CN104284715A - 微粒的制造方法 - Google Patents

Abstract

本发明的课题是提供微粒的制造方法。将含有原料物质的原料流体、含有用于对上述原料物质进行处理的物质的处理流体的、至少2种被处理流动体，在对向配设了的、可接近·分离的、至少一方相对于另一方相对进行旋转的至少2个处理用面间形成的薄膜流体中混合，得到被处理了的原料物质的微粒。这时，通过控制原料流体和处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度，控制被处理了的原料物质的微粒彼此合为一体的比例。

Description

微粒的制造方法

技术领域

本发明涉及微粒的制造方法。

背景技术

近年来，微粒在光学材料、磁性材料、导电材料、电子材料、功能性陶瓷、萤光材料、催化剂材料、化学材料等产业领域中在多方面被广泛地使用。例如，金属、金属氧化物、复合材料等的微粒期待其作为使光学特性、电磁特性、机械特性飞跃性地提高的材料。另外，对由微粒化的量子尺寸效果所引起的超高功能性、新的特性的呈现等新的特性也寄于大的期待。但是，上述的各种的特性与粒径密切相关，因此，要求不仅简单地合成微粒、而且要求精密地控制微粒的粒径。本来，微粒的特性根据其一次粒径而改变，但在多个一次粒子凝聚的情况下，特别是在一次粒子彼此合为一体的情况下，与未合为一体的情况相比其特性不同。

在微粒的制造方法中，主要有使用球磨机等将粒子粉碎的所谓粉碎法、CVD或PVD那样的气相法中的沉积法、使用了微反应器等的装置的液相法中的沉积法等。但是，在粉碎法中尽管需要非常大的能量，但难以制成纳米尺寸的微粒，进而因粉碎处理而对微粒作用强的力，因此存在作为微粒所期待的特性实际上未体现等的问题。另外，使用了气相法、微反应器等的方法也存在能源成本变高等的问题点，难以稳定且大量地制造微粒。另外，在液相法中，特别是在间歇式的情况下，存在难以使所制作的微粒的粒径一致、产生粗大粒子的问题及为了将粗大粒子分级而产生的微粒的特性劣化的问题等。因此，在现在微粒的制造方法中，在产业上控制微粒的粒径是非常困难的。

上述的粗大粒子的产生，是微粒彼此的合为一体而导致的，最终得到的微粒的粒度分布变宽。因此，在制造微粒时，向微粒的表面导入修饰基团或使用分散剂等来确保微粒的分散性、防止微粒彼此的凝聚、合为一体。

另一方面，通过控制微粒彼此的凝聚、合为一体，可控制所得到的微粒的粒径。例如，在专利文献1中记载有如下方法：在电子照相用调色剂的制造方法中，通过将丙烯酸系聚合物盐作为分散剂向径内添加，可控制含有粘结树脂的一次粒子的凝聚状态，可容易地控制合为一体粒子的粒径及粒度分布。

另外，由本发明的申请人提供了专利文献2、3中所示的微粒的制造方法，但对于控制微粒彼此的凝聚、合为一体，没有具体的公示。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2006-184306号公报

专利文献2：国际公开WO2009/008393号小册子

专利文献3：国际公开WO2009/008390号小册子

发明内容

发明要解决的课题

本发明是鉴于该内容，课题在于提供特征如下的微粒的制造方法:控制微粒彼此的合为一体、特别是微粒彼此合为一体的比例。

用于解决课题的手段

本申请申请人发现：将含有原料物质的原料流体和含有用于将上述原料物质进行处理的物质的处理流体的至少2种被处理流动体在对向配设了的、可接近·分离的、至少一方相对于另一方进行相对进行旋转的至少2个处理用面间形成的薄膜流体中混合、得到被处理了的原料物质的微粒时，通过控制在至少2种被处理流动体进行合流的部分(合流部)的上述旋转的圆周速度，可控制上述微粒彼此合为一体的比例，完成了本发明。

本发明提供微粒的制造方法，其使用至少2种被处理流动体，其中至少1种被处理流动体为含有至少1种原料物质的原料流体，在上述以外的被处理流动体中至少1种被处理流动体为含有至少1种用于对上述原料物质进行处理的物质的处理流体，将上述的被处理流动体在对向配设了的、可接近·分离的、至少一方相对于另一方相对进行旋转的至少2个处理用面间形成的薄膜流体中混合，得到被处理了的原料物质的微粒，其特征在于，通过控制上述原料流体和上述处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度，控制上述微粒彼此合为一体的比例。

在本申请中，微粒彼此的合为一体，例如是指在将微粒的形状制成球体的情况下，多个球体结合成一体而留住各个球体的形状的一部分，外观上判断为多个微粒彼此进行合体，其合为一体可以是在微粒的生长过程中产生，也可以是在生长后产生。

另外，上述的微粒的粒径的测定,是将合为一体了的微粒也作为一个微粒而进行其直径的测定。

另外，就本发明而言，上述的处理可以作为选自析出、乳化、分散、反应、凝聚中的至少任一种来实施。

另外，本发明可以如下实施，即：上述原料流体和上述处理流体中的任意一方的被处理流动体一边形成上述薄膜流体一边通过上述两处理用面间，具备与上述任意一方的被处理流动体流动的流路独立的另外的导入路，在上述至少2个处理用面的至少任意一方具备至少一个与上述另外的导入路相通的开口部，将上述原料流体和上述处理流体中的任意另一被处理流动体从上述开口部导入上述至少2个处理用面之间，使上述原料流体和上述处理流体在上述薄膜流体中混合。

另外，本发明适宜如下实施，即：将上述原料流体和上述处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度控制在0.8～41.9m/s的范围。

另外，本发明适宜如下实施，即：通过控制上述原料流体和上述处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度，使上述微粒彼此合为一体的比例为50％以下，优选40％以下，更优选30％以下。

如果示出上述本发明的实施方式的一个例子，可以作为以下的微粒的制造方法来实施：具备对被处理流动体赋予压力的流体压力赋予机构、具备上述至少2个处理用面中第1处理用面的第1处理用部和具备上述至少2个处理用面中第2处理用面的第2处理用部，具备使这些处理用部相对进行旋转的旋转驱动机构，上述的各处理用面构成上述被赋予了压力的被处理流动体流过的、被密封了的流路的一部分，上述第1处理用部和第2处理用部中，至少第2处理用部具备受压面，并且该受压面的至少一部分由上述第2处理用面构成，该受压面承受上述的流体压力赋予机构对被处理流动体赋予的压力而产生在使第2处理用面向从第1处理用面分离的方向上移动的力，在对向配设了的、可以接近·分离的、至少一方相对于另一方相对进行旋转的第1处理用面和第2处理用面之间上述的被赋予了压力的被处理流动体通过，由此上述被处理流动体形成上述薄膜流体，在该薄膜流体中得到被处理了的原料物质的微粒。

发明的效果

本发明可进行在以往的制造方法中困难的、微粒彼此合为一体的比例的控制、可简单且连续地制造微粒。另外，通过使对向配设了的、可接近·分离的、至少一方相对于另一方进行相对进行旋转的至少2个处理用面的、上述处理用面间中的至少2种被处理流动体的合流部中的上述旋转的圆周速度变化这样的简单的处理条件的变更，可控制所得到的微粒彼此合为一体的比例，因此，可与一直以来相比以低成本、低能量制成对应于目标的微粒，可廉价且稳定地提供微粒。而且，不论是在不使用上述分散剂、还是使用上述分散剂的情况下，通过上述处理用面间的至少2种被处理流动体的合流部中的上述旋转的圆周速度的控制，可控制微粒彼此合为一体的比例。

附图说明

图1是本发明实施方式涉及的流体处理装置的概略剖视图。

图2(A)是图1中所示的流体处理装置的第1处理用面的概略俯视图，(B)是相同装置的处理用面的主要部分放大图。

图3(A)是相同装置的第2导入部的剖视图，(B)是用于说明相同第2导入部的处理用面的主要部分放大图。

图4是在实施例2中制作了的镍微粒的SEM照片。

图5是在实施例5中制作了的镍微粒的SEM照片。

图6是在实施例13中制作了的银微粒的SEM照片。

图7是在实施例16中制作了的丙烯酸类聚合物微粒的SEM照片。

图8是在实施例20中制作了的丙烯酸类聚合物微粒的SEM照片。

图9是在实施例23中制作了的非晶二氧化硅微粒的TEM照片。

图10表示在实施例24中制作了的非晶二氧化硅微粒的TEM照片。

具体实施方式

以下对本发明的实施方式的一个例子具体进行说明。

(原料流体)

本发明的原料流体，含有至少1种作为原料的原料物质，优选将原料物质混合或溶解于后述的溶剂(以下，将混合或溶解简单记为溶解。)。

本发明中的原料物质没有特别限定，可举出有机物、无机物、有机无机的复合物等，例如，可以举出金属元素、非金属元素的单体、还有它们的化合物等。作为化合物，可以举出盐、氧化物、氢氧化物、氢氧化氧化物、氮化物、碳化物、络合物、有机化合物、它们的水合物、有机溶剂合物等。这些化合物可以是单一的原料物质，也可以是2种以上混合了的混合物。

予以说明，作为初始原料而使用的原料物质、和通过与后述的处理流体的混合而得到的被处理了的原料物质，在处理的前后，两者可以是相同的物质，也可以是不同的物质。例如，以金属为例，作为初始原料而使用的原料物质为金属化合物，被处理了的原料物质也可以是构成上述金属化合物的金属单体。另外，作为初始原料而使用的原料物质为多种金属化合物的混合物、被处理了的原料物质也可以是作为初始原料而使用的原料物质即多种金属化合物和处理流体中所含的用于处理原料物质的物质进行了反应的反应产物。另外，作为初始原料而使用的原料物质可以是金属单体，被处理了的原料物质也可以是相同的金属单体。

(处理流体)

本发明中的处理流体，为含有至少1种用于处理原料物质的物质的流体。而且，上述的处理，没有特别限定，可举出析出、乳化、分散、反应、凝聚登。作为处理流体，可以使用如后述的溶剂，作为用于处理上述的原料物质的物质，也可以在上述溶剂中含有下述的物质。作为上述的物质没有特别限定，例如举出盐酸或硫酸、硝酸或王水、三氯乙酸或三氟乙酸、磷酸或柠檬酸、抗坏血酸等的如无机或有机的酸那样的酸性物质，氢氧化钠或氢氧化钾等的氢氧化碱、三乙基胺或二甲基氨基乙醇等的胺类等的碱性物质、上述的酸性物质或碱性物质的盐等。另外还可举出能够还原原料物质的还原剂，例如，将金属和/或金属化合物溶解于溶剂中而得到的金属溶液中所含有的、金属及/或金属化合物、优选能够还原金属离子的还原剂。上述还原剂没有特别限定，可举出肼或肼一水合物、甲醛、次硫酸钠、硼氢化金属盐、氢化铝金属盐、硼氢化三乙基金属盐、葡萄糖、柠檬酸、抗坏血酸、单宁酸、二甲基甲酰胺、连苯三酚、四丁基硼氢化铵、次磷酸钠(NaH₂PO₂·H₂O)、雕白粉C(NaHSO₂·CH₂O·2H₂O)、金属的化合物或它们的离子，优选过渡金属的化合物或它们的离子(铁、钛等)等。在上述举出的还原剂中，包括它们的水合物及有机溶剂合物或酐等。用于处理这些原料物质的物质，可以分别以单体使用，也可以以2种以上混合了的混合物来使用。予以说明，作为处理流体单独使用上述溶剂的情况下，上述溶剂成为用于处理原料物质的物质。

(溶剂)

作为本发明中的原料流体、处理流体中使用的溶剂，没有特别限定，可以举出离子交换水、RO水、纯水、超纯水等的水；甲醇、乙醇那样的醇系有机溶剂；乙二醇、丙二醇、三亚甲基二醇、四甘醇或者聚乙二醇、甘油等的多元醇(多元醇)系有机溶剂；丙酮、甲基乙基酮那样的酮系有机溶剂；乙酸乙酯、乙酸丁酯那样的酯系有机溶剂；二甲醚、二丁醚等的醚系有机溶剂；苯、甲苯、二甲苯等的芳香族系有机溶剂；己烷、戊烷等的脂肪族烃系有机溶剂等。另外在将上述醇系有机溶剂、多元醇系有机溶剂作为溶剂使用的情况下，具有溶剂本身还作为还原剂起作用的优点。上述溶剂可以各自单独使用，也可以混合多种来使用。特别是关于处理流体，如上所述，也可将上述溶剂单独作为处理流体来使用。换句话说，上述溶剂即使为单独的也可成为用于处理原料物质的物质。

本发明中的原料流体和/或处理流体中，即使如分散液或浆料等那样含有固体或结晶的状态的物质也可以实施。

以下，对于本发明的具体的实施方式，以金属微粒的制造方法为例来说明。但是，本发明不限定于金属微粒的制造方法。

(金属流体及金属)

本发明中的金属流体，为作为原料物质将至少1种金属和/或金属化合物溶解于上述的溶剂的流体，成为上述的原料流体。

本发明中的金属，没有特别限定。优选化学周期表上全部的金属。作为金属元素，例如可以举出Ti、Fe、W、Pt、Au、Cu、Ag、Pb、Ni、Mn、Co、Ru、V、Zn、Zr、Sn、Ta、Nb、Hf、Cr、Mo、Re、In、Ir、Os、Y、Tc、Pd、Rh、Sc、Ga、Al、Bi、Na、Mg、Ca、Ba、La、Ce、Nd、Ho、Eu等的金属元素。另外，本发明中，这些金属元素之外，还可以举出B、Si、Ge、As、Sb、C、N、O、S、Te、Se、F、Cl、Br、I、At的非金属元素作为金属元素。对于这些金属，可以是单一的元素，也可以是包含多种金属元素的合金、在金属元素中含有非金属元素的物质。当然，即使是贱金属和贵金属的合金也可以实施。

(金属化合物)

另外，上述的金属(也包含上述列举的非金属元素)的单质之外，还可以将这些金属的化合物即金属化合物在上述的溶剂中溶解了的流体作为金属流体来使用。作为本发明中的金属化合物，没有特别限定，例如可以举出金属的盐、氧化物、氢氧化物、氢氧化氧化物、氮化物、碳化物、络合物、有机盐、有机络合物、有机化合物或者这些金属化合物的水合物、有机溶剂合物等。作为金属盐，没有特别限定，可以举出金属的硝酸盐或亚硝酸盐、硫酸盐或亚硫酸盐、甲酸盐或乙酸盐、磷酸盐或亚磷酸盐、次膦酸盐或氯化物、含氧盐或乙酰丙酮盐、或者这些金属盐的水合物或有机溶剂合物等，作为有机化合物，可以举出金属的醇盐等。这些金属化合物可以单独使用，也可以作为混合了2种以上的混合物来使用。

(还原剂流体及还原剂)

本发明中使用的还原剂流体，为含有至少1种上述所举出的还原剂的物质，成为上述的处理流体。这些还原剂也可以分别单独使用，也可以作为2种以上混合了的混合物来使用。另外，优选将上述的还原剂与上述的溶剂混合或溶解了的物质作为还原剂流体来使用。

在本发明中的金属流体及/或还原剂流体中，即使如分散液、浆料这样含有固体、结晶的状态的物质，也可以实施。

(流体处理装置)

在本发明中，优选使用将上述原料流体和处理流体的混合在可接近·分离地相互对向配设、至少一方相对于另一方进行旋转的处理用面之间形成的薄膜流体中均匀搅拌·混合的方法来进行，例如，优选通过使用根据本申请申请人的、与专利文献2、3中所示的装置同样的原理的装置进行混合而得到被处理了原料物质的微粒。

以下，使用附图，对上述流体处理装置的实施方式进行说明。

图1～图3中所示的流体处理装置，为如下的装置：在可接近·分离的至少一方相对于另一方相对地进行旋转的处理用部中的处理用面之间处理被处理物，且将被处理流动体中的作为第1被处理流动体的第1流体导入处理用面间，从与导入了上述第1流体的流路独立、具备与处理用面间相通的开口部的其它的流路将被处理流动体中的作为第2被处理流动体的第2流体导入处理用面间，在处理用面间将上述第1流体和第2流体进行混合·搅拌来进行处理。需要说明的是，在图1中，U表示上方，S表示下方，在本发明中，上下前后左右仅限于表示相对的位置关系，并不限定绝对的位置。在图2(A)、图3(B)中，R表示旋转方向。在图3(B)中C表示离心力方向(半径方向)。

该装置为如下装置：作为被处理流动体使用至少2种流体，对于其中至少1种流体含有至少1种被处理物，具备可接近·分离地相互对向配设的至少一方相对于另一方旋转的处理用面，在这些处理用面之间使上述的各流体进行合流而形成薄膜流体，在该薄膜流体中处理上述的被处理物。该装置，如上所述，可以处理多种被处理流动体，但也可以处理单一的被处理流动体。

该流体处理装置具备对向的第1及第2的2个处理用部10、20，至少一方的处理用部进行旋转。两处理用部10、20的对向的面分别成为处理用面。第1处理用部10具备第1处理用面1，第2处理用部20具备第2处理用面2。

两处理用面1、2与被处理流动体的流路连接，构成被处理流动体的流路的一部分。该两处理用面1、2间的间隔可以适宜变更而实施，通常调整为1mm以下，例如0.1μm～50μm左右的微小间隔。由此，通过该两处理用面1、2间的被处理流动体，成为由两处理用面1、2所强制的强制薄膜流体。

在使用该装置处理多个被处理流动体的情况下，该装置与第1被处理流动体的流路连接，形成该第1被处理流动体的流路的一部分，同时，形成与第1被处理流动体不同的第2被处理流动体的流路的一部分。而且，该装置进行如下流体的处理：使两流路合流，在处理用面1、2间，混合两被处理流动体，使其反应等。需要说明的是，在此，“处理”并不限于被处理物反应的方式，也包含不伴随反应而仅进行混合·分散的方式。

具体地进行说明时，具备：保持上述第1处理用部10的第1托架11、保持第2处理用部20的第2托架21、接面压力赋予机构、旋转驱动机构、第1导入部d1、第2导入部d2和流体压力赋予机构p。

如图2(A)所示，在该实施方式中，第1处理用部10为环状体，更详细而言，其为圈状的圆盘。另外，第2处理用部20也为环状的圈状的圆盘。第1、第2处理用部10、20的材质除金属之外，可以采用对陶瓷或烧结金属、耐磨耗钢、蓝宝石、其它金属实施有固化处理的材料或将硬质材料实施有加衬或涂覆、镀敷等的材料。在该实施方式中，两处理用部10、20，相互对向的第1、第2处理用面1、2的至少一部分被行镜面研磨。

该镜面研磨的面粗糙度没有特别限定，优选设为Ra0.01～1.0μm，更优选为Ra0.03～0.3μm。

至少一方的托架可以用电动机等旋转驱动机构(无图示)相对于另一方的托架相对地进行旋转。图1的50表示旋转驱动机构的旋转轴，在该例中，该旋转轴50上所安装的第1托架11进行旋转，该第1托架11上所支承的第1处理用部10相对于第2处理用部20进行旋转。当然，可以使第2处理用部20旋转，也可以使两者旋转。另外，在该例中，将第1、第2托架11、21，使第1、第2处理用部10、20相对于该第1、第2托架11、21旋转也是可以的。

就第1处理用部10和第2处理用部20而言，至少任一方可与至少任意另一方接近·分离，两处理用面1、2可接近·分离。

在该实施方式中，第2处理用部20相对于第1处理用部10接近·分离，在设置于第2托架21的收容部41中可以可出没地收容第2处理用部20。但是，相反地，可以第1处理用部10可相对于第2处理用部20接近·分离，也可以两处理用部10、20相互接近·分离。

该收容部41为第2处理用部20的主要收容与处理用面2侧相反侧的部位的凹部，从平面看，其为呈现圆的即形成为环状的槽。该收容部41具有可以可使第2处理用部20旋转的充分的间隙，收容第2处理用部20。需要说明的是，第2处理用部20以在轴方向可以仅进行平行移动的方式配置，通过增大上述间隙，第2处理用部20也可以以消除与上述收容部41的轴方向平行的关系的方式使处理用部20的中心线相对于收容部41倾斜而位移，进而，可以以第2处理用部20的中心线和收容部41的中心线在半径方向偏离的方式进行位移。

这样，希望通过3维且可以位移地保持的浮动机构来保持第2处理用部20。

上述的被处理流动体，在通过由各种泵、位置能量等构成的流体压力赋予机构p赋予压力的状态下，从成为流体流动的流路的第1导入部d1和第2导入部d2导入两处理用面1、2间。在该实施方式中，第1导入部d1为设置在环状的第2托架21的中央的流体的通路，其一端从环状的两处理用部10、20的内侧被导入两处理用面1、2间。第2导入部d2向处理用面1、2供给第1被处理流动体和进行反应的第2被处理流动体。在该实施方式中，第2导入部d2为设置于第2处理用部20的内部的流体的通路，其一端在第2处理用面2上开口。通过流体压力赋予机构p所加压的第1被处理流动体从第1导入部d1被导入两处理用部10、20的内侧的空间，通过第1处理用面1和第2处理用面2之间，在两处理用部10、20的外侧穿过。在这些处理用面1、2间，从第2导入部d2供给通过流体压力赋予机构p所加压的第2被处理流动体，与第1被处理流动体合流，进行混合、搅拌、乳化、分散、反应、晶出、晶析、析出等的各种流体处理，从两处理用面1、2排出至两处理用部10、20的外侧。需要说明的是，也可以通过减压泵使两处理用部10、20的外侧的环境为负压。

上述的接面压力赋予机构将作用于使第1处理用面1和第2处理用面2接近的方向的力赋予处理用部。在该实施方式中，接面压力赋予机构设置在第2托架21上，将第2处理用部20向第1处理用部10赋能。

上述的接面压力赋予机构，为用于产生第1处理用部10的第1处理用面1和第2处理用部20的第2处理用面2压在进行接近的方向的挤压力(以下称为接面压力)的机构。通过该接面压力与流体压力等的使两处理用面1、2间分离的力的均衡，产生具有nm单位至μm单位的微小的膜厚的薄膜流体。换言之，通过上述力的均衡，将两处理用面1、2间的间隔保持在规定的微小间隔。

在图1中所示的实施方式中，接面压力赋予机构配位于上述收容部41和第2处理用部20之间。具体而言，由向将第2处理用部20靠近于第1处理用部10的方向赋能的弹簧43和导入空气、油等赋能用流体的赋能用流体的导入部44构成，通过弹簧43和上述赋能用流体的流体压力赋予上述接面压力。该弹簧43和上述赋能用流体的流体压力赋予任一方即可，可以为磁力或重力等其它的力。抵抗该接面压力赋予机构的赋能，由于通过流体压力赋予机构p所加压的被处理流动体的压力、粘性等产生的分离力，第2处理用部20远离第1处理用部10，在两处理用面间打开微小的间隔。这样，利用该接面压力和分离力的平衡，以μm单位的精度设定第1处理用面1和第2处理用面2，进行两处理用面1、2间的微小间隔的设定。作为上述分离力，可以举出被处理流动体的流体压或粘性和处理用部的旋转形成的离心力、对赋能用流体导入部44施加负压时的该负压、将弹簧43制成抗张弹簧时的弹簧的力等。该接面压力赋予机构不是第2处理用部20，可以设置于第1处理用部10，也可以设置于两者。

对上述分离力具体进行说明时，第2处理用部20与上述第2处理用面2一起具备位于第2处理用面2的内侧(即，被处理流动体向第1处理用面1和第2处理用面2之间的进入口侧)而与该第2处理用面2邻接的分离用调整面23。在该例中，分离用调整面23作为倾斜面被实施，但也可以为水平面。被处理流动体的压力作用于分离用调整面23，产生使第2处理用部20从第1处理用部10分离的方向的力。因此，用于产生分离力的受压面成为第2处理用面2和分离用调整面23。

进而，在该图1的例中，在第2处理用部20中形成有近接用调整面24。该近接用调整面24，为与分离用调整面23在轴方向上相反侧的面(在图1中为上方的面)，被处理流动体的压力发生作用，产生使第2处理用部20向第1处理用部10接近的方向的力。

需要说明的是，作用于第2处理用面2及分离用调整面23的被处理流动体的压力、即流体压，可理解为构成机械密封中的开启力的力。投影于与处理用面1、2的接近·分离的方向、即第2处理用部20的出没方向(在图1中为轴方向)正交的假想平面上的近接用调整面24的投影面积A1和投影于该假想平面上的第2处理用部20的第2处理用面2及分离用调整面23的投影面积的合计面积A2的面积比A1/A2被称为平衡比K，上述开启力的调整上是重要的。对该开启力而言，可以通过变更上述平衡线、即近接用调整面24的面积A1，通过被处理流动体的压力、即流体压进行调整。

滑动面的实面压P、即接面压力中的流体压产生的压力用下式进行计算。

P＝P1×(K-k)+Ps

在此，P1表示被处理流动体的压力即流体压，K表示上述的平衡比，k表示开启力系数，Ps表示弹簧及背压力。

通过利用该平衡线的调整调整滑动面的实面压P而使处理用面1、2间为所期望的微小间隙量，形成被处理流动体产生的流动体膜，将产物等被处理了的被处理物制成微细，另外，进行均匀的反应处理。

需要说明的是，省略图示，也可以将近接用调整面24形成具有比分离用调整面23还大的面积的面进行实施。

被处理流动体成为通过保持上述的微小的间隙的两处理用面1、2而被强制了的薄膜流体，要移动至环状的两处理用面1、2的外侧。但是，由于第1处理用部10旋转，因此，所混合的被处理流动体不会从环状的两处理用面1、2的内侧向外侧直线地移动，向环状的半径方向的移动向量和向周方向的移动向量的合成向量作用于被处理流动体，从内侧向外侧大致漩涡状地移动。

需要说明的是，旋转轴50并不限定于垂直配置的旋转轴，可以为在水平方向配位的旋转轴，也可以为倾斜配位的旋转轴。这是因为被处理流动体以两处理用面1、2间的微细的间隔进行处理，实质上可以排除重力的影响。另外，该接面压力赋予机构通过与可位移地保持上述第2处理用部20的浮动机构并用，也作为微振动、旋转对准的缓冲机构起作用。

在流体的运动中，将表示惯性力和粘性力之比的无因次数叫做雷诺数，用下式来表示。

雷诺数Re＝惯性力/粘性力＝ρVL/μ＝VL/ν

其中，ν＝μ/ρ表示运动粘度、V表示代表速度、L表示代表长度、ρ表示密度、μ表示粘度。

而且，流体的流动以临界雷诺数为边界，在临界雷诺数以下成为层流、在临界雷诺数以上成为紊流。

上述流体处理装置的两处理用面1、2间被调整为微小间隔，因此在两处理用面1、2间保有的流体的量极少。因此，代表长度L变得非常小，在两处理用面1、2间通过的薄膜流体的离心力小，薄膜流体中，粘性力的影响变大。因此，上述的雷诺数变小，薄膜流体成为层流。

离心力是旋转运动中的惯性力的一种，为从中心朝向外侧的力。离心力由以下的式表示。

离心力F＝ma＝mv²/R

其中，a表示加速度、m表示质量、v表示速度、R表示半径。

如上述，两处理用面1、2间所保有的流体的量少，因此流体的速度相对于质量的比例变得非常大，其质量可以忽视。因此，在两处理用面1、2间形成的薄膜流体中，可忽视重力的影响。因此，能够使含有本来难以作为微粒而得到的存在比重差的某2种以上的金属元素的合金或复合金属化合物等的微粒中,在两处理用面1、2间形成的薄膜流体中得到。

第1、第2处理用部10、20可以将其至少任一方进行冷却或加热而调整其温度，在图1中，图示有在第1、第2处理用部10、20上设有温调机构(温度调整机构)J1,J2的例子。另外，可以将所导入的被处理流动体进行冷却或加热而调整其温度。这些温度也可以用于所处理的被处理物的析出，另外，也可以为了在第1、第2处理用面1、2间的被处理流动体上产生贝纳尔对流或马朗格尼对流而设定。

如图2中所示，可以在第1处理用部10的第1处理用面1上形成从第1处理用部10的中心侧向外侧、即在径方向伸长的槽状的凹部13而实施。该凹部13的平面形状，如图2(B)所示，可以为将第1处理用面1上弯曲或漩涡状地伸长而成的形状或没有图示，也可以为笔直地向外方向伸长的形状、L字状等地屈曲或弯曲而成的形状、连续而成形状、断续而成的形状、分支而成的形状。另外，该凹部13也可作为形成于第2处理用面2而实施，也可作为形成于第1及第2处理用面1、2的两者而实施。通过形成这样的凹部13可得到微泵效果，具有可在第1及第2处理用面1、2间抽吸被处理流动体的效果。

该凹部13的基端优选达到第1处理用部10的内周。该凹部13的前端向第1处理用部面1的外周面侧延伸，其深度(横截面积)随着从基端向前端而逐渐减小。

该凹部13的前端与第1处理用面1的外周面之间，设有没有凹部13的平坦面16。

在第2处理用面2上设有上述第2导入部d2的开口部d20的情况下，优选设置于与对向的上述第1处理用面1的平坦面16对向的位置。

该开口部d20，优选设置在比第1处理用面1的凹部13更靠下游侧(在该例子中为外侧)。特别是优选设置在与通过微泵效果导入时的流动方向变换为在处理用面间形成的螺旋状层流的流动方向的点相比外径侧的与平坦面16对向的位置。具体而言，在图2(B)中，优选将至径向的距离n设为距在第1处理用面1上设置的凹部13的最外侧的位置的约0.5mm以上。特别是在从流体中使微粒析出的情况下，优选在层流条件下进行多种被处理流动体的混合和微粒的析出。开口部d20的形状，可以如图2(B)、图3(B)中所示为圆形，虽然没有图示，但也可以为将作为环状圆盘的处理用面2的中央的开口卷取的同心圆状的圆环形状。另外，在使开口部为圆环形状的情况下，其圆环形状的开口部可以连续，也可以不连续。

如果将圆环形状的开口部d20设定为卷取处理用面2的中央的开口的同心圆状，则在将第2流体导入处理用面1、2间时可以在圆周方向中在同一条件下实施，因此在打算大量生产微粒的情况下，优选使开口部的形状为同心圆状的圆环形状。

该第2导入部d2可以具有方向性。例如，如图3(A)所示，来自上述第2处理用面2的开口部d20的导入方向相对于第2处理用面2以规定的仰角(θ1)倾斜。该仰角(θ1)设为超过0度且小于90度，进而，在反应速度快的反应的情况下，优选以1度以上且45度以下设置。

另外，如图3(B)中所示，来自上述第2处理用面2的开口部d20的导入方向在沿上述第2处理用面2的平面上具有方向性。该第2流体的导入方向在处理用面的半径方向的成分中为远离中心的外方向，且在相对于进行了旋转的处理用面间中的流体的旋转方向的成分中为正向。换言之，以通过开口部d20的半径方向即外方向的线段为基准线g，具有从该基准线g向旋转方向R的规定的角度(θ2)。关于该角度(θ2)，也优选设为超过0度且低于90度。

该角度(θ2)，可以根据流体的种类、反应速度、粘度、处理用面的旋转速度等各种的条件进行变更而实施。另外，也可以在第2导入部d2中完全不具有方向性。

在本发明中，所谓至少2种被处理流动体进行合流的、合流部中的旋转的圆周速度，如图3(A)中所示，是指在第1流体和第2流体合流的开口部d20中距离第1、第2处理用面1、2旋转的中心最近的位置f(以下，最近点f)中的处理用面1、2的圆周速度，具体地说，通过以下的式来计算。

圆周速度[m/s]＝2×β[m]×转速[rps]×π

其中，β表示从第1、第2的处理用面1、2的旋转的中心到最近点f的距离、转速表示处理用面的转速、π表示圆周率。

即，所谓至少2种被处理流动体进行合流的合流部，意思是在开口部d20，与上述第1、第2处理用面1、2的旋转中心最近的位置。

另外，在距第1、第2处理用面的旋转的中心的距离不同的合流部有多个的情况下，以与原料流体和处理流体进行合流的、合流部的最中心接近的点作为最近点f。

(圆周速度的控制)

在本发明中，通过控制合流部中的旋转的圆周速度，可控制微粒彼此合为一体的比例。

如上所述，在本实施方式中，上述流体处理装置的第1处理用部10相对于第2处理用部20进行旋转，第1处理用面1相对于第2处理用面2进行旋转，因此，控制了第1处理用面1的、合流部中的圆周速度，但在第1处理用面1和第2处理用面2一起进行旋转的情况下，通过控制合流部中的这些相对的圆周速度，可控制微粒彼此合为一体的比例。

另外，通过控制合流部中的旋转的圆周速度，可控制微粒的粒径。一般而言，可以说在微粒彼此合为一体时，产生粒度分布宽的粗大粒子，但在本发明中，通过控制微粒彼此合为一体的比例，还可控制所得的微粒的粒径。

在本发明中，合流部中的旋转的圆周速度优选0.8～41.9m/s，更优选1.2～21.0m/s。在合流部中的圆周速度为1m/s以下时，不能均匀地混合至少2种被处理流动体、促进用于得到微粒的均匀的处理，因此不能稳定地得到微粒。另外，在合流部中的旋转的圆周速度为42m/s以上时，由于处理用面的温度上升，被处理流动体气化、由此可看到处理用面1、2间的压力上升，因此有时发生不能稳定地将至少2种被处理流动体进行送液的现象。由于上述的理由，在特定的范围外难以连续地进行微粒的制造。

作为评价微粒彼此的合为一体及微粒彼此合为一体的比例的方法，可以举出利用透射型电子显微镜(TEM)、扫描型电子显微镜(SEM)的电子显微镜观察、以BET法为代表的比表面积测定、比表面积测定和电子显微镜观察的比较、比表面积测定和粒度分布测定的比较等。在本发明中，通过电子显微镜观察来评价微粒彼此合为一体的比例。

具体而言，将所制作了的微粒的相同倍率的TEM照片或SEM照片分割为16个区域，将在所分割了的16个区域中的所有区域中所制作的微粒彼此的合为一体未被确认的情况作为“0％”，将在所有区域中制作的微粒彼此的合为一体被确认的情况作为“100％”，将在16个区域中的3个区域中微粒彼此合为一体被确认的情况作为“19％”而进行了评价。另外，在1个区域存在多个微粒，但其中至少2个微粒彼此合为一体的情况下，评价为确认微粒彼此合为一体。

在本发明中，上述微粒彼此合为一体的比例优选50％以下，更优选40％以下，特别优选30％以下。

上述被处理流体的种类和其流路的数在图1的例中设为2个，但可以为1个，也可以为3个以上。在图1的例中，从第2导入部d2在处理用面1、2间导入第2流体，该导入部可以设置于第1处理用部10，也可以设置于两者。另外，可以对一种被处理流体准备多个导入部。另外，对设置于各处理用部的导入用的开口部而言，其形状或大小或数量没有特别限制，可以适宜变更而实施。另外，可以就在上述第1及第2处理用面间1、2之前或更上游侧设置导入用的开口部。

需要说明的是，可以在处理用面1、2之间进行上述反应即可，因此也可以与上述相反地，从第1导入部d1导入第2流体，从第2导入部d2导入第1流体。也就是说，各流体中第1、第2这样的表述，只不过具有存在的多个流体的第n个这样为了识别的含义，也可能存在第3以上的流体。

在上述流体处理装置中，析出·沉淀·乳化或结晶化这样的处理，如图1中所示，一边在可以接近·分离地相互对向配设、至少一方相对于另一方进行旋转的处理用面1、2之间强制地均匀混合一边发生。被处理了的被处理物的粒径、单分散度，可以通过适当调整处理用部10、20的旋转数、流速、处理用面1、2间的距离、被处理流动体的原料浓度或者被处理流动体的溶剂种类等进行控制。

以下，对使用上述的装置而进行的微粒的制造方法的具体方式进行说明。

在上述的流体处理装置中，在可接近·分离地相互对向配设、至少一方相对于另一方相对进行旋转的处理用面1、2间形成的薄膜流体中，使至少含有一种原料物质的原料流体、和至少含有1种用于对原料物质进行处理的物质的处理流体混合，得到所处理了的原料物质的微粒。这时，其特征在于，通过控制原料流体和处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度，控制上述微粒彼此合为一体的比例。

上述的微粒的析出反应，在如本申请的图1中所示的装置的、可以接近·分离地相互对向配设、至少一方相对于另一方相对进行旋转的处理用面1、2间一边强制地均匀混合一边进行。

首先，从作为一个流路的第1导入部d1将作为第1流体的原料流体导入可以接近·分离地相互对向配设、至少一方相对于另一方进行旋转的处理用面1、2间，在该处理用面间制作由第1流体构成的薄膜流体即第1流体膜。

接着，从作为另外流路的第2导入部d2，将作为第2流体的处理流体直接导入在上述处理用面1、2间制作了的第1流体膜。

如上所述，通过被处理流体的供给压与对旋转的处理用面之间施加的压力的压力平衡，可以在固定了距离的处理用面1、2间将第1流体与第2流体混合、得到被处理了的原料物质的微粒。

需要说明的是，可以在处理用面1、2之间进行上述反应即可，因此也可以与上述相反地，从第1导入部d1导入第2流体，从第2导入部d2导入第1流体。也就是说，各流体中第1、第2这样的表述，只不过具有存在的多个流体的第n个这样为了识别的含义，也可能存在第3以上的流体。

另外，在本发明中，也可以对上述的被处理了的原料物质的微粒实施热处理等的后处理。

如上所述，可以在第1导入部d1、第2导入部d2以外在处理装置上设置第3导入部d3，在该情况下，例如可以从各导入部分别将作为第1流体、第2流体、第3流体的含有后述的pH调整物质的流体导入处理装置。这样一来，就可以各自管理各溶液的浓度、压力，对析出反应和金属微粒的粒径进行更精密的控制。需要说明的是，导入各导入部的被处理流动体(第1流体～第3流体)的组合，可以任意设定。设置了第4以上的导入部的情况也一样，这样可以对导入处理装置的流体进行细分。

进而，可控制第1、第2流体等的被处理流动体的温度或控制第1流体和第2流体等的温度差(即，进行供给的各被处理流动体的温度差)。为了控制进行供给的各被处理流动体的温度或温度差，也可如下来实施：附加测定各被处理流动体的温度(就要导入处理装置、具体而言处理用面1、2间的温度)、进行导入处理用面1、2间的各被处理流动体的加热或冷却的结构。

(pH范围)

本发明中的原料流体及/或处理流体的pH没有特别限定。可以根据使用的原料物质、用于处理原料物质的物质的种类、浓度、作为目标或对象的金属种类等适当地进行变更。

(分散剂等)

另外，在本发明中，可以根据目的、需要来使用各种分散剂、表面活性剂。没有特别限定，但作为表面活性剂和分散剂，可以使用一般使用的各种市售品、制品或者新合成了的等。作为一个例子，可以举出阴离子性表面活性剂、阳离子性表面活性剂、非离子性表面活性剂、各种聚合物等的分散剂等。这些可以单独使用，也可以2种以上并用。

上述的表面活性剂和分散剂，可以在原料流体或处理流体、或者它们的两方中含有。另外，上述的表面活性剂及分散剂可以在与原料流体和处理流体均不同的第3流体中含有。

在本发明中，也可以使用上述的表面活性剂及分散剂。另外也可以不使用。在本发明中，也可以并用原料流体和处理流体进行合流的、在合流部中的上述旋转的圆周速度的控制和上述的表面活性剂及分散剂的使用。

(温度)

本发明中，混合原料流体和处理流体时的温度没有特别限定。可以根据使用的原料物质、用于处理原料物质的物质的种类、温度、作为对象的微粒种类、原料流体和处理流体的pH等在适合的温度下实施。

本发明涉及的微粒的制造方法，可以用于以下的微粒的制造。需要说明的是，本申请发明的使用不是仅限定于下述的例子，可以用于以往的间歇式、连续式、或者利用微型反应器、微型混合器进行的微粒的制造。

将至少1种颜料溶解于硫酸、硝酸、盐酸等的强酸中、调整了的颜料酸性溶液与含有水的溶液进行混合而得到颜料粒子的反应(酸糊法)。

或者，将至少1种颜料溶解于有机溶剂中、调整了的颜料溶液投入相对于上述颜料为不良溶剂、且在上述溶液的调整中使用的有机溶剂中为相容性的不良溶剂中而使颜料粒子沉淀的反应(再沉法)。

或者，将在为酸性或者碱性的pH调整溶液或上述pH调整溶液和有机溶剂的混合溶液的任一溶液中溶解了至少1种颜料的颜料溶液、和在上述颜料溶液中含有的颜料中不显示溶解性、或者与上述颜料溶液中含有的溶剂相比对于上述颜料的溶解性小的、使上述颜料溶液的pH变化的颜料析出用溶液进行混合而得到颜料粒子的反应。

在碳或炭黑的表面通过液相还原法担载金属微粒的反应(作为上述金属，可例示选自白金、钯、金、银、铑、铱、钌、锇、钴、锰、镍、铁、铬、钼、钛组成的组的至少1种金属)。

通过将含有溶解有富勒烯的第1溶剂的溶液和与上述第1溶剂相比富勒烯的溶解度小的第2溶剂进行混合而制造由富勒烯分子构成的结晶及富勒烯纳米晶须·纳米纤维纳米管的反应。

将如上述所记载了的那样的金属、金属化合物或者金属离子还原的反应。

将陶瓷原料进行水解的反应(作为上述陶瓷原料，可例示选自Al、Ba、Mg、Ca、La、Fe、Si、Ti、Zr、Pb、Sn、Zn、Cd、As、Ga、Sr、Bi、Ta、Se、Te、Hf、Ni、Mn、Co、S、Ge、Li、B、Ce中的至少1种)。

通过钛化合物的水解使二氧化钛超微粒析出的反应(作为上述钛化合物，可例示选自四甲氧基钛、四乙氧基钛、四正丙氧基钛、四异丙氧基钛、四正丁氧基钛、四异丁氧基钛、四叔丁氧基钛等四烷氧基钛或其衍生物、四氯化钛、硫酸氧钛、柠檬酸钛及四硝酸钛的至少1种)。

使作为半导体原料的、含有具有不同种类的元素的离子的流体合流，通过共沉淀·析出而生成化合物半导体微粒的反应(作为化合物半导体，可例示II-VI族化合物半导体、III-V族化合物半导体、IV族化合物半导体、I-III-VI族化合物半导体)。

将半导体元素还原而生成半导体微粒的反应(作为半导体元素，可例示选自硅(Si)、锗(Ge)、碳(C)及锡(Sn)组成的组的元素)。

将磁性体原料还原而生成磁性体微粒的反应(作为磁性体原料，可例示镍、钴、铱、铁、白金、金、银、锰、铬、钯、铱、镧族元素(钕、钐、钆、铽)中的至少1种)。

将使至少1种生物摄取物微粒原料溶解于第1溶剂的流体和生物摄取物微粒原料的溶解度比上述第1溶剂低的可形成第2溶剂的溶剂进行混合，使生物摄取物微粒析出的反应。

或者，将含有至少1种酸性物质或阳离子性物质的流体和含有至少1种碱性物质或阴离子性物质的流体进行混合，通过中和反应使生物摄取物微粒析出的反应。例如，在本发明中，将作为造影剂在生物体内被摄取的硫酸钡微粒析出的情况下，将水溶性钡盐溶液作为原料流体、将含有硫酸的水溶性硫酸化合物溶液作为原料流体以外的至少其他的1种流体而将两者混合、通过中和反应而使硫酸钡微粒析出。

通过将包含含有脂溶性的药理活性物质的油相成分的被处理流动体和由至少水系分散溶剂构成的被处理流动体进行混合、或者将包含含有水溶性的药理活性物质的水相成分的被处理流动体和至少由油系分散溶剂构成的被处理流动体进行混合，得到微乳液粒子的处理。

或者，分散相或连续相的至少任何一方含有一种以上的磷脂质，分散相含有药理活性物质，连续相至少由水系分散溶剂构成，将分散相的被处理流动体和连续相的被处理流动体进行混合，由此得到脂质体的处理。

将在对于树脂有溶解性和相容性的溶剂中溶解了树脂的流体和水性溶剂混合、经过析出或乳化而得到树脂微粒的处理；将树脂、油等的油相成分和水相成分混合，由此得到乳胶的处理。

或者，将加温而熔融了的树脂和溶剂(对于水性和油性不限定)混合、通过乳化·分散而得到树脂微粒的处理。或者将树脂微粒分散液和溶解了盐等的化合物的化合物溶液混合而使树脂微粒凝集的处理。

傅里德-克拉夫茨反应、硝化反应、附加反应、消去反应、转移反应、聚合反应、缩合反应、偶联反应、酰化、羧化、醛合成、缩氨酸合成、醇醛缩合反应、吲哚反应、亲电取代反应、亲核取代反应、Wittig反应、Michael附加反应、烯胺合成、酯合成、酵素反应、重氮偶联反应、氧化反应、还原反应、多阶段反应、选择性添加反应、铃木·宫浦偶联反应、Kumada-Corriu反应、置换反应、异性化反应、游离基聚合反应、阴离子聚合反应、阳离子聚合反应、金属催化剂聚合反应、逐次反应、高分子合成、乙炔偶联反应、环硫化物合成、Bamberger重排、Chapman重排、Claisen缩合、喹啉合成、Paal-Knorr呋喃合成、Paal-Knorr吡咯合成、Passerini反应、Paterno-Buchi反应、羰基-烯反应(Prins反应)、Jacobsen重排、Koenigs-Knorr糖甙化反应、Leuckart-Wallach反应、Horner-Wadsworth-Emmons反应、Gassman反应、野依不对称氢化反应、Perkin反应、Petasis反应、Tishchenko反应、Tishchenko反应、Ullmann偶联、Nazarov环化、Tiffeneau-Demjanov重排、铸型合成、使用二氧化硒的氧化、Reimer-Tiemann反应、Grob裂解反应、卤仿反应、Malaprade乙二醇氧化裂解、Hofmann消去、Lawesson试剂的硫代羧化反应、Lossen重排、利用FAMSO的环状酮合成、Favorskii重排、Feist-Benary呋喃合成、Gabriel胺合成、Glaser反应、Grignard反应、Cope消去、Cope重排、炔烃类的二亚胺还原、Eschenmoser氨甲基化反应、[2+2]光环化反应、Appel反应、aza-Wittig反应、Bartoli吲哚合成、Carroll重排、Chichibabin反应、Clemmensen还原、Combes喹啉合成、Tsuji-Trost反应、TEMPO氧化、使用四氧化锇的二羟基化、Fries重排、Neber重排、Barton-McCombie去氧、Barton脱羧、Seyferth-Gilbert炔烃合成、Pinnick(Kraus)氧化、伊藤-三枝氧化、Eschenmoser裂解反应、Eschenmoser-Claisen重排、Doering--LaFlamme丙二烯合成、Corey-Chaykovsky反应、偶姻缩合、Wolff-Kishner还原、IBX氧化、Parikh-Doering氧化、Reissert反应、Jacobsen水解动力学拆分、二苯乙醇酸重排、桧山交叉偶联、Luche还原、羟汞化、Vilismeier-Haak反应、Wolff重排、KolbeSchmitt反应、Corey-Kim氧化、Cannizzaro反应、Henry反应、乙醇向烷烃的转换、Arndt-Eistert合成、加氢甲酰化反应、Peterson烯化、脱羧化反应、Curtius重排、Wohl-Zieglar烯丙位溴化、Pfitzner-Moffatt氧化、McMurry偶联、Barton反应、Balz-Schiemann反应、正宗-Bergman反应、Dieckmann缩合、频哪醇偶联、Williamson醚合成、碘内酯化反应、Harries臭氧分解、活性二氧化锰的氧化、炔烃的环化三聚反应、熊田-玉尾-Corriu交叉偶联、亚砜及硒亚砜syn-β消去、Fischer吲哚合成、Oppenauer氧化、Darzens缩合反应、Alder Ene反应、Sarett-Collins氧化、野崎-檜山-岸偶联反应、Weinreb酮合成、DAST氟化、Corey-Winter烯合成、细见-樱井反应、使用PCC(PDC)的乙醇的氧化、Jones氧化(Jones Oxidation)、Keck烯丙化反应、使用永田试药的氰化物附加、根岸偶联、Ireland-Claisen重排、Baeyer-Villiger氧化、对甲氧苄基(PMB或MPM)、二甲氧苄基(DMB)保护、脱保护、Wacker氧化、Myers不对称烷基化、山口大环内酯化、向山-Corey大环内酯化、Bode缩氨酸合成、Lindlar还原、均相氢化、邻位定向金属化、Wagnar-Meerwein重排、Wurtz反应、利用1,3-二塞烷的酮合成、Michael附加、Stork烯胺的酮合成、Pauson-Khand环戊烯酮合成、通过Tebbe反应等与以有机化合物为起始原料的各种反应剂的有机反应得到有机化合物的反应。

通过根据流体的温度差而使饱和溶解度变化，使溶解物析出而得到微粒的方法。例如，在使作为具有嘌呤骨架的抗病毒作用药的无环鸟苷(一般名：JAN、INN)[化学名：9-[(2-羟基乙氧基)甲基]鸟嘌呤]析出的情况下，作为微粒原料混合含有无环鸟苷的无环鸟苷水溶液、和相对于含有上述微粒原料的流体带有温度差的流体，利用由含有上述微粒原料的流体的温度变化所引起的饱和溶解度的变化来进行微粒的析出。

实施例

以下，举出实施例对本发明进行更具体地说明。但是本发明并不限定于下述实施例。

需要说明的是，以下的实施例中，所谓“从中央”意为图1中所示的处理装置的“从第1导入部d1”，第1流体是指从第1导入部d1导入的前述的第1被处理流动体，第2流体是指从如图1所示的处理装置的第2导入部d2导入的前述的第2被处理流动体。

(扫描型电子显微镜观察)

在扫描型电子显微镜(SEM)观察中，使用电场放射型扫描电子显微镜(FE-SEM)：日本电子制的JSM-7500F。作为观察条件，将观察倍率设定为5千倍以上，对于粒径，采用10个部位的平均值。以下，将在SEM观察中被确认了的微粒的直径作为粒径。

(透射电子显微镜)

在透射电子显微镜(TEM)观察中，使用能量分散型X射线分析装置、透射型电子显微镜、JEM-2100(JEOL制)。作为观察条件，将观察倍率设为1万倍以上，对于粒径，采用10个部位的平均值。以下，对在TEM观察中被确认了的微粒的直径也作为粒径。

使用图1中所示的流体处理装置，使在乙二醇(EG)中溶解了硝酸镍六水合物(NiNO₃·6H₂O)和三乙醇胺(TEA)和聚丙烯酰铵(PAA)的金属流体(原料流体)、与含有联氨水合物(HMH)和氢氧化钾(KOH)的还原剂流体(处理流体)在处理用面1、2间形成的薄膜流体中混合，使镍微粒在薄膜流体中析出。

作为实施例1～5，一边从中央将作为第1流体的金属流体(0.11mol/L NiNO₃·6H₂O/0.21mol/L TEA/0.0002mol/L PAA/EG)以供给压力＝0.50MPaG、送液温度100℃、导入速度1000ml/min进行送液，一边以导入速度150ml/min向处理用面1、2间导入作为第2流体的25℃的还原剂流体(15.8mol/L HMH/4.3mol/L KOH/H₂O)，使第1流体和第2流体在薄膜流体中混合。第1流体以及第2流体的送液温度为在就要导入处理装置之前(更详细地说，就要向处理用面1、2间导入之前)测定的第1流体和第2流体各自的温度。镍微粒分散液从处理用面1、2间排出。将所排出了的镍微粒分散液中的镍微粒进行过滤分离，进行3次用纯水清洗的作业，使用真空干燥机在25℃、-0.1MPa条件下进行干燥。用SEM观察而确认了所得到的镍微粒的粒径。另外，第1流体的pH为6.99，第2流体的pH为14以上(使用pH试验纸测定)。

表1中示出作为实施例1～5使第1处理用面1的、第1流体和第2流体合流的合流部中的圆周速度变化了的结果。仅使第1处理用面1的合流部的圆周速度变化、其它处理条件作为相同的条件而实施。另外，图4中示出实施例2中所得到了的镍微粒的SEM照片，图5中示出实施例5中所得到了的镍微粒的SEM照片。在此，表1的所谓“微粒彼此合为一体了的比例”，是将实施例1～5中所得到的镍微粒的相同倍率的SEM照片分割为16个区域、将在所有区域中镍微粒彼此的合为一体未被确认的情况作为“0％”，将在所有区域中镍微粒彼此的合为一体被确认了的情况作为“100％”，将在16个区域中的3个区域中镍微粒彼此的合为一体被确认了的情况作为“19％”而进行了评价。另外，在1个区域存在多个镍微粒、但其中至少2个镍微粒彼此合为一体的情况，评价为确认镍微粒彼此合为一体。

[表1]

由表1确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制镍微粒彼此合为一体的比例。另外，由表1确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制镍微粒的粒径。

对于镍微粒彼此合为一体的比例，如表1中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部的圆周速度而控制为使得镍微粒彼此合为一体的比例变高、可通过加速第1处理用面1的合流部的圆周速度而控制为使得镍微粒彼此合为一体的比例变低。特别是，在实施例3～5中，确认镍微粒彼此合为一体的比例低。

另外，对于镍微粒的粒径，如表1中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得镍微粒的粒径变大、可通过加速第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得镍微粒的粒径变小。如图4中所示，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度慢的区域(实施例1及2)中，确认镍微粒的分离差而合为一体的样子，如图5中所示，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度比实施例2快的区域(实施例3～5)中，确认镍微粒的分离良好的状态，但在各个实施例中，确认可控制所得到的镍微粒的粒径。

由以上确认为：通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制镍微粒彼此合为一体的比例，且可控制镍微粒的粒径。

以下，使用图1中所示的流体处理装置，在处理用面1、2间形成的薄膜流体中混合氯化铜(CuCl₂)溶解于乙二醇(EG)的金属流体(原料流体)、和含有联氨水合物(HMH)和0.5mol/L氢氧化钾(KOH)乙醇溶液(0.5mol/L KOH,在EtOH中)的还原剂流体(处理流体)，使铜微粒在薄膜流体中析出。

作为实施例6～10，一边从中央将作为第1流体的还原剂流体(1wt％HMH/5wt％0.5mol/L KOH，在EtOH/EG中(pH＝12.18))以供给压力＝0.50MPaG、送液温度120℃、导入速度1000ml/min进行送液，一边将作为第2流体的21℃的金属流体(3wt％CuCl₂/EG(pH＝3.12))以导入速度20ml/min向处理用面1、2间导入，将第1流体和第2流体在薄膜流体中混合。第1流体以及第2流体的送液温度为就要导入处理装置之前(更详细地说，就要导入处理用面1、2间之前)测定的第1流体和第2流体各自的温度。铜微粒分散液从处理用面1、2间排出。将所排出了的铜微粒分散液中的铜微粒过滤分离，进行5次用甲醇清洗的作业，使用真空干燥机在25℃、-0.1MPa条件下进行干燥。用SEM观察来确认所得到的铜微粒的粒径。

表2中示出作为实施例6～10、使第1处理用面1的、第1流体和第2流体进行合流的合流部中的圆周速度变化了的结果。仅使第1处理用面1的合流部中的圆周速度变化、其它处理条件设定为相同的条件而实施。在此，表2的所谓“微粒彼此合为一体了的比例”，是将实施例6～10中所得到的铜微粒的相相同倍率的SEM照片分割为16个区域、将在所有区域中未确认铜微粒彼此合为一体未被确认的情况作为“0％”，将在所有区域中铜微粒彼此合为一体被确认了的情况作为“100％”，将在16个区域中的3个区域中铜微粒彼此合为一体被确认了的情况作为“19％”而进行了评价。另外，在1个区域存在多个铜微粒、但其中至少2个铜微粒彼此合为一体的情况，评价为确认铜微粒彼此合为一体。

[表2]

从表2确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制铜微粒彼此合为一体的比例。另外，从表2确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制铜微粒的粒径。

对于铜微粒彼此合为一体的比例，如表2中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得铜微粒彼此合为一体的比例变高、可通过加速第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得铜微粒彼此合为一体的比例变低。特别是，在实施例7～10中，确认为铜微粒彼此合为一体的比例低。

另外，对于铜微粒的粒径，如表2中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得铜微粒的粒径变大、可通过加速第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得铜微粒的粒径变小。另外确认为：在第1处理用面1的合流部中的圆周速度比较慢的区域(实施例6)中，铜微粒的分离差、合为一体的样子，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度比实施例6快的区域(实施例7～10)，如表2中所示，确认为铜微粒的分离良好的状态，但在各个实施例中，确认为可控制所得到了的铜微粒的粒径。

由以上确认为：通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制铜微粒彼此合为一体的比例，且可控制铜微粒的粒径。

以下，使用图1中所示的流体处理装置，在处理用面1、2间形成的薄膜流体中混合在纯水中溶解了硝酸银的金属流体(原料流体)和含有抗坏血酸的还原剂流体(处理流体)，使银微粒在薄膜流体中析出。

作为实施例11～15，一边从中央将作为第1流体的还原剂流体(2wt％抗坏血酸水溶液(pH＝2.50))以供给压力＝0.090MPaG、送液温度20.8℃、导入速度400ml/min进行送液，一边以导入速度10ml/min向处理用面1、2间导入作为第2流体的22.5℃的金属流体(5.67wt％硝酸银水溶液(pH＝5.30))，将第1流体和第2流体在薄膜流体中混合。第1流体以及第2流体的送液温度为在就要导入处理装置之前(更详细地说，就要导入处理用面1、2间之前)测定的第1流体和第2流体各自的温度。银微粒分散液从处理用面1、2间排出。对所排出了的银微粒分散液中的银微粒进行过滤分离，进行3次用纯水清洗的作业，使用真空干燥机在25℃、-0.1MPa条件下进行干燥。用SEM观察而确认所得到的银微粒的粒径。

表3中示出作为实施例11～15使第1处理用面1的、第1流体和第2流体合流的合流部中的圆周速度变化了的结果。仅使第1处理用面1的合流部中的圆周速度变化、其它处理条件设定为相同的条件进行实施。另外，图6中示出在实施例13中所得到了的银微粒的SEM照片。在此，表3的所谓“微粒彼此合为一体了的比例”，是将实施例11～15中所得到了的银微粒的相同倍率的SEM照片分割为16个区域、将在所有区域中为银微粒彼此的合为一体未被确认的情况作为“0％”，将在所有区域中银微粒彼此合为一体被确认了的情况作为“100％”，将在16个区域中的3个区域中银微粒彼此合为一体被确认了的情况作为“19％”而进行了评价。另外，在1个区域存在多个银微粒、但其中至少2个银微粒彼此合为一体了的情况，评价为确认银微粒彼此的合为一体。

[表3]

由表3确认为：在将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制银微粒彼此合为一体的比例。另外，由表3确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制银微粒的粒径。

对于银微粒彼此合为一体的比例，如表3中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得银微粒彼此合为一体的比例变低、可通过加速第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为银微粒彼此合为一体的比例变高。特别是，在实施例11～13中，确认为银微粒彼此合为一体的比例低。

另外，对于银微粒的粒径，确认为：通过使第1处理用面1的合流部中的圆周速度变化，所得到的银微粒的粒径变化。另外在第1处理用面1的合流部中的圆周速度快的区域(实施例15)中，确认为银微粒的分离差、合为一体的样子，另外，如表3中所示，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度慢的区域(实施例11)中，银微粒的分离确认为良好的状态，但在各个实施例中，确认为可控制所得到了的银微粒的粒径。

由以上确认为：通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制银微粒彼此合为一体的比例，且可控制银微粒的粒径。

(丙烯酸类单体的乳液的微粒的制作)

接着，使用图1中所示的流体处理装置，将含有聚合引发剂的丙烯酸类单体(原料流体)、含有作为高分子分散剂的聚乙烯醇(PVA)的处理流体在形成于处理用面1、2间的薄膜流体中混合，在薄膜流体中使两者乳化而得到丙烯酸类单体的乳液的微粒。以下，将丙烯酸类单体的乳液的微粒作为丙烯酸类单体微粒。

作为实施例16～20，一边从中央将作为第1流体的处理流体(2.5wt％PVA水溶液)以供给压力＝0.100MPaG、送液温度30.1℃、导入速度50ml/min进行送液，一边以导入速度1ml/min向处理用面1、2间导入作为第2流体的40.4℃的原料流体(含有聚合引发剂的丙烯酸类单体)，在薄膜流体中混合第1流体和第2流体。第1流体以及第2流体的送液温度为在就要导入处理装置之前(更详细地说，就要导入处理用面1、2间之前)测定的第1流体和第2流体各自的温度。丙烯酸类单体微粒分散液从处理用面1、2间排出。对所排出了的丙烯酸类单体微粒分散液中的丙烯酸类单体微粒进行热处理、用SEM观察而确认了热处理后的丙烯酸类聚合物微粒的粒径。

表4中示出作为实施例16～20使第1处理用面1的、第1流体和第2流体合流的合流部中的圆周速度变化的结果。仅使第1处理用面1的合流部中的圆周速度变化、其它处理条件设定为相同的条件而实施。另外，图7中示出在实施例16中所得到了的丙烯酸类聚合物微粒的SEM照片，图8中示出在实施例20中所得到了的丙烯酸类聚合物微粒的SEM照片。在此，表4的所谓“微粒彼此合为一体了的比例”，是将实施例16～20中所得到了的丙烯酸类聚合物微粒的相同倍率的SEM照片分割为16个区域、将在所有区域中丙烯酸类聚合物微粒彼此的合为一体未被确认的情况作为“0％”，将在所有区域中丙烯酸类聚合物微粒彼此的合为一体被确认了的情况作为“100％”，将在16个区域中的3个区域中丙烯酸类聚合物微粒彼此的合为一体被确认了的情况作为“19％”而进行了评价。另外，在1个区域存在多个丙烯酸类聚合物微粒、但其中至少2个微粒彼此合为一体了的情况，评价为确认丙烯酸类聚合物微粒彼此的合为一体。

[表4]

由表4确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例。另外，由表4确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制丙烯酸类聚合物微粒的粒径。

对于丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例，如表4中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例变高、可通过加速第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例变低。特别是，在实施例18～20中，确认为丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例低。

另外，对于丙烯酸类聚合物微粒的粒径，如表4中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制而使得丙烯酸类聚合物微粒的粒径变大、可通过加快第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得丙烯酸类聚合物微粒的粒径变小。另外，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度慢的区域(实施例16、17)中，确认丙烯酸类聚合物微粒的分离差、合为一体的样子，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度比实施例17快的区域(实施例18～20)中，如表4中所示，丙烯酸类聚合物微粒的分离确认良好的状态，但在各个实施例中，确认可控制所得到了的丙烯酸类聚合物微粒的粒径。

另外，由表4确认为：即使在使用了分散剂的实施例中，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，也可控制丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例。

由以上确认为：即使是将从处理用面1、2间排出了的丙烯酸单体微粒分散液中的丙烯酸单体微粒进行热处理而使其聚合了的丙烯酸类聚合物微粒，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，也可控制丙烯酸类聚合物微粒彼此合为一体的比例，且可控制丙烯酸类聚合物微粒的粒径。

(非晶二氧化硅微粒的制作)

以下，使用图1所示的流体处理装置，在形成于处理用面1、2间的薄膜流体中混合含有硅酸钠(Na₂SiO₃)的流体(原料流体)、含有作为分散剂的BYK-110(ビックケミー制)的处理流体，在薄膜流体中使非晶体的二氧化硅(以下，称为非晶二氧化硅。)的微粒析出。

作为实施例21～25，一边从中央继去年将作为第1流体的原料流体(5wt％Na₂SiO₃水溶液)以供给压＝0.200MPaG、送液温度22.8℃、导入速度200ml/min进行送液，一边以导入速度20ml/min向处理用面1、2间导入作为第2流体的20.0℃的处理流体(0.5wt％BYK-110甲醇溶液(0.5wt％BYK-110，在MeOH中))，使第1流体和第2流体在薄膜流体中混合。第1流体以及第2流体的送液温度为在就要导入处理装置之前(更详细地说，就要导入处理用面1、2间之前)测定的第1流体和第2流体各自的温度。非晶二氧化硅微粒分散液从处理用面1、2间排出。用TEM观察而确认所排出了的非晶二氧化硅微粒分散液中的非晶二氧化硅微粒的粒径。

表5中示出作为实施例21～25使第1处理用面1的、第1流体和第2流体合流的合流部中的圆周速度变化了的结果。仅使第1处理用面1的合流部中的圆周速度变化、其它处理条件设定为相同条件而实施。另外，图9中示出实施例23中所得到了的非晶二氧化硅微粒的TEM照片，图10中在实施例24中所得到了的非晶二氧化硅微粒的TEM照片。在此，表4的所谓“微粒彼此合为一体了的比例”，是将实施例21～25中所得到了的非晶二氧化硅微粒的TEM照片分割为16个区域、将在所有区域中非晶二氧化硅微粒彼此的合为一体未被确认的情况作为“0％”，将在所有区域中非晶二氧化硅微粒彼此的合为一体被确认了的情况作为“100％”，将在16个区域中的3个区域非晶二氧化硅微粒彼此的合为一体被确认了的情况作为“19％”而进行了评价。另外，在1个区域存在多个非晶二氧化硅微粒、但其中至少2个微粒彼此合为一体了的情况，评价为确认非晶二氧化硅微粒彼此的合为一体。

[表5]

由表5确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例。另外，由表5确认为：将第1流体和第2流体在薄膜流体中进行混合时，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制非晶二氧化硅微粒的粒径。

对于非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例，如表5中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例变高、可通过加速第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例变低。特别是，在实施例23～25中，确认非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例低。

另外，对于非晶二氧化硅微粒的粒径，如表5中所示，确认为：可通过减慢第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为使得非晶二氧化硅微粒的粒径变大、可通过加快第1处理用面1的合流部中的圆周速度而控制为非晶二氧化硅微粒的粒径变小。另外，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度慢的区域(实施例21、22)中，确认非晶二氧化硅微粒的分离差而合为一体的样子，在第1处理用面1的合流部中的圆周速度比实施例22快的区域(实施例23～25)中，如表5中所示，确认非晶二氧化硅微粒的分离良好的状态，但在各个实施例中，确认可控制所得到的非晶二氧化硅微粒的粒径。

另外，由表5确认为：即使在使用了分散剂的实施例中，通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，也可控制非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例。

由以上确认为：通过控制第1处理用面1的合流部中的圆周速度，可控制非晶二氧化硅微粒彼此合为一体的比例，且可控制非晶二氧化硅微粒的粒径。

符号的说明

1第1处理用面

2第2处理用面

10第1处理用部

11第1托架

20第2处理用部

21第2托架

d1第1导入部

d2第2导入部

d20开口部

Claims (4)

1.一种微粒的制造方法，其为以下的微粒的制造方法：

使用至少2种被处理流动体；

其中至少1种被处理流动体为含有至少1种原料物质的原料流体；

在上述以外的被处理流动体中至少1种被处理流动体是含有至少1种用于将上述原料物质进行处理的物质的处理流体；

将上述的被处理流动体在对向配设了的、可接近·分离的、至少一方相对于另一方相对进行旋转的至少2个处理用面间形成的薄膜流体中进行混合、得到被处理了的原料物质的微粒，

其特征在于，

通过控制上述原料流体和上述处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度，控制上述微粒彼此合为一体的比例。

2.如权利要求1所述的微粒的制造方法，其特征在于，

上述原料流体和上述处理流体中的任意一方的被处理流动体一边形成上述薄膜流体一边在上述两处理用面间通过，

具备与上述任意一方的被处理流动体流动的流路独立的另外的导入路，

在上述至少2个处理用面的至少任意一方具备至少一个与上述另外的导入路相通的开口部，

将上述原料流体和上述处理流体中的任意另一方的被处理流动体从上述开口部导入上述至少2个处理用面之间，将上述原料流体和上述处理流体在上述薄膜流体中混合。

3.如权利要求1或2所述的微粒的制造方法，其特征在于，将上述原料流体和上述处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度控制在0.8～41.9m/s范围。

4.如权利要求1～3的任一项所述的微粒的制造方法，其特征在于，通过控制上述原料流体和上述处理流体进行合流的、合流部中的上述旋转的圆周速度，使上述微粒彼此合为一体的比例为50％以下。