CN105161616B - 一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器及其制备方法，包括基片和沉积于基片上的颗粒膜阻变功能层和顶电极构成，所述的基片为Pt/Ti/SiO2/Si基片，所述的沉积于基片上的颗粒膜阻变功能层为ZnO/ZnO‑Co，所述的顶电极为Pt或Au。本发明的有益效果在于：本发明设计并制备了ZnO/ZnO‑Co复合阻变功能膜，并在以此为基础的Pt/ZnO/ZnO‑Co/Pt器件中同时发现了电致阻变效应和磁电阻效应两种重要性质。当在顶电极上加一定正电压时，器件由高阻态转变为低阻态，继而在顶电极上加一定负电压时，器件由低阻态变为高阻态。不论该器件处于高阻态还是低阻态，其在外加磁场下，均显示室温MR效应，因此，通过电场和磁场的共同调控可以实现四个电阻态，该器件可用于多态存储器。
Description
技术领域
本发明涉及多阻态忆阻器，具体涉及一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器及其制备方法。
背景技术
近年来物理学在自旋相关现象上有了较大的发展，全世界对自旋电子学的研究非常瞩目，其中，巨磁电阻（GMR）效应的发现被认为是自旋电子学的开端。1988年法国的Fert小组和德国的Grünberg小组发现GMR效应，从而激起了人们研究磁电阻（MR）效应的热情。所谓MR效应是指材料的电阻在外加磁场下所发生的变化。到目前为止，人们已经在众多材料体系如多层膜、三明治结构薄膜、有机材料以及颗粒膜中观察到了不同类型的MR效应，如GMR效应、隧道磁电阻、庞磁电阻、几何磁电阻等。其中，磁性颗粒膜中的MR效应备受关注，这是因为它是由磁性纳米颗粒随机镶嵌于非磁性薄膜介质中所构成的一系列内涵丰富、物理和化学性能可以人工裁剪的复合材料体系。近年来，山东大学的颜世申教授课题组和我们均在ZnO-Co体系中观察到了高的室温MR效应。
在MR效应为开端的自旋电子学备受关注的同时，有关电致阻变效应（又称忆阻器）的研究也如火如荼。电致阻变效应是指材料的电阻在电场（电压）作用下发生改变的现象。这种电阻的变化会导致材料存在两个或者两个以上的电阻态。电致阻变效应最大的应用前景是随机存储器，基于电致阻变效应的存储器因其潜在的优异性能，如操作电压低、擦写速度快、非易失性和多值存储等众多优点成为人们的研究焦点。除了阻变存储器之外，电致阻变效应也能用于可编程逻辑电路和人工神经网络模拟等领域。阻变器件一般是一个三明治结构，即两个电极中间夹一层电阻转变功能层。功能层材料是发生电阻转变的载体，对阻变性能有着直接的影响。目前报道的可以作为功能层的材料很多，包括二元氧化物、三元和多元氧化物、硫族固态电解质、氮化物及其他无机材料。在众多阻变功能层材料中，二元氧化物的种类最多，性能也相对优异。不仅如此，与其他阻变功能材料相比，二元氧化物还具有结构简单、组份容易控制、制备工艺与半导体工艺兼容、制备容易且性能稳定等优点。因此，无论是工业界还是科学界都把目光集中在了二元氧化物体系如NiO、ZrO2、SiO2、HfO2、TaOx、CuOx和ZnO等。
综上所述，MR效应和电致阻变效应都有广阔的应用前景，多年来，人们对它们的研究相对独立，二者是平行发展的。因此，一个自然的想法出现：能否在一种材料中同时实现电致阻变和MR效应？该想法若能实现，将会进一步拓宽它们的应用空间。电性能和磁性能相互调控的新型存储器件将极大提高信息的擦写、传递、处理、读取等操作的速度，并降低器件的能耗。目前，有关将电致阻变和MR效应结合的研究还很少。2014年，山东大学的颜世申教授课题组采用磁控溅射方法制备了Co/CoO-ZnO/Co磁性隧道结，磁性隧道结顶、底均溅射Ag电极，底电极Ag接地，当顶电极Ag加一定的正电压时，磁性隧道结由高阻态转变为低阻态；当顶电极Ag加一定的负电压时，磁性隧道结由低阻态变为高阻态，因此具有双极阻变效应，不仅如此，器件处于高阻态时还具有隧穿磁电阻效应，器件处于低阻态时MR效应消失，从而可以实现三个电阻态。本研究也是基于电场和磁场共同调控器件电阻的想法，制备了以ZnO-Co颗粒膜为主要阻变功能层，以惰性的Pt或者Au作为电极的阻变器件，通过施加电场和磁场，在该体系中获得了多个电阻态，从而可用于多态存储器和模拟神经网络。
MR效应和电致阻变效应都有各自广阔的应用前景，多年来，人们对它们的研究相对独立，二者是平行发展的。若一种材料能同时对电场和磁场响应将有利于器件获得更大的应用空间。到目前为止，电场和磁场共同调控的相关研究还相对较少。
发明内容
本发明旨在提供一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器及其制备方法，以实现忆阻器拥有多个电阻态，可用于多态存储器和模拟神经网络。
为了解决上述问题，本发明通过ZnO/ZnO-Co复合膜对磁场和电场的响应，从而实现了MR和电致阻变效应，进而实现多个电阻态，可用于多态存储器和模拟神经网络，其具体的技术方案如下：
一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器，其特征在于：包括基片和沉积于基片上的颗粒膜阻变功能层和顶电极构成，所述的基片为Pt/Ti/SiO2/Si基片，其中基片上的Pt层作为底电极，所述的沉积于基片上的阻变功能层ZnO/ZnO-Co，所述的顶电极为Pt或Au。所述的底电极接地，所述的顶电极上加一定正电压时，器件由高阻态转变为低阻态，继而在顶电极上加一定负电压时，器件由低阻态变为高阻态。
一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器的制备方法，包括步骤如下：
第一步：在磁控溅射室中安装ZnO陶瓷靶、Co金属靶、Pt金属靶作为靶材，将Pt/Ti/SiO2/Si基片装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5 Pa。
第二步：以高纯Ar气作为溅射气体，Ar气经过气体流量计进入溅射室。
第三步：进行Co和ZnO溅射：通入Ar气，使工作气压保持在5-6 Pa，将Co靶和ZnO靶起辉，并将Co靶和ZnO靶的溅射功率分别调至20W和50W，然后将溅射气压调整为0.8 ~2.0Pa。
第四步：在Pt/Ti/SiO2/Si基片上先沉积一定厚度的ZnO层，然后再通过交替沉积固定厚度的Co层和不同厚度的ZnO层来沉积不同组成的ZnO-Co颗粒膜，从而获得ZnO/ZnO-Co复合功能层。
第五步：将样品取出，在生长好的功能层上放置不同尺寸大小的金属掩模板，然后将其装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5 Pa，采用磁控溅射的方法沉积Pt或Au层作为顶电极，掩模板圆孔直径范围为100-1000μm。
本发明的有益效果在于：本发明设计并制备了ZnO/ZnO-Co复合阻变功能膜，并在以此为基础的Pt/ZnO/ZnO-Co/Pt器件中同时发现了电致阻变效应和MR效应两种重要性质。当在顶电极上加一定正电压时，器件由高阻态转变为低阻态，继而在顶电极上加一定负电压时，器件由低阻态变为高阻态。不论该器件处于高阻态还是低阻态，其在外加磁场下，均显示室温MR效应，因此，通过电场和磁场的共同调控可以实现四个电阻态，该器件可用于多态存储器。
附图说明
图1是本发明的电阻器件结构示意图，实施例的具体结构为Si/SiO2/Ti/Pt/ZnO(75nm)/[Co(0.6nm)/ZnO(0.7nm)]50/Au。
图2是本发明提供的实施例的具有双极性阻变的电流-电压（I-V）曲线。
图3是本发明提供的实施例的高阻态下的室温MR曲线。
图4是本发明提供的实施例的低阻态下的室温MR曲线。
图5是本发明的另一个电阻器件结构示意图，实施例的具体结构为Si/SiO2/Ti/Pt/ZnO(75nm)/[Co(0.6nm)/ZnO(2nm)]50/Pt。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步详细说明，应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，但不限于此。
实施例1
如图1所述，本发明实施例提供一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器件，所述器件由基片、沉积于基片上的阻变功能层和顶电极构成，基片为Pt/Ti/SiO2/Si基片，其中基片上的Pt层作为底电极，阻变功能层结构为ZnO/ZnO-Co，顶电极为Au。
该电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器的制备方法，步骤如下：
第一步： 在磁控溅射室中安装纯度为99.99％的ZnO陶瓷靶和纯度为99.99％的Co金属靶和Au金属靶作为靶材，将尺寸为1×1cm2的Pt/Ti/SiO2/Si基片装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5 Pa。
第二步：以高纯Ar气作为溅射气体，Ar气经过气体流量计进入溅射室。
第三步：通入Ar气，使工作气压保持在5-6 Pa，将Co靶和ZnO靶同时起辉，并将Co靶和ZnO靶的溅射功率分别调至20W和50W，溅射气压为0.8 ~2.0 Pa，Co的溅射速率为0.048nm/s，ZnO的溅射速率为0.081nm/s。
第四步：在Ar气流量计示数为40sccm，溅射气压为2.0Pa时，在Pt/Ti/SiO2/Si基片上通过先沉积75 nm的ZnO，然后交替沉积0.6nm的Co层和0.7nm的ZnO层，交替周期为50，来制备ZnO-Co颗粒膜，从而制得ZnO/ZnO-Co复合功能层。
第五步：将上步制好的样品取出，在生长好的颗粒膜上放置不同尺寸大小的金属掩模板，然后采用磁控溅射的方法沉积Au层作为顶电极，其中Au的溅射速率是0.01nm/s，顶电极厚度约40nm，掩模板圆孔直径范围为100-1000μm，金属电极的沉积是在Ar气流量计示数为20sccm的条件下进行的。
对使用上述方法制备的电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器进行I-V测试和MR效应测试，其结果如下：
如图2的I-V曲线所示，实施例1的电阻器件在正向电压下，由高阻态变为低阻态，在负向电压的作用下，由低阻态变为高阻态；如图3所示，该电阻器件处于高阻态时，在外加磁场（±20000Oe）下，显示室温MR效应，MR值为-1.03％；如图4所示，该电阻器件处于低阻态时，在外加磁场（±20000Oe）下，也具有室温MR效应，MR值为-0.43％。
实施例2
如图5所述，本发明实施例提供一种电场和磁场共同调控的多阻态记忆电阻器件，所述器件由基片、沉积于基片上的阻变功能层和顶电极构成，基片为Pt/Ti/SiO2/Si商用基片，其中基片上的Pt层作为底电极，阻变功能层结构为ZnO/ZnO-Co，顶电极为Pt。
所述的底电极接地，所述的顶电极上加一定正电压时，器件由高阻态转换为低阻态，继而在顶电极上加一定负电压时，器件由低阻态变为高阻态。
该电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器的制备方法，步骤如下：
第一步： 在磁控溅射室中安装纯度为99.99％的ZnO陶瓷靶和纯度为99.99％的Co金属靶和Pt金属靶作为靶材，将尺寸为1×1cm2的Pt/Ti/SiO2/Si基片装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5 Pa。
第二步：以高纯Ar气作为溅射气体，Ar气经过气体流量计进入溅射室。
第三步：通入Ar气，使工作气压保持在5-6 Pa，将Co靶和ZnO靶同时起辉，并将Co靶和ZnO靶的溅射功率分别调至20W和50W，溅射气压为1.0 Pa，Co的溅射速率为0.048nm/s，ZnO的溅射速率为0.081nm/s。
第四步：在Ar气流量计示数为40sccm，溅射气压为2.0Pa时，在Pt/Ti/SiO2/Si基片上通过先沉积75 nm的ZnO，然后交替沉积0.6nm的Co层和2nm的ZnO层，交替周期为50，来制备ZnO-Co颗粒膜，从而制得ZnO/ZnO-Co复合功能层。
第五步：将上步制好的样品取出，在生长好的颗粒膜上放置不同尺寸大小的金属掩模板，然后采用磁控溅射的方法沉积Pt层作为顶电极，其中Pt的溅射速率是0.01nm/s，顶电极厚度约30nm，掩模板圆孔直径范围为100μm-1000μm。金属电极的沉积是在Ar气流量计示数为20sccm的条件下进行的。
实施例3
本实施例提供了一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器的制备方法，步骤如下：
第一步： 在磁控溅射室中安装纯度为99.99％的ZnO陶瓷靶和纯度为99.99％的Co金属靶和Pt金属靶作为靶材，将尺寸为1×1cm2的Pt/Ti/SiO2/Si基片装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5 Pa。
第二步：以高纯Ar气作为溅射气体，Ar气经过气体流量计进入溅射室。
第三步：通入Ar气，使工作气压保持在5-6 Pa，将Co靶和ZnO靶同时起辉，并将Co靶和ZnO靶的溅射功率分别调至20W和50W，溅射气压为0.8-2.0 Pa，Co的溅射速率为0.048nm/s，ZnO的溅射速率为0.081nm/s。
第四步：在Ar气流量计示数为40sccm，溅射气压为2.0Pa时，在商用的Pt/Ti/SiO2/Si基片上通过先沉积75 nm的ZnO，然后交替沉积0.6nm的Co层和0.4nm的ZnO层，交替周期为50，来制备ZnO-Co颗粒膜，使用Co层和ZnO层体积比为3:2至3:10，从而制得ZnO/ZnO-Co复合功能层。
第五步：将上步制好的样品取出，在生长好的颗粒膜上放置不同尺寸大小的金属掩模板，然后采用磁控溅射的方法沉积Pt层作为顶电极，其中Pt的溅射速率是0.01nm/s，顶电极厚度50nm，掩模板圆孔直径范围为100μm-1000μm。金属电极的沉积是在Ar气流量计示数为20sccm的条件下进行的。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以作出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (9)
1.一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器，其特征在于：包括基片和沉积于基片上的颗粒膜阻变功能层和顶电极，所述的基片为Pt/Ti/SiO2/Si基片，其中基片上的Pt层作为底电极，所述的沉积于基片上的颗粒膜阻变功能层为ZnO/ZnO-Co，所述的顶电极为Pt或Au，颗粒膜阻变功能层使用磁控溅射方法沉积于基片上，其中ZnO-Co颗粒膜是通过交替沉积Co层和ZnO层获得，Co层和ZnO层体积比为3:2至3:10。
2.根据权利要求1所述的一种电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器，其特征在于：所述的底电极接地，所述的顶电极上加一定正电压时，器件由高阻态转变为低阻态，继而在顶电极上加一定负电压时，器件由低阻态变为高阻态。
3.提供了一种制备权利要求1或2所述的电场和磁场共同调控的多阻态忆阻器的方法，其特征在于：包括如下步骤：第一步：安装靶材和基片：在磁控溅射室中安装ZnO陶瓷靶、Co金属靶和Pt或Au金属靶作为靶材，将Pt/Ti/SiO2/Si基片装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5Pa；第二步：通入溅射气体：以高纯Ar气作为溅射气体，Ar气经过气体流量计进入溅射室；第三步：进行Co和ZnO溅射：通入Ar气，使工作气压保持在5-6Pa，将Co靶和ZnO靶起辉，并将Co靶和ZnO靶的溅射功率分别调至20W和50W，然后将溅射气压调整为0.8-2.0Pa；第四步：溅射控制：在Pt/Ti/SiO2/Si基片上先沉积ZnO层，然后再通过交替沉积固定厚度的Co层和不同厚度的ZnO层来沉积不同组成的ZnO-Co颗粒膜，从而获得ZnO/ZnO-Co复合膜；第五步：沉积顶电极：将完成第四步的样品取出，在生长好的功能层上放置金属掩模板，然后将其装入磁控溅射室，本底真空低于或等于8×10-5Pa，采用磁控溅射的方法沉积Pt或Au层作为顶电极。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述的第三步中Co的溅射速率为0.048nm/s，ZnO的溅射速率为0.081nm/s。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述的第四步中ZnO-Co颗粒膜中Co层的厚度是0.6nm，ZnO层厚度的范围是0.4-2nm。
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述的第四步中ZnO/ZnO-Co复合功能层是先沉积35-100nm的ZnO层，继而以多层膜形式沉积ZnO-Co颗粒膜。
7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述的第四步中所有膜的沉积都是在Ar气流量计示数为40sccm，溅射气压为0.8-2.0Pa的条件下进行的；所述第五步中金属电极的沉积是在Ar气流量计示数为20sccm的条件下进行的。
8.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述第五步中Pt和Au的溅射速率均为0.01nm/s，金属电极厚度为30-50nm。
9.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述的第五步中的金属掩模板具有圆孔，圆孔的直径范围为100μm-1000μm。
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