CN104593109A - 一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置及其反应方法 - Google Patents
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Abstract
一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置及其反应方法，属于煤化工领域。焦炉气甲烷化反应采用冷激式反应器，其特点是催化剂分段装填，两段催化剂床层之间为冷激区，反应器内含有至少一个冷激区。含有适量循环气的焦炉气从反应器的上部进入，进入第一段催化剂床层后，发生甲烷化反应，温度升高。从第一段床层流出的气体进入冷激区，与一定量的低温焦炉气混合，进入第二段催化剂床层，发生甲烷化反应，温度升高。从第二段床层流出的气体进入冷激区，与一定量的低温焦炉气混合，进入第三段催化剂床层，发生甲烷化反应，温度升高。上述的装置与方法，只需对进入冷激式反应器第一段床层的焦炉气进行循环稀释，因此，循环量相应降低、流程短、效率高。
Description
技术领域
本发明涉及一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置及其反应方法，即利用焦炉气中H2、CO、CO2通过甲烷化反应生成甲烷，属于新型煤化工领域。
背景技术
焦炉气是制取焦炭时产生的副产物，是煤焦化过程得到的可燃气体。焦炉气的主要成分是H2、CH4、CO、CO2等，利用焦炉气生产甲烷（CNG或LNG）是很有前景的发展方向，将其中的H2与CO、CO2进行甲烷化反应可将甲烷的产量提高30-40%。近年来，国内外对焦炉气的甲烷化技术进行了大量的研究和开发，积累了较多的经验，也产生了很多新问题。
目前国内外焦炉气制甲烷方法大部分采用绝热反应器，如专利CN101649232，CN104099148A，CN101607859，CN102676251A，CN101391935均为绝热式反应器，由于甲烷化反应放热量大，温升高，这些方法为了降低反应温度，均采用循环的方法，用循环气稀释入塔气中的CO、CO2含量，从而降低甲烷化反应温度。温度控制越低，循环比就越大，能耗就越高。专利CN102021054 A提出一种降低循环比的方法，采用多级串联的绝热式反应器，在第二级及后续甲烷化反应器的入口补加一定量的焦炉气，循环至一级反应器的气量就可以按比例减少。但这种方法的缺点是反应器的数量要增加，流程变长，压降会增加。
发明内容
为降低焦炉气甲烷化反应的循环量，本发明提出一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置及其反应方法，该装置流程短、效率高。
本发明采用的技术方案是：一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置，它包括甲烷化反应器，它还包括冷激式甲烷化反应器，净化焦炉气的一部分通过连接管道连接冷激式甲烷化反应器中的冷激气分布器，冷激式甲烷化反应器的出气口通过连接管道依次连接第一废热锅炉和第二废热锅炉，第二废热锅炉一路通过连接管连接循环机，另一路通过连接管经二级甲烷化反应器与第三废热锅连接，净化焦炉气的另一部分通过连接管道经第一换热器的管外流程后，通过连接管与循环机出口管及来自废热锅炉的蒸汽管一起连接到冷激式甲烷化反应器的进气口；所述第三废热锅通过连接管依次连接第一换热器的管内流程、第一冷却器、第一分水器和第二换热器的管内流程，第二换热器的管内流程出口通过连接管经三级甲烷化反应器连接第二换热器的管外流程后，通过连接管依次连接第二冷却器、第二分水器后供产品气。
所述冷激式甲烷化反应器采用第一冷激式甲烷化反应器，第一冷激式甲烷化反应器为第一段甲烷化催化剂床层、第一冷激气分布器和第二段甲烷化催化剂床层依次排列的结构。
所述冷激式甲烷化反应器采用第二冷激式甲烷化反应器，第二冷激式甲烷化反应器为第一段甲烷化催化剂床层、第一冷激气分布器、第二段甲烷化催化剂床层、第二冷激气分布器和第三段甲烷化催化剂床层依次排列的结构。
所述净化焦炉气的一部分通过连接管道分二路分别连接第二冷激式甲烷化反应器中的第一冷激气分布器和第二冷激气分布器。
一种焦炉气冷激式甲烷化反应方法：将部分净化后的焦炉气与少量循环气混合，进入冷激式甲烷化反应器，与第一段甲烷化催化剂床层接触进行甲烷化反应，反应后的高温气在冷激区与净化后的焦炉气混合，进入第二段甲烷化催化剂床层，发生甲烷化反应；根据需要，采用多段冷激及甲烷化反应；出冷激式甲烷化反应器的气体进入一个或多个串联的绝热甲烷化反应器，继续进行甲烷化反应；所述进入冷激式甲烷化反应器第一段甲烷化催化剂床层的焦炉气流量为参加甲烷化反应的总焦炉气气量的10%-80%。
所述冷激式甲烷化反应器含有二段或多段甲烷化催化剂床层。
本发明的有益效果是：用于焦炉气甲烷化反应的第一级反应器采用冷激式反应器，该反应器的特点是催化剂分段装填，两段催化剂床层之间为冷激区，反应器内含有至少一个冷激区。含有适量循环气的焦炉气从反应器的上部进入，进入第一段催化剂床层后，发生甲烷化反应，温度升高。从第一段床层流出的气体进入冷激区，与一定量的低温焦炉气混合，进入第二段催化剂床层，发生甲烷化反应，温度升高。或从第二段床层流出的气体进入冷激区，与一定量的低温焦炉气混合，进入第三段催化剂床层，发生甲烷化反应，温度升高。根据需要冷激式甲烷化反应器可以设置1个或多个冷激区。根据需要，流出冷激式甲烷化反应器的气体，进入后续二级或多级串联绝热甲烷化反应器，继续甲烷化反应，直至达到产品要求。上述冷激式甲烷化反应装置与方法，只需对进入冷激式反应器第一段床层的焦炉气进行循环稀释，因此，循环量相应降低。该装置流程短、效率高。
附图说明
图1是一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置的系统图。
图2是另一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置的系统图。
图3是采用一次冷激式甲烷化反应器。
图4是采用二次冷激式甲烷化反应器。
图中：E-101、第一废热锅炉，E-102、第二废热锅炉，E-103、第三废热锅炉，H-101、第一换热器，H-102、第二换热器，L-101、第一冷却器，L-102、第二冷却器，R-101、第一冷激式甲烷化反应器，R-101a、第二冷激式甲烷化反应器，R-102、二级甲烷化反应器，R-103、三级甲烷化反应器，S-101、循环机，V-101、第一分水器，V-102、第二分水器，R1、反应器壳体，R2、第一冷激气分布器，R3、第一段甲烷化催化剂床层，R4、第二段甲烷化催化剂床层，R5、进气口，R6、出气口，R7、第二冷激气分布器，R8、第三段甲烷化催化剂床层。
具体实施方式
图1、3示出了一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置的系统图。图中，冷激式甲烷化反应器采用第一冷激式甲烷化反应器R-101，第一冷激式甲烷化反应器R-101为第一段甲烷化催化剂床层R3、第一冷激气分布器R2和第二段甲烷化催化剂床层R4依次排列的结构。净化焦炉气的一部分通过连接管道连接第一冷激式甲烷化反应器R-101中的第一冷激气分布器R2，第一冷激式甲烷化反应器R-101的出气口R6通过连接管道依次连接第一废热锅炉E-101和第二废热锅炉E-102，第二废热锅炉E-102一路通过连接管连接循环机S-101，另一路通过连接管经二级甲烷化反应器R-102与第三废热锅E-103连接，净化焦炉气的另一部分通过连接管道经第一换热器H-101的管外流程（换热管外与壳体间的空间）后，通过连接管与循环机S-101出口管及来自废热锅炉的蒸汽管一起连接到第一冷激式甲烷化反应器R-101的进气口R5。第三废热锅E-103通过连接管依次连接第一换热器H-101的管内流程、第一冷却器L-101、第一分水器V-101和第二换热器H-102的管内流程（换热管内的空间），第二换热器H-102的管内流程出口通过连接管经三级甲烷化反应器R-103连接第二换热器H-102的管外流程后，通过连接管依次连接第二冷却器L-102、第二分水器V-102后供产品气。
图2、4示出了另一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置的系统图。图中，冷激式甲烷化反应器采用第二冷激式甲烷化反应器R-101a，第二冷激式甲烷化反应器R-101a为第一段甲烷化催化剂床层R3、第一冷激气分布器R2、第二段甲烷化催化剂床层R4、第二冷激气分布器R7和第三段甲烷化催化剂床层R4依次排列的结构。净化焦炉气的一部分通过连接管道分二路分别连接第二冷激式甲烷化反应器R-101a中的第一冷激气分布器R2和第二冷激气分布器R7。第二冷激式甲烷化反应器R-101a的出气口R6通过连接管道依次连接第一废热锅炉E-101和第二废热锅炉E-102，第二废热锅炉E-102一路通过连接管连接循环机S-101，另一路通过连接管经二级甲烷化反应器R-102与第三废热锅E-103连接，净化焦炉气的另一部分通过连接管道经第一换热器H-101的管外流程后，通过连接管与循环机S-101出口管及来自废热锅炉的蒸汽管一起连接到第二冷激式甲烷化反应器R-101a的进气口R5。第三废热锅E-103通过连接管依次连接第一换热器H-101的管内流程、第一冷却器L-101、第一分水器V-101和第二换热器H-102的管内流程，第二换热器H-102的管内流程出口通过连接管经三级甲烷化反应器R-103连接第二换热器H-102的管外流程后，通过连接管依次连接第二冷却器L-102、第二分水器V-102后供产品气。
下面通过实施例说明焦炉气冷激式甲烷化反应方法，实施例中气体组成均为摩尔组成。
实施例1
净化后的焦炉气，其组成（干基：%）为H2：57.4；CH4：25.8；CO：8.2；CO2：1.8 ；余为惰性气体。总流量1000 Nm3/h，压力2.8 MPa，温度42℃。工作流程见图1。
1000 Nm3/h焦炉气分成两股，第一股流量400Nm3/h，与二级甲烷化反应器R-102出口气体换热，温度升至300℃，与循环机S-101来的循环气（流量为160Nm3/h）混合，混合后气体组成（干基：%）为H2：51.8，CH4：34.7，CO：5.3，CO2：2.1 ，温度280℃。混合气进入第一冷激式甲烷化反应器R-101，流经第一段甲烷化催化剂床层R3，发生甲烷化反应，出第一段床层的气体温度为 585℃，该气体与第一冷激气分布器R2提供的焦炉气（流量600Nm3/h）在冷激区混合，混合后气体温度为294℃，进入第二段甲烷化催化剂床层R4进行甲烷化反应，流出第一冷激式甲烷化反应器R-101的气体温度为558℃。
出第一冷激式甲烷化反应器R-101的气体经过换热温度降到290℃，进入二级甲烷化反应器R-102，进一步进行甲烷化反应，出二级甲烷化反应器R-102的气体温度为395℃，经过冷却脱水，换热升温到260℃，进入三级甲烷化反应器R-103，出三级甲烷化反应器R-103的气体的温度为 302℃，CH4含量为52.82%（干基），CO2含量为0.0032%，换热、冷却至40℃，进入后续工序。
实施例2
净化后的焦炉气，其组成（干基：%）为：H2：57.4；CH4：25.8；CO：8.2；CO2：1.8 ；余为惰性气体。总流量1000 Nm3/h，压力2.8 MPa，温度42℃。工作流程见图2。
1000 N m3/h焦炉气分成三股，第一股流量300Nm3/h，与二级甲烷化反应器R-102出口气体换热，温度升至290℃，与循环机S-101来的循环气（流量为90Nm3/h）混合，混合后温度为280℃。混合气进入第二冷激式甲烷化反应器R-101a，流经第一段甲烷化催化剂床层R3，发生甲烷化反应，出第一段甲烷化催化剂床层R3的气体温度为 578℃，该气体与第一冷激气分布器R2提供的第二股焦炉气（流量300Nm3/h）在冷激区混合，混合后气体温度为291℃，进入第二段甲烷化催化剂床层R4进行甲烷化反应，流出第二段甲烷化催化剂床层R4的气体温度为549℃。该气体与第二冷激气分布器R7提供的第三股焦炉气（流量400Nm3/h）在冷激区混合，混合后气体温度为295℃，进入第三段甲烷化催化剂床层R8进行甲烷化反应，流出第三段甲烷化催化剂床层R8的气体温度为522℃。
出第二冷激式甲烷化反应器R-101a的气体经过换热温度降到290℃，进入二级甲烷化反应器R-102，进一步进行甲烷化反应，出二级甲烷化反应器R-102的气体温度为382℃，经过冷却脱水，换热升温到260℃，进入三级甲烷化反应器R-103，出三级甲烷化反应器R-103的气体的温度为 298℃，CH4含量为52.88%（干基），CO2含量为0.0026%，换热、冷却至40℃，进入后续工序。
实施例3
净化后的焦炉气，其组成（干基：%）为H2：57.4；CH4：25.8；CO：8.2；CO2：1.8 ；余为惰性气体。总流量1000 Nm3/h，压力2.8 MPa，温度42℃。工作流程见图2。
1000 Nm3/h焦炉气分成三股，第一股流量200Nm3/h，与二级甲烷化反应器R-102出口气体换热，温度升至290℃，与循环机S-101来的循环气（流量为200Nm3/h）混合，混合后温度为280℃。混合气进入第二冷激式甲烷化反应器R-101a，流经第一段甲烷化催化剂床层R3，发生甲烷化反应，出第一段甲烷化催化剂床层R3的气体温度为 518℃，该气体与第一冷激气分布器R2提供的第二股焦炉气（流量400Nm3/h）在冷激区混合，混合后气体温度为287℃，进入第二段甲烷化催化剂床层R4进行甲烷化反应，流出第二段甲烷化催化剂床层R4的气体温度为515℃。该气体与第二冷激气分布器R7提供的第三股焦炉气（流量400Nm3/h）在冷激区混合，混合后气体温度为289℃，进入第三段甲烷化催化剂床层R8进行甲烷化反应，流出第三段甲烷化催化剂床层R8的气体温度为509℃。
出第二冷激式甲烷化反应器R-101a的气体经过换热温度降到290℃，进入二级甲烷化反应器R-102，进一步进行甲烷化反应，出二级甲烷化反应器R-102的气体温度为379℃，经过冷却脱水，换热升温到260℃，进入三级甲烷化反应器R-103，出三级甲烷化反应器R-103的气体的温度为 298℃，CH4含量为52.88%（干基），CO2含量为0.0026%，换热、冷却至40℃，进入后续工序。
Claims (6)
1.一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置，它包括甲烷化反应器，其特征是：它还包括冷激式甲烷化反应器，净化焦炉气的一部分通过连接管道连接冷激式甲烷化反应器中的冷激气分布器，冷激式甲烷化反应器的出气口通过连接管道依次连接第一废热锅炉（E-101）和第二废热锅炉（E-102），第二废热锅炉（E-102）一路通过连接管连接循环机（S-101），另一路通过连接管经二级甲烷化反应器（R-102）与第三废热锅（E-103）连接，净化焦炉气的另一部分通过连接管道经第一换热器（H-101）的管外流程后，通过连接管与循环机（S-101）出口管及来自废热锅炉的蒸汽管一起连接到冷激式甲烷化反应器的进气口；所述第三废热锅（E-103）通过连接管依次连接第一换热器（H-101）的管内流程、第一冷却器（L-101）、第一分水器（V-101）和第二换热器（H-102）的管内流程，第二换热器（H-102）的管内流程出口通过连接管经三级甲烷化反应器（R-103）连接第二换热器（H-102）的管外流程后，通过连接管依次连接第二冷却器（L-102）、第二分水器（V-102）后供产品气。
2.根据权利要求1所述的一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置，其特征是：所述冷激式甲烷化反应器采用第一冷激式甲烷化反应器（R-101），第一冷激式甲烷化反应器（R-101）为第一段甲烷化催化剂床层（R3）、第一冷激气分布器（R2）和第二段甲烷化催化剂床层（R4）依次排列的结构。
3.根据权利要求1所述的一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置，其特征是：所述冷激式甲烷化反应器采用第二冷激式甲烷化反应器（R-101a），第二冷激式甲烷化反应器（R-101a）为第一段甲烷化催化剂床层（R3）、第一冷激气分布器（R2）、第二段甲烷化催化剂床层（R4）、第二冷激气分布器（R7）和第三段甲烷化催化剂床层（R4）依次排列的结构。
4.根据权利要求3所述的一种焦炉气冷激式甲烷化反应装置，其特征是：所述净化焦炉气的一部分通过连接管道分二路分别连接第二冷激式甲烷化反应器（R-101a）中的第一冷激气分布器（R2）和第二冷激气分布器（R7）。
5.权利要求1所述的一种焦炉气冷激式甲烷化反应方法，其特征是：将部分净化后的焦炉气与少量循环气混合，进入冷激式甲烷化反应器，与第一段甲烷化催化剂床层接触进行甲烷化反应，反应后的高温气在冷激区与净化后的焦炉气混合，进入第二段甲烷化催化剂床层，发生甲烷化反应；根据需要，采用多段冷激及甲烷化反应；出冷激式甲烷化反应器的气体进入一个或多个串联的绝热甲烷化反应器，继续进行甲烷化反应；所述进入冷激式甲烷化反应器第一段甲烷化催化剂床层的焦炉气流量为参加甲烷化反应的总焦炉气气量的10%-80%。
6.根据权利要求5所述的一种焦炉气冷激式甲烷化反应方法，其特征在于：所述冷激式甲烷化反应器含有二段或多段甲烷化催化剂床层。
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Cited By (2)
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|---|---|---|---|---|
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