CN104857842B - 一株嗜盐嗜碱性硫氧化菌及其在气体生物脱硫-硫回收中的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌，该嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌编号为CGMCC8497，具有在高盐高碱条件下（pH11.0，4.0M Na+）氧化硫化物产单质硫的能力，单质硫产率>90%，硫磺纯度>99%。在较宽pH和盐度范围内（pH9.0～12.0，0.5～4.0M Na+）保持稳定的该能力，可处理<3,000mg/L的硫化物，该菌株在气体生物脱硫‑硫回收中具有很好的应用。
Description
技术领域
本发明涉及环境生物技术领域，具体涉及一株嗜盐嗜碱性硫氧化菌及其在气体生物脱硫-硫回收中的应用。
背景技术
生物脱硫及硫回收是指利用硫氧化菌将硫化物氧化为单质硫并回收的方法。与物理化学脱硫方法，具有工艺简单、能耗低、无催化剂消耗、无二次污染等优点，尤其是生物硫磺在水中分散性好，不易造成设备管道堵塞，运行维护简单、成本低。更重要的是，生物硫氧化产单质硫反应产碱(如反应式1所示)，所产生碱可用于硫化氢吸收(如反应式2所示)，硫化氢吸收消耗的碱可以在生物产单质硫过程中完全再生。理论上可实现碱和水的零消耗，显著降低试剂和水消耗量、废水排放量。
2HS-+O2→2OH-+2S0 (1)
H2S+OH-→HS-+H2O (2)
基于生物硫氧化产单质硫原理开发出多种生物脱硫及硫回收技术，用于处理含硫化物废水和含硫化氢气体。然而，这些技术存在一个问题，生物脱硫的pH值和盐度都不高，限制了生物硫氧化产单质硫的应用。申请号为CN200910162259.5的中国专利申请公布了一种沼气生物脱硫工艺，生物脱硫细菌吸收液的pH为7.5～8.0。申请号为CN201210075244.7的中国专利申请公布了一种沼气生物脱硫方法，使用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌和氧化硫硫杆菌，吸收液呈酸性，pH1.5～2.5。但是使用该方法进行脱硫，近中性、酸性吸收液对硫化氢吸收效率较低，硫化氢脱除率仅为96％，出口硫化氢含量仍有200ppm，仅能达到了三类管道天然气标准。公开号为CN201023019Y的中国专利申请公布了一种沼气脱硫装置，也存在此类问题，硫化氢脱除率仅为95％。
生物脱硫pH值和盐度不高造成沼气、天然气等含硫化氢燃气生物脱硫处理能耗较高。为了避免燃气与空气混合，硫化氢吸收和生物脱硫氧化分别在两个独立的反应器或格室中进行。如PCT申请WO96/30110公布的含硫化氢气体生物脱硫方法所述，吸收液在生物脱硫反应器和吸收塔之间循环，吸收贫液的pH为8.0～9.5。吸收液容量较低，循环流量大，能耗高。尤其在处理高压天然气上，吸收塔压力为2～4Mpa，生物脱硫反应器为常压容器，设备间循环能耗高，动力成本占运行处理成本的比例大，严重影响生物脱硫经济性，制约了气体生物脱硫及硫回收方法的推广应用。
发明内容
本发明的目的是提供一株用于生物脱硫及硫回收的嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌，本发明的另一目的是提供利用上述嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌进行含硫化氢气体脱硫及硫回收。
本发明提供的嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌为多能硫碱弧菌(Thioalkalivibrioversutus)D301，所述多能硫碱弧菌D301已于2013年11月25日保藏在中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心(北京市朝阳区北辰西路1号院3号，中国科学院微生物研究所，100101)，其简称为CGMCC，保藏编号为CGMCC8497。
本发明的多能硫碱弧菌自内蒙古鄂尔多斯地区盐碱湖沉积物中分离得到，具有在高盐高碱条件下氧化硫化物产单质硫的特性。该菌属化能自养微生物，细胞能量来自于硫氧化产生的化学能，碳源来自于固定二氧化碳，可在0.5～4.0M Na+、pH9.0～12.0的高盐高碱条件下生长。
本发明还提供了所述多能硫碱弧菌的培养方法，所述方法包括在硫代硫酸钠培养基上进行菌的培养。
优选的，所述培养基还包括：0.5～4.0M NaCl、10g/L NaHCO3、5g/L KNO3、2g/LKH2PO4、0.1g/L FeCl3、0.01g/L MnCl2。
优选的，所述培养基的pH值为9.0～12.0，钠离子浓度为0.5～4.0M。
所述多能硫碱弧菌可以用于气体生物脱硫-硫回收工艺。
本发明还提供了一种利用所述多能硫碱弧菌进行单质硫回收的方法，包括：
1)以碱液洗脱含硫化氢气体，形成吸收富液；
2)使用多能硫碱弧菌处理吸收富液，将硫化物氧化为单质硫。
优选的，步骤1)中所述碱液的pH为10.0～12.0，所述碱液中Na+浓度为2.0～4.0M。
优选的，所述吸收富液的pH为9.0～11.0，所述碱液中Na+浓度为2.0～4.0M。
更优选的，所述吸收富液中S2-的浓度为2,000～3,000mg/L。
更优选的，所述方法中还包括通过调节曝气量控制氧化还原电位为-200～-300mV。
优选的，所述方法还进一步包括如下步骤：
3)调节回收过单质硫的碱液的pH为10.0～12.0，并将其用于步骤1)硫化氢气体的洗脱。本步骤可以实现对于脱除硫之后的碱液的循环利用。优选的，本步骤使用NaHCO3/Na2CO3pH缓冲体系调节pH至10.0～12.0。
利用上述方法可以实现硫化物脱除率达到100％，单质硫生成率大于90％，碱再生率大于80％；以碱(NaOH)调节pH值至10.0～12.0，可以使碱液再循环用于含硫化氢气体碱洗。
本发明的嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌Thioalkalivibrio versutus D301能在高盐高碱条件下氧化硫化物产单质硫，显著地提高了吸收液的吸收速率和容量，吸收液循环次数减少，大幅降低能耗，减少处理成本。
附图说明
图1、不同pH值下多能硫碱弧菌平均脱硫率和平均单质硫生成率。
图2、不同Na+浓度下多能硫碱弧菌平均脱硫率和平均单质硫生成率。
图3、不同S2-浓度下多能硫碱弧菌平均脱硫率和平均单质硫生成率。
图4、多能硫碱弧菌用于含硫化氢气体处理的平均脱硫率和平均单质硫生成率。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细的描述，但发明的实施方式不限于此。
实施例1：硫氧化菌Thioalkalivibrio versutus CGMCC8497的筛选分离及其硫氧化产单质硫性能
采集内蒙古鄂尔多斯地区盐碱湖底泥，取1g样品置于100ml10g/L硫代硫酸钠培养基中，培养基其他成分如下：0.5～4.0M NaCl、10g/L NaHCO3、5g/L KNO3、2g/L KH2PO4、0.1g/L FeCl3、0.01g/L MnCl2，1M NaOH调pH值至10。30℃、180rpm摇床振荡培养48h，取10ml悬浊液接种于100ml上述硫代硫酸钠培养基，继续在30℃、180rpm摇床上培养48h。将上述富集培养液进行平板分离，再挑选单菌落接入硫代硫酸钠培养基中复筛。
经反复分离纯化得到一株硫氧化菌D301，菌落呈浅黄色，圆形边缘整齐，表面干燥。革兰氏染色呈阴性，菌体形态为弧菌。16S rDNA序列分析表明与Thioalkalivibrioversutus DSM13738同源性为99％，硫氧化菌D301鉴定为一株Thioalkalivibrioversutus。
将培养基中的硫代硫酸钠替换为硫化钠，以1g/(L·h)的速率向培养基中流加硫化钠，该硫氧化菌可利用硫化钠生长并产生单质硫。经X射线衍射光谱鉴定，产生单质硫的晶形为S8。
本实施例说明分离所得到的硫氧化菌Thioalkalivibrio versutus D301具有氧化硫化物产单质硫的能力。
实施例2：不同pH值、Na+浓度和硫化物浓度下Thioalkalivibrio versutus D301脱硫率和单质硫生成率
以硫代硫酸钠为底物培养Thioalkalivibrio versutus D301，加入直径2～3mm活性炭，制成以活性炭为载体的固定化Thioalkalivibrio versutus D301。将固定化Thioalkalivibrio versutus D301置于好氧滤床内，进水S2-含量为200mg/L、pH值为10.0，其他成分为200g/L NaHCO3、100g/L NaCl、5g/L KNO3、2g/L KH2PO4、0.1g/LFeCl3、0.01g/LMnCl2，继续培养5天。
待好氧滤床出水稳定后，改变进水pH值为9.0、11.0、12.0、13.0，每10天改变一次条件，检测并计算不同pH值下硫化物脱除率和单质硫的生成率，如附图1所示。在pH9.0～11.0范围内，Thioalkalivibrio versutus D301硫化物脱硫率均高于99.0％，单质硫生成率大于80％。
保持进水pH值为10.0和S2-含量为200mg/L不变，分别将进水NaCl浓度调整Na+浓度至0.5M、1.0M、2.0M、2.5M、3.0M、3.5M和4.0M，每10天改变一次条件，检测并计算不同pH值下硫化物脱除率和单质硫的生成率，如附图2所示。在Na+浓度0.5～4.0M范围内，Thioalkalivibrio versutus D301硫化物脱硫率均高于99.0％，单质硫生成率大于90％。
保持进水pH值为10.0和Na+浓度为2.0M不变，分别将进水S2-浓度调为500mg/L、1,000mg/L、1,500mg/L、2,000mg/L、2,500mg/L、3,000mg/L、3,500mg/L、4,000mg/L，每10天改变一次条件，检测并计算不同S2-浓度下硫化物脱除率和单质硫的生成率，如附图3所示。当进水S2-浓度小于3,000mg/L时，Thioalkalivibrio versutus D301硫化物脱除率高于99.0％，单质硫生成率大于85％；当进水S2-浓度高于3,000mg/L时，硫化物脱除率出现连续下降，当进水S2-浓度高于4,000mg/L时，脱硫活性出现明显抑制，24h后脱硫活性消失。
本实施例说明Thioalkalivibrio versutus D301在高盐高碱条件下具有高硫氧化产单质硫活性，且在高硫化物浓度下仍然表现出高活性。因此，利用该菌株含硫化氢气体碱洗的吸收液pH值可提高至12.0、Na+浓度可达到4.0M，并且吸收富液中硫化物浓度高，大幅提高吸收液效率，减少循环次数，降低能耗。
实施例3：Thioalkalivibrio versutus D301用于含硫化氢气体处理
将Thioalkalivibrio versutus D301用于含硫化氢气体脱硫及硫回收步骤如下：含硫化氢气体在气液接触塔内经碱液吸收，形成高含硫化物富液，进入好氧滤床内，Thioalkalivibrio versutus D301将硫化物氧化为单质硫，同时碱液再生，经调节pH值，循环重复利用。
固定化Thioalkalivibrio versutus D301制备方法如实施例2所述。以NaHCO3/Na2CO3缓冲液为吸收液，pH10.0～12.0，2～4M Na+(NaOH调节pH值导致Na+浓度波动)，待处理气体的硫化氢含量为2～4v/v％。通过曝气量控制，将好氧滤床氧化还原电位保持在-200～-300mV范围内。
实验结果表明，进入好氧滤床的吸收富液的硫化物含量为2,000～3,000mg/L，含硫化氢气体经处理后，含量降至<2ppm，脱除率>99.9％。Thioalkalivibrio versutus D301硫化物脱除率>99.9％，单质硫生成率>90％，每吸收1mol H2S碱消耗量为0.1mol、水消耗量为100mL。
本实施例说明Thioalkalivibrio versutus D301用于含硫化氢气体生物脱硫及硫回收，能够使用高盐高碱的吸收液，提高吸收效率，降低了能耗，而且硫化氢脱除率、单质硫产率等各项技术指标均高于现有技术。
Claims (10)
1.一种嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌，其特征在于，所述多能硫碱弧菌的菌种保藏号为CGMCC 8497。
2.权利要求1所述的嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌的制备方法，包括：
采集内蒙古鄂尔多斯地区盐碱湖底泥，并置于硫代硫酸钠培养基中进行培养。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述培养基还包括0.5～4.0M NaCl、10g/LNaHCO3、5g/L KNO3、2g/L KH2PO4、0.1g/L FeCl3、0.01g/L MnCl2。
4.根据权利要求2或3所述的方法，其特征在于，所述培养基的pH值为9.0～12.0，钠离子浓度为0.5～4.0M。
5.权利要求1所述嗜盐嗜碱性多能硫碱弧菌在含硫化氢气体脱硫及硫回收领域的应用。
6.利用权利要求1所述多能硫碱弧菌进行硫回收的方法，包括：
1)以碱液洗脱含硫化氢气体，形成吸收富液；
2)使用所述多能硫碱弧菌处理吸收富液，将硫化物氧化为单质硫。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述方法还进一步包括如下步骤：
3)调节回收过单质硫的碱液的pH为10.0～12.0，并将其用于步骤1)硫化氢气体的洗脱。
8.根据权利要求6或7所述的方法，其特征在于，步骤1)中所述碱液的pH为10.0～12.0，所述碱液中Na+浓度为0.5～4M。
9.根据权利要求6或7所述的方法，其特征在于，所述吸收富液中S2-的浓度为2,000～3,000mg/L，pH9.0～11.0。
10.根据权利要求6或7所述的方法，其特征在于，步骤2)还包括通过调节曝气量控制氧化还原电位为-200～-300mV。
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Application publication date: 20150826 Assignee: Yabang green process and new materials research institute Nanjing Co.,Ltd. Assignor: Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences Contract record no.: X2023980044876 Denomination of invention: A halophilic and alkaline sulfur oxidizing bacterium and its application in gas biological desulfurization sulfur recovery Granted publication date: 20180807 License type: Common License Record date: 20231030 |
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