CN104671204B - 层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器。包括上盖板、下盖板以及之间的蒸发板、多块上重整板和下重整板,多块上重整板安装在蒸发板与下重整板之间,任意相邻之间均设有柔性石墨垫;蒸发板上表面开有蒸发腔,两侧对称分别连接有相通的入口引流腔和出口引流腔,上重整板和下重整板上表面中心均设有反应腔,反应腔的两侧对称分别连接有相通的入口引流腔和出口引流腔,上重整板和下重整板的反应腔中均安装有反应载体薄板,反应载体薄板上表面和下表面以上下对称开有多个蛇形微通道的凹槽结构。本发明可显著增大反应载体薄板的比表面积,改善催化剂的附着,并且可以有效降低反应压降,从而提高醇类转化率和制氢速度。
Description
技术领域
本发明涉及了一种醇类制氢微反应器,尤其是涉及了一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器。
背景技术
当今时代,环境污染与清洁能源是众多热点问题之一。氢能作为一种可再生能源,由于其高效、零污染等优势,被广泛地应用于各种场合。在众多制氢的方法中,水汽重整制氢具有氢气产量高、长期稳定性好等优势,得到了世界范围内的关注。在水汽重整制氢过程中,甲醇有较高的氢碳比,而反应温度和产物CO浓度较低,因而被广泛使用。
中国发明专利(申请号200610104598.4)公开了一种金属泡沫催化重整反应器。该反应器采用管式结构,使用金属泡沫作为催化剂载体,外层催化燃烧释放的热量,传递到内管中间的金属泡沫进行催化重整,高效清洁地制取氢气,但是采用金属泡沫作为反应载体板,热传递效率低,压降较大,并且采用管式结构,不易扩大反应规模。
中国发明专利(申请号200910100100.0)公开了一种带微凸台阵列结构的自热型醇类重整制氢微通道反应器。此反应器包含三层板状反应载体,均带有微凸台阵列结构,形成上下两个通道,其中,上层通道为催化重整制氢通道,下层通道为燃烧通道,反应器能自热运行制氢,但是反应载体的表面较为光滑,不利于催化剂的涂覆。
虽然各国研究者已对醇类重整制氢微重整器进行了大量深入的研究,但是目前的微反应器在醇类转化率、反应器比表面积、压降、传热等方面还有待提高,有必要设计一种具备传热传质效率更高、比表面积更大、压降更低等优势的微反应器。
发明内容
为了达到背景技术中提到的技术要求,本发明提出了一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器。
本发明采用的技术方案是:
本发明包括上盖板、下盖板以及依次密封安装在上盖板与下盖板之间的一块蒸发板、多块上重整板和一块下重整板,多块上重整板安装在蒸发板与下重整板之间,上盖板、下盖板、蒸发板、多块上重整板和下重整板中的任意相邻两个的安装面之间均设有柔性石墨垫;上盖板装有进口管,下盖板装有出口管;蒸发板上表面开有蒸发腔,蒸发腔两侧对称分别连接有相通的入口引流腔和出口引流腔,出口引流腔处设有蒸发腔出口通孔;上重整板和下重整板上表面中心均设有反应腔,上重整板和下重整板的反应腔中均安装有反应载体薄板,反应载体薄板为矩形板,上表面和下表面以上下对称开有结构相同的包含有平行布置多个蛇形微通道的凹槽结构;上重整板和下重整板的反应腔两侧对称分别连接有相通的入口引流腔和出口引流腔,上重整板的入口引流腔处设有用于蒸汽流通的入口通孔,上重整板的出口引流腔处设有用于蒸汽流通的上重整板出口通孔,下重整板的出口引流腔处设有用于蒸汽流出的下重整板出口通孔。
所述的蒸发腔呈正方形,入口引流腔和出口引流腔呈三角形。
所述的蒸发板、上重整板和下重整板的侧表面均开有用于插装加热棒的两个加热棒闭孔。
所述的蛇形微通道的底面上均匀分布有微孔。
所述的蛇形微通道的截面为矩形,蛇形微通道的宽度沿引流方向逐渐均匀增大。
所述的蛇形微通道由多个相互平行的条形通道通过过渡通道依次连接而成,蛇形微通道的引流入口和引流出口分别设在反应载体薄板的两侧,各个条形通道的宽度沿引流方向依次增大。
所述的反应载体薄板上设有3-5个平行排布的蛇形微通道。
所述的蛇形微通道位于引流入口的条形通道宽度为0.4-0.6mm,相邻的两个条形通道的宽度差为0.1-0.4mm;蛇形微通道的深度为0.3-1mm。
所述的蛇形微通道底面的微孔为半球形,直径为50-180μm。
所述的反应载体薄板由表面烧结溶解法制备而成。
本发明的微反应器,具有双面多蛇形微通道的反应载体薄板,可显著增大反应载体薄板的比表面积,改善催化剂的附着,并且可以有效降低反应压降,从而增大醇类转化率,提高氢气的产生速度,更加高效地实现醇类重整制氢。通过层叠装配,可实现反应器的规模扩大,并应用在大功率燃料电池的场合。
本发明具有的有益效果是:
1)本发明通过双面多蛇形微通道反应载体薄板的设计,可以增大反应载体薄板的比表面积,提高催化剂的附着力和附着面积,从而可以显著增大醇类的转化率,提高氢气的产生速度;
2)本发明的双面多蛇形微通道反应载体薄板,蛇形微通道的截面矩形的长度依次增大,可以有效改善反应过程中气体体积增大而导致气阻增加的问题,因而能显著降低反应的压降,从而降低泵入反应物所需的能量;
3)本发明的双面多蛇形微通道反应载体薄板,与多孔材料反应载体薄板相比,具有压降小和热导高等优势,可以减小能量消耗并有利于反应载体薄板上温度的均匀分布;
4)本发明的双面多蛇形微通道反应载体薄板,与传统的微通道反应载体薄板相比,有效提高了反应载体薄板板的比表面积,改善了催化剂的附着,并增加了反应物的保留时间,从而有利于提高醇类重整制氢过程中的醇类转化率和反应速率;
5)本发明的核心部件为双面多蛇形微通道反应载体薄板,可以通过表面烧结溶解法制备,并经过后续的线切割等机械加工方法,加工成本低,可实现多尺度结构的一次成型。
附图说明
图1是本发明的整体三维爆炸示意图。
图2是本发明双面多蛇形微通道反应载体薄板的三维结构示意图。
图3是本发明双面多蛇形微通道反应载体薄板的结构仰视图。
图4是本发明蒸发板的三维结构示意图。
图5是本发明上重整板的三维结构示意图。
图6是本发明下重整板的三维结构示意图。
图7是本发明下底板的三维结构示意图。
图8是本发明的整体制氢工作原理图。
图9是本发明的反应载体薄板上的气体流动简图。
图中:1、下盖板,2、上重整板,3、下重整板,4、反应载体薄板,5、蒸发板,6、进口管,7、上盖板,8、柔性石墨垫,9、微孔,10、蛇形微通道,11、蒸发腔,12、入口引流腔,13、蒸发腔出口通孔,14、出口引流腔,15、入口通孔,16、出口管,17、加热棒闭孔,18、反应腔,19、上重整板出口通孔,20、下重整板出口通孔。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施例对本发明作进一步详细说明。
如图1所示,本发明包括上盖板7、下盖板1以及依次密封安装在上盖板7与下盖板1之间的一块蒸发板5、多块上重整板3和一块下重整板2,上重整板3的数量为2-9块,多块上重整板3安装在蒸发板5与下重整板2之间,上盖板7、下盖板1、蒸发板5、多块上重整板3和下重整板2中的任意相邻两个的安装面之间均设有柔性石墨垫8,各块板采用螺栓进行连接装配。
如图1所示,上盖板7装有进口管6,如图7所示,下盖板1装有出口管16;如图4所示,蒸发板5上表面开有蒸发腔11,蒸发腔11两侧对称分别连接有相通的入口引流腔12和出口引流腔14,出口引流腔14处设有蒸发腔出口通孔13;如图5和图6所示,上重整板3和下重整板2上表面中心均设有反应腔18,上重整板3和下重整板2的反应腔18中均安装有反应载体薄板4,反应载体薄板4为矩形板,如图3所示,上表面和下表面以上下对称开有结构相同的包含有平行布置多个蛇形微通道10的凹槽结构,上下表面之间的蛇形微通道10呈镜像对称分布。
上重整板3和下重整板2的反应腔18两侧对称分别连接有相通的入口引流腔12和出口引流腔14,上重整板3的入口引流腔12处设有用于蒸汽流通的入口通孔15,上重整板3的出口引流腔14处设有用于蒸汽流通的上重整板出口通孔19,下重整板2的出口引流腔14处设有用于蒸汽流出的下重整板出口通孔20。
上盖板7、各个上重整板3与上重整板3的入口引流腔12均在同一侧,出口引流腔14均在同一侧;蒸发腔出口通孔13与最上面的上重整板3的入口通孔15对应相通,最下面的上重整板3的上重整板出口通孔19与下重整板2的入口引流腔12对应相通。
如图8所示,混合液体由上盖板7的进口管6进入,依次经蒸发板5的入口引流腔12、蒸发腔11和出口引流腔14后变为混合气体,混合气体从蒸发腔出口通孔13同时进入多个上重整板3和下重整板2;进入上重整板3的混合气体经上重整板3入口引流腔12进入反应腔18的反应载体薄板4,从反应薄板4上的多个蛇形微通道上经过并进行反应,反应产物气体再从出口引流腔14和上重整板出口通孔19出来,穿过柔性石墨垫8上的通孔从下盖板1的出口管16被收集利用;进入下重整板2的混合气体经下重整板2的入口引流腔12进入反应腔18的反应载体薄板4,从反应薄板4上的多个蛇形微通道上经过并进行反应,反应产物气体再从出口引流腔14和下重整板出口通孔20出来穿过柔性石墨垫8上的通孔从下盖板1的出口管16被收集利用。
蒸发腔11呈正方形,入口引流腔12和出口引流腔14呈三角形。
蒸发板5、上重整板3和下重整板2的侧表面均开有用于插装加热棒的两个加热棒闭孔17,加热棒插在加热棒闭孔17中并覆盖到蒸发腔11和反应腔18。反应器通过设置在加热棒闭孔17上的加热棒进行加热,并用热电偶实现温度的测量。
如图2所示,蛇形微通道10的底面上均匀分布有微孔9。
蛇形微通道10的截面为矩形,蛇形微通道10的宽度沿引流方向逐渐均匀增大。
如图3所示,优选的蛇形微通道10由多个相互平行的条形通道通过过渡通道依次连接而成,蛇形微通道10的引流入口和引流出口分别设在反应载体薄板4的两侧,各个条形通道的宽度沿引流方向依次增大,如图7所示,箭头表示引流方向。
反应载体薄板4上设有3-5个平行排布的蛇形微通道10。
蛇形微通道10位于引流入口的条形通道宽度为0.4-0.6mm,相邻的两个条形通道的宽度差为0.1-0.4mm;蛇形微通道10的深度为0.3-1mm
蛇形微通道10底面的微孔9为半球形,直径为50-180μm。
进口管6焊接在上盖板7顶面,出口管16焊接在下盖板1底面。
本发明双面多蛇形微通道的反应载体薄板4可采用表面烧结溶解法制造,依次经过磨粉、铺粉、热压、溶盐等过程,将金属粉末和填料颗粒(如盐粉)分层布置,并烧结压制成形,随后进行表面盐粉的溶解可以制得的表面多孔的微通道反应载体,随后经过线切割等机械加工的方法,实现了双面多蛇形微通道反应载体薄板4的一次成型制造,方法简单,成本低廉,易于大规模生产。
本发明的实施例及其具体工作原理过程如下:
如图1所示,具体实施中,采用两块上重整板3,上重整板3和下重整板2为层叠放置,包含两个上重整板3和一个下重整板2,总共三个反应载体薄板4,如图3所示,反应载体薄板4上共设有六个平行排布的蛇形微通道10;蛇形微通道10分为3段,位于引流入口的第一段截面矩形的长度为0.5mm,第二段截面矩形的长度为0.7mm,位于引流出口的第三段截面矩形的长度为1mm;蛇形微通道10的深度为0.5mm;在蛇形微通道10底面的微孔9为半球形,直径为80μm左右。
如图6-7所示,为本发明的整体的制氢工作原理图和反应载体薄板4上的气体流动简图。甲醇和水的混合液体,经过上盖板7上的进口管6进入微反应器,并从蒸发板5上的入口引流腔12进入蒸发腔11,在高温下变为混合气体;随后,混合气体从蒸发板5上的出口引流腔14流出到蒸发板出口通孔13,随后同时进入多个上重整板3和下重整板2;进入上重整板3的混合气体经上重整板3入口引流腔12进入反应腔18的反应载体薄板4进行反应,重整气体产物再从出口引流腔14和上重整板出口通孔19出来出来穿过柔性石墨垫8上的通孔从下盖板1的出口管16被收集利用;进入下重整板2的混合气体经下重整板2的入口引流腔12进入反应腔18的反应载体薄板4进行反应,重整气体产物再从出口引流腔14和下重整板出口通孔20出来穿过柔性石墨垫8上的通孔从下盖板1的出口管16被收集利用。
本发明可采用的醇类为甲醇或者乙醇等低碳醇,本实施例用甲醇作为原料详细阐述本发明的工作原理。在反应载体薄板4上涂覆铜基催化剂Cu/ZnO/Al2O3,进行甲醇水汽重整的过程包括三个反应,如下所示:
甲醇水汽重整:
CH3OH+H2O=3H2+CO2,
水汽逆反应:
H2+CO2=CO+H2O,
甲醇分解:
CH3OH=2H2+CO.
反应载体薄板4的预处理:反应载体薄板4在经过成形加工、线切割过程后表面受到污染,留有污垢。为了去除污垢,并使其表面形成一定微结构,增大反应载体薄板4板的表面积,提高催化剂与反应载体薄板4的粘着力,须首先对反应载体薄板4进行催化剂负载前的预处理。具体过程为将反应载体薄板4放入浓度为5wt.%的NaOH溶液中,室温下腐蚀3min左右,清洗后自然晾干。
催化剂的制备和悬浊液的配置:将所需要的催化剂粉末,进行球磨,保持3h,得到粒度大小为1-30μm的催化剂粉末;将所需的催化剂粉末、PVA和去离子水按一定比例混合,在磁力搅拌器中搅拌12h,得到均匀的催化剂悬浊液;
进行负载:使用针管,将铜基催化剂悬浊液注射到蛇形微通道10中,并用空气吹掉过量的悬浊液;
干燥和焙烧:将上述得到的反应载体薄板4放入干燥箱中,设定80℃,干燥2h;随后放置于马弗炉中,以15℃/min中的速度升温至400℃,焙烧3h后打开马弗炉,自然冷却。
制氢反应开始前,要进行催化剂的还原和反应系统内杂质气体的清除。使用加热棒对微反应器进行加热,并保持在250℃;将氮气通入微反应器,去除内部的空气等杂质气体;将氮气和氢气的混合气体通入微反应器中,对反应载体薄板4上的铜基催化剂进行还原3h;随后,将甲醇和水的混合液体泵入微反应器,进行醇类水汽重整的反应,产生氢气,在重整出口处进行氢气的提纯和收集。
由此,本发明的层叠式多蛇形微通道重整制氢反应器,通过双面多蛇形微通道反应载体薄板的设计,可增大反应载体薄板的比表面积,改善催化剂的附着,并有效降低反应压降,从而提高醇类转化率和制氢速度。通过将多蛇形微通道反应载体薄板进行层叠设置,可实现反应器的规模扩大,并应用在大功率燃料电池的场合。
Claims (9)
1.一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:包括上盖板(7)、下盖板(1)以及依次密封安装在上盖板(7)与下盖板(1)之间的一块蒸发板(5)、多块上重整板(3)和一块下重整板(2),多块上重整板(3)安装在蒸发板(5)与下重整板(2)之间,上盖板(7)、下盖板(1)、蒸发板(5)、多块上重整板(3)和下重整板(2)中的任意相邻两个的安装面之间均设有柔性石墨垫(8);
上盖板(7)装有进口管(6),下盖板(1)装有出口管(16);蒸发板(5)上表面开有蒸发腔(11),蒸发腔(11)两侧对称分别连接有相通的入口引流腔(12)和出口引流腔(14),出口引流腔(14)处设有蒸发腔出口通孔(13);上重整板(3)和下重整板(2)上表面中心均设有反应腔(18),上重整板(3)和下重整板(2)的反应腔(18)中均安装有反应载体薄板(4),反应载体薄板(4)为矩形板,上表面和下表面以上下对称开有结构相同的包含有平行布置多个蛇形微通道(10)的凹槽结构;
上重整板(3)和下重整板(2)的反应腔(18)两侧对称分别连接有相通的入口引流腔(12)和出口引流腔(14),上重整板(3)的入口引流腔(12)处设有用于蒸汽流通的入口通孔(15),上重整板(3)的出口引流腔(14)处设有用于蒸汽流通的上重整板出口通孔(19),下重整板(2)的出口引流腔(14)处设有用于蒸汽流出的下重整板出口通孔(20);
所述的蒸发板(5)、上重整板(3)和下重整板(2)的侧表面均开有用于插装加热棒的两个加热棒闭孔(17)。
2.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的蒸发腔(11)呈正方形,入口引流腔(12)和出口引流腔(14)呈三角形。
3.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的蛇形微通道(10)的底面上均匀分布有微孔(9)。
4.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的蛇形微通道(10)的截面为矩形,蛇形微通道(10)的宽度沿引流方向逐渐均匀增大。
5.根据权利要求4所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的蛇形微通道(10)由多个相互平行的条形通道通过过渡通道依次连接而成,蛇形微通道(10)的引流入口和引流出口分别设在反应载体薄板(4)的两侧,各个条形通道的宽度沿引流方向依次增大。
6.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的反应载体薄板(4)上设有3-5个平行排布的蛇形微通道(10)。
7.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的蛇形微通道(10)位于引流入口的条形通道宽度为0.4-0.6mm,相邻的两个条形通道的宽度差为0.1-0.4mm;蛇形微通道(10)的深度为0.3-1mm。
8.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的蛇形微通道(10)底面的微孔(9)为半球形,直径为50-180μm。
9.根据权利要求1所述的一种层叠式双面多蛇形微通道重整制氢反应器,其特征在于:所述的反应载体薄板(4)由表面烧结溶解法制备而成。
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