)
1.一种具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括在太阳能电池板表层涂覆石墨烯涂料；所述石墨烯涂料是由石墨烯、氧化石墨烯分散在溶剂中配制而成的。
2.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述溶剂选自乙醇、水、N-甲基吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、甲苯、二甲苯或正丁醇。
3.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述石墨烯涂料中石墨烯或氧化石墨烯的浓度为0.08～0.4mg/ml。
4.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述石墨烯涂料是由石墨烯分散在N-甲基吡咯烷酮和乙醇的混合溶液中配制而成的；所述N-甲基吡咯烷酮和乙醇的体积比为1∶1～5。
5.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述石墨烯涂料是由未改性的氧化石墨烯分散在水、乙醇、二甲基亚砜或N，N-二甲基甲酰胺中配制而成的。
6.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述石墨烯涂料是由改性氧化石墨烯分散在油性溶剂中，并添加适量高饱和蒸汽压溶剂配制而成的；所述油性溶剂包括甲苯、二甲苯中的一种或几种的混合物。
7.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述石墨烯选自CVD生长石墨烯、二氧化碳超临界膨胀剥离石墨烯、电化学剥离石墨烯、机械球磨剥离石墨烯或三辊机械剥离石墨烯。
8.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯选自化学氧化剥离的氧化石墨烯、偶联剂改性氧化石墨烯、高温热膨胀的还原氧化石墨烯或低温热膨胀所得的还原氧化石墨烯。
9.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述涂覆选用雾化喷涂，采用的喷枪压力为0.2～0.3Mpa。
10.根据权利要求1所述的具有石墨烯涂层的太阳能电池板的制备方法，其特征在于，所述涂覆具体为：每平方米太阳能电池板表层涂覆石墨烯涂料50～250mL。
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