CN104031703B - 一种煤制备天然气合成气的方法与装置 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种煤制备天然气合成气的方法及装置；煤与富氧燃烧，得到粗合成气；粗合成气用水蒸气变换得到H2/CO合成气；合成气在300～320℃镍系催化剂流化床甲烷化反应器中进行甲烷化生成粗天然气并放出反应热；粗天然气经冷却，脱二氧化碳器脱CO2后，生成高热值城镇天然气，甲烷化反应放出的热量经反应器内置的盘管换热产生6～8MPa的蒸汽；将6～8MPa的蒸汽作为溴化锂吸收式热泵或溴化锂吸收式热泵发生器、溴化锂吸收式热泵冷凝器、节流阀、溴化锂吸收式热泵蒸发器、溴化锂吸收式热泵吸收器、稀溶液-浓溶液热交换器、溶液泵的能源进行制冷、制热；本方法比单产天然气热效率高20%，制冷费用低，脱硫效率高成本低。
Description
技术领域：
本发明涉及一种煤制备天然气合成气的方法与装置。
背景技术：
天然气是环境友好型能源，当前我国天然气正处在高速发展时期，天然气消费量将大为增加，预计“十二五”未城镇天然气供应规模约1200亿立方米。煤是我国最主要的一次能源，约占总能源的三分之二，因煤是固体燃料，其中的杂质多，直接燃烧利用的污染严重。我国煤炭资源相对丰富，为了清洁、高效利用煤炭资源和保障天然气的供应，以煤为一次能源联合生产天然气和冷热能是煤利用的重要途径，对于煤的高效清洁利用和城镇天然气的保障供应均具有重要意义。
煤制天然气合成气是在煤用氧气进行气化的基础上，进行净化、一氧化碳变换，生成一氧化碳和氢气为一定比例的合成气，然后再镍系微球催化剂流化床反应器中进行甲烷化合成代用天然气，并利用甲烷合成过程放出的热能产生高压蒸汽，联供热能和生产空调用冷能。
煤的主要组分是碳，天然气的主要组分是甲烷，本发明是以煤为原料，用氧气(氧纯度为96%～99%)和水蒸气为气化剂，生成CO和H2为主的合成气，采用微球镍系甲烷化催化剂，催化剂含镍量为10%～30%，催化剂颗粒直径为40～70微米，在流化床反应器中进行全甲烷化而制取天然气，过程主要反应包括：
燃烧反应：C+O2=CO2DH=-393.73kJ/mol
气化反应：C+H2O=CO+H2DH=+131.00kJ/mol
变换反应：CO+H2O=CO2+H2DH=-41.24kJ/mol
合成反应：2CO+2H2=CH4+CO2DH=-246.39kJ/mol
CO+3H2=CH4+H2ODH=-205.15kJ/mol
煤的气化过程为吸热过程，需由煤的部分燃烧放热来提供，合成甲烷过程放出约为生成甲烷化学热的四分之一热能。为提高甲烷的平衡浓度，合成反应温度为280～320℃，采用床层内部设有盘管换热器的流化床反应器，以移走合成反应热；从节能的角度出发，合成天然气过程的放热应充分利用，产生的蒸汽用作制冷、制热的能源。这就是由一次能源煤出发联产天然气和冷热能的基础。
CN200810056619.9专利为基于煤气化与甲烷化的燃气-蒸汽联合循环发电工艺，一氧化碳变换采用Co-Mo催化剂，甲烷化催化剂是耐硫的硫化钼催化剂，合成的天然气直接用于天然气-蒸汽联合循环发电。
“流化床甲烷化有关技术问题的探讨”（煤化工，1993/03）研究解决了镍系催化剂流化床水煤气部分甲烷化的关键性技术，其目的是进行水煤气的部分甲烷化，使煤气中一氧化碳含量降到10%以下的人工煤气标准的要求。
“流化床甲烷化催化剂通过小试鉴定”（煤气与热力，1987/06）研制了以镍为主要活性组分的常压流化床甲烷化催化剂。在实验室完成800小时运转试验，主要目的是考察催化剂的活性、抗结炭性及耐磨性。
“甲烷化催化剂及反应机理的研究进展”（过程工程学报，2011/05）重点介绍了甲烷化催化剂中活性组分、载体、助剂的种类及催化剂制备方法、条件对催化性能的影响。分析了甲烷化催化剂失活的原因及甲烷化反应的机理，得出床层飞温和积碳是造成催化剂失活的主要因素。提出了高比表面复合载体的研制、稀土元素的添加、新型耐硫、高热稳定性甲烷化催化剂的开发及流化床甲烷化工艺技术的改进等甲烷化研究方向。
“镍基完全甲烷化催化剂的制备及性能评价”（2011/S1）采用等体积浸渍法，以易于流化、耐磨损的球形γ-Al2O3为载体，制备了一系列不同Ni含量的适用于流化床甲烷化的Ni-MgO/Al2O3催化剂，在固定床微型反应装置中考察了催化剂的反应性能，并利用BET、XRD、SEM对催化剂进行了表征。结果表明：适宜的Ni负载量为15%；在H2、CO进料比为3:1，空速为15000h-1，常压、250～700℃条件下，甲烷收率达92.2%；甲烷化温度为300～450℃；反应压力为4.0MPa时，转化率接近100%，选择性在95%以上。
经检索，200810056619.9专利技术合成的天然气直接用于天然气-蒸汽联合循环发电，本专利为天然气与冷热能产品联产，二者流程不同，目的也不同。“流化床甲烷化有关技术问题的探讨”，其目的只是进行水煤气的部分甲烷化，使其中一氧化碳含量降到10%以下的人工煤气标准要求，本专利技术为全甲烷化，产品为城镇天然气，并且利用甲烷化的放热能联供冷能与热能。“流化床甲烷化催化剂通过小试鉴定”、“甲烷化催化剂及反应机理的研究进展”、“镍基完全甲烷化催化剂的制备及性能评价”等文献只涉及甲烷化催化剂制备与性能的研究。
发明内容：
本发明的目的是提供一种以煤为原料制备天然气合成气的方法与装置；利用煤气化制取的一氧化碳和氢气的合成气，在微球镍系催化剂流化床甲烷化反应器中合成甲烷为主的天然气，并利用甲烷化反应过程放出热量作为溴化锂吸收式热泵的能源。
煤的主要组分是碳，天然气的主要组分是甲烷，本发明是以煤为原料，用氧气(氧纯度为96%～99%)和水蒸气为气化剂，生成CO和H2为主的合成气，采用微球镍系甲烷化催化剂(催化剂含镍量为10%～30%，催化剂颗粒直径为40～70微米)，在流化床反应器中进行全甲烷化而制取天然气，过程主要反应包括：
燃烧反应：C+O2=CO2DH=-393.73kJ/mol
气化反应：C+H2O=CO+H2DH=+131.00kJ/mol
变换反应：CO+H2O=CO2+H2DH=-41.24kJ/mol
合成反应：2CO+2H2=CH4+CO2DH=-246.39kJ/mol
CO+3H2=CH4+H2ODH=-205.15kJ/mol
煤的气化过程为吸热过程，需由煤的部分燃烧放热来提供，合成甲烷过程放出约为生成甲烷化学热的四分之一热能。为提高甲烷的平衡浓度，合成反应温度为280～320℃，采用床层内部设有盘管换热器的流化床反应器，以移走合成反应热；从节能的角度出发，合成天然气过程的放热应充分利用，这部分热量的温度为300℃左右，产生的蒸汽可用作溴化锂吸收式热泵的能源。这就是由一次能源煤出发联产天然气和冷热能的基础。
本发明所述的装置由煤气化与净化器1、一氧化碳变换反应器2、甲烷化反应器3（包括换热盘管、内旋风分离器、外旋风分离器、返料管、返料槽）、粗天然气冷却器4、脱二氧化碳器5、溴化锂吸收式热泵发生器6、溴化锂吸收式热泵冷凝器7、节流阀8、溴化锂吸收式热泵蒸发器9、溴化锂吸收式热泵吸收器10、稀溶液-浓溶液热交换器11、溶液泵12组成。
煤气化与净化器1与一氧化碳变换反应器2连通；一氧化碳变换反应器2与甲烷化反应器3的锥形底部入口连通，甲烷化反应器3入口处设有分布器a，换热盘管b设置在镍系催化剂流化床中，换热盘管两端分别于溴化锂吸收式热泵发生器6连通，内旋风分离器c设置在镍系催化剂流化床上方，通过管线与外旋风分离器d连通，底部通过返料管e与设置在镍系催化剂流化床下部的返料槽f连通；外旋风分离器d顶部与粗天然气冷却器4连通，粗天然气冷却器4与脱二氧化碳器5连通；溴化锂吸收式热泵发生器6与溴化锂吸收式热泵冷凝器7连通，通过节流阀8与溴化锂吸收式热泵蒸发器9连接，溴化锂吸收式热泵蒸发器9与溴化锂吸收式热泵吸收器10连通，溴化锂吸收式热泵吸收器10溶液泵12与稀溶液-浓溶液热交换器11连通，稀溶液-浓溶液热交换器11与溴化锂吸收式热泵发生器6连通。
经破碎并筛分后的煤送入煤气化与净化器1，通入氧气水蒸气进行气化生成一氧化碳为主的煤气，用氧化铁脱硫剂和氧化锌脱硫剂进行脱硫，使含硫量小于1mg/m3，然后进入一氧化碳变换反应器2中用水蒸气进行变换，使氢气与一氧化碳的分子比为3；变换后的合成气在镍系催化剂流化床甲烷化反应器中（反应温度为280～320℃），进行甲烷化并放出反应热；甲烷化生成的粗天然气进入粗天然气冷却器进行降温，降温后的天然气进入脱二氧化碳器，脱除二氧化碳使天然气热值提高到10T或12T所要求的天然气热值后，天然气供作城镇天然气；甲烷化反应器中反应放热通过内置换热盘管产生6～8MPa的蒸汽进入溴化锂吸收式热泵发生器，将溴化锂-水溶液中的水蒸发为水蒸气；水蒸气在溴化锂吸收式热泵冷凝器7中靠热汇介质带走冷凝热而冷凝为水；水经节流阀8降压后，进入溴化锂吸收式热泵蒸发器9，吸收冷媒的热量而蒸发，使冷媒的温度降低后作为夏季建筑物空调用冷源；蒸发器中蒸发形成的水蒸气进入溴化锂吸收式热泵吸收器10中，被从溴化锂吸收式热泵发生器6来的浓溴化锂水溶液所吸收；吸收了溴化锂水蒸气后质量分数下降的稀溶液，由溶液泵12提高压力后又进入发生器6。如此进行溴化锂吸收式热泵的循环。利用煤制代用天然气过程放出热量产生的水蒸气作为溴化锂吸收式热泵的能源而制冷、制热。而常规溴化锂吸收制冷装置主要进行制冷，制热多采用天然气燃烧供热。
实现全甲烷化的关键技术：
(1)氧气纯度为96%～99%，以保证合成气中一氧化碳和氢气的浓度高，确保外供天然气的热值达标；
(2)采用多级脱硫，使含硫量小于1mg/m3以下，以免甲烷化催化剂中毒；
(3)甲烷化催化剂为微球颗粒，易被气流夹带，要采用多级除尘，并返回流化床中，以免造成催化剂损失；
(4)甲烷化反应热用换热盘管移走，床层的温度控制在设定温度以内，以免流化床中催化剂飞温，蒸汽型溴化锂吸收式热泵容量要满足移走甲烷化反应热的要求，运行要连续可靠。
效果：
(1)生产的天然气进入城镇天然气管网，提高了城镇天然气供应的可靠性；
(2)煤为一次能源通过上述过程进行联产优质能源天然气与空调用冷热能，比单产天然气热效率高20%，比电动压缩式制冷和天然气直燃式制冷的费用低。
(3)煤在进行气化后脱硫净化，比煤直接燃烧后的烟气脱硫的效率高，减少了硫对大气的污染，降低了脱硫的成本。
附图说明：
图1煤制天然气与冷热能联产系统与工艺流程
其中：1—煤气化与净化器；2—一氧化碳变换反应器；3—甲烷化反应器(包括a-分布器；b-换热盘管；c-内旋风分离器；d-外旋风分离器；e-返料管；f-返料槽)；4—粗天然气冷却器；5—脱二氧化碳器；6—溴化锂吸收式热泵发生器；7—溴化锂吸收式热泵冷凝器；8—节流阀；9—溴化锂吸收式热泵蒸发器；10—溴化锂吸收式热泵吸收器；11—稀溶液-浓溶液热交换器；12—溶液泵
具体实施方式：
本发明的主要步骤为：
(1)煤在煤气化与净化器1中，用富氧进行部分燃烧，产生的热量将其它煤进行气化，并进行净化，得到硫含量小于1mg/m3的粗合成气；
(2)粗合成气在一氧化碳变换反应器2中用水蒸气进行变换，得到H2/CO合成气；
(3)H2/CO合成气在300～320℃镍系催化剂流化床甲烷化反应器3中进行甲烷化，生成以甲烷为主的粗天然气并放出反应热；
(4)生成的粗天然气经粗天然气冷却器4冷却，经脱二氧化碳器5脱CO2后，生成高热值为32～36MJ/m3的城镇天然气，送至城镇天然气管网；
(5)甲烷化反应放出的热量经反应器内置的盘管换热产生6～8MPa的蒸汽；
(6)将6～8MPa的蒸汽作为溴化锂吸收式热泵或溴化锂吸收式热泵发生器6、溴化锂吸收式热泵冷凝器7、节流阀8、溴化锂吸收式热泵蒸发器9、溴化锂吸收式热泵吸收器10、稀溶液-浓溶液热交换器11、溶液泵12的能源进行制冷、制热；
(7)夏天用冷媒和热汇介质，溴化锂吸收式热泵发生器6产生的水蒸气送至溴化锂吸收式热泵冷凝器7，与热汇介质换热而冷凝，经节流阀8减压后送至溴化锂吸收式热泵蒸发器9吸收冷媒的热量而蒸发，降温后的冷媒供空调用。蒸发后的水蒸气进入溴化锂吸收式热泵吸收器10，被浓溴化锂溶液吸收后，经溶液泵12送到稀溶液-浓溶液热交换器11，被溴化锂吸收式热泵发生器6下来稀溶液加热后送回到溴化锂吸收式热泵发生器6继续蒸发。循环进行。
冬天用热媒和热源介质，将溴化锂吸收式热泵冷凝器7的热汇介质回路切换为热媒回路，热媒被溴化锂吸收式热泵发生器6来的水蒸气加热升温并与粗天然气冷却器4的高温热媒一起供采暖用；同时将溴化锂吸收式热泵蒸发器9的冷媒回路改为热源介质（空气或水）回路，由热源介质提供蒸发的能量。
Claims (2)
1.一种煤制备天然气合成气的方法，其特征在于：
(1)经破碎并筛分后的煤送入煤气化与净化器，通入氧气水蒸气进行气化生成一氧化碳为主的煤气，用氧化铁脱硫剂和氧化锌脱硫剂进行脱硫，使含硫量小于1mg/m3；
其中，氧气纯度为96％～99％；
(2)然后进入一氧化碳变换反应器中用水蒸气进行变换，使氢气与一氧化碳的分子比为3；
(3)变换后的合成气在镍系催化剂流化床甲烷化反应器中进行甲烷化并放出反应热，反应温度为280～320℃；
(4)甲烷化生成的粗天然气进入粗天然气冷却器进行降温，降温后的天然气进入脱二氧化碳器，脱除二氧化碳使天然气热值提高到10T或12T所要求的天然气热值后，天然气供作城镇天然气；
(5)甲烷化反应器中反应放热通过内置换热盘管产生6～8MPa的蒸汽进入溴化锂吸收式热泵发生器，将溴化锂-水溶液中的水蒸发为水蒸气；水蒸气在溴化锂吸收式热泵冷凝器中靠热汇介质带走冷凝热而冷凝为水；水经节流阀降压后，进入溴化锂吸收式热泵蒸发器，吸收冷媒的热量而蒸发，使冷媒的温度降低后作为夏季建筑物空调用冷源；蒸发器中蒸发形成的水蒸气进入溴化锂吸收式热泵吸收器中，被从溴化锂吸收式热泵发生器来的浓溴化锂水溶液所吸收；吸收了溴化锂水蒸气后质量分数下降的稀溶液，由溶液泵提高压力后又进入发生器，如此进行溴化锂吸收式热泵的循环。
2.一种实现权利要求1所述的煤制备天然气合成气的方法的煤制备天然气合成气的装置，其特征在于：煤气化与净化器(1)与一氧化碳变换反应器(2)连通；一氧化碳变换反应器(2)与甲烷化反应器(3)的锥形底部入口连通，甲烷化反应器(3)入口处设有分布器(a)，换热盘管(b)设置在镍系催化剂流化床中，换热盘管两端分别与溴化锂吸收式热泵发生器(6)连通，内旋风分离器(c)设置在镍系催化剂流化床上方，通过管线与外旋风分离器(d)连通，底部通过返料管(e)与设置在镍系催化剂流化床下部的返料槽(f)连通；外旋风分离器(d)顶部与粗天然气冷却器(4)连通，粗天然气冷却器(4)与脱二氧化碳器(5)连通；溴化锂吸收式热泵发生器(6)与溴化锂吸收式热泵冷凝器(7)连通，通过节流阀(8)与溴化锂吸收式热泵蒸发器(9)连接，溴化锂吸收式热泵蒸发器(9)与溴化锂吸收式热泵吸收器(10)连通，溴化锂吸收式热泵吸收器(10)通过溶液泵(12)与稀溶液-浓溶液热交换器(11)连通，稀溶液-浓溶液热交换器(11)与溴化锂吸收式热泵发生器(6)连通。
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| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant |