CN105140409A - 一种并联结构有机电致发光器件及其制备方法 - Google Patents

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李怀坤
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Abstract

本发明提供一种并联结构有机电致发光器件及其制备方法，在有机电致发光器件内插入透明电极，构成以并联方式连接的多个有机电致发光单元，有机电致发光单元相互独立发光，此种并联结构连接方式使得整体器件驱动电压降低，亮度相对单元器件大幅提高，制作工艺简单，可以成为更加实用高效的有机电致发光器件结构。

Description

一种并联结构有机电致发光器件及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种并联结构有机电致发光器件。
背景技术
有机电致发光器件是一种由电子和空穴分别从阴极和阳极注入，在有机层内复合发光的电流型器件。该器件以有机材料作为发光材料，材料选择范围广泛，可修饰性强，同时具有快速反应，低功耗，厚度低，质量轻，制造工艺简单和环境污染小等特点，是二十一世纪最具前景的新一代固态照明显示器件。
虽然各研究机构对有机电致发光器件进行了大量的研究，材料的研制与改进也突飞猛进，器件性能有了质的飞跃，但就现代研究水平而言，器件的效率和稳定性仍然是制约其发展的技术瓶颈。如何获得高光效、高亮度、高稳定性的有机电致发光器件是科研领域亟待解决的主要问题。目前普遍采用的解决方案是通过引入多个功能层优化空穴和电子载流子传输，拓宽并限制载流子复合区域，提高激子复合概率，以减少电荷积累形成激子浓度猝灭等现象。如采用多个发光层通过电荷产生层进行连接的串联结构、多种载流子传输性能的混合主体结构以及抑制过剩载流子传输的间隔层结构等。但功能层过多，厚度增加往往要求更加复杂苛刻的制备工艺和更高的驱动电压。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术的缺点，提供一种低驱动电压和制备工艺要求的并联结构有机电致发光器件及其制备方法。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：
一种并联结构有机电致发光器件，该有机电致发光器件包括由三个有机层、插入在所述三个有机层间的两个透明电极以及位于所述三个有机层外侧的阴、阳电极构成的三个并联的有机电致发光单元。
所述有机电致发光器件包括阳极透明电极以及设置于阳极透明电极上的第一有机层，第一有机层上设置有第一中间层透明电极，第一中间层透明电极上设置有第二有机层，第二有机层上设置有第二中间层透明电极，第二中间层透明电极上设置有第三有机层，第三有机层上设置有金属阴极，阳极透明电极和第二中间层透明电极连接并作为器件阳极，第一中间层透明电极与金属阴极(4)连接并作为器件阴极。
所述阳极透明电极为ITO或IZO，第一以及第二中间层透明电极为纳米级石墨烯薄膜或金属Al薄膜，金属阴极为Al薄膜或Al合金薄膜。
所述阳极透明电极为ITO，第一以及第二中间层透明电极为厚度小于30nm的金属Al薄膜，金属阴极为厚度大于等于100nm的Al薄膜。
一种并联结构有机电致发光器件的制备方法，包括以下步骤：
1)将经过预处理的ITO玻璃基片置于真空蒸镀室内；
2)经过步骤1)后，在所述ITO玻璃基片上依次蒸镀第一有机层的各个功能层；
3)在第一有机层上蒸镀第一中间层透明电极，然后在第一中间层透明电极上按照与步骤2)中第一有机层的各个功能层的蒸镀顺序相反的顺序蒸镀第二有机层的各个功能层；
4)在第二有机层上蒸镀第二中间层透明电极，在第二中间层透明电极上按照与步骤2)中第一有机层的各个功能层的蒸镀顺序相同的顺序蒸镀第三有机层的各个功能层；
5)在第三有机层上蒸镀金属阴极；
6)将所述ITO玻璃基片和第二中间层透明电极连接并作为器件阳极，将第一中间层透明电极与金属阴极连接并作为器件阴极。
所述第一中间层透明电极以及第二中间层透明电极为15nmAl薄膜，金属阴极为100nmAl薄膜，第一、第二以及第三有机层均由30nmAlq3、1nmLiF、40nmNPB以及40nmMoO3四个功能层组成。
本发明的有益效果体现在：
本发明在有机层内部插入两层透明电极，与现有技术相比，通过透明电极的引入，在整体器件内部插入电极，与多个发光层串联的结构相比减小载流子传输距离，提高载流子注入能力，大大降低器件驱动电压，减小电压击穿的可能性。
特别指出的是，本发明所述有机电致发光器件中，阳极透明电极和第二中间层透明电极与电源正极连接，第一中间层透明电极和金属阴极与电源负极连接，构成并联结构有机电致发光单元，有机电致发光单元相互独立发光，此种并联结构连接方式使得整体器件驱动电压降低，亮度相对单一发光层单元器件大幅提高，且制作工艺简单，可以成为更加实用、高效的有机电致发光器件结构。
附图说明
图1是本发明的结构原理图；
图2是电压(Voltage)-电流密度(Currentdensity)图；
图3是电压-亮度(Luminescence)图；
图4是电压-电流效率(Currentefficiency)图；
图5是8V归一化光谱图，Wavelength：波长，Normalizedintensity：归一化光谱强度。
图中：1为阳极透明电极，2为第一中间层透明电极，3为第二中间层透明电极，4为金属阴极，5为第一有机电致发光单元，6为第二有机电致发光单元，7为第三有机电致发光单元。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做详细说明。
参见图1，本发明所述并联结构有机电致发光器件以透明或半透明电极材料作为内部电极，高稳定性，高反射率金属电极作为外部电极(这里指的是金属阴极)，采用阳极透明电极1-第一有机层-第一中间层透明电极2-第二有机层-第二中间层透明电极3-第三有机层-金属阴极4的器件结构。其中阳极透明电极1和第二中间层透明电极3连接在一起作为并联结构有机电致发光器件的阳极，第一中间层透明电极2与金属阴极4连接在一起作为并联结构有机电致发光器件的阴极。
本发明的工作原理如下：采用第一、第二中间层透明电极作为器件内部电极，形成阳极透明电极-第一有机层-第一中间层透明电极、第一中间层透明电极-第二有机层-第二中间层透明电极、以及第二中间层透明电极-第三有机层-金属阴极三个相对独立的有机电致发光单元，同时，又整体上相互并联构成了有机电致发光器件。例如第一中间层透明电极，其作为器件阴极与第一有机层和阳极透明电极构成了一个有机电致发光器件(记为有机电致发光单元Ⅰ)，同时，第一中间层透明电极又与第二有机层和第二中间层透明电极构成了另一个有机电致发光器件(记为有机电致发光单元Ⅱ)，第一中间层透明电极作为有机电致发光单元Ⅰ、Ⅱ的共有阴极，同时向第一、第二有机层注入电子，有机电致发光单元Ⅰ、Ⅱ构成并联结构，同理，第二中间层透明电极作为阳极与第三有机层和金属阴极构成了一个有机电致发光器件(记为有机电致发光单元Ⅲ)，第二中间层透明电极作为有机电致发光单元Ⅱ、Ⅲ的共有阳极同时向第二、第三有机层注入空穴，有机电致发光单元Ⅱ、Ⅲ又构成并联结构。另外，第二中间层透明电极与阳极透明电极配合使用，第一中间层透明电极与金属阴极配合使用，可有效提高电极导电特性和稳定性。
通常情况下，阳极透明电极1可采用含透明基板(如玻璃基板)的ITO或IZO，亦可采用与第一以及第二中间层透明电极相同的材质，第一以及第二中间层透明电极采用透明金属电极或石墨烯电极(例如，金属Al薄膜或纳米级石墨烯薄膜，透光率和导电率都可达到设计需求，当采用Al薄膜时，中间层透明电极一般厚度控制在30nm以内)，金属阴极4为厚度大于等于100nm的金属薄膜或合金薄膜(例如采用Al或者是Al合金)，有机层为多层有机/无机薄膜。结构所需薄膜层均可通过热蒸镀获得，并由晶振膜厚检测仪监控。
上述并联结构有机电致发光器件可以在低驱动电压条件下大幅度提高器件亮度。
实验举例
(一)并联结构有机电致发光器件(以ITO作为透明阳极，Al膜作为中间电极和金属阴极，有机层采用Alq3为发光材料为例)，结构如下：
Al(100nm)\LiF(1nm)\Alq3(30nm)\NPB(40nm)\MoO3(40nm)\Al(15nm)\MoO3(40nm)\NPB(40nm)\Alq3(30nm)\LiF(1nm)\Al(15nm)\LiF(1nm)\Alq3(30nm)\NPB(40nm)\MoO3(40nm)\ITO
(二)上述并联结构有机电致发光器件制备方法如下：
1、将ITO玻璃基片依次在丙酮、乙醇中各超声清洗两次(每次15min)。
2、将清洗好的ITO玻璃基片用氮气枪吹干，传入真空蒸镀机预处理室，在20Pa压强下离子轰击15min。
3、将轰击好的ITO玻璃基片由预处理室传递至真空蒸镀室，并在ITO表面覆盖有机蒸镀掩模版，在6.0×10-4Pa真空度下依次蒸镀MoO3(40nm)，NPB(40nm)，Alq3(30nm)，LiF(1nm)并以此作为标准有机层，并规定此蒸镀顺序为正序。
4、将有机蒸镀掩模版更换为第一中间层透明电极掩膜版，蒸镀15nmAl薄膜作为第一中间层透明电极，更换第一中间层透明电极掩膜版为有机蒸镀掩膜版，再次以相反的顺序即LiF(1nm)，Alq3(30nm)，NPB(40nm)，MoO3(40nm)的顺序，蒸镀标准有机层。
5、再次更换有机蒸镀掩膜版为第二中间层透明电极掩膜版，蒸镀15nmAl薄膜作为第二中间层透明电极。更换第二中间层透明电极掩膜版为有机蒸镀掩膜版，再次以正序蒸镀标准有机层。
6、再次更换有机蒸镀掩膜版为金属阴极掩膜版，蒸镀100nmAl薄膜作为金属阴极，至此，并联结构有机电致发光器件的各结构层制备完成。
(三)性能比较
以ITO作为透明阳极，Al膜作为中间电极和金属阴极，有机层采用Alq3为发光材料分别制备了单层有机电致发光器件(Al(100nm)\LiF(1nm)\Alq3(30nm)\NPB(40nm)\MoO3(40nm)\ITO，记为器件A)和并联结构有机电致发光器件(参见部分(一)，记为器件B)，并对其器件性能进行了比较分析。如图2所示，器件B电流密度相对于器件A有所降低，这可能是中间电极厚度较薄，存在不连续薄膜，导致电子注入能力下降导致，同时也导致器件B在12V时器件烧毁，器件耐压能力下降。而参照图3可以明显看到器件B的亮度相对单层器件亮度提高一倍多，最高亮度达到2535cd/m2，是相同电压下器件A的2.4倍左右。同时，其启亮电压仅为1.5V，而器件A的启亮电压为2.8V，启亮电压降低了1.3V，这样有利于有机电致发光器件特别是显示器件降低驱动电压，提高器件寿命。基于器件B的低电流密度和亮度的提高，由图4可以看到器件B的电流效率明显高于相同电压下的器件A，并在4V时达到最大电流效率3.8cd/A，是器件A相同电压下的3.2倍。另外，通过图5可以看出对于两种器件而言，电致发光光谱基本重合，峰值为528nm，为Alq3发射谱，而无其他发射谱，因此可以肯定，两种器件的激子复合区域均为Alq3，并联结构对器件的复合发光区域并无影响。
值得指出的是，在本实验中采用的中间电极为15nm的Al薄膜，通过分光光光度计测量器件单层Al可见光透过率为60％左右，而整体并联器件的透过率只有30％左右，也就是说有50％以上的光无法顺利从器件内部射出，影响了器件亮度并且对于中间电极而言，此厚度Al薄膜无法形成稳定连续的金属薄膜，对器件的电子注入性能及其稳定性有很大影响，若采用石墨烯等其他性能更为优异的透明电极，器件性能提高将更为显著。

Claims (6)

1.一种并联结构有机电致发光器件，其特征在于：该有机电致发光器件包括由插入在三个有机层间的两个透明电极以及位于所述三个有机层外侧的阴、阳电极构成的三个并联的有机电致发光单元。
2.根据权利要求1所述一种并联结构有机电致发光器件，其特征在于：所述有机电致发光器件包括阳极透明电极(1)以及设置于阳极透明电极(1)上的第一有机层，第一有机层上设置有第一中间层透明电极(2)，第一中间层透明电极(2)上设置有第二有机层，第二有机层上设置有第二中间层透明电极(3)，第二中间层透明电极(3)上设置有第三有机层，第三有机层上设置有金属阴极(4)，阳极透明电极(1)和第二中间层透明电极(3)连接并作为器件阳极，第一中间层透明电极(2)与金属阴极(4)连接并作为器件阴极。
3.根据权利要求1所述一种并联结构有机电致发光器件，其特征在于：所述阳极透明电极(1)为ITO或IZO，第一以及第二中间层透明电极为纳米级石墨烯薄膜或金属Al薄膜，金属阴极(4)为Al薄膜或Al合金薄膜。
4.根据权利要求1所述一种并联结构有机电致发光器件，其特征在于：所述阳极透明电极(1)为ITO，第一以及第二中间层透明电极为厚度小于30nm的金属Al薄膜，金属阴极(4)为厚度大于等于100nm的Al薄膜。
5.一种并联结构有机电致发光器件的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
1)将经过预处理的ITO玻璃基片置于真空蒸镀室内；
2)经过步骤1)后，在所述ITO玻璃基片上依次蒸镀第一有机层的各个功能层；
3)在第一有机层上蒸镀第一中间层透明电极(2)，然后在第一中间层透明电极(2)上按照与步骤2)中第一有机层的各个功能层的蒸镀顺序相反的顺序蒸镀第二有机层的各个功能层；
4)在第二有机层上蒸镀第二中间层透明电极(3)，在第二中间层透明电极(3)上按照与步骤2)中第一有机层的各个功能层的蒸镀顺序相同的顺序蒸镀第三有机层的各个功能层；
5)在第三有机层上蒸镀金属阴极(4)；
6)将所述ITO玻璃基片和第二中间层透明电极(3)连接并作为器件阳极，将第一中间层透明电极(2)与金属阴极(4)连接并作为器件阴极。
6.根据权利要求5所述一种并联结构有机电致发光器件的制备方法，其特征在于：所述第一中间层透明电极(2)以及第二中间层透明电极(3)为15nmAl薄膜，金属阴极(4)为100nmAl薄膜，第一、第二以及第三有机层均由30nmAlq3、1nmLiF、40nmNPB以及40nmMoO3四个功能层组成。
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