CN103695058B - 一种制取合成天然气的甲烷化反应工艺 - Google Patents

Abstract

本发明属于化工技术领域，涉及在以煤或生物质为原料制取合成天然气的化工技术领域利用等温反应器进行工艺操作，具体为以煤造气为原料的一种新的制取合成天然气的甲烷化反应工艺。该工艺的步骤为：先将合成气进行净化，然后进行预处理，再将预处理后的气体进行甲烷化，所述的甲烷化步骤采用多级甲烷化反应器进行多级甲烷化反应，其中第一级甲烷化反应采用≥2台绝热反应器，以降低单塔负荷，后面各级甲烷化反应采用等温甲烷化反应器进行反应；所述的多级甲烷化反应器为≥2级的甲烷化反应。本工艺的能量利用率高。减少了换热单元，使整个系统热损失降低，热能利用效率高于现有工艺。可确保了整个甲烷化过程无析碳现象发生。

Description

一种制取合成天然气的甲烷化反应工艺

技术领域

本发明属于化工技术领域，涉及在以煤或生物质为原料制取合成天然气的化工技术领域利用等温反应器进行工艺操作，具体为以原煤加压制成煤气（以下称煤造气），经过净化后作为原料的一种新的制取合成天然气的甲烷化反应工艺。

背景技术

近年来，天然气作为清洁能源备受关注。目前全球天然气消费量已高达每年2.32 万亿Nm3，占世界一次能源需求总量的24.3%。当前中国经济持续快速的发展势头仍在继续，但是为保障经济的能源动力却极度紧缺。在国际石油价格节节升高的情势之下，中国的能源危机显得更加严重。中国的能源结构以煤炭为主，石油、天然气只占到很小的比例，远远低于世界平均水平。预计到2015年，我国天然气产量有望达到1850亿立方米，需求量达2600亿立方米，供需缺口达750亿立方米。随着国家能源需求的不断增长，引进天然气将对优化中国的能源结构，有效解决能源供应安全、生态环境保护的双重问题。根据国内贫油、少气、多煤的现状，利用煤造气生产天然气，具有重大的经济和社会价值。对可持续发展具有作用。

煤造气成分较为复杂,其中含CH₄，CO，CO₂等组分，CnHm体积分数更是接近4%,且氢含量高(体积分数54%一59%,下同),通过甲烷化反应,即:

CO+3H₂=CH₄+H₂0+ΔH

及CO₂+4H₂=CH4+2H₂O+ΔH

一氧化碳变换反应：

CO+H₂O=CO₂+H₂+ΔH

由于甲烷化反应为强放热反应，高温下反应速率加快，低温有利于甲烷化反应平衡向右移动。不仅如此，由于甲烷化反应放热速率极快，一次通过的绝热温升可达400-600℃，非常容易造成催化剂失活。所以，控制反应温度对于甲烷化反应就具有非常重要的意义。目前甲烷化工艺最常用的方法为气体循环法，即循环气体稀释合成气，反应热被大量工艺气作为显热吸收，并降低反应器入口CO+CO₂浓度。

目前甲烷化工艺存在以下问题：

1、     甲烷化反应器数量较多，换热设备多

2、     反应温升大，容易超出甲烷化催化剂耐受温度造成催化剂失活

3、     反应温度偏离甲烷化反应平衡温度多，反应转化率较低

通过等温甲烷化工艺，可一定程度上可以减少反应器数量，较目前成熟利用绝热反应器进行煤制气甲烷化工艺需5台或更多反应器，本发明最低只需要三台甲烷化反应器。为避免甲烷化反应放热速率过快，采用全等温甲烷化反应器的工艺制冷水泵要求高、功耗大的问题，本发明借鉴已有循环气绝热甲烷化工艺，绝热反应工段通过调节循环气量，通入蒸汽等方式控制反应温度不超过催化剂耐受温度。绝热反应器出口气利用等温甲烷化反应器，最大程度接近甲烷化反应平衡温度，以提高甲烷化反应转化率。出口气体通过变压吸附气体等分离技术可得符合“天然气”国家标准GB178201999及“车用压缩天然气”的国家标准GB180472000中规定的合成天然气或压缩天然气。此工艺特点之一就在于，将绝热甲烷化深度反应的若干反应器用一台等温反应器替代，较绝热甲烷化工艺可以减少设备数量，简化换热网络，提高反应生成热的利用率。较全等温甲烷化工艺，能节省冷却用水量并解决制冷水泵要求高、功率大、能耗高的问题。

发明内容

本发明的目的在于提供一种制取合成天然气的甲烷化反应工艺，其通过绝热反应器与等温反应器组合，再结合循环气工艺；通过分流、冷激和其他手段对气体循环系统进行改进，流程较常规绝热反应器组合更加简单、流程中工艺气体阻力降低、设备投资低、副产蒸汽量大。较常规等温反应流程，耗用冷却水量少，制冷水泵功率极大降低。

本发明要解决的第二个技术问题为解决甲烷化反应放热量大，CO+CO₂组分含量过高会造成反应器温升过高且无法迅速移除。本发明采用多级甲烷化反应，先利用多个绝热反应器进行甲烷化反应以降低CO+CO₂组分含量，再通过等温反应器使反应器热点温度维持在甲烷化反应平衡温度，利于甲烷化进程。

本发明解决其技术问题，所采用的技术方案是：

一种新的制取合成天然气的甲烷化反应工艺，该工艺的步骤为：先将合成气进行净化，然后进行预处理，再将预处理后的气体进行甲烷化，所述的甲烷化步骤采用多级甲烷化反应器进行多级甲烷化反应，其中第一级甲烷化反应采用≥2台绝热反应器，以降低单塔负荷，后面各级甲烷化反应采用等温甲烷化反应器进行反应；所述的多级甲烷化反应器为≥2级的甲烷化反应。该工艺所采用的原料气为煤造气。

预处理是指：将净化后的合成气，经过超精净化器精脱硫至甲烷化催化剂允许的总硫含量，并将其预热至甲烷化催化剂的起活温度250-320℃，得到新鲜的合成气后进入甲烷化反应工序，新鲜的合成气也就是预处理后的气体。所述的进入超精净化器入口的气体温度为150-200℃。

得到新鲜的合成气进入甲烷化反应工序，先将合成气气体分别进入第一级甲烷化反应中各个绝热反应器中，其中第一个绝热反应器与饱和蒸汽和循环气混合后生成600-650℃高温气体，然后再经废热锅炉进行热回收后再与进入后面绝热反应器的合成气,即与原料气一起进入下一个绝热反应器，绝热反应器的出口温度为600-650℃的高温气体，从最后一个绝热反应器出来的高温气体均经废热锅炉进行热回收后进入循环水冷却器，从循环水冷却器出来的气体降温至40-60℃，然后进入气液分离器，分离生成水后部分气体经循环气压缩机压缩后与进入第一绝热反应器的气体混合，另一部分气体经换热器加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

优选第一种多级甲烷化的方式，当多级甲烷化反应为2级，其中第一级甲烷化反应采用2台绝热反应器，第二级甲烷化反应采用1台等温反应器时，将预处理后的气体分为2路，1路进入第一绝热反应器，与蒸汽及循环气混合经反应后生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后与另一路新鲜气进入第二绝热反应器，在第二绝热反应器中经反应，控制生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后，将出口气体降温至40-60℃，分离生成水后部分循环至出口气体至第一绝热反应器入口，所述的循环气与进入第一绝热甲烷化反应器新鲜气比例关系为1-2:2，另一部分气体经换热器换热，出口气预热进行自换热并利用蒸汽加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。第一绝热反应器和第二绝热器出来的高温气体通过废热锅炉回收热量，产生7.0MPa饱和水蒸气。

优选第二种甲烷化的方式，当所述的多级甲烷化反应为2级，其中第一级甲烷化反应采用3台绝热反应器，第二级甲烷化反应采用1台等温反应器时，将预处理后的气体分为3路，1路进入第一绝热反应器，与蒸汽及循环气混合经反应后生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后与另一路新鲜气进入第二绝热反应器，在第二绝热反应器中经反应，控制生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后与部分预处理后的气体混合，进入第三绝热甲烷化反应器，经反应生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后出口气体降温至40-60℃，分离生成水后部分循环至出口气体至第一绝热反应器入口，所述的循环气与进入第一绝热甲烷化反应器新鲜气比例为1-2:2，另一部分气体经换热利用反应器出口气预热进行自换热并利用蒸汽加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

绝热反应器的个数不定，可以为2个绝热器，也可以为3个绝热器，4个绝热器，甚至更多，但是不管绝热反应器有多少个，均采用串并联的方式进行连接，即预处理后的气体进入绝热反应器，使绝热反应器之间并联，反应气之间又为串联连接关系，串并联的方式连接，这样可以减少水蒸气用量；降低进入绝热甲烷化反应器CO+CO₂组分浓度，以便降低绝热甲烷化反应器出口温度，防止出现超温现象而造成催化剂失活。最后一台绝热甲烷化反应器出口气体部分循环，降低第一绝热反应器入口CO+CO₂浓度，降低第一绝热反应器出口温度。每一台绝热反应器的出口气经换热可副产4.0-8.0MPaA中压过热蒸汽。

绝热反应器入口通过蒸汽喷射器或循环气压缩机将循环气带入第一甲烷化绝热反应器。进入绝热反应器的气体温度均为280-330℃，进入等温反应器的气体温度为250-300℃。

本发明的积极效果是：

（一）能量利用率高。减少了换热单元，使整个系统热损失降低，热能利用效率高于现有工艺。

（二）     确保了整个甲烷化过程无析碳现象发生。

（三）利用等温甲烷化反应器，保证了最后一塔反应条件与甲烷化平衡条件接近。产品气中C02含量低于国家标准，满足液化天然气要求。

（四）反应过程温度较绝热工艺更低，等温反应器催化剂期望寿命高于现有工艺，可大幅节约投资。

附图说明

图 1为传统工艺中采用等温煤制气甲烷化的工艺流程示意图；

图2为传统工艺中采用绝热煤制气甲烷化的工艺流程示意图；

图3为本发明中实施例1的工艺流程示意图；

图4为本发明中实施例2的工艺流程示意图；

具体实施方式实例：

为了使本发明实现的技术手段、发明特征、达成目的与功效易于明白了解，下面举实例对本发明进行详细描述。

一种新的制取合成天然气的甲烷化反应工艺，该工艺的步骤为：先将合成气进行净化，然后进行预处理，预处理是指将净化后的合成气，经过超精净化器精脱硫至甲烷化催化剂允许的总硫含量，并将其预热至甲烷化催化剂的起活温度250-320℃，得到新鲜的合成气后进入甲烷化反应工序，新鲜的合成气也就是预处理后的气体。所述的进入超精净化器入口的气体温度为150-200℃；再将预处理后的气体进行甲烷化，所述的甲烷化步骤采用多级甲烷化反应器进行多级甲烷化反应，其中第一级甲烷化反应采用≥2台绝热反应器，以降低单塔负荷，后面各级甲烷化反应采用等温甲烷化反应器进行反应；所述的多级甲烷化反应器为≥2级的甲烷化反应。

得到新鲜的合成气进入甲烷化反应工序，先将合成气气体分别进入第一级甲烷化反应中各个绝热反应器中，其中第一个绝热反应器与饱和蒸汽和循环气混合后生成600-650℃高温气体，然后再经废热锅炉进行热回收后再与进入后面绝热反应器的合成气,即与原料气一起进入下一个绝热反应器，绝热反应器的出口温度为600-650℃的高温气体，从最后一个绝热反应器出来的高温气体均经废热锅炉进行热回收后进入循环水冷却器，从循环水冷却器出来的气体降温至40-60℃，然后进入气液分离器，分离生成水后部分气体经循环气压缩机压缩后与进入第一绝热反应器的气体混合，另一部分气体经换热器加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

本方法可以解决甲烷化反应放热量大，CO+CO₂组分含量过高会造成反应器温升过高且无法迅速移除。本发明采用多级甲烷化反应，先利用多个绝热反应器进行甲烷化反应以降低CO+CO₂组分含量，再通过等温反应器使反应器热点温度维持在甲烷化反应平衡温度，利于甲烷化进程。每一台绝热反应器的出口气经换热可副产4.0-8.0MPaA中压过热蒸汽。

煤造气气体组分范围如下（vol%均为干基）：

H₂：60-65,CH₄：12-15,CO：18-22, CO₂：0.50-1.20,N₂：0.3-1

以下举例中存在的气体采用典型煤造气气体组分，凡涉及比例或百分含量的，均以气体体积计算。

实施例1：

本实施例利用煤制气制备液化天然气的甲烷化工艺如图3所示：

参见图3，先将原料气通过净化处理，脱除苯、萘，并除氧脱硫。净化后的煤造气组成（vol%均为干基，下同）为：H₂：64.21,CH₄：14.30,CO：20.13, CO₂：0.89,N₂：0.47。净化后气量为2000Nm³/h，作为甲烷化原料气。

原料气在3.6MPa（G），300℃条件下，分三股按体积比为24:33:43分别进入第一绝热反应器一、第二绝热反应器、第三绝热反应器，并采用循环气压缩机将部分出口气带入第一绝热反应器入口。循环气与进入第一绝热反应器新鲜气的比例根据需要控制的出口温度进行调整。

与对比例2不同之处为，三段绝热反应器后，采用等温甲烷化反应器。以体积百分含量计，等温甲烷化反应器入口含5%的 CO₂,2%的CO。气体组分中，CO₂ +CO的浓度略低于目前常见焦炉煤气中含量。反应气在300℃条件下进入等温甲烷化反应器。反应通过锅炉通过锅炉给水泵与反应器之间进行强制循环，维持反应温度为300℃。经模拟实验及计算，反应器出口CO浓度低于50ppb，CO₂浓度低于50ppb。达到了液化天然气的标准。

经过模拟计算，反应过程中的放热量为-181.71Kw，将反应热移除所消耗的水量以25℃常温水计，生成7MPa（G）饱和蒸汽。耗水量为0.232吨/h。泵设备功耗为1.98Kw。

本工艺等温甲烷化工段耗水量仅为对比例1的15%。进过模拟计算即便考虑循环冷却水用量，本工艺耗水量也仅为对比例1的27%。耗水量大大降低。循环气压缩机功耗为0.265Kw，泵设备与循环气压缩机功耗相加仅为对比例1功耗的17.21%，大大降低了能耗。

较对比例2，本工艺仅使用4台反应器就达到了液化天然气的要求。较对比例2少投资2台反应器，大大节约了设备投资和场地投资，符合大型化工企业集约化的发展思路。与对比例2相较，本工艺换热网络更加简单。为提高能量利用率奠定了基础。

实施例2：

本实施例利用煤制气制备液化天然气的甲烷化工艺如图4所示：

参见图4，先将原料气通过净化处理，脱除苯、萘，并除氧脱硫。净化后的煤造气组成（vol%均为干基，下同）为：H₂：64.21,CH₄：14.30,CO：20.13, CO₂：0.89,N₂：0.47。净化后气量为2000Nm³/h，作为甲烷化原料气。

原料气在原料气在3.6MPa（G），300℃条件下，分两股按体积比为50:50的关系分别进入第一绝热反应器和第二绝热反应器，并采用循环气压缩机将部分出口气带入第一绝热反应器入口。循环气与进入第一绝热反应器新鲜气的比例根据需要控制的出口温度进行调整。

第二绝热反应器后，采用等温甲烷化反应器。等温反应器入口含7% CO₂,3.5% CO。气体组分中，CO₂ +CO浓度与目前常见焦炉煤气中含量相当。反应气在300℃条件下进入等温甲烷化反应器。反应通过锅炉通过锅炉给水泵与反应器之间进行强制循环，维持反应温度为300℃。经模拟实验及计算，反应器出口CO浓度低于50ppb，CO₂浓度低于50ppb。达到了液化天然气的标准。

本实施例与实施例1相似。区别在于，本工艺仅使用三台甲烷化反应器就产品气就达到了要求，占地面积更小。但本工艺中，绝热甲烷化反应器R1较实施例1负荷高50%，绝热甲烷化反应器R2较实施例1负荷高46.5%，且绝热甲烷化出口反应深度低于实施例1。所以，在具体实施过程中，需综合考虑能耗、设备投资、土建等各方面因素进行比选。

对比例1：

本例为实施例1的对比例：

参看图1，先将原料气通过净化处理，脱除苯、萘，并除氧脱硫。净化后的煤造气气组成（vol%均为干基，下同）为：H₂：64.21,CH₄：14.30,CO：20.13, CO₂：0.89, N₂：0.47。净化后气量为2000Nm³/h，作为甲烷化原料气。

按照图中所示工艺流程，采用单台等温甲烷化反应器，原料气在3.6MPa（G），在300℃条件下，进入等温甲烷化反应器，反应通过锅炉通过锅炉给水泵与反应器之间进行强制循环，维持反应温度为300℃。经模拟实验及计算，反应器出口CO的浓度低于50ppb，CO₂浓的度低于50ppb。达到了液化天然气的标准。

但经过模拟计算，反应过程中的放热量为-1191.3311Kw，将反应热移除所消耗的水量，以25℃常温水计，生成7MPa（G）饱和蒸汽。耗水量为1.52吨/h。泵设备功耗为13.04Kw。耗水量太大，泵设备功耗高是本流程的严重缺陷。小规模尚且如此，大规模工业化装置用水量及用电量将十分惊人。产生大量的中压饱和蒸汽在缺乏配套使用装置的情况下，会造成大量的能源浪费。考虑到我国煤炭主要产区为内蒙、山西、陕西、新疆等干旱缺水地区。本工艺缺乏可操作性。

对比例2：

本例同为实施例1的对比例

参看图2，先将原料气通过净化处理，脱除苯、萘，并除氧脱硫。净化后的煤造气组成（vol%均为干基，下同）为：H₂：64.21,CH₄ ：14.30,CO：20.13, CO₂：0.89,N₂：0.47。净化后气量为2000Nm³/h，作为甲烷化原料气。

按图中工艺流程，采用多级绝热甲烷化反应器，原料气在原料气在3.6MPa（G），300℃条件下，分三股按24:33:43分别进入绝热甲烷化反应器一、二、三，并采用循环气压缩机将部分出口气带入第一绝热反应器入口。循环气与进入第一甲烷化反应器新鲜气的比例根据需要控制的出口温度进行调整。

通过实验及模拟计算，经前三台绝热甲烷化反应器，出口气体中尚有接近5% CO₂,2% CO。出口气还需后处理，当出口气通入一台绝热反应器时，出口尚有1% CO₂,0.1% CO，无法达到液化天然气要求。再通入一台绝热反应器，出口尚有300ppm CO₂。当接入三台绝热反应器后，计算结果才能满足CO2含量≤50ppm，达到液化天然气要求。

此工艺为现有较为成熟工艺体系，当绝热反应器数量≥6时反应效果好，产品气能够满足液化天然气要求。该对比例实施1，此工艺换热网络过于复杂，对换热设备要求高，造成能量利用率低于实施例1。反应器数量多，设备总投资多。占地面积较大则土地成本相对较高。与目前大型化工企业集约化的发展思路不相符合。

Claims (10)

1.一种制取合成天然气的甲烷化反应工艺，其特征在于：先将合成气进行净化，然后进行预处理，再将预处理后的气体进行甲烷化，所述的甲烷化步骤采用多级甲烷化反应器进行多级甲烷化反应，其中第一级甲烷化反应采用≥2台绝热反应器，以降低单塔负荷，后面各级甲烷化反应采用等温甲烷化反应器进行反应；所述的多级甲烷化反应器为≥2级的甲烷化反应，所述多级甲烷化反应具体为：将合成气气体分别进入第一级甲烷化反应中的绝热反应器中，其中第一个绝热反应器与饱和蒸汽和循环气混合后生成600-650℃高温气体，然后再经废热锅炉进行热回收后再与进入后面绝热反应器的合成气一起进入下一个绝热反应器，绝热反应器的出口温度为600-650℃的高温气体，从所述第一级甲烷化反应中的最后一个绝热反应器出来的高温气体经废热锅炉进行热回收后进入循环水冷却器，从循环水冷却器出来的气体降温至40-60℃，然后进入气液分离器，分离生成水后部分气体经循环气压缩机压缩后与进入第一绝热反应器的气体混合，另一部分气体经换热器加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

2.根据权利要求1所述的甲烷化反应工艺，其特征在于所述的预处理是指：将净化后的合成气，经过超精净化器精脱硫至甲烷化催化剂允许的总硫含量，并将其预热至甲烷化催化剂的起活温度250-320℃，得到新鲜的合成气后进入甲烷化反应工序。

3.根据权利要求2所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：所述的得到新鲜的合成气进入甲烷化反应工序，将合成气气体分别进入第一级甲烷化反应中的绝热反应器中，其中第一个绝热反应器与饱和蒸汽和循环气混合后生成600-650℃高温气体，然后再经废热锅炉进行热回收后再与进入后面绝热反应器的合成气一起进入下一个绝热反应器，绝热反应器的出口温度为600-650℃的高温气体，从绝热反应器出来的高温气体经废热锅炉进行热回收后进入循环水冷却器，从循环水冷却器出来的气体降温至40-60℃，然后进入气液分离器，分离生成水后部分气体经循环气压缩机压缩后与进入第一绝热反应器的气体混合，另一部分气体经换热器加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

4.根据权利要求1所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：所述的多级甲烷化反应为2级，其中第一级甲烷化反应采用2台绝热反应器，第二级甲烷化反应采用1台等温反应器。

5.根据权利要求1所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：所述的多级甲烷化反应为2级，其中第一级甲烷化反应采用3台绝热反应器，第二级甲烷化反应采用1台等温反应器。

6.根据权利要求4所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：当多级甲烷化反应为2级，其中第一级甲烷化反应采用2台绝热反应器，第二级甲烷化反应采用1台等温反应器时，将预处理后的气体分为2路，1路进入第一绝热反应器，与蒸汽及循环气混合经反应后生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后与另一路新鲜气进入第二绝热反应器，在第二绝热反应器中经反应，控制生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后，将出口气体降温至40-60℃，分离生成水后部分循环至出口气体至第一绝热反应器入口，另一部分气体经换热器换热，出口气预热进行自换热并利用蒸汽加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

7.根据权利要求5所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：当所述的多级甲烷化反应为2级，其中第一级甲烷化反应采用3台绝热反应器，第二级甲烷化反应采用1台等温反应器时，将预处理后的气体分为3路，1路进入第一绝热反应器，与蒸汽及循环气混合经反应后生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后与另一路新鲜气进入第二绝热反应器，在第二绝热反应器中经反应，控制生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后与部分预处理后的气体混合，进入第三绝热甲烷化反应器，经反应生成600-650℃高温气体，经废热锅炉进行热回收并生产饱和蒸汽后出口气体降温至40-60℃，分离生成水后部分循环至出口气体至第一绝热反应器入口，另一部分气体经换热利用反应器出口气预热进行自换热并利用蒸汽加热至250-300℃后进入等温甲烷化反应器，反应生成250-350℃第二高温气体，经热量回收后进入下一工序。

8.根据权利要求1-7中任意一项权利要求所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：所述的绝热反应器均采用并联方式连接，绝热反应器出口温度通过进入各绝热反应器气体的比例及循环气量进行调节，使其低于甲烷化催化剂允许操作温度700℃。

9.根据权利要求6或权利要求7所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：所述的循环气与进入第一绝热甲烷化反应器预处理后的气体的比例为0.5-1。

10.根据权利要求6或权利要求7所述的甲烷化反应工艺，其特征在于：所述的绝热反应器入口通过蒸汽喷射器或循环气压缩机将循环气带入第一甲烷化绝热反应器。