CN104681858B - 一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种超薄柔性锂离子电池，包括复合正极片、复合负极片和位于复合正极片与复合负极片之间的隔膜；复合正极片依次包括第一尼龙层、正集流体和正极膜片，正极膜片的周围设有第一PP层；复合负极片依次包括第二尼龙层、负集流体和负极膜片，负极膜片的周围设有第二PP层。上述超薄柔性锂离子电池的制备方法如下：1）在隔膜上涂一层聚偏二氟乙烯层；2）在正、负集流体上粘接PP层和尼龙层；3）制备复合正、负极片；4）将复合正极片、隔膜和复合负极片进行叠加组合、热封装、注液、化成、分容即制成超薄柔性锂离子电池。本发明的柔性锂离子电池能够实现长度和宽度方向上0~180°弯曲或折叠，厚度仅为0.2‑0.9mm。

Description

一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法，属于电化学领域。
背景技术
锂离子二次电池作为一种绿色环保电池，具有工作电压高、比能量高和循环寿命长等优点，近年来得到了迅速发展，随着智能银行卡、身份证识别卡、电子纸、智能交通管理卡快速发展，应用范围也在不断扩大，需要储存的信息越来越多、安全性要求越来越高、传统的磁卡已经不能满足以上需求。随着智能银行卡、身份证识别卡、电子纸、智能交通管理卡快速发展，应用范围也在不断扩大，对电池的需求和要求也越来越高、特别是对电池的厚度和安全性能提出了更高的要求。
目前商业化的超薄柔性锂离子电池主要在阴阳极基体上涂覆活性物质并通过叠片组装成电池，当电池厚度≤1.0mm时，采用传统的在基体单面涂覆活性物质，再通过叠片的组装方式已不能满足将电池做的更薄的要求，而且现有的超薄电池技术中不能很好解决除方形电池外其它形状电池的生产。
发明内容
本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法，解决了电池的厚度控制、硬度要求、安全，异形电池生产等问题。
为解决上述技术问题，本发明提出的技术方案为：
一种超薄柔性锂离子电池，包括复合正极片、复合负极片和位于所述复合正极片与所述复合负极片之间的隔膜；所述复合正极片依次包括第一尼龙层、正集流体和正极膜片，所述正极膜片的周围设有第一PP层；所述复合负极片依次包括第二尼龙层、负集流体和负极膜片，所述负极膜片的周围设有第二PP层。
上述的锂离子电池，优选的，所述的隔膜为PP膜、PE膜或多层PP与PE的复合膜，隔膜的两侧均涂有一层聚偏二氟乙烯层，所述聚偏二氟乙烯层的总厚度为1-10 µm。
上述的锂离子电池，优选的，所述正集流体上设有第一极耳，所述第一极耳与正集流体为一体结构，均为铝箔；所述负集流体上设有第二极耳，所述第二极耳与负集流体为一体结构，均为铝箔。
上述的锂离子电池，优选的，所述正极膜片中含有正极活性物质，所述正极活性物质为LiCoO2、LiNiO2、LiVPO4、LiMnO2、Li2MnO4、LiFePO4、LiCo1-(x＋y) NixMnyO2、LiNixMn1-xO2、LiCoxNi1-xO2中的一种或者几种，其中，x＜1、y＜1、x+y＜1；所述负极膜片中含有负极活性物质，所述负极活性物质为Li4Ti5O12。
上述的锂离子电池，优选的，所述锂离子电池的厚度为0.2-0.9mm。
上述的锂离子电池，优选的，所述锂离子电池的形状为圆形、椭圆形或多边形。
作为一个总的发明构思，本发明还提供一种上述的锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
1）在隔膜上涂一层聚偏二氟乙烯层；
2）在正集流体一侧粘上第一尼龙层，在正集流体另一侧的周边粘上第一PP层；在负集流体一侧粘上第二尼龙层，在负集流体另一侧的周边粘上第二PP层；
3）将含正极活性物质的正极物料和溶剂配制成正极浆料，含负极活性物质的负极物料和溶剂配制成负极浆料，再分别将正极浆料、负极浆料均匀涂覆于集流体上正集流体、负集流体上的覆料区域并烘干，分别得到复合正极片和复合负极片；
4）将所述复合正极片、隔膜和复合负极片进行叠加组合，并进行热封装，经注液、化成、分容后即制成所述超薄柔性锂离子电池。
上述的制备方法，优选的，所述步骤2）中，正极活性物质为LiCoO2、LiNiO2、LiVPO4、LiMnO2、Li2MnO4、LiFePO4、LiCo1-(x＋y) NixMnyO2、LiNixMn1-xO2、LiCoxNi1-xO2中的一种或者几种，其中，x＜1、y＜1、x+y＜1；负极活性物质为Li4Ti5O12。
上述的制备方法，优选的，所述步骤4）中，化成为两工步弯曲化成，具体过程为：将电池主体面积最大面朝向一侧弯曲放入弧形夹具中进行第一次化成，以0.01I5~0.1 I5的电流恒流充电，当充电电量达到0.05~0.2C后将电池取下，再将电池朝向另一侧弯曲放入弧形夹具进行第二次化成，以0.01 I5~0.2 I5恒流充电，当总的充电电量达到0.3~0.7C后，将电池平压整形后，进行真空抽气封装，其中I5为电池以5小时率放电时的电流，C为电池的标称容量。
与现有技术相比，本发明的优点在于：
（1）本发明的超薄柔性锂离子电池在集流体上涂覆正负极活性物质，并作为正负膜片使用，可有效降低电池的厚度，电池的厚度达到0.2-0.9mm；集流体为铝箔，可有效防止空气中的水分渗入电池内部，可有效提升电池的可靠性；集流体复合了高强度尼龙层，可有效改善其强度，避免在弯曲或折叠时出现破裂，因而能够实现长度和宽度方向上0~180°弯曲或折叠，并可实现弧形扭曲。
（2）本发明的超薄柔性锂离子电池在隔膜上涂覆了PVDF层使正负极与隔膜之间黏附在一起，可以有效的改善其界面，提升电池的电化学性能和硬度。
（3）本发明的超薄柔性锂离子电池可以为圆形，椭圆形，多边形等多种形状，可以满足不同的需求。
（4）本发明的超薄柔性锂离子电池利用两工步弯曲化成，使电池分别在不同状态下的负极表面形成稳定的SEI膜，从而有效改善柔性电池使用过程中的电化学性能。
因此，采用本发明的技术，可以有效改善超薄柔性电池的硬度和可靠性，显著改善电池的电化学性能，极大的提升了超薄柔性电池的加工性能和能量密度。
附图说明
图1为本发明实施例1、实施例2、实施例3的超薄柔性锂离子电池的截面图。
图2为本发明实施例1中正集流体的示意图。
图3为本发明实施例1制备的方形电池结构示意图。
图4为本发明实施例2中正集流体的示意图。
图5为本发明实施例2制备的圆形电池结构示意图。
图6为本发明实施例3中正集流体的示意图。
图7为本发明实施例3制备的正三角形电池结构示意图。
图例说明：1、隔膜；2、第一尼龙层；3、正集流体；4、正极膜片；5、第一PP层；6、第二尼龙层；7、负集流体；8、负极膜片；9、第二PP层；10、第一极耳；11、第二极耳。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下文将结合说明书附图和较佳的实施例对本发明作更全面、细致地描述，但本发明的保护范围并不限于以下具体的实施例。
除非另有定义，下文中所使用的所有专业术语与本领域技术人员通常理解的含义相同。本文中所使用的专业术语只是为了描述具体实施例的目的，并不是旨在限制本发明的保护范围。
除有特别说明，本发明中用到的各种试剂、原料均为可以从市场上购买的商品或者可以通过公知的方法制得的产品。
实施例1：
一种本发明的超薄柔性锂离子电池，其截面图如图1所示，包括复合正极片、复合负极片和位于复合正极片与复合负极片之间的隔膜1；复合正极片依次包括第一尼龙层2、正集流体3和正极膜片4，正极膜片4的周围设有第一PP层5；复合负极片依次包括第二尼龙层6、负集流体7和负极膜片8，负极膜片8的周围设有第二PP层9。隔膜1为PP膜，隔膜1的两侧均涂有一层聚偏二氟乙烯层，聚偏二氟乙烯层的总厚度为6µm。正集流体3上设有第一极耳10，如图2所示，第一极耳10与正集流体3为一体结构，均为铝箔；负集流体7上设有第二极耳11，第二极耳11与负集流体7为一体结构，均为铝箔。超薄柔性锂离子电池为方形结构，外观结构示意图如图3所示，厚度0.2mm，宽度54mm，长度32mm。
上述超薄柔性锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）在隔膜1（PP隔膜）两侧涂覆PVDF（聚偏二氟乙烯，以下简称PVDF）浆料，烘箱烘干，隔膜1两侧均形成一层PVDF层，PVDF层的总厚度为6µm。
（2）使用粘合剂将第一尼龙层2粘在正集流体3一侧（第一尼龙层2尺寸为50mm*25mm），在正集流体3另一侧的周边使用粘合剂粘上第一PP层5。
使用粘合剂将第二尼龙层6粘在负集流体7一侧（第二尼龙层6尺寸为51mm*26mm），在负集流体7另一侧的周边使用粘合剂粘上第二PP层9。
（3）将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2（镍钴锰酸锂）、Super-P（导电碳黑，以下简称Super-P）、PVDF按照质量比为96∶1.5∶2.5与NMP（N,N-二甲基吡咯烷酮，以下简称NMP）混合搅拌均匀后得到正极极片涂布的浆料（其中NMP的添加量通过使浆料固含量为75%来控制），然后将浆料均匀涂布在已制备好的正集流体3的覆料区域（正集流体3一侧未粘接第一PP层5的区域）。经烘箱烘干（浆料形成正极膜片4），辊压厚度为28µm，分切后制得复合正极片。
将Li4Ti5O12、Super-P、PVDF按质量比为94.5∶2∶3.5与NMP（其中NMP的添加量通过使浆料固含量为70%来控制）混合搅拌均匀后得到负极涂布浆料，然后将浆料均匀涂布在已制备好的负集流体7的覆料区域（负集流体7一侧未粘接第二PP层9的区域）。经烘箱烘干（浆料形成负极膜片8），辊压厚度为26µm，分切后制得复合负极片。
（4）分别取上述制备的复合正极片和复合负极片，中间放置处理后的隔膜1，整齐叠放，并利用热封设备将第一PP层5和第二PP层9熔融后冷却封装三边，烘烤除水、注入电解液（在露点小于-40℃的环境中进行），最后将未封的一边使用真空热封装在真空条件下热封，制成电池坯。
将制备好的电池坯放入弧形夹具中朝向一侧弯曲以0.01I5的电流恒流充电至0.05C后，朝向另一侧弯曲以0.02I5的电流恒流充电至0.3C，然后将电池平压整形后进行真空抽气封装、最后将电池分容制作成025432PL（厚度0.2mm，宽度54mm，长度32mm）型超薄柔性锂离子电池，电池标称容量为20mAh。
将本实施例制备的超薄柔性锂离子电池在室温下利用0.5C（10mA）的电流放电，放电容量为22mAh。在室温下以0.5C电流循环300次的容量保持率为89.7%。
实施例2：
一种本发明的超薄柔性锂离子电池，其截面图如图1所示，包括复合正极片、复合负极片和位于复合正极片与复合负极片之间的隔膜1；复合正极片依次包括第一尼龙层2、正集流体3和正极膜片4，正极膜片4的周围设有第一PP层5；复合负极片依次包括第二尼龙层6、负集流体7和负极膜片8，负极膜片8的周围设有第二PP层9。隔膜1为PE膜，隔膜1的两侧均涂有一层聚偏二氟乙烯层，聚偏二氟乙烯层的总厚度为2µm。正集流体3上设有第一极耳10，如图4所示，第一极耳10与正集流体3为一体结构，均为铝箔；负集流体7上设有第二极耳11，第二极耳11与负集流体7为一体结构，均为铝箔。超薄柔性锂离子电池为圆形结构，外观结构示意图如图5所示，厚度0.5mm，直径56mm。
上述超薄柔性锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）在隔膜1（PE隔膜）两侧涂覆PVDF浆料，烘箱烘干，隔膜1两侧均形成一层PVDF层，PVDF层的总厚度为2µm。
（2）使用粘合剂将第一尼龙层2粘在正集流体3一侧（第一尼龙层2为直径48mm的圆形），在正集流体3另一侧的周边使用粘合剂粘上第一PP层5。
使用粘合剂将第二尼龙层6粘在负集流体7一侧（第二尼龙层6为直径50mm的圆形），在负集流体7另一侧的周边使用粘合剂粘上第二PP层9。
（3）将 LiCoO2（钴酸锂）、Super-P、PVDF按质量比为94∶2∶4与NMP（NMP的添加量通过使浆料固含量为74%来控制），混合搅拌均匀后得到正极极片涂布的浆料，然后将浆料均匀涂布在已制备好的正集流体3的覆料区域（正集流体3一侧未粘第一PP层5的区域），经烘箱烘干（浆料形成正极膜片4），辊压厚度为56µm，分切后制得复合正极片。
将Li4Ti5O12、Super-P、PVDF按质量比为94.5∶2∶3.5与NMP（NMP的添加量通过使浆料固含量为68%来控制）混合且搅拌均匀得到负极涂布浆料，然后将浆料均匀涂布在已制备好的负集流体7的覆料区域（负集流体7一侧未粘第二PP层9的区域），负极膜片区稍大于正极膜片区，经烘箱烘干（浆料形成负极膜片8），辊压厚度为70µm，分切后制得复合负极片。
（4）分别取上述制备的复合正极片和复合负极片，中间放置处理后的隔膜1，整齐叠放，并利用热封设备将第一PP层5和第二PP层9熔融后冷却封装3/4圆的部分，烘烤除水、注入电解液（在露点小于-40℃的环境中进行），再将未封装的1/4圆的部分使用真空热封装在真空条件下热封，制成电池坯。
将制备好的电池坯放入弧形夹具中朝向一侧弯曲以0.1I5的电流恒流充电至0.1C后，朝向另一侧弯曲以0.1I5的电流恒流充电至0.7C，然后将电池平压整形后进行真空抽气封装、最后将电池分容制作成05560PL（厚度0.5mm，直径56mm）型超薄柔性锂离子电池，电池标称容量为25mAh。
将本实施例制备的超薄柔性锂离子电池在室温下利用0.5C（25mA）的电流放电，放电容量为27mAh。在室温下以0.5C电流循环300次的容量保持率为90%。
实施例3：
一种本发明的超薄柔性锂离子电池，其截面图如图1所示，包括复合正极片、复合负极片和位于复合正极片与复合负极片之间的隔膜1；复合正极片依次包括第一尼龙层2、正集流体3和正极膜片4，正极膜片4的周围设有第一PP层5；复合负极片依次包括第二尼龙层6、负集流体7和负极膜片8，负极膜片8的周围设有第二PP层9。隔膜1为三层PP/PE/PE复合膜，隔膜1的两侧均涂有一层聚偏二氟乙烯层，聚偏二氟乙烯层的总厚度为8µm。正集流体3上设有第一极耳10，如图6所示，第一极耳10与正集流体3为一体结构，均为铝箔；负集流体7上设有第二极耳11，第二极耳11与负集流体7为一体结构，均为铝箔。超薄柔性锂离子电池为正三角形结构，外观结构示意图如图7所示，厚度0.9mm，边长86mm。
上述超薄柔性锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）在隔膜1（三层PP/PE/PE复合隔膜）两侧涂覆PVDF浆料，烘箱烘干，隔膜1两侧形成一层PVDF层， PVDF层的总厚度为8µm。
（2）使用粘合剂将第一尼龙层2粘在正集流体3一侧（第一尼龙层2为边长为78mm的正三角形），在正集流体3另一侧的周边使用粘合剂粘上第一PP层5；
使用粘合剂将第二尼龙层6粘在负集流体7一侧（第二尼龙层6为边长为80mm的正三角形），在负集流体7另一侧的周边使用粘合剂粘上第二PP层9。
（3）将LiFePO4（磷酸铁锂）、Super-P、PVDF按照质量比为92∶3∶5与NMP（NMP的添加量通过使浆料固含量为75%来控制）混合搅拌均匀后得到正极极片涂布的浆料，然后将浆料均匀涂布在已制备好的正集流体3的覆料区域（正集流体3一侧未粘第一PP层5的区域），经烘箱烘干（浆料形成正极膜片4），辊压厚度为94µm，分切后制得复合正极片。
将Li4Ti5O12、Super-P、PVDF按照质量比为94.5∶2∶3.5与NMP（NMP的添加量通过使浆料固含量为72%来控制）混合搅拌均匀后得到负极涂布浆料，然后将浆料均匀涂布在已制备好的负集流体7的覆料区域（负集流体7一侧未粘第二PP层9的区域），经烘箱烘干（浆料形成负极膜片8），辊压厚度为80µm，分切后制得负极片。
（4）分别取上述制备的复合正极片和复合负极片，中间放置处理后的隔膜1，整齐叠放，并利用热封设备将第一PP层5和第二PP层9熔融后冷却封装两边，烘烤除水、注入电解液（在露点小于-40℃的环境中进行），最后将未封的一边使用真空热封装在真空条件下热封，制成电池坯。
将制备好的电池坯放入弧形夹具中朝向一侧弯曲以0.05I5的电流恒流充电至0.2C后，朝向另一侧弯曲以0.15I5的电流恒流充电至0.5C，然后将电池平压整形后进行真空抽气封装、最后将电池分容后制作成0986PL（厚度0.9mm，边长86mm）型超薄柔性锂离子电池，电池标称容量为48mAh。
将本实施例制备的超薄柔性锂离子电池在室温下利用0.5C（24mA）的电流放电，放电容量为49mAh。在室温下以0.5C电流循环300次的容量保持率为98.1%。

Claims (3)

1.一种超薄柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，该超薄柔性锂离子电池包括复合正极片、复合负极片和位于所述复合正极片与所述复合负极片之间的隔膜(1)；所述复合正极片依次包括第一尼龙层(2)、正集流体(3)和正极膜片(4)，所述正极膜片(4)的周围设有第一PP层(5)；所述复合负极片依次包括第二尼龙层(6)、负集流体(7)和负极膜片(8)，所述负极膜片(8)的周围设有第二PP层(9)；所述的隔膜(1)为PP膜、PE膜或多层PP与PE的复合膜，隔膜(1)的两侧均涂有一层聚偏二氟乙烯层，所述聚偏二氟乙烯层的总厚度为1-10um；所述正集流体(3)上设有第一极耳(10)，所述第一极耳(10)与正集流体(3)为一体结构，均为铝箔；所述负集流体(7)上设有第二极耳(11)，所述第二极耳(11)与负集流体(7)为一体结构，均为铝箔；所述锂离子电池的厚度为0.2-0.9mm；该制备方法包括以下步骤：
1)在隔膜(1)上涂一层聚偏二氟乙烯层；
2)在正集流体(3)一侧粘上第一尼龙层(2)，在正集流体(3)另一侧的周边粘上第一PP层(5)；在负集流体(7)一侧粘上第二尼龙层(6)，在负集流体(7)另一侧的周边粘上第二PP层(9)；
3)将含正极活性物质的正极物料和溶剂配制成正极浆料，含负极活性物质的负极物料和溶剂配制成负极浆料，再分别将正极浆料、负极浆料均匀涂覆于正集流体(3)、负集流体(7)上的覆料区域并烘干，分别得到复合正极片和复合负极片；
4)将所述复合正极片、隔膜和复合负极片进行叠加组合，并进行热封装，经注液、化成、分容后即制成所述超薄柔性锂离子电池。
2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述步骤2)中，正极活性物质为LiCoO2、LiNiO2、LiVPO4、LiMnO2、LiMn2O4、LiFePO4、LiCo1-(x+y)NixMnyO2、LiNixMn1-xO2、LiCoxNi1-xO2中的一种或者几种，其中，x＜1、y＜1、x+y＜1；负极活性物质为Li4Ti5O12。
3.如权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤4)中，化成为两工步弯曲化成，具体过程为：将电池主体面积最大面朝向一侧弯曲放入弧形夹具中进行第一次化成，以0.01I5～0.1I5的电流恒流充电，当充电电量达到0.05～0.2C后将电池取下，再将电池朝向另一侧弯曲放入弧形夹具进行第二次化成，以0.01I5～0.2I5恒流充电，当总的充电电量达到0.3～0.7C后，将电池平压整形后，进行真空抽气封装，其中I5为电池以5小时率放电时的电流，C为电池的标称容量。
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