CN105122484A - 光半导体反射器用环氧树脂组合物、光半导体装置用热固性树脂组合物及使用其得到的光半导体装置用引线框、封装型光半导体元件以及光半导体装置 - Google Patents

光半导体反射器用环氧树脂组合物、光半导体装置用热固性树脂组合物及使用其得到的光半导体装置用引线框、封装型光半导体元件以及光半导体装置 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种光半导体装置，其具备由第1板部(1)和第2板部(2)形成的金属引线框和以包围搭载在该金属引线框上的光半导体元件(3)的周围的方式形成的反射器(4)，其中，上述反射器(4)的形成材料由含有热固性树脂(A)、带隙(禁带)为3.3～5.5eV的白色颜料(B)和无机填充剂(C)的光半导体装置用热固性树脂组合物形成。因此，其变得不仅具备高的初始光反射率，还具备优异的长期耐光性。

Description

光半导体反射器用环氧树脂组合物、光半导体装置用热固性树脂组合物及使用其得到的光半导体装置用引线框、封装型光半导体元件以及光半导体装置
技术领域
本发明涉及作为使自例如光半导体元件发出的光反射的反射器(反射部)的形成材料的光半导体反射器用环氧树脂组合物、光半导体装置用热固性树脂组合物及使用其得到的光半导体装置用引线框、封装型光半导体元件以及光半导体装置。
背景技术
迄今，搭载光半导体元件而成的光半导体装置采用例如如图1所示的构成：在由第1板部1和第2板部2形成的金属引线框上搭载光半导体元件3，以包围上述光半导体元件3的周围的方式、进而以填充第1板部1与第2板部2之间的方式形成由树脂材料形成的光反射用的反射器4。接着，对于搭载于作为上述金属引线框与反射器4的内周面而形成的凹部5的光半导体元件3，根据需要而使用含有荧光体的有机硅树脂等透明树脂进行树脂封装，由此形成封装树脂层6。在图1中，7、8是将金属引线框与光半导体元件3电连接的键合引线，是视需要而设置的。
在这种光半导体装置中，近年来，上述反射器4使用以环氧树脂等为代表的热固性树脂通过例如传递成型等进行成型来制造。而且，在上述热固性树脂中，一直以来作为白色颜料配混氧化钛，使自上述光半导体元件3发出的光反射(参见专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-258845号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，如上所述作为白色颜料使用氧化钛形成反射器时，虽然在初始的光反射率方面没有问题地实现了高的光反射率，但存在其光反射率因经时使用而降低的问题。如此，在长期发挥高的光反射率、即长期的耐光性这一点上尚不充分，在该长期耐光性方面强烈期望进一步的提高。
本发明是鉴于这种情况而做出的，因此其目的在于提供不仅具有高的初始光反射率、而且长期耐光性优异的光半导体装置用热固性树脂组合物及使用其得到的光半导体装置用引线框、封装型光半导体元件以及光半导体装置。
用于解决问题的方案
为了实现上述目的，本发明的第1方案为一种光半导体装置用热固性树脂组合物，其含有下述成分(A)～(C)。
(A)热固性树脂。
(B)带隙(禁带)为3.3～5.5eV的白色颜料。
(C)无机填充剂。
另一方面，本发明的方案在于用下述测定方法(x)测得的、光反射率的降低度(α2-α1)为-5～0的范围的光半导体反射器用环氧树脂组合物。
(x)使用在规定的固化条件(条件：175℃×2分钟的成型+175℃×3小时固化)下制得的厚度1mm的试验片，测定室温(25℃)下的波长600nm的光反射率(α1)，并且在用110℃的加热板将该试验片加热的状态下以1W/cm2的强度照射15分钟波长436nm的光后，测定室温(25℃)下的波长600nm的光反射率(α2)。
接着，本发明的第2方案为一种光半导体装置用引线框，其为用于仅在厚度方向的单面搭载光半导体元件的板状的光半导体装置用引线框，所述光半导体装置用引线框具备相互隔开间隙配置的多个板部，并且在上述间隙形成使用上述第1方案的光半导体装置用热固性树脂组合物填充并固化而成的反射器。此外，本发明的第3方案为一种光半导体装置用引线框，其是具备光半导体元件搭载区域、并且以用其自身的至少一部分包围元件搭载区域的周围的状态形成反射器而成的立体状的光半导体装置用引线框，上述反射器使用上述第1方案的光半导体装置用热固性树脂组合物形成。
进而，本发明的第4方案为一种光半导体装置，所述光半导体装置是板部相互隔开间隙配置、所述板部在其单面具有用于搭载光半导体元件的元件搭载区域、在所述元件搭载区域的规定位置搭载有光半导体元件而成的，在所述间隙形成使用上述第1方案的光半导体装置用热固性树脂组合物填充并固化而成的反射器。此外，本发明的第5方案为一种光半导体装置，其是在光半导体装置用引线框的规定位置搭载光半导体元件而成的，所述光半导体装置用引线框是具备光半导体元件搭载区域、并且以用其自身的至少一部分包围元件搭载区域的周围的状态形成反射器而成的，上述反射器使用上述第1方案的光半导体装置用热固性树脂组合物形成。
接着，本发明的第6方案为一种封装型光半导体元件，其在于背面形成多个连接用电极而成的光半导体元件的侧面形成由上述第1方案的光半导体装置用热固性树脂组合物形成的反射器，所述光半导体元件上部的发光面或者受光面被封装层被覆。此外，本发明的第7方案为一种光半导体装置，上述第6方案的封装型光半导体元件通过其连接用电极搭载于布线电路基板的规定位置。
本发明人等为了得到不仅具备高的初始光反射率、而且长期耐光性也优异的光半导体装置用热固性树脂组合物而进行了大量的深入研究。在该研究的过程中，从不同于以往的角度想到了限定白色颜料，着眼于作为物性之一的带隙，基于该物性，进一步进行了大量的研究。结果发现，作为白色颜料，使用带隙(禁带)在3.3～5.5eV的范围内的物质时，由于在上述带隙的范围内，使得例如自光半导体元件发出的光的吸收受到抑制，并且白色颜料自身的着色也受到抑制，可维持高的光反射率，结果可得到能够成为不仅具有高的初始光反射率而且长期耐光性优异的反射器形成材料的热固性树脂组合物。
发明的效果
如上所述，本发明是一种光半导体装置用热固性树脂组合物，其含有前述热固性树脂(A)、具有特定的带隙(禁带)的白色颜料(B)和无机填充剂(C)。因此，不仅具备高的初始光反射率，还具备优异的长期耐光性。因此，在使用上述光半导体装置用热固性树脂组合物形成反射器而制成的光半导体装置中会得到可靠性高的光半导体装置。
接着，上述白色颜料(B)与无机填充剂(C)的总含有比例为特定范围、且白色颜料(B)的含有比例为特定范围时，会具备更加优异的长期耐光性。
附图说明
图1是示意性示出光半导体装置的构成的剖视图。
图2是示意性示出光半导体装置的另一构成的俯视图。
图3是示意性示出上述光半导体装置的其他构成的图2的X-X′箭头方向剖视图。
图4是示意性示出封装型光半导体元件的构成的剖视图。
具体实施方式
本发明的光半导体装置用热固性树脂组合物(以下也称为“热固性树脂组合物”)例如如前所述，用作图1所示的光半导体装置或者后述的图2和图3所示的光半导体装置、图4所示的封装型光半导体元件的、反射器4、11、15形成材料，其是使用热固性树脂(A成分)、特定的白色颜料(B成分)和无机填充剂(C成分)得到的，通常为液状、或者片状、粉末状、或将其粉末压片制成压片状而供于反射器4、11、15形成材料。
〈A：热固性树脂〉
作为上述热固性树脂(A成分)，例如可列举出环氧树脂、有机硅树脂等。这些可单独使用或组合使用。
作为上述环氧树脂，例如可列举出：双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂等酚醛清漆型环氧树脂，单缩水甘油基异氰脲酸酯、二缩水甘油基异氰脲酸酯、三缩水甘油基异氰脲酸酯、乙内酰脲环氧树脂等含氮环环氧树脂，氢化双酚A型环氧树脂、氢化双酚F型环氧树脂、脂肪族类环氧树脂、有机硅改性环氧树脂、缩水甘油醚型环氧树脂、烷基取代双酚等二缩水甘油醚，通过二氨基二苯基甲烷和异氰脲酸等多胺与表氯醇的反应而得的缩水甘油基胺型环氧树脂、将烯烃键用过乙酸等过酸氧化而得的线性脂肪族和脂环式环氧树脂、作为低吸水率固化体型的主流的联苯型环氧树脂、二环环型环氧树脂、萘型环氧树脂等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。这些环氧树脂当中，从透明性和耐变色性优异的角度来看，优选单独使用或组合使用脂环式环氧树脂、三缩水甘油基异氰脲酸酯等具有异氰脲环结构的物质。基于同样的理由，邻苯二甲酸、四氢邻苯二甲酸、六氢邻苯二甲酸、甲基四氢邻苯二甲酸、纳迪克酸、甲基纳迪克酸等二羧酸的二缩水甘油酯也是适宜的。此外，还可列举出：具有芳香环被氢化的脂环式结构的核氢化偏苯三酸、核氢化均苯四酸等的缩水甘油酯等。
作为上述环氧树脂，在常温下可以是固态的也可以是液态的，通常，优选所使用的环氧树脂的平均环氧当量为90～1000，此外，为固态时，从操作性的便利性的角度来看，优选软化点为50～160℃的环氧树脂。即，这是由于，环氧当量过小时，有时热固性树脂组合物固化物会变脆。此外，环氧当量过大时，发现存在热固性树脂组合物固化物的玻璃化转变温度(Tg)降低的倾向。
在作为热固性树脂(A成分)使用上述环氧树脂时，通常可使用固化剂。作为上述固化剂，例如可列举出：酸酐类固化剂、异氰脲酸衍生物类固化剂等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。这些当中，从耐热性和耐光性的角度来看，优选使用酸酐类固化剂。
作为上述酸酐类固化剂，例如可列举出：邻苯二甲酸酐、马来酸酐、丁二酸酐、偏苯三酸酐、均苯四酸酐、萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、及其芳香核氢化物，六氢邻苯二甲酸酐、3-甲基六氢邻苯二甲酸酐、4-甲基六氢邻苯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、3-甲基四氢邻苯二甲酸酐、4-甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐、环己烷-1,2,3-三羧酸-2,3-酐、及其位置异构体，环己烷-1,2,3,4-四羧酸-3,4-酐、及其位置异构体，纳迪克酸酐、戊二酸酐、二甲基戊二酸酐、二乙基戊二酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、甲基四氢邻苯二甲酸酐等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。此外，作为饱和脂肪链骨架、不饱和脂肪链骨架、或有机硅骨架的末端基或者侧链而具有这些酸酐的低聚物也可以使用单独使用或组合使用2种以上以及与上述酸酐组合使用。在上述酸酐类固化剂当中，优选使用邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、3-甲基六氢邻苯二甲酸酐、4-甲基六氢邻苯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、3-甲基四氢邻苯二甲酸酐、4-甲基四氢邻苯二甲酸酐。进而，作为酸酐类固化剂，优选无色或淡黄色的酸酐类固化剂。此外，也可以组合使用属于上述酸酐的水解物的羧酸。
此外，作为上述异氰脲酸衍生物类固化剂，例如可列举出：1,3,5-三(1-羧基甲基)异氰脲酸酯、1,3,5-三(2-羧基乙基)异氰脲酸酯、1,3,5-三(3-羧基丙基)异氰脲酸酯、1,3-双(2-羧基乙基)异氰脲酸酯等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。进而，作为异氰脲酸衍生物类固化剂，优选无色或淡黄色的固化剂。
在此，对于上述环氧树脂与上述固化剂的配混比例，优选以相对于环氧树脂中的环氧基1当量、可与固化剂中的环氧基反应的活性基团(酸酐基或者羧基)为0.4～1.4当量的方式进行设定，更优选为0.6～1.2当量。即，这是由于，活性基团过少时，发现存在热固性树脂组合物的固化速度变慢，并且其固化物的玻璃化转变温度(Tg)降低的倾向，活性基团过多时，发现存在耐湿性降低的倾向。
此外，可以根据其目的和用途而单独使用或组合使用2种以上的上述除上述酸酐类固化剂和异氰脲酸衍生物类固化剂以外的其他环氧树脂用固化剂，例如酚类固化剂、胺类固化剂、用醇对上述酸酐类固化剂进行部分酯化而得到的物质等固化剂。需要说明的是，在使用这些固化剂时，其配混比例也按照上述环氧树脂与固化剂的配混比例(当量比)即可。
接着，对作为上述热固性树脂(A成分)使用上述有机硅树脂的情况进行说明。作为上述有机硅树脂，至少含有催化剂，具体而言含有催化剂和有机硅树脂。上述催化剂例如是促进有机硅树脂的反应使有机硅树脂固化的固化催化剂，优选为促进后述的有机硅树脂的硅氢化反应、通过硅氢加成使有机硅树脂固化的硅氢化催化剂。接着，上述催化剂含有过渡金属，作为上述过渡金属，例如可列举出铂、钯、铑等铂族元素，优选列举出铂。具体而言，作为催化剂，在催化剂含有铂时，可列举出：例如铂黑、氯化铂、氯铂酸等无机铂，例如铂-烯烃络合物、铂-羰基络合物、铂-乙酰基乙酸酯等铂络合物等，优选列举出铂络合物。更具体而言，作为铂络合物，例如可列举出：铂-乙烯基硅氧烷络合物、铂-四甲基二乙烯基二硅氧烷络合物、铂-羰基环乙烯基甲基硅氧烷络合物、铂-二乙烯基四甲基二硅氧烷络合物、铂-环乙烯基甲基硅氧烷络合物、氯-辛醇络铂合物(Platinum-octanal/octanolcomplex)等。需要说明的是，上述催化剂有区别于后述的有机硅树脂进行配混的方式、作为构成有机硅树脂的成分含有在有机硅树脂中的方式。
对于上述催化剂中的过渡金属的含有比例(浓度)，相对于有机硅树脂整体，按质量基准计，优选为0.1～500ppm，更优选为0.15～100ppm，进一步优选为0.2～50ppm，特别优选为0.3～10ppm。
上述有机硅树脂是通过催化剂促进反应而固化的固化性有机硅树脂，例如可列举出：1阶段固化型有机硅树脂、2阶段固化型有机硅树脂等热固性有机硅树脂等。
上述2阶段固化型有机硅树脂具有2阶段的反应机理，是在第1阶段的反应中进行B阶化(半固化)、在第2阶段的反应中进行C阶化(完全固化)的热固性有机硅树脂。需要说明的是，上述B阶是指热固性有机硅树脂处于可溶于溶剂的A阶与完全固化的C阶之间的状态，固化和凝胶化略微进行，在溶剂中溶胀但不完全溶解，通过加热而软化但不熔融的状态。
上述1阶段固化型有机硅树脂具有1阶段的反应机理，是在第1阶段的反应中完全固化的热固性有机硅树脂。作为上述1阶段固化型有机硅树脂，例如可列举出日本特开2012-124428号公报中公开的加成反应固化型聚有机聚硅氧烷。具体而言，加成反应固化型聚有机聚硅氧烷包括例如含烯属不饱和烃基硅化合物和含硅氢基硅化合物。
作为上述含烯属不饱和烃基硅化合物，例如可列举出分子内具有2个以上乙烯基的含乙烯基聚有机硅氧烷，优选列举出两末端乙烯基聚二甲基硅氧烷。
作为上述含硅氢基硅化合物，例如可列举出分子内具有2个以上硅氢基的含硅氢基聚有机硅氧烷，优选列举出两末端硅氢基聚二甲基硅氧烷、两末端三甲基甲硅烷基封端甲基氢硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物等。
作为上述2阶段固化型有机硅树脂，例如可列举出具有缩合反应和加成反应这2个反应体系的缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂等。这种缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂含有催化剂，可列举出：例如，含有硅烷醇两末端聚硅氧烷、含链烯基三烷氧基硅烷、有机氢聚硅氧烷、缩合催化剂和硅氢化催化剂的第1缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有硅烷醇基两末端聚硅氧烷、含烯属不饱和烃基硅化合物、含烯属不饱和烃基硅化合物、有机氢聚硅氧烷、缩合催化剂和硅氢化催化剂的第2缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有两末端硅烷醇型硅油、含链烯基的二烷氧基烷基硅烷、有机氢聚硅氧烷、缩合催化剂和硅氢化催化剂的第3缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有1分子中具有至少2个链烯基甲硅烷基的有机聚硅氧烷、1分子中具有至少2个硅氢基的有机聚硅氧烷、硅氢化催化剂和固化延迟剂的第4缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有1分子中同时具有至少2个烯属不饱和烃基和至少2个硅氢基的第1有机聚硅氧烷、不含烯属不饱和烃基且1分子中具有至少2个硅氢基的第2有机聚硅氧烷、硅氢化催化剂和硅氢化抑制剂的第5缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有1分子中同时具有至少2个烯属不饱和烃基和至少2个硅烷醇基的第1有机聚硅氧烷、不含烯属不饱和烃基且1分子中具有至少2个硅氢基的第2有机聚硅氧烷、硅氢化抑制剂和硅氢化催化剂的第6缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有硅化合物、以及硼化合物或铝化合物的第7缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂；
例如，含有聚铝硅氧烷和硅烷偶联剂的第8缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂等。
这些缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂可单独使用或组合使用2种以上。
作为上述缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂，优选列举出上述第2缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂，其具体在日本特开2010-265436号公报等中有详细记载，例如含有硅烷醇基两末端聚二甲基硅氧烷、乙烯基三甲氧基硅烷、(3-环氧丙氧基丙基)三甲氧基硅烷、二甲基聚硅氧烷-共聚-甲基氢聚硅氧烷、四甲基氢氧化铵和铂-羰基络合物。具体而言，为了制备上述第2缩合反应·加成反应固化型有机硅树脂，例如可以：首先一次性加入作为缩合原料的含烯属不饱和烃基硅化合物和含烯属不饱和烃基硅化合物以及缩合催化剂，接着加入作为加成原料的有机氢聚硅氧烷，然后，加入硅氢化催化剂(加成催化剂)，由此制备。
〈B：特定的白色颜料〉
作为与上述A成分一起使用的特定的白色颜料(B成分)，可使用带隙(禁带)为3.3～5.5eV的白色颜料。该带隙是指从其晶体的带结构中的价带的上端到导带的下端之间的能量差，是各单质、化合物和它们的晶系所固有的值。作为上述具有特定范围的带隙的白色颜料(B成分)，具体而言，作为单质，可列举出：金刚石(带隙5.5eV、折射率2.4)等；作为氧化物，可列举出：氧化锌(带隙3.3eV、折射率2.0)、氧化锆(ZrO2)(带隙4～5eV、折射率2.1)、氧化铈(带隙3.4eV、折射率2.2)、氧化锡(I)(带隙3.8eV、折射率2.0)、氧化镍(带隙4eV、折射率2.2)、氧化铝(带隙5eV、折射率1.8)等。此外，作为氮化物，可列举出：氮化镓(带隙3.4eV、折射率2.4)、氮化硅(带隙5eV、折射率2.0)、氮化硼(六方晶)(带隙5eV、折射率1.8)等。进而，作为硫化物，可列举出：硫化锌(纤锌)(带隙3.9eV、折射率2.4)等。接着，不仅从长期耐光性还从初始光反射率的角度来看，优选折射率为2.0～3.0的白色颜料。进而，从着色少、化学稳定性、安全性、包括价格在内的购得容易性以及生产率的角度来看，优选使用氧化锌、氧化锆(ZrO2)，优选使用氧化锆、特别是单斜晶的氧化锆。进而，这些当中，从流动性的角度来看，优选使用平均粒径为0.01～50μm的白色颜料，更优选使用0.01～30μm的白色颜料。另外，上述平均粒径例如可以使用激光衍射散射式粒度分布计进行测定。此外，从光反射率的角度来看，白色颜料中含有的杂质当中，优选Fe2O3的含量为0.01质量％以下。
对于上述特定的白色颜料(B成分)的配混比率，相对于热固性树脂组合物整体，优选为3～50体积％，更优选为5～30体积％。即，这是由于，B成分的含有比率过少时，发现存在变得难以获得充分的光反射性、特别是优异的初始光反射率的倾向。B成分的含有比率过多时，发现存在由于显著的增粘而在用混炼等制作热固性树脂组合物时发生困难的可能性。
〈C：无机填充剂〉
作为与上述A～B成分一起使用的无机填充剂(C成分)，例如可列举出：石英玻璃粉末，滑石，熔融二氧化硅粉末、结晶性二氧化硅粉末等二氧化硅粉末，氧化铝粉末，氮化铝粉末，氮化硅粉末等。当中，从线膨胀系数的减小等角度来看，优选使用熔融二氧化硅粉末，特别是从高填充性和高流动性的角度来看，优选使用熔融球状二氧化硅粉末。另外，无机填充剂(C成分)不包括上述特定的白色颜料(B成分)。关于上述无机填充剂(C成分)的粒径及其分布，优选考虑与上述特定的白色颜料(B成分)的粒径及其分布的组合，以使通过传递成型等对热固性树脂组合物进行成型时的毛刺等最为减小。具体而言，无机填充剂(C成分)的平均粒径优选为5～100μm，特别优选为10～80μm。需要说明的是，上述平均粒径与前述同样，例如可以使用激光衍射散射式粒度分布计进行测定。
接着，在上述无机填充剂(C成分)的含有比率中，优选将上述特定的白色颜料(B成分)与无机填充剂(C成分)的总含有比率设定为热固性树脂组合物整体的10～90体积％。更优选为60～90体积％，特别优选为65～85体积％。即，上述总含有比率过少时，发现存在发生在成型时产生翘曲等问题的倾向。此外，总含有比率过多时，发现存在在混炼配混成分时混炼机承受的载荷大、无法混炼的倾向，结果发现存在难以制作作为成型材料的热固性树脂组合物的倾向。
进而，关于上述特定的白色颜料(B成分)与无机填充剂(C成分)的混合比例，从初始光反射率的角度来看，按体积比计，优选为(C成分)/(B成分)＝1～36，特别优选为2～30。即，B成分与C成分的混合比例偏离上述范围、体积比过小时，发现存在热固性树脂组合物的熔融粘度上升、变得难以混炼的倾向，体积比过大时，发现存在热固性树脂组合物的初始光反射率降低的倾向。
〈其他添加剂〉
接着，在本发明的热固性树脂组合物中，除上述A～C成分以外，可以根据需要而配混固化促进剂、脱模剂、硅烷化合物。进而，可以适当配混改性剂(增塑剂)、抗氧化剂、阻燃剂、脱泡剂、流平剂、紫外线吸收剂等各种添加剂。
上述固化促进剂可以在上述热固性树脂(A成分)为环氧树脂的情况下使用，作为固化促进剂，例如可列举出：1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳烯-7、三亚乙基二胺、三-2,4,6-二甲氨基甲基苯酚、N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲氨基苯、N,N-二甲氨基环己烷等叔胺类，2-乙基-4-甲基咪唑、2-甲基咪唑等咪唑类，三苯基膦、四氟硼酸四苯基鏻、四苯基硼酸四苯基鏻、四正丁基溴化鏻、四苯基溴化鏻、二甲基磷酸甲基三丁基鏻、四苯基o,o-二乙基二硫代磷酸膦、四正丁基o,o-二乙基二硫代磷酸膦等磷化合物，三亚乙基二铵·辛基羧酸盐等季铵盐，有机金属盐类，以及它们的衍生物等。这些可单独使用或组合使用2种以上。这些固化促进剂当中，优选使用叔胺类、咪唑类、磷化合物。这些当中，为了得到着色少的固化物，特别优选使用磷化合物。
对于上述固化促进剂的含量，相对于上述热固性树脂(A成分)，优选设定为0.001～8重量％，更优选为0.01～5重量％。即，这是由于，固化促进剂的含量过少时，有时无法获得充分的固化促进效果，此外，固化促进剂的含量过多时，发现存在所得固化物发生变色的倾向。
作为上述脱模剂，可使用各种脱模剂，当中优选使用具有醚键的脱模剂，例如可列举出具备下述通式(1)所示的结构式的脱模剂。
CH3·(CH3)k·CH2O(CHRm·CHRn·O)x·H…(1)
[式(1)中，Rm，Rn为氢原子或一价的烷基，两者可以彼此相同或不同。此外，k为1～100的正数，x为1～100的正数。]
在上述式(1)中，Rm，Rn为氢原子或一价的烷基，优选k为10～50的正数、x为3～30的正数。更优选Rm和Rn为氢原子、k为28～48的正数、x为5～20的正数。即，这是由于，重复数k的值过小时，脱模性降低，此外，重复数x的值过小时，分散性降低，因而发现存在变得难以获得稳定的强度和脱模性的倾向。而重复数k的值过大时，因熔点升高而变得难以混炼，发现存在在热固性树脂组合物的制造工序中产生困难的倾向，重复数x的值过大时，发现存在脱模性降低的倾向。
上述脱模剂的含量优选设定为热固性树脂组合物整体的0.001～3重量％的范围，更优选设定为0.01～2重量％的范围。即，这是由于，脱模剂的含量过少或过多时，发现存在导致固化物的强度不足或引起脱模性的降低的倾向。
作为上述硅烷化合物，可列举出硅烷偶联剂、硅烷。作为上述硅烷偶联剂，例如可列举出：3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基乙氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等。此外，作为上述硅烷，例如可列举出：甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、二甲基二乙基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、己基三乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷、三氟丙基三甲氧基硅烷、六甲基二硅氮烷、含有水解性基团的硅氧烷等。这些可单独使用或组合使用2种以上。
作为上述改性剂(增塑剂)，例如可列举出：有机硅类、醇类等。
作为上述抗氧化剂，例如可列举出：酚类化合物、胺类化合物、有机硫类化合物、膦类化合物等。
作为上述阻燃剂，例如可列举出：氢氧化镁等金属氢氧化物、溴类阻燃剂、氮类阻燃剂、磷类阻燃剂等，也可以进一步使用三氧化锑等阻燃助剂。
作为上述消泡剂，例如可列举出有机硅类等现有公知的消泡剂。
〈热固性树脂组合物〉
本发明的热固性树脂组合物例如可以如下制造。即，将上述A～C成分、还有固化促进剂和脱模剂、以及根据需要而使用的各种添加剂适当配混后，使用混炼机等进行熔融混合，接着，将其冷却、固化、粉碎，由此可以制造粉末状的热固性树脂组合物。
接着，作为通过对上述得到的热固性树脂组合物进行例如传递成型或注射成型而得到的固化物，其光反射率在波长450～800nm下优选为80％以上，更优选为90％以上。另外，上限通常为100％。具体而言，上述固化物在波长450nm下的光反射率优选为85～98％。上述光反射率例如可如下测定。即，可以通过以规定的固化条件、例如175℃×2分钟的成型后、175℃×3小时的后固化制作厚度1mm的热固性树脂组合物的固化物，使用分光光度计(例如，日本分光株式会社制造的分光光度计V-670)在室温(25±10℃)下测定上述范围内的波长下的上述固化物的光反射率。
使用本发明的热固性树脂组合物而成的光半导体装置例如可如下制造。即，将金属引线框设置在传递成型机的模具内，使用上述热固性树脂组合物通过传递成型形成反射器。如此制作以包围光半导体元件搭载区域的周围的方式形成环状的反射器的光半导体装置用的金属引线框。接着，在上述反射器的内部的、金属引线框上的光半导体元件搭载区域搭载光半导体元件，使用键合引线将光半导体元件与金属引线框电连接。接着，使用有机硅树脂等对包括上述光半导体元件的反射器的内侧区域进行树脂封装，由此形成封装树脂层。如此制作例如图1所示的立体状(杯型)的光半导体装置。该光半导体装置如前所述，呈如下构成：在由第1板部1和第2板部2形成的金属引线框的第2板部2上搭载光半导体元件3，以包围上述光半导体元件3的周围方式形成由本发明的热固性树脂组合物所形成的光反射用的反射器4。接着，在上述金属引线框和反射器4的内周面形成的凹部5中形成封装光半导体元件3的具有透明性的封装树脂层6。在该封装树脂层6中根据需要而含有荧光体。在图1中，7、8是将金属引线框与光半导体元件3电连接的键合引线。
另外，在本发明中，可以代替上述图1的金属引线框使用各种基板。作为上述各种基板，例如可列举出：有机基板、无机基板、柔性印刷基板等。此外，可以代替上述传递成型通过注射成型形成反射器。
此外，作为与上述构成不同的光半导体装置，可列举出使用板状的光半导体装置用引线框的、例如图2和图3(图2的X-X′箭头方向剖视图)所示的光半导体装置。即，该光半导体装置为如下构成：分别在相互隔开间隔配置的金属引线框10的厚度方向的单面的规定位置搭载光半导体元件3，在上述金属引线框10间的间隙形成由本发明的热固性树脂组合物所形成的光反射用的反射器11。此外，如图3所示，在金属引线框10的间隙形成多处填充本发明的热固性树脂组合物并固化而成的反射器11。需要说明的是，在图2和图3中，12是将上述光半导体元件3与金属引线框10电连接的键合引线。这种光半导体装置将上述金属引线框10设置在传递成型机的模具内，通过传递成型在与隔开间隔配置的金属引线框10的间隙和金属引线框10的光半导体元件3搭载面相反一面所形成的凹部填充热固性树脂组合物并使其固化，由此分别形成反射器11。接着，在作为上述金属引线框10的规定位置的光半导体元件搭载区域搭载光半导体元件3后，使用键合引线12将光半导体元件3与金属引线框10电连接。如此制作图2和图3所示的光半导体装置。
〈封装型光半导体元件〉
进而，图4示出将本发明的热固性树脂组合物用作反射器形成材料而得到的封装型光半导体元件。即，该封装型光半导体元件为如下构成：在光半导体元件3的侧面整面形成由本发明的热固性树脂组合物所形成的光反射用的反射器15，进一步将上述光半导体元件3的上部(发光面或者受光面)用封装层16被覆。在图中，17是连接用电极(凸块)。此外，上述封装层16通过环氧树脂、有机硅树脂、或者玻璃、陶瓷等无机材料形成，在上述封装层16中可以含有荧光体，也可以配混有荧光体。
这种封装型光半导体元件例如可以如下制造。即，在切割胶带等的粘合面上，将倒装芯片型的光半导体(发光)元件3(例如蓝色LED芯片等)以在与其发光面相反一面设置的连接用电极(凸块)17埋入上述胶带面的状态下隔开一定的间隔配置。接着，使用压缩成型机、传递成型机或注射成型机，使用本发明的热固性树脂组合物包埋上述光半导体元件3的侧面整面、进而发光面。接着，通过干燥机等进行后加热，由此使上述热固性树脂组合物的热固化反应结束，在光半导体元件3的侧面整面形成由本发明的热固性树脂组合物所形成的光反射用的反射器15。接着，通过将在发光面上形成的反射器15磨削去除来使发光面露出，在该露出的发光面上在用围堰材料包围周围的状态下注入有机硅树脂等封装材料，或者将片状的封装材料贴附于发光面，形成封装层16。接着，通过将光半导体元件3彼此间的中央线使用刀片切片机进行切割来单片化成单个的元件。接着，将切割胶带扩张拉伸来减小粘合性，将切割胶带上的形成有反射器15的封装型的光半导体元件3彼此完全分离，进行单片化，由此可以制造图4所示的封装型的光半导体元件3。
作为使用了如此得到的封装型的光半导体元件3的构成的光半导体装置，例如可列举出具备如下构成的光半导体装置：在布线电路基板的形成电路的规定位置通过上述光半导体元件3的连接用电极17进行搭载，由此形成的构成。
实施例
接着，与比较例一并对实施例进行说明。不过，本发明并不限定于这些实施例。
首先，在制作热固性树脂组合物之前先准备下述所示的各成分。
[环氧树脂]
三缩水甘油基异氰脲酸酯(环氧当量100)
[固化性成分]
4-甲基六氢邻苯二甲酸酐(酸酐当量168)
[白色颜料b1]
氧化锌(带隙3.3eV、折射率2.0、平均粒径2.9μm)(HakusuiTechCo.,Ltd.制造、氧化锌1种)
[白色颜料b2]
氧化锆(带隙4～5eV、折射率2.1、平均粒径4.3μm、Fe2O3含量0.001质量％、单斜晶)(第一稀元素化学工业株式会社制造、SG氧化锆)
[白色颜料b′]
金红石型氧化钛(带隙3.0eV、折射率2.7、单一粒径0.2μm)(石原产业株式会社制造、CR-97)
[无机填充剂]
熔融球状二氧化硅粉末(平均粒径20μm)
[固化促进剂]
四正丁基溴化鏻
[脱模剂]
C(碳数)>14、乙氧基化醇/乙烯均聚物(丸菱油化工业株式会社制造、UNT750)
[偶联剂]
3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业株式会社制造、KBM-403)
[实施例1～15、比较例1]
将后述的表1～表3所示的各成分按该表所示的比例配混，用捏合机进行熔融混炼(温度100～130℃)，熟化后，冷却至室温(25℃)进行粉碎，由此制得目标的粉末状的热固性树脂组合物。
使用如此得到的实施例和比较例的热固性树脂组合物，按照下述方法进行各种评价[初始光反射率、长期耐光性]的测定。其结果示于后述的表1～表3。
[初始光反射率]
使用上述各热固性树脂组合物，在规定的固化条件(条件：175℃×2分钟的成型+175℃×3小时固化)下制作厚度1mm的试验片，使用该试验片(固化物)测定在室温(25℃)下的光反射率。另外，作为测定装置使用日本分光株式会社制造的分光光度计V-670，在室温(25℃)下测定波长450nm的光反射率。
[长期耐光性]
使用与上述同样制作的各试验片，在室温(25℃)下测定波长600nm的光反射率。然后，对该试验片在用110℃的加热板加热的状态下以1W/cm2的强度照射15分钟436nm的光后，与上述同样测定波长600nm的光反射率(加速试验)。接着，算出在上述加速试验前后的光反射率的降低度(加热·光照射后的光反射率-加热·光照射前的光反射率)。另外，测定与上述同样，使用日本分光株式会社制造的分光光度计V-670。在上述光反射率的降低度中，关于实施例11～13、15，测定·算出了超过0的值，但上述值为测定誤差，实质上为0以下，因此表中记载为“0”。
[表1]
(重量份)
*：相对于热固性树脂组合物(环氧树脂组合物)整体的含有比率
[表2]
(重量份)
*：相对于热固性树脂组合物(环氧树脂组合物)整体的含有比率
[表3]
(重量份)
*：相对于热固性树脂组合物(环氧树脂组合物)整体的含有比率
根据上述结果，配混有特定的白色颜料的实施例品不仅具有高的初始光反射率，而且在长期耐光性上也获得优异的结果。
与此相对，使用带隙偏离特定范围、为较小值的氧化钛的比较例1品的结果是，虽然在初始光反射率上获得了与实施例品同程度的高的测定结果，但长期耐光性差。
[光半导体(发光)装置的制作]
接着，使用将作为上述实施例品的粉末压片得到的压片状的热固性树脂组合物，制造图1所示的构成的光半导体(发光)装置。即，将具有铜(镀银)制的多个成对的第1板部1和第2板部2的金属引线框设置在传递成型机的模具内，使用上述热固性树脂组合物进行传递成型(条件：175℃×2分钟的成型+175℃×3小时固化)，由此在图1所示的金属引线框的规定位置形成反射器4。接着，搭载光半导体(发光)元件(大小：0.5mm×0.5mm)3，用键合引线7、8将该光半导体元件3与上述金属引线框电连接，由此制造具备反射器4、金属引线框和光半导体元件3的单元。
接着，通过在上述金属引线框和反射器4的内周面形成的凹部5填充有机硅树脂(Shin-EtsuSilicone制造、KER-2500)对上述光半导体元件3进行树脂封装(成型条件：150℃×4小时)，从而形成透明的封装树脂层6，将每个反射器通过切割进行单片化，制作图1所示的光半导体(发光)装置。所得光半导体(发光)装置具备具有高的初始光反射率而且长期耐光性优异的反射器4，得到了具备高可靠性的良好的装置。
此外，作为前述的图2和图3所示的光半导体装置以及图4所示的封装型光半导体元件中的反射器11、15形成材料，使用对作为上述实施例品的粉末进行压片得到的压片状的热固性树脂组合物，按照前述的制造方法制作图2和图3所示的光半导体装置以及图4所示的封装型光半导体元件。所得光半导体装置与上述同样，得到了具备高可靠性的良好的装置。另一方面，将上述得到的封装型光半导体元件通过上述封装型光半导体元件的连接用电极搭载于布线电路基板的形成电路的规定位置，由此制作光半导体装置。所得光半导体装置与上述同样，得到了具备高可靠性的良好的装置。
在上述实施例中给出了本发明的具体实施方式，但上述实施例仅仅是例示，不应做限定性解释。应认为本领域技术人员所清楚的各种变形落在本发明的范围内。
产业上的可利用性
本发明的光半导体装置用热固性树脂组合物可用作使自光半导体装置中内置的光半导体元件发出的光反射的反射器的形成材料。
附图标记说明
1第1板部
2第2板部
3光半导体元件
4、11、15反射器
5凹部
6封装树脂层
7、8、12键合引线
10金属引线框
16封装层

Claims (15)

1.一种光半导体反射器用环氧树脂组合物，其特征在于，用下述测定方法(x)测得的、光反射率的降低度(α2-α1)为-5～0的范围：
(x)使用在规定的固化条件(条件：175℃×2分钟的成型+175℃×3小时固化)下制得的厚度1mm的试验片，测定室温(25℃)下的波长600nm的光反射率(α1)，并且在用110℃的加热板将该试验片加热的状态下以1W/cm2的强度照射15分钟波长436nm的光后，测定室温(25℃)下的波长600nm的光反射率(α2)。
2.一种光半导体装置用热固性树脂组合物，其特征在于，含有下述成分(A)～(C)：
(A)热固性树脂，
(B)带隙(禁带)为3.3～5.5eV的白色颜料，
(C)无机填充剂。
3.根据权利要求2所述的光半导体装置用热固性树脂组合物，其中，所述(B)的折射率为2.0～3.0。
4.根据权利要求2或3所述的光半导体装置用热固性树脂组合物，其中，所述(B)为选自由氧化锌、氧化锆和硫化锌组成的组中的至少一种。
5.根据权利要求2或3所述的光半导体装置用热固性树脂组合物，其中，所述(B)为氧化锆。
6.根据权利要求2～5中的任一项所述的光半导体装置用热固性树脂组合物，其中，所述(B)和(C)的总含有比率为热固性树脂组合物整体的10～90体积％，且(B)的含有比率为热固性树脂组合物整体的3～50体积％。
7.一种光半导体装置用引线框，其特征在于，其为用于仅在厚度方向的单面搭载光半导体元件的板状的光半导体装置用引线框，所述光半导体装置用引线框具备相互隔开间隙配置的多个板部，并且在所述间隙形成有使用权利要求2～6中的任一项所述的光半导体装置用热固性树脂组合物填充并固化而成的反射器。
8.一种光半导体装置用引线框，其特征在于，其是具备光半导体元件搭载区域、并且以用其自身的至少一部分包围元件搭载区域的周围的状态形成反射器而成的立体状的光半导体装置用引线框，所述反射器使用权利要求2～6中的任一项所述的光半导体装置用热固性树脂组合物形成。
9.根据权利要求8所述的光半导体装置用引线框，其中，仅在引线框的单面形成有所述反射器。
10.根据权利要求7～9中的任一项所述的光半导体装置用引线框，其中，所述反射器通过传递成型或注射成型而形成在光半导体装置用引线框上。
11.一种光半导体装置，其特征在于，板部相互隔开间隙配置，所述板部在其单面具有用于搭载光半导体元件的元件搭载区域，在所述元件搭载区域的规定位置搭载有光半导体元件，在所述间隙形成有使用权利要求2～6中的任一项所述的光半导体装置用热固性树脂组合物填充并固化而成的反射器。
12.一种光半导体装置，其特征在于，其是在光半导体装置用引线框的规定位置搭载光半导体元件而成的光半导体装置，所述光半导体装置用引线框是具备光半导体元件搭载区域、并且以用其自身的至少一部分包围元件搭载区域的周围的状态形成反射器而成的，所述反射器使用权利要求2～6中的任一项所述的光半导体装置用热固性树脂组合物形成。
13.根据权利要求12所述的光半导体装置，其中，将用反射器包围的包括光半导体元件的区域用有机硅树脂进行树脂封装。
14.一种封装型光半导体元件，其特征在于，在于背面形成多个连接用电极而成的光半导体元件的侧面形成由权利要求2～6中的任一项所述的光半导体装置用热固性树脂组合物形成的反射器，所述光半导体元件上部的发光面或者受光面被封装层被覆。
15.一种光半导体装置，其特征在于，权利要求14所述的封装型光半导体元件通过其连接用电极搭载于布线电路基板的规定位置。
CN201480021767.0A 2013-06-13 2014-04-22 光半导体反射器用环氧树脂组合物、光半导体装置用热固性树脂组合物及使用其得到的光半导体装置用引线框、封装型光半导体元件以及光半导体装置 Pending CN105122484A (zh)

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