CN104600244A - 一种多层正极片、正极片的制作方法以及锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种多层正极片，包括集流体和涂布在集流体表面电极材料层；所述的电极材料层包括一层或一层以上的混合浆料层；混合浆料层逐层涂覆的方式涂覆在集流体表面。本发明公开了一种多层正极片的制作方法。本发明还公开了一种锂离子电池。本发明的正极片采用多层结构，其中不同层之间可以采用相同或不同的电极材料制成，提高了正极活性材料的利用率，使正极材料的利用率达到95％-98％，提高了克容量；通过添加结构稳定、安全性能较好的活性材料涂层，可以在起到配合提升材料利用率的同时提升锂离子电池的安全性能。

Description

一种多层正极片、正极片的制作方法以及锂离子电池
技术领域
本发明属于电池技术领域，具体涉及一种多层正极片、正极片的制作方法以及锂离子电池。
背景技术
目前锂离子电池制造行业普遍采用石墨负极、合金负极作为负极材料，在充电后由于成膜损耗，导致锂源损失，从而使正极材料克容量发挥衰减，导致使用利用率低（约92%），而实际，半电池测试显示，其正极材料利用率可以达到98%左右，有将近6%的活性物质纯属资源浪费，如钴酸锂、磷酸铁锂、锰酸锂等。目前成熟化的技术主要是混合正极，如钴酸锂与镍钴锰酸锂或镍锰酸锂混合，锰酸锂与镍钴锰酸锂混合等，采用这种方式虽然可以提升材料利用率，但是材料的其余优良特性无法得到发挥，有的甚至劣化。加工成本比混合前更高，如倍率性能衰降，压实降低、导电率降低、高内阻等等，造成顾此失彼；另外不同的锂离子电池正极安全性能均有差异，其中钴酸锂、镍钴锰酸锂等材料安全较差，锰酸锂、磷酸铁锂安全性能较好，如果将材料直接混合在一起一并不能达到改善安全性能的效果，通过采用多层涂覆配合使用可以明显提升电池的安全性能。
因此如何提高正极材料的利用率，降低成本，提高容量，提升锂离子电池的安全性能成为电池生产企业的发展趋势和方向。
发明内容
有鉴于此，本发明提供一种提高正极材料利用率提升克容量的多层正极片、正极片的制作方法以及锂离子电池。
为了解决上述技术问题，本发明采用如下方案实现：一种多层正极片，包括集流体和涂布在集流体表面电极材料层；所述的电极材料层包括一层或一层以上的混合浆料层；混合浆料层逐层涂覆在集流体表面。
其中，所述的混合浆料层为正极材料、导电剂以及粘结剂的混合物。
其中，所述的正极材料为钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物。
其中，所述的混合物的各材料的重量百分比混合比例为：正极材料90%～99.5%、导电剂0%～5%、粘结剂0.5%～5%。
一种多层正极片的制作方法，包括以下步骤：
（1）选取两种或两种以上的正极材料，并分别对正极材料进行烘干；
（2）将选取的正极材料分别与导电剂、粘合剂以及分散剂按照一定的比例混合，搅拌均匀，分别制得浆料；选取导电剂和粘结剂，并粘结剂制成胶液，然后导电剂置于胶液内进行分散，最后将烘干后的正极材料加入胶液中进行充分搅拌，制成混合浆料，正极材料与导电剂以及结合剂按照一定的比例制得不同的混合浆料；所述的粘结剂为非溶液时，增加分散剂溶解，将粘结剂和分散剂放入容器内搅拌成胶液；所述的粘结剂为溶液时，不使用分散剂；
（3）将混合浆料依次涂布于集流体表面，并逐层进行烘干；烘干的温度控制为：70℃-120℃；
（4）将涂布有混合浆料的集流体进行滚压制得电极；压实时，正极材料的压实密度按比例计算范围得出；
（5）滚压后的电极进行切割分条，形成多层正极片。
其中，所述的粘结剂采用聚偏氟乙烯；所述的分散剂采用N-甲基吡咯烷酮。
一种锂离子电池，包含所述的多层正极片。
与现有技术相比，本发明的正极片采用多层结构，其中不同层之间可以采用相同或不同的电极材料制成，提高了正极活性材料的利用率，使正极材料的利用率达到95％-98％，提高了克容量；通过添加结构稳定、安全性能较好的活性材料涂层，可以在起到配合提升材料利用率的同时提升锂离子电池的安全性能。
附图说明
图1 为本发明实施例1中两层正极片剖视图。
图2为本发明实施例3中包含两层正极片的锂离子电池的结构示意图。
图3为图2中的A部放大图。
图4 为本发明实施例4中三层正极片剖视图。
图5为本发明实施例6中包含三层正极片的锂离子电池的结构示意图。
图6为图5中的B部放大图。
具体实施方式
为了让本领域的技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合附图对本发明作进一步阐述。
实施例1  一种两层正极片
如图1所示，一种两层正极片，包括集流体1和涂布在集流体1表面电极材料层2；所述的电极材料层2包括两层混合浆料层；两层混合浆料层2逐层涂覆在集流体1表面。该混合浆料层2为正极材料、导电剂以及粘结剂的混合物。所述的正极材料选用钴酸锂和镍钴锰酸锂。将钴酸锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：94.5：2.5：3的比例混合，制成钴酸锂混合物。将镍钴锰酸锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：95：2：3的比例混合，制成镍钴锰酸锂混合物。钴酸锂混合物先涂布在集流体表面，形成第一层的钴酸锂电极材料层21，然后将镍钴锰酸锂混合物涂布在钴酸锂电极材料层211的表面，形成第二层的镍钴锰酸锂电极材料层212。所使用的集流体为铝箔。
本实施例中除了钴酸锂电极材料层作为最内层，镍钴锰酸锂电极材料层作为第二层外；还可以使用镍钴锰酸锂电极材料层作为最内层，钴酸锂电极材料层作为第二层。
本实施例中集流体1除了可以使用铝箔外还可以使用铝合金；所述的正极材料除了使用钴酸锂和镍钴锰酸锂，还可以使用钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物，在此不一一列举。
实施例2    制备100千克的两层正极片
一种两层正极的制作方法，包括以下步骤：
（1）选取钴酸锂和镍钴锰酸锂作为正极材料，导电炭黑为导电剂烘干去除水分。烘干的条件控制为：温度为70℃～120℃，时间为2～4个小时。
（2）选用碳黑作为导电剂，选用偏聚氟乙烯为粘结剂，使用N-甲基吡咯烷酮为分散剂，将正极材料、导电剂以及粘结剂制成浆料；将35千克的N-甲基吡咯烷酮和3千克的偏聚氟乙烯粘结剂放入容器内搅拌成胶液，然后将2.5千克的碳黑导电剂置于胶液内进行分散，最后将步骤（1）中烘干后的95千克的钴酸锂加入胶液中进行充分搅拌，制成钴酸锂混合浆料。其中导电剂可以使用碳黑、碳纳米管、石墨烯、导电炭黑等。
（3）选用碳黑作为导电剂，选用偏聚氟乙烯为粘结剂，使用N-甲基吡咯烷酮为分散剂，将正极材料、导电剂以及粘结剂制成浆料；将35千克的N-甲基吡咯烷酮和3千克的偏聚氟乙烯粘结剂放入容器内搅拌成胶液，然后将2千克的碳黑导电剂置于胶液内进行分散，最后将步骤（1）中烘干后的95千克的镍钴锰酸锂加入胶液中进行充分搅拌，制成镍钴锰酸锂混合浆料。其中导电剂可以使用碳黑、碳纳米管、石墨烯、导电炭黑等。
（4）选用铝箔作为集流体材料，将钴酸锂混合浆料均匀涂布于铝箔表面，然后置于温度为90℃～110℃的环境中烘干；然后将镍钴锰酸锂混合浆料均匀涂布在已涂布有钴酸锂混合浆料的铝箔表面，再次置于温度为90℃～110℃的环境中烘干，使附在铝箔表面的电极材料干燥。
（5）将涂布有混合浆料并烘干后的电极通过滚压，使其压实；滚压时，根据两种材料的混合比例，计算出对应的压实参数；采用钴酸锂和镍钴锰酸锂作为正极材料时压力控制为3.5-4.2T/，其中采用3.7 T/压实的效果最好，压实后形成两层正极。
（6）将滚压后的正极放入90转/分的分切刀进行切割分条，制成两层正极片。
实施例3  一种含有两层正极片的锂离子电池
如图2和图3所示，一种包含实施例1中所述的两层正极片的锂离子电池。如图2所示，一种锂离子电池，包括两层正极片31、负极片41以及设置于两层正极片31和负极片41之间设有PE隔膜51，所述的两层正极片31、负极片41以及PE隔膜51封装于铝塑膜61内，并在铝塑膜内注入电解液，制的锂离子电池。
如图3所示，本实施例中的所述的两层正极片，包括集流体1和涂布在集流体1表面电极材料层2；所述的电极材料层2包括两层混合浆料层；两层混合浆料层2逐层涂覆在集流体1表面。该混合浆料层2为正极材料、导电剂以及粘结剂的混合物。所述的正极材料选用钴酸锂和镍钴锰酸锂。将钴酸锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：94.5：2.5：3的比例混合，制成钴酸锂混合物。将镍钴锰酸锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：95：2：3的比例混合，制成镍钴锰酸锂混合物。钴酸锂混合物先涂布在集流体表面，形成第一层的钴酸锂电极材料层21，然后将镍钴锰酸锂混合物涂布在钴酸锂电极材料层211的表面，形成第二层的镍钴锰酸锂电极材料层212。所使用的集流体为铝箔。
本实施例中除了钴酸锂电极材料层作为最内层，镍钴锰酸锂电极材料层作为第二层外；还可以使用镍钴锰酸锂电极材料层作为最内层，钴酸锂电极材料层作为第二层。
本实施例中集流体1除了可以使用铝箔外还可以使用铝合金；所述的正极材料除了使用钴酸锂和镍钴锰酸锂，还可以使用钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物，在此不一一列举。
实施例4  一种三层正极片
如图4所示，一种三层正极片，包括集流体1和涂布在集流体1表面电极材料层2；所述的电极材料层2包括三层混合浆料层；三层混合浆料层2逐层涂覆在集流体1表面。该混合浆料层2为正极材料、导电剂以及粘结剂的混合物。所述的正极材料选用镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂以及富锂锰。将镍钴铝酸锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：97：1：2的比例混合，制成镍钴铝酸锂混合物。将磷酸亚铁锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：93：3：4的比例混合，制成磷酸亚铁锂混合物。将富锂锰、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：90：5：5的比例混合，制成富锂锰混合物。镍钴铝酸锂混合物先涂布在集流体表面，形成第一层的镍钴铝酸锂电极材料层21，然后将磷酸亚铁锂混合物涂布在镍钴铝酸锂电极材料层211的表面，形成第二层的磷酸亚铁锂电极材料层212，再将富锂锰混合物涂布在磷酸亚铁锂电极材料层212的表面，形成第三层的富锂锰电极材料层213。所使用的集流体为铝箔。
本实施例中除了镍钴铝酸锂电极材料层作为最内层，磷酸亚铁锂电极材料层作为第中间层，富锂锰电极材料层作为最外层外；还可以使用其他任何组合方式进行涂布，在此不一一举例。
本实施例中集流体1除了可以使用；铝箔外还可以使用铝合金箔材；所述的正极材料除了使用镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂以及富锂锰外，还可以使用钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物，在此不一一列举。
实施例5    制备100千克的两层正极片
一种两层正极的制作方法，包括以下步骤：
（1）选取镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂以及富锂锰作为正极材料，导电炭黑为导电剂烘干去除水分。烘干的条件控制为：温度为70℃～100℃，时间为2～4个小时。
（2）选用导电炭黑剂作为导电剂，选用偏聚氟乙烯为粘结剂使用N-甲基吡咯烷酮为分散剂将正极材料、导电剂以及粘结剂制成浆料；将35千克的N-甲基吡咯烷酮和2千克的偏聚氟乙烯粘结剂放入容器内搅拌成胶液，然后将步骤（1）中烘干后的1千克导电炭黑与97千克的镍钴铝酸锂先后加入胶液中进行充分搅拌，制成镍钴铝酸锂混合浆料。其中导电剂可以使用碳黑、碳纳米管、石墨烯等。
（3）选用碳黑导电剂作为导电剂，选用偏聚氟乙烯为粘结剂，使用N-甲基吡咯烷酮为分散剂，将正极材料、导电剂以及粘结剂制成浆料；将35千克的N-甲基吡咯烷酮和4千克的偏聚氟乙烯粘结剂放入容器内搅拌成胶液，然后将步骤（1）中烘干后的3千克导电炭黑与93千克的磷酸亚铁锂先后加入胶液中进行充分搅拌，制成磷酸亚铁锂混合浆料。其中碳黑导电剂可以使用碳黑、碳纳米管、石墨烯等。
（4）选用碳黑导电剂作为导电剂，选用偏聚氟乙烯为粘结剂，使用N-甲基吡咯烷酮为分散剂，将正极材料、导电剂以及粘结剂制成浆料；将35千克的N-甲基吡咯烷酮和5千克的偏聚氟乙烯粘结剂放入容器内搅拌成胶液，然后将5千克的碳黑导电剂置于胶液内进行分散，最后将步骤（1）中烘干后的90千克的富锂锰加入胶液中进行充分搅拌，制成富锂锰混合浆料。其中碳黑导电剂可以使用碳黑、碳纳米管、石墨烯等。
（5）选用铝箔作为集流体材料，将镍钴铝酸锂混合浆料均匀涂布于铝箔表面，然后置于温度为90℃～110℃的环境中烘干；然后将磷酸亚铁锂混合浆料均匀涂布在已涂布有镍钴铝酸锂混合浆料的铝箔表面，再次置于温度为90℃～120℃的环境中烘干，最后将富锂锰混合浆料均匀涂布在已涂布有磷酸亚铁锂混合浆料的铝箔表面，再次置于温度为90℃～120℃的环境中烘干，使附在铝箔表面的电极材料干燥，同时分散剂被烘干。
（6）将涂布有混合浆料并烘干后的电极通过滚压，使其压实；滚压时，根据三种材料的混合比例，计算出对应的压实参数，采用镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂以及富锂锰作为正极材料时压力控制为3.6-4 T/，其中采用3.65 T/压实的效果最好，压实后形成三层正极。
（7）将滚压后的正极放入90转/分的分切刀进行切割分条，制成三层正极片。
实施例6  一种含有两层正极片的锂离子电池
如图5和图6所示，一种包含实施例1中所述的三层负极片的锂离子电池。如图5所示，一种锂离子电池，包括三层正极片32、负极片42以及设置于三层正极片32和负极片42之间设有PE隔膜52，所述的三层正极片32、负极片42以及PE隔膜52封装于铝塑膜62内，并在铝塑膜内注入电解液，制得锂离子电池。
如图6所示，本实施例中的所述的三层正极片，包括集流体1和涂布在集流体1表面电极材料层2；所述的电极材料层2包括三层混合浆料层；三层混合浆料层2逐层涂覆在集流体1表面。该混合浆料层2为正极材料、导电剂以及粘结剂的混合物。所述的正极材料选用镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂以及富锂锰。将镍钴铝酸锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：97：1：2的比例混合，制成镍钴铝酸锂混合物。将磷酸亚铁锂、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：93：3：4的比例混合，制成磷酸亚铁锂混合物。将富锂锰、导电剂以及粘结剂按照重量百分比为：90：5：5的比例混合，制成富锂锰混合物。镍钴铝酸锂混合物先涂布在集流体表面，形成第一层的镍钴铝酸锂电极材料层21，然后将磷酸亚铁锂混合物涂布在镍钴铝酸锂电极材料层211的表面，形成第二层的磷酸亚铁锂电极材料层212，再将富锂锰混合物涂布在磷酸亚铁锂电极材料层212的表面，形成第三层的富锂锰电极材料层213。所使用的集流体为铝箔。
本实施例中除了镍钴铝酸锂电极材料层作为最内层，磷酸亚铁锂电极材料层作为第中间层，富锂锰电极材料层作为最外层外；还可以使用其他任何组合方式进行涂布，在此不一一举例。
本实施例中集流体1除了可以使用铝箔外还可以使用铝合金箔；所述的正极材料除了使用镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂以及富锂锰外，还可以使用钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物，在此不一一列举。
本发明所述的正极材料除了上述实施例的中的钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物，其正极制作方法以上述实施例的制作方法相同，其中混合浆料的各材料的重量百分比混合比例可从：正极材料90%～99.5%、导电剂0%～5%、粘结剂0.5%～5%中各材料选取任意一个值进行混合，制成混合浆料也能制作出多层正极，再次不再举例说明。
本发明所述的集流体的材料除了采用以上实施例中所述的铝箔外、还可以使用铝合金箔。
上述实施方式还可以制作四层的负极片或四层以上负极电极以及与之相对应的锂离子电池，在此不再作重复累赘阐述。
上述实施例仅为本发明的其中具体实现方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些显而易见的替换形式均属于本发明的保护范围。

Claims (7)

1.一种多层正极片，其特征在于，包括集流体（1）和涂布在集流体（1）表面电极材料层（2）；所述的电极材料层（2）包括一层或一层以上的混合浆料层；混合浆料层（2）逐层涂覆在集流体（1）表面。
2.根据权利要求1所述的多层正极片，其特征在于，所述的混合浆料层为正极材料、导电剂以及粘结剂的混合物。
3.根据权利要求2所述的多层正极片，其特征在于，所述的正极材料为钴酸锂、镍钴锰酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸亚铁锂、富锂锰其中一种或多种任意比例的混合物。
4.根据权利要求2所述的多层负极片，其特征在于，所述的混合物的各材料的重量百分比混合比例为：正极材料90%～99.5%、导电剂0%～5%、粘结剂0.5%～5%。
5.一种权利要求1所述的多层正极片的制作方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）选取两种或两种以上的正极材料，并分别对正极材料进行烘干；
（2）将选取的正极材料分别与导电剂、粘合剂以及分散剂按照一定的比例混合，搅拌均匀，分别制得浆料；选取导电剂和粘结剂，并粘结剂制成胶液，然后导电剂置于胶液内进行分散，最后将烘干后的正极材料加入胶液中进行充分搅拌，制成混合浆料，正极材料与导电剂以及结合剂按照一定的比例制得不同的混合浆料；所述的粘结剂为非溶液时，增加分散剂溶解，将粘结剂和分散剂放入容器内搅拌成胶液；所述的粘结剂为溶液时，不使用分散剂；
（3）将混合浆料依次涂布于集流体表面，并逐层进行烘干；烘干的温度控制为：70℃-120℃；
（4）将涂布有混合浆料的集流体进行滚压制得电极；滚压时，压实时，正极材料的压实密度按比例计算范围得出；
（5）滚压后的电极进行切割分条，形成多层正极片。
6.根据权利要求5所述的多层负极片的制作方法，其特征在于，所述的粘结剂采用聚偏氟乙烯；所述的分散剂采用N-甲基吡咯烷酮。
7.一种锂离子电池，其特征在于，包含权利要求1所述的多层正极片。
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