CN104220878B - 集成传感器 - Google Patents
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Abstract
这里公开了集成传感器的示例。集成传感器的示例包括：衬底；和感测构件，形成在衬底表面上。感测构件包括：可收缩信号放大结构；和围绕可收缩信号放大结构的区域，该区域使得暴露于其的液滴的自定位朝向可收缩信号放大结构。
Description
关于联邦资助的研究或开发的陈述
在受到来自国防高级研究计划局（DARPA）的奖助金的部分支持的研究过程中做出了本发明，合同号：HR0011-09-3-0002。美国政府在本发明中具有某些权利。
背景技术
测定和其它感测系统已在化学、生物化学、医学和环境领域中被用于检测一个或多个化学物种的存在和/或浓度。一些感测技术针对物种检测和测量利用颜色或对比度，包括例如，基于反射性、透射性、荧光性或磷光性的那些技术。其它感测技术（诸如拉曼光谱学或表面增强拉曼光谱学（SERS））研究系统中的振动、旋转和其它低频模式。特别地，拉曼光谱学用于研究当光子与分子相互作用时分子能量状态之间的跃迁，其导致散射光子的能量被转变。分子的拉曼散射可以被看作两个过程。处于某个能量状态的分子首先被入射光子激励成另一个（虚拟或真实的）能量状态，其通常处于光频域中。然后，被激励的分子作为偶极子源在环境的影响下发生辐射，在该环境中它处在与激励光子相比可能相对低（即，斯托克斯（Stokes）散射）或可能相对高（即，反斯托克斯散射）的频率。不同分子或物质的拉曼光谱具有可被用于识别物种的特征峰。
附图说明
通过参考后面的详细描述和附图，本公开的示例的特征和优点将变得显而易见，附图中相似的参考数字对应类似（尽管可能不相同）的部件。为了简短起见，具有先前描述功能的参考数字或特征可以或可以不关于它们出现于其中的其它附图被描述。
图1A和1B是在暴露于液体样本之前和之后的集成传感器的示例的半示意性透视图；
图2A到2E是可控定位的可收缩(collapsible)信号放大结构的预先确定几何形状的五个不同示例的半示意性顶视图；
图3A到3C是可收缩信号放大结构的三个不同示例的半示意性透视图；
图4A到4D是一起图示用于制作集成传感器的方法的示例的、并且还包括图4A和4B之间以及图4B和4C之间箭头处的两个截面视图的半示意性透视图；
图5是包括由梯度的聚合物纳米柱围绕的可收缩信号放大结构的感测构件的半示意性顶视图；
图6是包括由疏水分子围绕的可收缩信号放大结构的感测构件的半示意性顶视图；
图7是包括由凹槽围绕的可收缩信号放大结构的感测构件的半示意性顶视图；
图8是感测系统的示例的半示意性和部分透视图；以及
图9是感测系统的另一示例的示意性和部分透视图。
具体实施方式
本公开一般地涉及集成传感器。集成传感器的示例适合于用在表面增强拉曼光谱学（SERS）中。该传感器的示例包括一个或多个感测构件，该一个或多个感测构件包括布置在多边形组件中的可收缩或可重构的信号放大结构。在毛细作用力的帮助下（例如在液体蒸发期间），单个多边形组件的可收缩信号放大结构能够经历自凝聚（例如在其尖端的自闭合或自重构）。信号放大结构能够在闭合尖端之间形成的热点处俘获分子，热点在SERS询问（interrogation）下极大地放大电磁场。此外，集成传感器的示例可控地形成在柔性衬底上，其可以有利地用于在长时间段内进行连续监视。再另外，集成传感器的一些示例能够自定位暴露于其的样本，以使得样本指向可收缩信号放大结构。在这些示例中，集成传感器能够动态重构样本用于最优信号增强。
现在参见图1A和1B，描绘了液体样本暴露之前（图1A）和液体样本暴露之后（图1B）的集成传感器10的示例。在示例中，集成传感器10包括柔性衬底12和形成在柔性衬底12的表面S12上的间隔开的感测构件14A、14B的阵列。虽然在图1A和1B中示出了两个感测构件14A、14B，但是要理解的是，任何数量的感测构件14A、14B（这里还称为14）可以形成在柔性衬底12上。例如，可以形成单个信号感测构件14A或14B，或者可以形成数十或数百个感测构件14A、14B。形成的感测构件14A、14B的数量可以例如受到柔性衬底12的尺寸（即长度和宽度）和/或受到形成在任何一个感测构件14A、14B中的多边形组件16的数量的限制。作为一些示例，感测构件14A、14B的阵列可以包括沿柔性衬底12的长度的单行感测构件14A、14B（例如参见图9）， 或者沿柔性衬底12的长度的多个行和沿柔性衬底12的宽度的多个列的感测构件14A、14B（例如参见图8）。邻近感测构件14A、14B之间的间隔可以例如取决于柔性衬底12的尺寸（即长度和宽度）和/或将被用于询问传感器10的感测系统的分配器、光源、检测器等的配置。例如，如果感测系统具有单个分配器用于分配分析物溶液（即样本）给感测构件14A、14B，则感测构件14A、14B可以被间隔开距沿柔性衬底12的长度的单个行中的彼此一定距离以使得分配器可以被促动来一个接一个地填充感测构件14A、14B，该距离的范围为从大约1000 μm（即1mm）到大约10000 μm（即10mm）。在另一个示例中，邻近感测构件14A、14B之间的距离的范围为从大约200 μm（即0.2mm）到大约500 μm（即0.5mm）或者到大约1000 μm（即1mm）。单个感测构件14A、14B可以具有从大约0.1mm到大约2mm范围的长度和/或宽度。在示例中，单个感测构件14A、14B可以具有大约1mm的长度和/或宽度。
柔性衬底12可以是能够屈曲或弯曲而不破裂的任何衬底材料。柔性衬底12还能够具有形成于其中的信号放大结构18。柔性还可以使柔性衬底12能够被索引或移动（例如以连续方式或逐步（ratcheted）的方式）以用于监视。柔性衬底12的示例包括聚对苯二甲酸乙酯（PET），聚对苯二甲酸乙二醇酯乙二醇改性（PETG），聚丙烯，聚乙烯，或聚碳酸酯。在示例中，柔性衬底12具有从大约30 μm到大约50 μm范围的厚度。在其它示例中，衬底12的厚度大于50 μm。在使用更硬材料（例如聚碳酸酯）的示例中，衬底12的厚度可以在厚度范围的下限，以便获得期望的柔性。一些衬底12的宽度的范围可以从大约8mm到大约12mm。
在图1A和1B中示出的示例中，每个感测构件14A、14B包括在柔性衬底12的表面S12上以受控样式布置的多个多边形组件16。受控样式可以包括任何NxM阵列，其中N、M从2, 3,4, 5 … 50 … 2000中单独选择。在示例中，N=M=100到1000。图1A和1B的每个感测构件14A、14B中示出的多边形组件16的受控样式是2x2阵列。在这个示例中，每个感测构件14A、14B具有相同的受控样式，但是要理解的是，感测构件14A、14B中的一个或多个可以具有以与其它感测构件14A、14B中的一个或多个不同的受控样式布置的多边形组件16。单个感测构件14A或14B内的每个多边形组件16可以距相同感测构件14A或14B内的每个其它多边形组件16预先确定的距离。在示例中，预先确定的距离的范围可以是从大约0.5 μm到大约1 μm，或者到大约10μm。在另一示例中，该预先确定的距离可以是大约0.7 μm。可以使用这里公开的制造方法来获得受控样式和预先确定的距离。
每个多边形组件16包括可控定位在预先确定的几何形状中的可收缩信号放大结构18。图2A到2E中示出预先确定几何形状的示例的顶视图。这些形状包括三角形（即3顶点，包括三个可收缩信号放大结构18，如图2A中所示）、四边形（即4顶点，包括四个可收缩信号放大结构18，如图2B中所示）、五边形（即5顶点，包括五个可收缩信号放大结构18，如图2C中所示）、六边形（即6顶点，包括六个可收缩信号放大结构18，如图2D中所示）和七边形（即7顶点，包括七个可收缩信号放大结构18，如图2E中所示）。在示例中，具有三角形形状或四边形形状的多边形组件16的周期的范围从大约400nm到大约700nm，并且具有五边形形状、六边形形状或七边形形状的多边形组件16的周期的范围从大约600nm到大约900nm。在示例中，单个感测构件14A、14B中的多边形组件16的阵列可以占据柔性衬底12上的从大约50 μm到大约100μm宽和从大约50 μm到大约100 μm长的空间。作为示例，五边形的3x3阵列可以覆盖大约2x2 μm2的面积，而五边形的30x30阵列可以覆盖大约20x20μm2的面积。
要相信，至少部分因为难以获得期望的小间隙尺寸（例如在收缩信号放大结构之间的亚于2nm间隙）同时还形成横跨大面积的基本一致的任意对称结构（例如四聚体、五聚体、七聚体等），尚未实现预先确定的几何形状中的信号放大结构18的受控制造。然而，这里公开的制造方法使人们能够控制收缩间隙尺寸以及横跨相对较大面积（例如从大约8mm到大约12mm宽）的多边形组件的几何结构。
每个可收缩信号放大结构18包括聚合物基纳米结构20和定位于其上的信号放大材料22。聚合物基纳米结构20的示例包括图1A、1B和3A中示出的柱、圆柱或手指状结构、图3B中示出的纳米片结构和图3C中示出的蘑菇形纳米结构。如下面参考图4A到4D将被描述的，这些聚合物基纳米结构20形成在柔性衬底12中，并且因此由与柔性衬底12相同的材料形成。
信号放大材料22可以是能够增强在特定感测过程期间生成的信号的任何材料。在示例中，信号放大材料22是拉曼信号增强材料（物质组成），在分子（或其它感兴趣的物种）由（一个或多个）收缩信号放大结构18俘获时以及在分子和材料22遭受光/电磁辐射时，该拉曼信号增强材料增加拉曼散射光子的数量。拉曼信号增强材料包括（但不限于）银、金和铜。信号放大材料22还可以被选择用于其它技术中，诸如增强荧光（例如，金属增强荧光或表面增强荧光（SEF））或增强化学发光。作为示例，对于金属增强荧光应用，信号放大结构18的聚合物基结构20可以被涂覆有银纳米颗粒。当入射光耦合到在其周围具有分子的银纳米颗粒时观察到增强荧光。信号放大材料22可以被配置为耦合局部表面等离子体，并且在一些实例中传播表面等离子体。用于把信号放大材料22沉积在聚合物基纳米结构20上的期望位置以形成可收缩信号放大结构18的方法还将参考图4A到4D来讨论。
如图1A和1B之间的箭头处图示的，图1A的集成传感器10的每个感测构件14A、14B暴露于液体样本。如图1B中示出的，暴露于样本的可收缩信号放大结构18在毛细作用力的帮助下经历自闭合，以使得信号放大材料22朝向彼此拉伸，从而创建亚纳米间隙，在该间隙处存在于原始液体样本中的感兴趣的分析物（例如分析物24）被俘获。如上面提到的，闭合的信号放大结构18形成热点，该热点放大SERS场，由此增强SERS信号。
现在参见图4A到4D，用于形成集成传感器10的示例的方法的示例被半示意性地描绘。该方法是基于纳米压印或凹凸印的受控方法。图4A到4D描述了基于纳米压印的方法。凹凸印可以涉及制备硅模具并且然后使用该模具把模具特征转移到聚合物。
图4A图示了模具26的透视图，模具26可以用于形成每个感测构件14A、14B的多边形组件16。图4A中示出的模具26包括用于形成具有四个多边形组件的一个感测构件的样式，每个多边形组件是五边形或5个顶点。这是模具26的简化示例，并且要理解的是，模具26可以具有模仿要形成的多边形组件的（一个或多个）任何受控样式，包括要形成的信号放大结构8的聚合物基纳米结构20的受控几何形状。例如，当使用模具26来形成多个感测构件时，模具26可以包括多个间隔开的受控样式，每个受控样式对应于要形成的相应结构的期望样式。模具26的样式和特征将被用于形成最终集成传感器10的样式和特征。模具26可以由下列材料形成：单晶硅、聚合材料（丙烯酸类树脂、聚碳酸酯、聚二甲基硅氧烷（PDMS）、聚酰亚胺等）、金属（铝、铜、不锈钢、镍、合金等）、石英、陶瓷、蓝宝石、氮化硅或玻璃。
当要形成多个感测构件14、14A、14B时，模具26包括针对要形成的感测构件14、14A、14B的样式（即限定感测构件之间的间隔）、针对每个感测构件14、14A、14B的要形成的多边形组件16的布局的样式、以及针对每个多边形组件16的要形成的聚合物基纳米结构20的样式。换句话说，模具样式是要在柔性衬底12中形成的期望感测构件14、14A、14B（包括多边形组件16）的复制品。
这些样式可以整体形成在模具26中。在示例中，这些样式可以经由电子束（e束）平板印刷（lithography）或光刻法和干刻蚀形成在模具26中。为了生成这里描述的受控样式，聚焦离子束或光学平板印刷还可以用于形成模具26。该模具还可以通过直接刻蚀硅衬底来制备。
然后模具26被用于把受控样式转移到UV或热固化抗蚀剂，从而形成聚合反相模具28，其在图4B中示出。如图示的，聚合反相模具28呈现模具26的样式的复制阴模。换句话说，多边形组件和聚合物基纳米结构的受控样式延伸到聚合反相模具28的表面S28中。照此，用于形成聚合反相模具28的可固化抗蚀剂被选择为具有足够的刚度以能够符合并且精确拷贝/复制模具26的样式。
用于形成聚合反相模具28的合适的紫外固化抗蚀剂包括光敏引发剂（即，响应于UV辐射暴露而生成基团的化合物）、交联剂、以及基于硅氧烷的主链（例如， UV固化丙烯酸酯化的聚（二甲基硅氧烷）材料。合适的光敏引发剂的示例包括偶氮二异丁腈（AIBN）、IRGACURE® 184和IRGACURE® 810（可购自新泽西州Florham Park的BASF公司），并且交联剂的示例包括具有多于一个在固化时打开和聚合的双键或三键的各种物种。在示例中，至少部分因为存在基于硅氧烷的主链，在这样的UV固化抗蚀剂中不包括附加溶剂。基于硅氧烷的主链可以包括双键合的末端官能团，诸如丙烯醛基。适于形成聚合反相模具28的UV抗蚀剂的成分可以按光敏引发剂比交联剂比硅氧烷主链的预先确定的比率被包括。每个成分可以存在于抗蚀剂总重量的0.05%到99.9%的范围中。在示例中，UV抗蚀剂包括从大约0.5%到大约2%重量的基团发起剂、从大约88%到大约92%重量的UV固化单体物种（即基于硅氧烷的主链）、以及从大约7%到大约11%重量的交联剂。在另一示例中，UV抗蚀剂包括1%重量的基团发起剂、90%重量的UV固化单体物种（即基于硅氧烷的主链）以及9%重量的交联剂。可以用于可固化抗蚀剂的商业上可获得的抗蚀剂包括NXR-2010（新泽西州Monmouth Junction的Nanonex公司）和AR-UV-01（加利福尼亚圣马科斯的Nanolithosolution股份有限公司）。
在示例中，聚合反相模具28可以使用紫外固化（即UV固化）纳米压印平板印刷（NIL）来形成。UV能力NIL工具可以用在这个过程中。先前描述的UV固化抗蚀剂可以被沉积（例如经由旋涂、滴涂、浸涂等）到模具26上，并且然后可以被固化（在工具中）以形成聚合反相模具28。在另一示例中，模具26可以被压制到先前已沉积在衬底上的抗蚀剂中，并且然后执行固化。要理解的是，固化条件和参数将至少部分取决于使用的UV抗蚀剂。还要理解的是，虽然模具26被压制到（或以另外方式接触）抗蚀剂，但是可以执行部分固化。部分固化固化一些（但非全部）抗蚀剂。在部分固化之后，可以移除模具26。一旦模具26被移除，固化就可以继续直到抗蚀剂被完全固化形成聚合反相模具28。
在把UV固化抗蚀剂沉积到模具26上之前或把模具26压制到UV固化抗蚀剂中之前，模具26可以装填有氯硅烷偶联剂（例如，3-丙烯酰氧基丙基）甲基二氯硅烷），其在固化完成之后帮助从模具26移除聚合反相模具28。在图4A和4B之间的箭头处示出的截面视图图示从模具26移除的聚合反相模具28。
聚合反相模具28然后可以被用于另一UV固化纳米压印平板印刷过程（例如，使用UV能力NIL工具）中以在柔性衬底12中形成多边形组件16和关联的聚合物基纳米结构20。在这个示例中，聚合反相模具28可以被压制到柔性衬底12中（如图4B和4C之间的箭头处示出的），并且然后可以执行固化。在完成固化后，聚合反相模具28可以被移除，使柔性衬底12被可控地图案化有聚合物基纳米结构20的多边形组件16，以及因此有感测构件14。
如图4D中示出的，信号放大材料22被沉积在聚合物基纳米结构20的至少表面上以形成（一个或多个）信号放大结构18。信号放大材料22可以由任何合适的沉积或其它涂覆技术建立。在一些示例中，选择性沉积技术可以被使用，从而使得材料22被单独建立在例如基纳米结构20的尖端上。作为示例，材料20可以经由处于正入射的电子束（e束）蒸汽或溅射来沉积。在再其它示例中，信号放大材料22可以是预先形成的纳米颗粒（例如银的、金的、铜的等），其被涂覆到聚合物基纳米结构20上。这样的纳米颗粒可以具有从大约5nm到大约50nm范围的平均直径。相信材料22在聚合物基纳米结构20的顶点或尖端的存在进一步增强例如SERS操作期间的电场。材料22自身还可以具有在沉积过程期间自发形成的表面粗糙度。该表面粗糙度可以充当附加的光学天线从而增加每个信号放大结构18上的SERS活跃点。在示例中，信号放大材料22的厚度的范围从大约50nm到大约80nm。
在这里公开的（一个或多个）方法中，因为样式在原始模具26中被精确限定（例如通过初始e束平板印刷）并且是可通过纳米压印平板印刷如实复制的，所以具有任何受控样式的多边形组件16的感测构件14、14A、14B的任何阵列可以在柔性衬底12中的期望位置被一致地制造。
虽然参考图4A到4D描述的（一个或多个）方法图示了金属帽聚合物纳米柱（例如信号放大结构18）的形成，但要理解的是，该（一个或多个）方法还可以用于形成金属环聚合物纳米柱（图3A中示出）、金属涂覆聚合物纳米片（图3B中示出）、或金属涂覆蘑菇状纳米结构（图3C中示出）。为了形成金属环聚合物纳米柱，例如，选择性沉积（例如成角度沉积）或阴影掩蔽（shadow masking）可以被用于在沿着柱20高度的期望位置沉积信号放大材料22（例如所执行的材料）。在其它示例中，金属环聚合物纳米柱可以在信号放大材料22被沉积时自发形成。为了形成聚合物纳米片或蘑菇状纳米结构，与先前描述的柱形相对，原始硅模具26将被按这些形状形成。要理解的是，这些纳米片或蘑菇状纳米结构可以按任何预先确定的几何形状（例如三角形、五边形等）形成，以便创建感测构件14A、14B的多边形组件16。
要理解的是，先前描述的（一个或多个）方法可以被实施为卷对卷过程。还要理解的是，先前描述的方法还可以被修改以用于热压印（例如使用热固化抗蚀剂）或凹凸印过程。
现在参见图5到7，集成传感器10'、10''和10'''包括感测构件的不同示例，在这些图中被分别示出为14C、14D、14E。这些感测构件14C, 14D, 14E中的每一个都包括围绕可收缩信号放大结构18的区域30，区域30已被修改为使得暴露于其的液滴能够将其自身定位成朝向可收缩信号放大结构18。换句话说，感测构件14C、14D、14E内并且围绕感测构件14的多边形组件16的受控样式的区域30可以使其表面被修改为朝向可收缩信号放大结构18引导液滴。当液滴重新定位自身在可收缩信号放大结构18处时，液滴内的分析物不被陷在可收缩信号放大结构18外侧或者围绕可收缩信号放大结构18的区域30中，并且因此在感测期间不考虑。相反，液滴存在于感测构件14C、14D、14E的包含可收缩信号放大结构18的区域处。照此，当液滴按尺寸（例如直径达到大约50μm到大约100μm）蒸发时，与初始流体样本相比，在多边形组件16处的分析物的浓度被增加。
如将参考图5到7被进一步描述的，对区域30做出的修改可以是化学的和/或物理的。
在图5和6中示出的示例中，面积30的可湿性被修改。更具体地，面积30被修改为比可收缩信号放大结构18更疏水（即较不亲水）。
在图5中，区域30包括聚合物柱的梯度G，沿梯度G在柱之间具有不同的分离。如图5中图示的，梯度G包括朝感测构件14C的外围变得更密集的聚合物柱32。聚合物柱32的梯度G可以是朝向可收缩信号放大结构18的线性密度等级，以使得暴露于区域30的液滴从梯度G的外围朝向可收缩信号放大结构18移动。图5中的梯度G包括柱32之间的两个不同的分离尺寸（即间隙），但是要理解的是，柱32之间的分离尺寸沿梯度G可以变化多于两倍。柱32可以具有大约50nm的最小直径，其可以以分段线性方式按比例增加到大约500nm。50nm直径柱32可以由从大约50nm到大约150nm范围的距离分离，并且500nm直径柱32可以由从大约300nm到大约500nm范围的距离分离。按比例增大的直径可以在从大约50nm到大约500nm的任何地方，其中这些柱之间的距离还可以处于从大约50nm到大约500nm的范围。
区域30中的聚合物柱32还不具有信号放大材料22。
聚合物柱32可以使用具有梯度纹理的模具来形成，该模具可以把期望的柱梯度转移到区域30。
在图6中，通过把多个疏水分子HPM沉积或另外方式添加到区域30来以化学方式修改区域30。可以选择任何疏水分子HPM，只要它们比可收缩信号放大结构18更疏水。疏水分子HPM的一些示例可以包括(C2F2)n链（例如来自DuPont 的TEFLON®）。
在图7中，区域30被以物理方式修改为具有毛细作用导向器或凹槽34，其形成在柔性衬底12的表面S12中。毛细作用导向器或凹槽34可以被凹凸印到区域30的表面S12中。毛细作用导向器或凹槽34的形状和尺寸被选择为使得当液滴暴露于毛细作用导向器或凹槽34时，液滴自动朝向可收缩信号放大结构18移动。在示例中，毛细作用导向器或凹槽34是零点几毫米长的V-凹槽，具有10μm的最大深度，其中深度随着远离可收缩信号放大结构18而线性地变得更浅。
在未示出的集成传感器的其它示例中，区域30可以包括疏水分子HPM和毛细作用导向器或凹槽34两者，或者疏水分子HPM和聚合物柱梯度G两者。
在这里公开的任何示例中，液滴流动性可以通过加热传感器10、10'、10''、10'''或通过施加低功率超声来增加。可以使用外部加热器来完成加热，或者来自SERS光源的热量（例如图8和9中的参考数字38）可以适合于增加液滴流动性。可以使用集成Si基PZT（(PbZrxTi1-x)O3）超声换能器来施加低功率超声。在示例中，超声换能器可以被集成到硅衬底中。例如，压电元件可以通过把PZT沉积到硅衬底的刻蚀特征中来形成。超声换能器可以作为固定元件被可操作地定位在分配器36和光源38之间。当衬底12在感测操作期间被移动时，超声换能器可以被操作为激励已从分配器36分配的样本。
现在参见图8，描绘了合并集成传感器10的示例的感测系统100的示例。传感器10的示例包括多个感测构件14，该多个感测构件14形成在沿柔性衬底12的宽度的四列和沿柔性衬底12的长度的多行中。虽然未清楚示出，但要理解，每个感测构件14包括受控样式的多边形组件16，并且可以包括如参考图5、6或7描述的修改区域30。
在系统100中，柔性衬底12相对于感测系统100的部件（例如分配器或分配系统36、激光源38和检测器40）被定位以使得分配、询问和检测可以以期望的顺序发生，同时柔性衬底12被索引为经过相应的部件36、38和40。例如，柔性衬底12可以相对于分配器36被定位以使得一个或多个样本在询问和检测之前被引入到（一个或多个）感测构件14上。分配系统36可以把样本同时地（例如，单个行中的每个构件14可以同时接收样本）和/或相继地（例如一次一个感测构件14接收样本或者一次一行接收样本等）分配给一个或多个感测构件。分配系统36的示例包括基于喷墨技术、吸液等的自动分配器。也可以使用手动分配器。要理解的是，分配系统36可以可操作为把相同的溶液分配给所有感测构件14，或把不同的溶液分配给两个或更多的感测构件14。
激光源38可以是具有窄光谱线宽度的光源，并且被选择为发射可见范围内或近红外范围内的单色光束L。激光源38被定位在分配系统36所位于的地方的柔性衬底12被索引的方向上的下游。光源38相对于分配系统36的定位可以足够远以使得分配的液滴能够开始蒸发，同时足够近以便供应热量从而增加液滴流动性。例如，激光源38可以向衬底12和液滴供应热量，由此促进液滴的加热、液滴的干燥和随后的归因于由多边形组件16的湿润表面产生的毛细作用力的柱收缩。激光源38可以从稳定状态激光或脉动激光中选择。激光源32被定位成把光L投射到各种感测构件14上。图8中示出的示例是VCSEL（垂直空腔表面发射光）阵列，其把整行的要暴露的感测构件14同时暴露于光L。在其它示例中，激光源38可以被选择为一次询问单个感测构件14，或者同时询问多行感测构件14。照此，可以执行并行感测。透镜（未示出）和/或其它光学设备（例如光学显微镜）可以用于以期望的方式引导（例如弯曲）激光L。在一个示例中，激光源38被集成在芯片上。激光源38还可以操作地连接到电源（未示出）。
在系统100的操作期间，柔性衬底12可以被从分发点42索引到接收点44。当柔性衬底12被索引时，分配系统36可以操作为分配一个或多个样本（包含感兴趣的（一个或多个）分析物）到期望的感测构件14中。分配系统36可以被编程为分配到每一行、每隔一行中或任何其它期望的配置中。
当柔性衬底12被索引时，分配的样本开始蒸发，由此已暴露于样本的每一个感测构件14内的信号放大结构18收缩，并且捕获收缩结构中的分析物。当已接收到样本的感测构件14邻近光源38时，激光源38被操作为朝相应的感测构件14发射光L。被俘获在感测构件14的信号放大结构18中或集中于或接近感测构件14的信号放大结构18的分析物分子与光/电磁辐射L相互作用并且散射该光/电磁辐射L（注意散射的光/电磁辐射标记为R）。分析物分子和信号放大结构18的信号放大材料22（图8中示出）之间的相互作用引起拉曼散射辐射R的强度增加。拉曼散射辐射R被重新引导朝向光检测器40，光检测器40可以光学地过滤出任何反射成分和/或瑞利（Rayleigh）成分，并且然后检测针对接近入射波长的每个波长的拉曼散射辐射R的强度。
柔性衬底12的索引可以是连续的，使得在期望时间段内没有中断的情况下发生SERS分析，或者其可以是脉动的，使得索引和SERS分析在预先确定的时间内发生，后面是不发生索引和SERS分析的另一个预先确定的时间。操作感测系统100的电子装置可以被编程为执行期望的连续或周期性监视。感测系统100能够用于按需求执行感测操作。
此外，如图8中所示，系统100和传感器10允许在询问和检测在已经接收到所分配样本的另一行中发生的同时发生到一行中的分配。这个配置允许对发生连续监视的能力做出贡献。虽然未示出，但要理解，系统100可以包括电子机构或机械机构，电子机构或机械机构使分发点（例如卷轴）42旋转以释放附加的柔性衬底12和未使用的感测构件14，同时接收点（例如卷轴44）在相同的方向旋转以卷起集成传感器10的用尽部分。在一个示例中，执行连续均一的索引。在另一示例中，在索引期间，新数据集的头可以被写入有一些编目信息。
虽然未示出，但要理解的是，系统100可以包括光过滤元件，定位在感测构件14和光检测器40之间。该光过滤元件可以用于以光学方式过滤出任何瑞利成分，和/或非期望区域的任何拉曼散射辐射R。系统100还可以包括光分散元件，定位在感测构件14和光检测器40之间。该光分散元件可以使拉曼散射辐射R以不同的角度分散。光过滤和光分散元件可以是相同装置的部分或可以是分离的装置。
硬件46、46'，编程48或其组合也可以操作地连接到分配系统36、激光源38和光检测器40，以便控制这些部件36、38、40。虽然未示出，但是硬件46、46'和/或编程48还可以操作地连接到分发点42以及接收点44，以便引起集成传感器10的移动。
相同或不同的硬件46、46'可以接收来自光检测器40的读数，并且使得相同或不同的关联编程48产生拉曼光谱读出，然后其峰值和谷值被用于分析分析物分子。硬件46、46'可以包括（一个或多个）存储器装置，存储器装置能够存储传输到其的数据以用于随后库或数据库的检索、分析、审阅、创建等。
硬件46和/或编程48可以是直接连接到部件36、38、40的装置52的部分。附加地或替代地，硬件46和/或编程48可以是云计算系统54的部分。本地硬件46和/或关联的编程48可以合乎期望地操作分配系统36、激光源38和光检测器40，并且云计算系统54可以合乎期望地用于数据存储并且利用这样的数据执行应用。
云计算系统54是包括多片硬件46、46'的计算系统，多片硬件46、46'通过网络操作耦合，以使得它们能够执行特定计算任务（例如，运行系统100部件、从检测器40接收数据、使用户能够访问和/或操控存储的SERS数据、统计信息等，和/或使用户能够执行预数据处理和后数据处理、异常检测、趋势出现/崩溃、数据中跳跃等）。云硬件可以包括物理硬件46（例如处理器、服务器、存储器等）、软件（即关联的编程48）以及虚拟硬件46'的组合。在示例中，云54可以被配置为：（i）通过应用客户端装置56接收来自多个用户的请求，以及（ii）返回请求响应。在这里公开的示例中，请求可以涉及SERS数据的检索、利用用户存储数据的SERS库的建立等。
物理硬件46可以包括处理器、存储器装置和联网设备。虚拟硬件46'是软件类型，其由物理硬件46处理并且被设计为模仿特定软件。例如，虚拟硬件46'可以包括虚拟机，即支持应用执行的计算机的软件实施方式，与物理机相似。这里使用的应用涉及可由计算系统执行以用于促进施行特定任务的特定指令集合。例如，应用可以采取向用户提供特定功能（例如检索先前保存的SERS数据）的基于web工具的形式。软件48是被配置为使虚拟硬件46'执行应用的指令和数据的集合。照此，云54可以通过客户端装置56做出与用户可用的感测系统100相关的特定应用。
硬件46、46'、编程48或其组合可以以各种形式被实施。例如，编程48可以是存储在有形非临时性计算机可读存储器介质上的处理器可执行指令，并且硬件46可以包括用于执行这些指令的处理器。存储器介质（例如硬盘驱动器、由服务器维持的存储器、便携式介质（诸如CD、DVD）或闪存等）可以用于存储这些指令，当这些指令被处理器执行时，允许用户访问从检测器40被发送到存储器介质的数据。在示例中，存储器介质与处理器被集成在相同的装置中，或者它可以与其分离，但是可以由该装置和处理器访问。
现在参见图9，描绘了感测系统100'的另一示例。在这个示例中，集成传感器10被合并到磁带盒58中。磁带盒58包括外壳，外壳在其中包含集成传感器10。外壳可以由任何合适的材料形成，包括例如聚合材料。
磁带盒58在其中还包括分发点/卷轴42和接收点/卷轴44。集成传感器10初始卷绕在分发点/卷轴42上，并且还附接到接收点/卷轴44。通过索引，集成传感器10从分发点42移动到接收点44。磁带盒还可以包括滚柱60，滚柱60帮助在操作期间从分发点/卷轴42到接收点/卷轴44索引柔性衬底12。磁带盒58在外壳上可以包括孔，该孔使得相应的旋转叉能够啮合分发点/卷轴42和接收点/卷轴44以便使柔性衬底从分发点/卷轴42向前移动到接收点/卷轴44。
磁带盒58还可以包括形成于其中的孔隙（aperture）62。孔隙62形成在外壳的一侧以在集成传感器10被索引时把被索引的柔性衬底12以及形成在其上的感测构件14暴露于感测系统100'的各种部件（例如36、38、40等）。可以包括足够大以暴露期望数量的感测构件14的一个孔隙62，或如图9中示出的，多个孔隙62可以在感测系统100'的相应部件36、38、40等的对面形成。
虽然未示出，但是要理解，感测系统100'自身可以包括具有槽的外壳以便接收磁带盒58和把磁带盒58移动入和移动出操作位置。系统100'的这样的外壳还可以包括机械和/或电气部件，以便以适当的方式使集成传感器10向前移动并且当期望执行感测操作时启动例如分配系统36、激光源38和检测器40。
如参考图8描述的，分配器36、激光源38和检测器40被定位成按照那个顺序分配、然后询问并且检测。虽然未示出，但是要理解的是，这个感测系统100'还可以包括硬件46、46'和/或编程48以用于操作系统100'的部件和/或存储从检测器40接收的数据。
感测系统100'的示例还包括其它系统，诸如压强感测系统64和温度分析系统66。压强感测系统64测量系统100'的压强并且温度分析系统66测量系统100'的温度。压强感测系统64和/或温度分析系统66是分离单元，用于测量环境特性来补充由SERS部件采取的测量。要相信，可以包括其它感测系统，诸如帮组调试系统错误（例如分配器36故障）的流传感器。要理解的是，除了SERS部件（例如，分配器36、激光源38和检测器40），这些附加系统作为分离部件被集成到感测系统100'中。它们可以用于执行除了SERS之外的其它期望的过程。要理解的是，这些附加传感器可以操作地耦合到利用硬件46、46'和/或编程48来操作系统100'的任何装置。
这里公开的集成传感器10、10'、10''和10'''可以用于执行对一个样本或多个样本的连续的或周期性的监视。柔性衬底12上的每个感测构件14内的受控样式的多边形组件16在大区域上提供独特的信号放大结构18，信号放大结构18能够在热点中俘获分析物以增强SERS场和信号。
要理解的是，这里提供的范围包括所述的范围和所述范围内的任何值或子范围。例如，从大约400nm到大约600nm的范围应当被理解为不仅包括明确叙述的大约400nm到大约600nm的限制，而且包括个体值（诸如415nm、480nm、550nm等）和子范围（诸如从大约425nm到大约500nm、从大约450nm到大约575nm等）。另外，当利用“大约”来描述一值时，这表示包含从所述值开始的微小变化（高达+/-10%）。
虽然已经详细描述了几个示例，但对于本领域技术人员来说将显而易见的是，可以修改所公开的示例。因此，前面的描述被认为是非限制性的。
Claims (12)
1.一种集成传感器，包括：
柔性衬底；和
感测构件，形成在衬底表面上，感测构件包括：
多个可收缩信号放大结构，每个可收缩信号放大结构包括柔性聚合物基纳米结构和定位于其上的信号放大材料，其中所述多个可收缩信号放大结构按照预先确定的几何形状加以布置并且被配置成在毛细作用力的帮助下自凝聚，所述柔性聚合物基纳米结构由与所述柔性衬底相同的材料形成；以及
围绕可收缩信号放大结构的区域使得能够将朝向所述可收缩信号放大结构暴露于其的液滴自定位，其中围绕所述可收缩信号放大结构的区域比所述可收缩信号放大结构更疏水，并且其中围绕所述可收缩信号放大结构的区域包括形成在所述衬底上的聚合物柱的梯度，所述聚合物柱的梯度在感测构件的外围更密集。
2.如权利要求1中所述的集成传感器，其中：
可收缩信号放大结构包括金属帽聚合物柱、金属涂覆聚合物纳米片、金属涂覆蘑菇状结构或金属环聚合物柱；并且
梯度中的聚合物柱不具有信号放大材料。
3.如权利要求1中所述的集成传感器，其中围绕可收缩信号放大结构的区域的表面包括沉积在其上的疏水分子。
4.如权利要求1中所述的集成传感器，其中：
可收缩信号放大结构可控定位在预先确定的形状中以形成多边形组件；以及
感测构件包括以受控样式布置的多边形组件的阵列。
5.如权利要求1中所述的集成传感器，其中集成传感器包括多个间隔开的感测构件。
6.一种感测系统，包括：
权利要求1中限定的集成传感器；
感测装置，用以接收集成传感器并且从分发点到接收点索引衬底，感测装置包括：
分配系统，用以当衬底被索引时把样本分配在感测构件上；
激光源，用以在感测构件已暴露于样本之后把光投射到感测构件上；
检测器，用以检测感测构件已暴露于所述光之后所发射的信号；以及
处理器，用以操作地连接到检测器。
7.如权利要求6中所述的感测系统，其中处理器是云计算系统的部件。
8.一种用于使用权利要求1中所述的集成传感器的方法，所述方法包括：
将感测构件的区域暴露于液滴形式的样本，由此所述区域使得液滴朝向可收缩信号放大结构移动，并且其中来自液滴的毛细作用力使得可收缩信号放大结构收缩；
使液滴能够蒸发；以及
在感测构件处执行感测操作。
9.如权利要求8中所述的方法，还包括：通过把集成传感器暴露于热量或超声来增加液滴的流动性。
10.一种用于制作集成传感器的方法，包括：
通过以下过程在衬底表面上创建感测构件：
在所述表面上形成多个可收缩信号放大结构，每个可收缩信号放大结构包括柔性聚合物基纳米结构和定位于其上的信号放大材料，其中所述多个可收缩信号放大结构按照预先确定的几何形状加以布置并且被配置成在毛细作用力的帮助下自凝聚，所述柔性聚合物基纳米结构由与所述柔性衬底相同的材料形成；以及
修改围绕可收缩信号放大结构的表面的预先确定区域，以引导暴露于其的液滴朝向可收缩信号放大结构，其中所述预先确定区域比所述可收缩信号放大结构更疏水，并且其中所述预先确定区域包括形成在所述衬底上的聚合物柱的梯度，所述聚合物柱的梯度在感测构件的外围更密集。
11.如权利要求10中所述的方法，其中所述预先确定区域的修改通过以下过程来完成：
在所述预先确定区域上沉积疏水分子；或者
在所述表面中形成多个凹槽，所述凹槽具有把液滴朝向可收缩信号放大结构引导的形状。
12.如权利要求10中所述的方法，其中形成多个可收缩信号放大结构通过以下过程来完成：
经由纳米压印、凹凸印或卷对卷处理来形成多个聚合物柱、聚合物纳米片、或聚合物蘑菇状结构；以及
在多个聚合物柱、聚合物纳米片、或聚合物蘑菇状结构中的每一个的至少部分上沉积信号放大材料。
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