CN105161629B - 交流驱动qled及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明适用于量子点二极管发光领域,提供了一种交流驱动QLED及其制备方法。所述交流驱动QLED包括阳极层、量子点发光层和阴极层,还包括第一介电层、第二介电层、第一p‑n结型电荷产生层和第二p‑n结型电荷产生层,所述第一介电层、第一p‑n结型电荷产生层、量子点发光层、第二p‑n结型电荷产生层、第二介电层和所述阴极层依次层叠设置在所述阳极层上,其中,所述第一p‑n结型电荷产生层、第二p‑n结型电荷产生层均包括层叠设置的p型电荷产生层和n型电荷产生层,且所述量子点发光层上下表面分别层叠所述p型电荷产生层和所述n型电荷产生层;或所述量子点发光层上下表面分别层叠所述n型电荷产生层和所述p型电荷产生层。
Description
技术领域
本发明属于,尤其涉及一种交流驱动QLED及其制备方法。
背景技术
量子点发光二极管(QLED)作为一种新兴的高效电致发光器件,近年来受到了广泛的关注。QLED的工作原理与有机发光二极管(OLED)非常接近,都是外电路通过正负两个电极分别向器件内注入电子和空穴,注入的载流子通过载流子注入层和传输层到达发光层复合发光。不同的是,在OLED中,发光层主要采用具有共轭结构的有机分子,尽管这类材料有着良好的发光特性,但是稳定性欠佳。而在QLED中,发光层由无机量子点材料来担当,相比于共轭有机分子材料,无机量子点具有更强的化学稳定性,因此,用其制备的发光器件具有更长的使用寿命。除此之外,QLED的电致发光光谱具有更窄的半高宽,它在色纯度上要优于OLED。鉴于QLED具有上述优异性能,其市场前景十分可观。
现有QLED中,从成像显示的角度来看,红色和绿色QLED都实现了非常不错的器件性能,其中已报道的红色QLED中,量子效率最高已经超过20%。虽然蓝色QLED器件在成像显示方面较红色和绿色QLED稍差,但仍处于不断的发展进步之中。从器件结构来看,QLED有着明显的正负极区分,属于直流驱动型器件。在没有外加电信号时,器件内存在着一个具有明显取向的内建电场,只有在两端加上直流电的情况下器件才能正常工作,目前这种结构器件已经较为成熟。对于这种需要直流驱动的器件而言,能够正常工作的前提条件是有稳定的直流电供应。然而,由于实际生活中用电通常是220V、50Hz的交流电,因此,为了保证直流驱动QLED的正常工作,就需要给设备额外加装高性能交流-直流转换装置,这样一来,不但增加了系统集成的复杂程度,而且在交流-直流转换的过程中会出现能量的损失,不利于节能环保。
发明内容
本发明的目的在于提供一种设置有p-n结型电荷产生层和防止电极电荷注入的介电层的交流驱动QLED,旨在解决现有直流驱动QLED需要加装电流转换装置,由此增加了系统集成的复杂程度,同时电流转换过程中出现能量损失的问题。
本发明的另一目的在于提供一种交流驱动QLED的制备方法。
本发明是这样实现的,一种交流驱动QLED,包括阳极层、量子点发光层和阴极层,还包括第一介电层、第二介电层、第一p-n结型电荷产生层和第二p-n结型电荷产生层,所述第一介电层、第一p-n结型电荷产生层、量子点发光层、第二p-n结型电荷产生层、第二介电层和所述阴极层依次层叠设置在所述阳极层上,
其中,所述第一p-n结型电荷产生层、第二p-n结型电荷产生层均包括层叠设置的p型电荷产生层和n型电荷产生层,且所述量子点发光层上下表面分别层叠所述p型电荷产生层和所述n型电荷产生层;或
所述量子点发光层上下表面分别层叠所述n型电荷产生层和所述p型电荷产生层。
以及,本发明提供了一种交流驱动QLED的制备方法,包括以下步骤:
提供阳极层基板,在所述阳极层基板上沉积第一介电层;
在所述第一介电层上依次沉积第一p-n结型电荷产生层、量子点发光层、第二p-n结型电荷产生层、第二介电层和阴极层。
本发明提供的交流驱动QLED,设置有防止电极电荷注入的介电层,同时以p-n结型电荷产生单元作为电荷产生层,由此,得到能够使用交流电驱动的QLED器件。该交流驱动QLED有效避免了电流转换装置的使用,降低了系统集成的复杂程度,同时,避免了电流转换过程中出现的能量损失,降低了能耗。此外,本发明QLED的介电层,可以有效阻止水氧向器件内部渗透,从而增加了QLED器件的稳定性。
本发明提供的交流驱动QLED的制备方法,工艺简单、可控,且得到的QLED器件稳定性高,易于实现产业化。
附图说明
图1是本发明实施例提供的交流驱动QLED结构示意图;
图2是本发明实施例提供的含有空穴阻挡层和电子阻挡层的交流驱动QLED结构示意图;
图3是本发明实施例提供交流驱动QLED在一个交流周期内的工作原理。
具体实施方式
为了使本发明要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
结合图1-3,本发明实施例提供了一种交流驱动QLED,包括阳极层1、量子点发光层3和阴极层7,还包括第一介电层2、第二介电层6、第一p-n结型电荷产生层3和第二p-n结型电荷产生层5,所述第一介电层2、第一p-n结型电荷产生层3、量子点发光层4、第二p-n结型电荷产生层5、第二介电层6和所述阴极层7依次层叠设置在所述阳极层1上,
其中,所述第一p-n结型电荷产生层3、第二p-n结型电荷产生层5均包括层叠设置的p型电荷产生层和n型电荷产生层,且所述量子点发光层3上下表面分别层叠所述p型电荷产生层和所述n型电荷产生层;或
所述量子点发光层3上下表面分别层叠所述n型电荷产生层和所述p型电荷产生层。
具体的,本发明实施例中,所述阳极层1设置在衬底基板0上。所述衬底基板0的选用不受限制,本领域常规衬底基板都能用于本发明实施例中。具体的,所述衬底基板0可以为刚性衬底基板,如玻璃基板;当然,所述衬底基板0也可以为柔性衬底基板,当使用柔性衬底基板时,需要将其中的柔性膜贴附在所述刚性衬底基板后,再制作其他层结构。
本发明实施例所述阳极层1、所述阴极层7电极材料的选用不受限制,可以采用QLED领域常用的阳极材料和阴极材料。作为一个具体实施例,所述阳极层1为ITO电极。作为另一个具体实施例,所述阴极材料为金属材料,具体包括但不限于金、银、铜、铝。
与常规在阴极、阳极直接设置载流子传输层不同,本发明实施例中,所述阳极层1和所述阴极层7上分别设置有防止两端电极电荷注入的第一介电层2和第二介电层6。所述第一介电层2和第二介电层6中,首先,介电材料的绝缘性对防止两端电极电荷注入有着至关重要的影响。所述介电材料的介电常数越大,其对电极载流子的阻挡能力越好。作为一个优选实施例,所述第一介电层2和第二介电层6介电常数范围是1-50。其次,由于QLED器件产生的光子需经过介电层被抽取出器件,因此,在可见光范围内有着良好的透光性的介电材料,可以提高所述QLED器件的光取出率。此外,由于介电层上会继续沉积其他材料的,因此成膜特性良好的介电材料,可以形成均匀致密平整的薄膜,有利于后续材料的沉积。有鉴于此,作为优选实施例,所述所述第一介电层、第二介电层由金属氧化物制成。所述金属氧化物属于绝缘材料,具有高介电常数,且透光性和成膜性均较好。作为具体优选实施例,所述金属氧化物为氧化硅、氧化铝、氧化铪、氧化钽中的至少一种。进一步地,优选介电常数高达25的氧化铪为介电层材料。为了有效保证所述第一介电层2、第二介电层6上述功能的实现,作为优选实施例,所述第一介电层2和/或第二介电层6的厚度范围为20-500nm。当然,应当理解,当所述介电材料不同时,所述第一介电层2、第二介电层6的厚度会有差异。例如,当使用氧化铪做为介电层材料时,所述氧化铪的厚度优选为40-50nm。
由于所述第一介电层2、第二介电层6的设置,两端电极电荷的注入受阻挡,QLED器件中用来复合发光的载流子不再是外电路注入的载流子。因此,为了保证所述QLED能够正常发光,需要提供新的载流子来源。本发明实施例中,在所述第一介电层2和所述量子点发光层3之间、以及所述量子点发光层3和第二介电层6之间分别层叠设置有第一p-n结型电荷产生层3和第二p-n结型电荷产生层5。其中,所述第一p-n结型电荷产生层3和所述第二p-n结型电荷产生层5均包括层叠设置的p型电荷产生层和n型电荷产生层。具体的,所述所述第一p-n结型电荷产生层3包括层叠设置的第一p型电荷产生层31和第一n型电荷产生层32;所述所述第二p-n结型电荷产生层3包括层叠设置的第二p型电荷产生层51和第二n型电荷产生层52。
本发明实施例所述量子点发光层4的材料,可采用本领域常规的量子点发光材料,如红色量子点材料等。为了保障发光效果,所述量子点发光层的厚度不易过薄或过厚,作为优选实施例,所述量子点发光层4的厚度为30-50nm,进一步优选为35-45nm,具体可为40nm。
本发明实施例中,所述p型电荷产生层材料是经过重掺杂的材料,其材料来源十分广泛,可以采用p型掺杂后的空穴传输材料,即将p型掺杂剂和空穴传输材料进行混合后获得p型电荷产生层材料。所述p型电荷产生层为具有高空穴迁移率的P型半导体材料,优选为空穴迁移率>10-4cm2/(V·S)的P型半导体材料,作为具体优选实施例,所述p型电荷产生层为重掺杂的中性PEDOT。本发明实施例优选采用中性PEDOT,而非常规的酸性PEDOT,目的在于防止所述p型电荷产生层沉积在所述量子点发光层4上时,所述酸性PEDOT腐蚀下层的无机量子点,从而降低QLED器件的发光性能。
本发明实施例所述n型电荷产生层材料是经过掺杂的n型电子传输材料。所述n型电荷产生层为具有高电子迁移率的n型半导体材料,优选为电子迁移率>10-4cm2/(V·S)的P型半导体材料,作为具体优选实施例,所述n型电荷产生层为氧化锌纳米颗粒。
作为优选实施例,所述p型电荷产生层和/或所述n型电荷产生层的厚度范围为5-50nm;进一步的,所述p型电荷产生层和/或所述n型电荷产生层的厚度范围优选为30-50nm。。
本发明实施例中,由于所述第一p-n结型电荷产生层3包括层叠设置的第一p型电荷产生层31和第一n型电荷产生层32;所述所述第二p-n结型电荷产生层3包括层叠设置的第二p型电荷产生层51和第二n型电荷产生层52。而所述第二p-n结型电荷产生层5、第一p-n结型电荷产生层3分别层叠设置在所述量子点发光层4上下表面,与所述量子点发光层4直接接触的为不同型的电荷产生层,即分别为n型电荷产生层和p型电荷产生层。因此,根据p型电荷产生层与n型电荷产生层相对位置的不同,即根据与所述量子点发光层4直接接触的电荷产生层的类型不同,本发明有两种具体实施例情形。第一种情形为:所述量子点发光层4上下表面分别层叠所述第二p型电荷产生层51和第一所述n型电荷产生层32,如附图1A所示;第二种情形为:所述量子点发光层4上下表面分别层叠第二所述n型电荷产生层52和第一所述p型电荷产生层31,如附图1B所示。
本发明实施例提供的p-n结型电荷产生层(p-n型CGL,包括所述第一p-n结型电荷产生层3和所述第二p-n结型电荷产生层4)作为产生载流子的单元,这种电荷产生单元工作原理为:在电场的作用下,所述p-n结型电荷产生层中的所述p型电荷产生层(p型CGL,重掺杂的p型半导体)与所述n型电荷产生层(n型CGL,重掺杂的n型半导体)会在界面处产生大量的电子和空穴,由于p型和n型半导体的电子亲和能存在着较大差异,电子更倾向于向电子亲和能大的材料(即n型半导体)转移,而空穴则更倾向于留在p型半导体中,于是产生的电子空穴在两者的界面发生了分离。分离后的自由电子与空穴在电场的作用下分别向电荷产生层两端做漂移运动。下面,以附图1A所示的交流驱动QLED为例,说明所述交流驱动QLED在一个交流周期内的工作原理,其示意图如图2所示:
采用周期性交流电驱动图1A所述交流驱动QLED器件时,可以根据电压正负极性的不同将一个周期内的器件物理过程分为两个部分。在给所述阴极层7接正电压、所述阳极层1接负电压的前二分之一个周期内,所述第一p-n结型电荷产生层3和所述第二p-n结型电荷产生层5在外电场的作用下分别产生了电子和空穴,此时器件内的电场方向由所述阴极层7指向所述阳极层1,所述第二p-n结型电荷产生层5产生的电子会在电场作用下向所述阴极层7一侧漂移,遇到所述第二介电层6后,电子无法继续向所述阴极层7运动,积累在所述第二介电层6与所述第二n型电荷产生层52界面处,而所述第二p-n结型电荷产生层5产生的空穴则会沿着电场的方向通过所述第二p型产生层51向所述阳极层1方向运动,到达所述量子点发光层4的量子点(QDs)价带。类似地,所述第一p-n结型电荷产生层3产生的空穴会沿着电场方所述阳极层1方向运动,最终积累在所述第一介电层2与所述第一P型电荷产生层31之间的界面处;而所述第一p-n结型电荷产生层3产生的电子则会在电场的作用下通过所述第一n型电荷产生层32向顶部运动,最终注入所述量子点发光层4的量子点(QDs)导带。由述第二p-n结型电荷产生层5与所述第一p-n结型电荷产生层3产生的电子分别到达量子点的价带与导带后即可通过辐射复合的方式发光。
紧接着,所述阴极层7接负电压、所述阳极层1接正电压的二分之一个周期内,器件的电场方向发生改变,此时电场的方向由所述阳极层1指向所述阴极层7。在此电场的作用下,前半个周期分别在所述阴极层7和所述阳极层1积累的电子和空穴向各自电荷产生层的界面处运动并分别累积在p型电荷产生层和n型电荷产生层的界面处。随着电压数值的进一步增加,能级倾斜程度会急剧增大,使得所述第一p-n结型电荷产生层3和所述第二p-n结型电荷产生层5之间形成三角形的能垒,此时所述第二p型电荷产生层51HOMO能级上的电子很容易通过Zener隧穿作用隧穿到底部的第一n型电荷产生层32的LUMO能级上,同时留下一个空穴。随后,来自所述第二p型电荷产生层51的电子与隧穿后留下的空穴在所述第二p型电荷产生层51和所述第二n型电荷产生层52的界面处发生无辐射复合,由Zener隧穿产生的电子与来自所述第一p-n结型电荷产生层3的空穴在所述第一p型电荷产生层31和所述第一n型电荷产生层32界面处发生无辐射复合。经过了后二分之一个周期,系统恢复到初始状态,可以进入下一个交流周期的工作。
为了使所述交流QLED器件能够更加高效率地工作,所述交流QLED器件还可以包括空穴阻挡层8和电子阻挡层9,且所述空穴阻挡层8层叠设置在所述量子点发光层4和所述n型电荷产生层之间,所述电子阻挡层9层叠设置在所述量子点发光层4和所述p型电荷产生层之间,如图3所示。由此,根据根据p型电荷产生层与n型电荷产生层相对位置的不同,即根据与所述量子点发光层4直接接触的电荷产生层的类型不同,本发明也有两种具体实施例情形。第一种情形为:所述空穴阻挡层8层叠设置在所述量子点发光层4和所述第一n型电荷产生层32之间,所述电子阻挡层9层叠设置在所述量子点发光层4和第二所述p型电荷产生层51之间,如图3A所示。第二种情形为:所述空穴阻挡层8层叠设置在所述量子点发光层4和所述第二n型电荷产生层52之间,所述电子阻挡层9层叠设置在所述量子点发光层4和所述第一p型电荷产生层31之间,如图3B所示。所述空穴阻挡层8和所述电子阻挡层的设置,可以将电荷产生层产生的电子、空穴更加有效限制在发光量子点上,避免漏电流的产生,从而增加发射光谱的纯度。
本发明实施例提供的交流驱动QLED,设置有防止电极电荷注入的介电层,同时以p-n结型电荷产生单元作为电荷产生层,由此,得到能够使用交流电驱动的QLED器件。该交流驱动QLED有效避免了电流转换装置的使用,降低了系统集成的复杂程度,同时,避免了电流转换过程中出现的能量损失,降低了能耗。此外,本发明实施例QLED的介电层,可以有效阻止水氧向器件内部渗透,从而增加了QLED器件的稳定性。
本发明实施例所述交流驱动QLED的制备,可通过下述方法实现。
相应地,本发明实施例还提供了一种交流驱动QLED的制备方法,包括以下步骤:
S01.提供阳极层基板,在所述阳极层基板上沉积第一介电层;
S02.在所述第一介电层上依次沉积第一p-n结型电荷产生层、量子点发光层、第二p-n结型电荷产生层、第二介电层和阴极层。
具体的,上述步骤S01中,在所述阳极层基板上沉积第一介电层前,为了保证所述第一介电层的沉积效果,优选对所述阳极层基板进行清洗。作为具体优选实施例,所述清洗为:将所述阳极层基板依次浸泡在丙酮、洗液、去离子水和异丙醇中对其进行超声波清洗,每次超声清洗时间不少于15分钟,清洗结束后将基板取出至于干净的烘箱中干燥备用。
在所述阳极层基板上沉积第一介电层的方法可以有多种。作为优选实施例,沉积第一介电层以及后续沉积所述第二介电层的方法均可选自磁控溅射、化学气相沉积、原子层沉积、脉冲激光沉积以及阳极氧化法中的一种。作为一个具体实施例,以磁控溅射氧化铪介电层为例,其方法可为:将洗净的所述阳极层基板置于5*10-3mbar的高纯氩气气氛中,以2埃/秒的速度进行磁控溅射。
上述步骤S02中,所述第一p-n结型电荷产生层、所述第二p-n结型电荷产生层分别包括层叠设置的p型电荷产生层和n型电荷产生层,因此,需分别制备p型电荷产生层和n型电荷产生层。
其中,所述p型电荷产生层的制备方法方法可采用溶液法和真空蒸镀法中的一种。作为一个具体实施例,采用溶液法制备所述p型电荷产生层时,可将空穴传输材料与p型掺杂剂直接在液态条件下直接混合,然后成膜处理,所述成膜处理的方式包括但不限于旋涂或打印方式。作为一个具体实施例,采用真空蒸镀法制备所述p型电荷产生层时,采用共蒸镀的方法将空穴传输材料与掺p型掺杂剂进行热沉积。沉积完毕后,将得到的p型电荷产生层膜进行热处理去除多余的水分,所述热处理的方法具体可为:在120-180℃如150℃条件下,加热5-15min如10min。
与所述p型电荷产生层的制备方法类似,所述n型电荷产生层的制备方法方法可采用溶液法和真空蒸镀法中的一种。作为一个具体实施例,当采用中的ZnO纳米颗粒作为所述n型电荷产生层,其制备方法优选为:将所述ZnO纳米颗粒溶解在不腐蚀所述p型电荷产生层材料的溶剂如丙酮中,其中所述ZnO纳米颗粒的浓度可为12-18mg/mL-如15mg/mL,成膜处理后获得n型电荷产生层膜,所述成膜处理优选但不限于旋涂成膜。将所述n型电荷产生层膜进行热处理去除ZnO纳米颗粒中的有机物质,所述热处理的方法具体可为:在100-150℃如120℃条件下,加热5-15min如10min。
本发明实施例中,所述量子点发光层材料的沉积可采用本领域常规方法实现。作为优选实施例,以溶液法制备所述量子点发光层。具体的,其方法为:将量子点材料均匀分散在溶剂中,形成稳定的胶体溶液,成膜后对量子点进行热处理以除去多余的溶剂。具体以红色量子点的旋涂沉积为例,制膜的时候,将红色量子点以15mg/ml的浓度分散在甲苯中,以2000转/分钟的速度旋涂量子点溶液即可得到一层40nm左右的量子点发光层,随后80℃加热10分钟除去多余的溶剂。
本发明实施例所述阴极层的沉积,可采用本领域常规方法实现。作为具体实施例,所述阴极层的沉积方法为:沉积完所述第二介电层后,转至高真空镀仓(气压小于1*10- 6mbar)内,通过掩膜板沉积一层100nm以上的金属电极。其中,金属的蒸发速度控制通过调节蒸发舟上的功率来实现,其速度不能超过10埃/秒,以免损害上一层材料。
进一步的,可对沉积完阴极层后的交流驱动QLED进行封装处理。所述封装处理可以为:在所述阴极层上均匀涂覆一层环氧树脂,盖上盖玻片后将器件放入紫外固化炉中固化处理。
本发明实施例提供的交流驱动QLED的制备方法,工艺简单、可控,且得到的QLED器件稳定性高,易于实现产业化。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种交流驱动QLED,包括阳极层、量子点发光层和阴极层,其特征在于,还包括第一介电层、第二介电层、第一p-n结型电荷产生层和第二p-n结型电荷产生层,所述第一介电层、第一p-n结型电荷产生层、量子点发光层、第二p-n结型电荷产生层、第二介电层和所述阴极层依次层叠设置在所述阳极层上,
其中,所述第一介电层、第二介电层由金属氧化物制成;
所述第一p-n结型电荷产生层、第二p-n结型电荷产生层均包括层叠设置的p型电荷产生层和n型电荷产生层,且所述量子点发光层上下表面分别层叠所述p型电荷产生层和所述n型电荷产生层;或
所述量子点发光层上下表面分别层叠所述n型电荷产生层和所述p型电荷产生层。
2.如权利要求1所述的交流驱动QLED,其特征在于,所述第一介电层、第二介电层的介电常数为1-50。
3.如权利要求1所述的交流驱动QLED,其特征在于,所述金属氧化物为氧化硅、氧化铝、氧化铪中的至少一种。
4.如权利要求1-3任一所述的交流驱动QLED,其特征在于,所述第一介电层和/或第二介电层的厚度范围为20-500nm。
5.如权利要求1-3任一所述的交流驱动QLED,其特征在于,所述p型电荷产生层和/或所述n型电荷产生层的厚度范围为5-50nm。
6.如权利要求1-3任一所述的交流驱动QLED,其特征在于,所述p型电荷产生层为空穴迁移率>10-4cm2/(V·S)的P型半导体材料;和/或
所述n型电荷产生层为电子迁移率>10-4cm2/(V·S)的n型半导体材料。
7.如权利要求1-3任一所述的交流驱动QLED,其特征在于,还包括空穴阻挡层和电子阻挡层,且所述空穴阻挡层层叠设置在所述量子点发光层和所述n型电荷产生层之间,所述电子阻挡层层叠设置在所述量子点发光层和所述p型电荷产生层之间。
8.一种如权利要求1-7任一所述交流驱动QLED的制备方法,包括以下步骤:
提供阳极层基板,在所述阳极层基板上沉积第一介电层;
在所述第一介电层上依次沉积第一p-n结型电荷产生层、量子点发光层、第二p-n结型电荷产生层、第二介电层和阴极层。
9.如权利要求8所述交流驱动QLED的制备方法,其特征在于,沉积第一介电层、所述第二介电层的方法分别选自磁控溅射、化学气相沉积、原子层沉积、脉冲激光沉积以及阳极氧化法中的一种;和/或
沉积所述第一p-n结型电荷产生层、第二p-n结型电荷产生层的方法分别为溶液法和真空蒸镀法中的一种。
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