CN104817190A - 一种利用太阳能降污产氢的生物电化学装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,包括由离子交换膜阻隔的阳极室和阴极室,所述阳极室内配置阳极电极,阴极室内配置阴极电极,阳极电极与阴极电极之间通过外接导线相连,所述阴极室内盛装酸性导电溶液,阴极室顶部连接气体收集装置,所述阳极电极为光催化层与生物兼容层复合而成的复合电极。本发明通过光催化作用,形成电子驱动力,从而使得微生物降解污染物所产电子能够主动转移至酸性环境进行析氢反应,实现了降污产氢双效益。且本装置中的光催化材料与微生物及溶液通过生物相容层隔离,避免了溶液腐蚀等致命缺陷。本装置中电子供体来源为生活污水中的有机污染物,电子驱动通过太阳光照实现,因此无需其他能源投入。
Description
技术领域
本发明设计微生物燃料电池技术及光催化技术,具体涉及一种利用太阳能高效降污产氢的电化学装置及方法。
背景技术
作为一种新兴的废水处理与能源回收技术,微生物燃料电池(microbial fuel cell,简称MFC)在能源紧缺、污染严重的今天具有独特的意义。该体系由阳极室和阴极室组成,阳极室自发降解有机物,过程中剩余电子通过纳米导线或电子中介体等转移到电极表面,然后通过外接电路转移到阴极形成回路。然而该过程中由于阳极产生电子的电势低于阴极电解水所需电势,因此,电子不能自发转移。
现今普遍通过阳极添加高电势或阴极添加氧化剂从而使得电子能够转移至阴极。但是该过程仍旧需要耗费额外的电能或化学能,甚至会产生二次污染,因此从经济及环保角度而言,这样的过程均不理想。例如,专利CN 200910011663.2提出了一种利用生物燃料电池反应器产氢并发电转换的方法,通过利用生物燃料电池(BFC)反应器处理固体或液体有机废弃物,可以将有机物转化为高附加值的氢气燃料或转化为电能,该发明仅仅是利用微生物进行光合和厌氧处理有机废物和废水的有机物分解制氢气,产氢效果缓慢,且氢气中含有大量其他气体,不能直接使用。
专利CN 201180009106.2提供了一种活性产氢用阴极,涉及具有形成在阴极基底上的催化剂层的产氢用阴极,所述催化剂层包括铂、铈和钯至少三种元素作为基本元素,所述元素以金属、金属氧化物或氢氧化物状态含有,该电极材料在氢过电压为90mV下或更低电压下产生氢气,效果理想。但是该技术无论如何提高电极性能,始终是需要外加电能形成还原反应从而产生氢气。相比下,本发明所需外加能源的仅为太阳光,且能够达到产电、降污、产氢三大效果,优势明显。
专利CN 201310277597.X提供了一种含有助催化剂Cd的光催化剂 Cd/CdS及其制备和在光催化产氢反应中的应用。该专利在500W氙灯下仅为740-1500μmol/h,能量转换率极低,因为光催化过程中所产生的电子很少作用于氢离子的还原,这是普遍光催化技术的致命缺陷。而生物电化学过程中,由于是微生物作用产氢,其库伦效率普遍达到80%以上,而该电子转移到阴极后氢离子为仅有的可利用电子受体,所以整体能量转化效率极高。
发明内容
本发明提供一种利用太阳能降污产氢的生物电化学装置及方法,通过光催化作用,形成电子驱动力,从而使得微生物降解污染物所产电子能够主动转移至酸性环境进行析氢反应,实现了降污产氢双效益。
一种利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,包括由离子交换膜阻隔的阳极室和阴极室,所述阳极室内配置阳极电极,阴极室内配置阴极电极,阳极电极与阴极电极之间通过外接导线相连,所述阴极室内盛装酸性导电溶液,阴极室顶部连接气体收集装置,所述阳极电极为光催化层与生物兼容层复合而成的复合电极。
本发明在阴阳极间设计了采用光催化材料光照过程中形成的价带与导带形成的电势差作为反应电子驱动力,从而实现了无耗能,无污染的电子流转驱动力。此外更具有意义的是,该过程在阴极轻易发生析氢反应,从而能够高效产生清洁能源—氢气。
通过光催化作用,形成电子驱动力,从而使得微生物降解污染物所产电子能够主动转移至酸性环境进行析氢反应,实现了降污产氢双效益。且本装置中的光催化材料与微生物及溶液通过生物相容层隔离,避免了溶液腐蚀等致命缺陷。本装置中电子供体来源为生活污水中的有机污染物,电子驱动通过太阳光照实现,因此无需其他能源投入。
作为优选,阴极室中pH<5,即所述酸性导电溶液的pH<5。考虑到废水酸度对膜以及反应器的损害,pH优选为4-5。
降低pH可以降低析氢所需电势。阴极室通过添加氯化钠提高电导率,避免其他有机物或离子进入阴极室与氢离子争夺电子发生还原反应,提高产氢效率。
作为优选,所述阴极电极的材料选用铂、金、钛、铱、铌或钌。
这些金属是一种常用于电解水的高效催化剂,产氢电位低,效果好。但是由于其价格昂贵,难以大面积使用,因此选用这类金属镀层的材料作为阴极电极。进一步优选钛金属基底的镀铂电极,钛具有良好的导电性能和耐腐蚀性能,因此能够在水中长时间浸泡,此外价格较为低廉。
作为优选,阳极室中的有机物浓度、pH、温度以及阴阳极间距均可参照常规MFC反应器进行设计。
进一步优选,阳极室中有机物浓度为100-2000mg/L,过低则电子量不足,效率太差,过高则抑制产电菌生长及活性;pH在5-9之间,pH过酸或过碱会影响微生物降解有机物;温度在20-37摄氏度之间,过高或过低会影响微生物活性;阴阳极间距控制在5-20cm,过低导致溶液体积较小,运作不便,过高则导致反应内阻增加,增加电子转移阻力。
阳极室与阴极室的容积比优选为0.5~1.5:1。
所述复合阳极由如下方法制备:
(1)取石墨基底依次在蒸馏水、丙酮、乙醇、蒸馏水中分别超声洗净,晾干待用;
(2)取光催化材料粉末,配置成质量浓度为5-30%光催化水溶液,加入粘合剂,并超声混匀;
(3)取石墨基底浸没在光催化材料水溶液中10-120min,然后取出在蒸馏水中浸泡2-5min,后取出室温晾干;
(4)氮气环境下在500-600℃下煅烧2-10min取出冷却至室温;
(5)经步骤(4)处理后的整块电极浸没在轻质石蜡中10~15min,然后用清洗剂去除多余石蜡即可。
作为优选,所述清洗剂为亲水基团表面活性剂,例如羧酸、磺酸等。
作为优选,复合阳极制备过程中,步骤(1)和(2)中的超声时间均为10~15min,进一步优选为10min。
作为优选,所述光催化层的材料选择禁带宽度为0-2.8eV的光催化材料。进一步优选,所述光催化材料为Fe2O3,SiC或GoP。
所述的光催化材料选择价带位于-0.4eV以下,导带位于-0.3eV以上。介于紫外光在太阳光中所占比例极小,且对微生物有一定危害,因此,光催化材料优选禁带宽度为0-2.8eV的光催化材料;进一步优选为Fe2O3,SiC,GoP等。
生物兼容层的材料为石墨。进一步优选,所述石墨基底的厚度为1-10mm。
所述的生物兼容层选用导电性良好的石墨材料。石墨材料具有优异的比表面积,有利于更多微生物挂膜至表面;且石墨材料具有良好的导电性,利于电子转移;石墨材料耐酸耐碱,使用寿命极长。
石墨电极的厚度控制为1-10mm,厚度过大容易导致光催化材料与微生物之间的距离过大,致使空穴电势损耗。
所述粘合剂优选用聚乙二醇,所述光催化层与生物兼容层之间采用聚乙二醇粘合。
光催化溶液配置成5-30%溶液,浓度过高导致溶液难以混合均匀,且导致光图层太厚;太稀则导致光催化图层量少,效果不佳。
本发明还提供一种利用所述生物电化学装置进行产氢的方法,包括如下步骤:
(1)将生活污水连续式送入阳极室,经产电菌降解,所获电子并通过产电菌C型细胞素转移至胞外;
(2)太阳光照射阳极光催化面,致使空穴电子分离,高能电子在阴极电势作用下转移到阴极发生析氢反应,剩余空穴夺取生物膜侧电子;
循环步骤(1)、(2)持续降解生活污水中的污染物,并产生足够高能电子在阴极发生析氢反应,在阴极室顶部收集氢气。
所述产电菌为地杆菌、希瓦氏菌等。
本发明的处理原理为:
生活污水连续式送入阳极室,经产电菌自发降解,所获电子并通过产电菌C型细胞色素转移至胞外,此时阳极室体系的电势约为-0.3与0V之间;
太阳光照射阳极光催化面,致使空穴电子分离,根据本发明所选光催化材料可知,光照下所分离的空穴的电势能为-0.4V以上,该电势低于转移至微生物表层的电子电势,因此微生物所产生的电子可以转移到空穴,并与空穴结合重新变成载流子。
光催化材料光照下所分离的电子的电势能为-0.3V以下,而阴极溶液由于其pH偏低(<5),所以电子能够在更低电势能下转移到阴极并发生析氢反应。循环步骤(1)、(2)持续降解污染物,并产生足够高能电子在阴极 发生析氢反应。
与现有技术相比,本发明具有如下有益效果:
(1)本发明能够自发降解废水中的有机物,从而产生电子,所产电子能够自发转移至阴极发生析氢反应,获得氢气。
(2)本发明是建立在还原产氢机理上的一种新技术,利用太阳能取代传统电能来提升电子电势,无耗能,无污染。
(3)本发明操作简单,成本低廉,寿命长久。
附图说明
图1是本发明的结构示意图。
图2是本发明阳极电极的结构示意图。
图中所示附图标记如下:
1-阳极电极 2-阳极室 3-离子交换膜
4-阴极电极 5-阴极室 6-氢气收集口
101-光催化层 102-生物兼容层。
具体实施方式
如图1所示,一种光电生物电化学装置,包括反应器壳体,反应器壳体内分隔为阳极室2和阴极室5,阳极室和阴极室通过离子交换膜3隔离,阳极室内配备阳极电极1,阴极室内配备阴极电极4,阳极电极与阴极电极之间通过外接电线相连,阴极室的顶部带氢气收集口6,氢气收集口连接气体收集装置。
阳极电极1的结构示意图如图2所示,由光催化层101和生物兼容层102复合而成,生物兼容层的表面覆盖产电菌生物膜。
本实施方式中选用α-Fe2O3(-0.1-2.1eV)作为光催化层的材料,选用石墨板作为生物兼容层,石墨板使用前分别经过1M氢氧化钠,1M盐酸和蒸馏水浸泡,然后用粗(400目)细(2000目)砂纸交替摩擦直至电极表面光滑,然后超声去除参与石墨粉渣。
复合电极制作方法为:
(1)取上述预处理后的石墨基底依次在蒸馏水、丙酮、乙醇、蒸馏水中分别超声10min洗净,晾干待用;
(2)取光催化材料粉末,配置成质量浓度为5-30%光催化水溶液,加入粘合剂,并超声10min混匀;
(3)取石墨基底浸没在光催化水溶液中10-120min,然后取出在蒸馏水中浸泡2-5min,后取出室温晾干;
(4)氮气环境下在500-600℃下煅烧2-10min取出冷却至室温;
(5)经步骤(4)处理后的整块电极浸没在轻质石蜡中10~15min,然后用清洗剂去除多余石蜡即可。
本发明的使用步骤如下:
生活污水连续式送入阳极室,经产电菌自发降解,所获电子并通过产电菌C型细胞素转移至胞外。太阳光照射阳极光催化面,致使空穴电子分离。微生物所产生的电子可以转移到空穴,并与空穴结合重新变成载流子。电子能够转移到阴极并发生析氢反应。
应用实施例1
用实施例中所示方法制作电极(其中步骤(2)中光催化水溶液的质量浓度为20%、步骤(3)中在光催化水溶液中的浸泡时间为60min、蒸馏水中的浸泡时间为3min、步骤(4)中在550℃下煅烧5min、步骤(5)中在轻质石蜡中浸泡12min),进行微生物染料电池组装,组装后如图1所示,阴阳极室体积分别为60ml和40ml,电极间距为10cm,离子交换膜采用阴离子膜,阴极液体pH为3,进水COD浓度为1000mg/L,pH为7,电导率为50ms/cm,微生物采用地杆菌,本装置在不添加外电势和阴极氧化剂下,光照下最大输出功率达到0.98W/m2,产氢量达到0.23mol/(h.m2)。
应用实施例2
用实施例中所示方法制作电极(其中步骤(2)中光催化水溶液的质量浓度为30%、步骤(3)中在光催化水溶液中的浸泡时间为100min、蒸馏水中的浸泡时间为5min、步骤(4)中在500℃下煅烧10min、步骤(5)中在轻质石蜡中浸泡10min),进行微生物染料电池组装,组装后如图1所示,阴阳极室体积分别为60ml和40ml,电极间距为10cm,离子交换 膜采用阴离子膜,阴极液体pH为3,进水COD浓度为1000mg/L,pH为7,电导率为50ms/cm,微生物采用地杆菌,本装置在不添加外电势和阴极氧化剂下,光照下最大输出功率达到0.90W/m2,产氢量达到0.205mol/(h.m2)。
应用实施例3
用实施例中所示方法制作电极(其中步骤(2)中光催化水溶液的质量浓度为10%、步骤(3)中在光催化水溶液中的浸泡时间为30min、蒸馏水中的浸泡时间为2min、步骤(4)中在600℃下煅烧2min、步骤(5)中在轻质石蜡中浸泡10min),进行微生物染料电池组装,组装后如图1所示,阴阳极室体积分别为60ml和40ml,电极间距为10cm,离子交换膜采用阴离子膜,阴极液体pH为3,进水COD浓度为1000mg/L,pH为7,电导率为50ms/cm,微生物采用地杆菌,本装置在不添加外电势和阴极氧化剂下,光照下最大输出功率达到0.92W/m2,产氢量达到0.21mol/(h.m2)。
Claims (9)
1.一种利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,包括由离子交换膜阻隔的阳极室和阴极室,所述阳极室内配置阳极电极,阴极室内配置阴极电极,阳极电极与阴极电极之间通过外接导线相连,其特征在于,所述阴极室内盛装酸性导电溶液,阴极室顶部连接气体收集装置,所述阳极电极为光催化层与生物兼容层复合而成的复合电极,所述生物兼容层表面覆盖产电菌生物膜。
2.根据权利要求1所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,所述酸性导电溶液的pH<5。
3.根据权利要求1所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,所述阴极电极为钛金属基底的镀铂电极。
4.根据权利要求1所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,所述复合阳极由如下方法制备:
(1)取石墨基底依次在蒸馏水、丙酮、乙醇、蒸馏水中分别超声洗净,晾干待用;
(2)取光催化材料粉末,配置成质量浓度为5-30%光催化水溶液,加入粘合剂,并超声混匀;
(3)取石墨基底浸没在光催化材料水溶液中10-120min,然后取出在蒸馏水中浸泡2-5min,后取出室温晾干;
(4)氮气环境下在500-600℃下煅烧2-10min取出冷却至室温;
(5)经步骤(4)处理后的整块电极浸没在轻质石蜡中10~15min,然后用清洗剂去除多余石蜡即可。
5.根据权利要求4所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,光催化材料选择禁带宽度为0-2.8eV的光催化材料。
6.根据权利要求5所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,所述光催化材料为Fe2O3,SiC或GoP。
7.根据权利要求4所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,所述石墨基底的厚度为1-10mm。
8.根据权利要求4所述利用太阳能降污产氢的生物电化学装置,其特征在于,所述粘合剂为聚乙二醇。
9.一种利用权利要求1所述生物电化学装置进行产氢的方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)将生活污水连续式送入阳极室,经产电菌降解,所获电子通过产电菌C型细胞素转移至胞外;
(2)太阳光照射阳极光催化面,致使空穴电子分离,高能电子在阴极电势作用下转移到阴极发生析氢反应,剩余空穴夺取生物膜侧电子;
循环步骤(1)、(2)持续降解生活污水中的污染物,并产生足够高能电子在阴极发生析氢反应,在阴极室顶部收集氢气。
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