CN103620093B - 金刚石传感器、探测器和量子装置 - Google Patents

Abstract

本发明涉及金刚石传感器、探测器和量子装置。单晶合成CVD金刚石材料，包含：生长扇区；该生长扇区内的一个或多个类型的多个点缺陷，其中至少一个类型的点缺陷在该生长扇区内择优对齐，其中所述至少一个类型的点缺陷的至少60%显示了所述择优对齐，且其中至少一个类型的点缺陷为带负电的氮空位缺陷(NV^-)。

Description

金刚石传感器、探测器和量子装置

技术领域

本发明涉及在传感、探测和量子处理应用中使用的合成化学气相沉积(CVD)的金刚石材料。

背景技术

已提出了将在合成金刚石材料中的点缺陷，特别是量子自旋缺陷和/或光学活性缺陷用于不同的传感、探测和量子处理应用中，包括：磁力计；自旋共振装置，例如核磁共振(NMR)和电子自旋共振(ESR)装置；用于磁共振成像(MRI)的自旋共振成像装置；和例如用于量子计算的量子信息处理装置。

已在合成金刚石材料中研究了许多点缺陷，包括：含有硅的缺陷，例如硅空位缺陷(Si-V)、硅二空位缺陷(Si-V₂)、硅-空位-氢缺陷(Si-V:H)、硅二空位氢缺陷(S-V₂:H)；含有镍的缺陷；含有铬的缺陷；以及含有氮的缺陷，例如氮-空位缺陷(N-V)、二氮空位缺陷(N-V-N)和氮-空位-氢缺陷(N-V-H)。一般地，在中性充电状态或在带负电状态中发现这些缺陷。要注意，这些点缺陷延伸超过一个晶体晶格点。如本文中所使用的术语点缺陷意在涵盖该缺陷，但并不包括较大的簇缺陷，例如扩展超过十个或更多个晶格点的这些、或扩展缺陷，例如可扩展超过许多晶格点的位错。

合成金刚石材料中的氮-空位(NV^-)缺陷作为有用的量子自旋缺陷，已引起了许多兴趣，因为其具有几个所需要的特征，包括：

(i)由于极长的相干时间，可以以高保真度相干地操控其电子自旋状态（使用横向弛豫时间T₂可将其量化和进行比较）；

(ii)其电子结构允许将该缺陷光学泵浦入其电子基态，允许使该缺陷处于具体的电子自旋状态，即使在非低温下。这可降低在需要小型化时用于某些应用的昂贵和大体积低温冷却设备的需要。而且，该缺陷可充当均具有相同的自旋状态的光子源；且

(iii)其电子结构包含发射和非发射的电子自旋状态，其允许通过光子读取缺陷的电子自旋状态。这对于从在传感应用，例如磁力测定、自旋共振光谱和成像中使用的合成金刚石材料读取信息是方便的。而且，对于将NV^-缺陷用作用于长距离量子通讯和可扩展（scalable）的量子计算的量子比特，它是关键的组成部分。该结果使NV^-缺陷成为用于固态量子信息处理(QIP)的有竞争力的候选者。

在金刚石中的该NV^-缺陷由邻近如图1a所示的碳空位的取代氮原子组成。其两个未配对的电子形成了电子基态(³A)中的自旋三重态，简并的m_s=±1支能级由2.87GHz导致的m_s=0能级分隔。在来自Steingert等人的“Highsensitivitymagneticimagingusinganarrayofspinsindiamond”，ReviewofScientificInstruments81,043705(2010)的图1b说明了该NV^-缺陷的电子结构。当进行光学泵浦时，该m_s=0支能级展现了高的荧光率。相比之下，当以m_s=±1能级激发该缺陷时，其展现了跨非辐射的单重态(^lA)，继之以随后弛豫入m_s=0的较高可能性。因此，可将该自旋状态光学读取，m_s=0状态为“亮”，且m_s=±1状态为暗。当施加外部磁场时，通过塞曼（Zeeman）分裂将该自旋支能级m_s=±1的简并度破坏。这导致该共振线取决于所施加的磁场量级和其方向而分裂。可将该依赖性用于矢量磁力测定，因为通过扫频微波(MW)频率而可探测共振自旋跃迁，导致了在如来自Steinert等人的图2a中所显示的光学探测的磁共振(ODMR)光谱中的特征下沉（characteristicdips）。

Steinert等人采用了离子注入以产生带负电的NV^-中心进入超纯{100}类型IIa金刚石中的均匀层。由于来自多个传感自旋的放大的荧光信号，发现该整体NV^-传感器提供了较高的磁灵敏度。因为该金刚石晶格施加如来自Steinert等人的图2b所显示的四个不同的四面体NV^-取向，所以另一个选择为矢量重构。可将该磁场沿这些轴的每一个的投影作为单独复合光谱和用于重构全部磁场矢量的数值算法而测量。该外部磁场的量级(B)和取向可通过分析基于不受约束的最小二乘法算法的ODMR谱进行计算。

生产适用于量子应用的材料的一个主要问题是防止量子自旋缺陷消相干，或至少延长系统消相干所花费的时间（即延长该“消相干时间”）。在例如量子计算的应用中，该长的T₂时间是需要的，因为其允许用于量子门阵列操作的更多时间和因此允许进行更复杂的量子计算。对于提高对传感应用中的电和磁环境中的改变的灵敏度，长的T₂时间也是需要的。

WO2010010344公开了可将具有高化学纯度，即低的氮含量的单晶合成CVD金刚石材料用于形成包含量子自旋缺陷的固态系统，其中该金刚石材料的表面已被加工以将晶体缺陷的存在最小化。在将该材料用作量子自旋缺陷的主体时，在室温下获得了长的T₂时间，且用于向装置读/写的光跃迁的频率是稳定的。

WO2010010352公开了通过仔细控制制备单晶合成CVD金刚石材料的条件，可提供结合了非常高的化学纯度和非常高的同位素纯度的合成金刚石材料。通过控制在CVD过程中所使用的材料的化学纯度和同位素纯度，可获得特别适合用作量子自旋缺陷的主体的合成金刚石材料。当将该材料用作用于量子自旋缺陷的主体时，在室温下获得了长的T₂时间，且用于向装置读/写的光学跃迁的频率为稳定的。公开了合成金刚石材料的层，其具有低的氮浓度和低的¹³C浓度。该合成金刚石材料的层具有非常低的杂质水平和非常低的相关点缺陷水平。此外，该合成金刚石材料的层还具有低的位错密度、低应变和空位以及足够接近与生长温度相关的热力学值的自间隙浓度，其光学吸收对完美的金刚石晶格是必不可少的。

根据以上可见，WO2010010344和WO2010010352公开了制造高纯度“量子等级”单晶合成CVD金刚石材料的方法。术语“量子等级”在本文中用于适用于利用材料的量子自旋性质的应用中的金刚石材料。例如，量子等级金刚石材料的高纯度使其可使用对本领域的技术人员来说已知的光学技术将单一缺陷中心隔离。术语“量子金刚石材料”也用于意指该材料。

量子材料的一个问题是，来自在该材料中的量子自旋缺陷的单光子发射可为非常弱的。例如，金刚石中的NV^-缺陷展现了与约0.05的德拜-沃勒因子有关的宽光谱发射，即使是在低温下。因而，零声子线(ZPL)中的单光子的发射是极其弱的，一般为约几千个光子每秒。该计数速率对基于自旋状态和在合理的数据获取时间内的光跃迁之间的耦合的先进的QIP协议的实现可为不充分的。

除了弱发射的问题，明显地，金刚石材料的高折射率意指由于总的内部反射，在小的立体角内可收集非常少的光子。因此，需要提高来自用于包括磁力测定和量子信息处理的应用的金刚石材料中的量子自旋缺陷的光收集。在该方面，WO2010010344和WO2010010352公开了该文中所讨论的量子等级金刚石材料可具有表面，该表面具有宏观曲率，例如具有约10μm-约100μm之间的曲率半径以收集和聚焦来自量子缺陷中心的光输出的透镜。

尽管如此，仍需要进一步提高来自用于量子装置应用的金刚石材料中的量子自旋缺陷的发射强度和/或光收集。而且，为了传感应用，需要提高量子金刚石材料中的量子自旋缺陷的灵敏度。而且，为了某些应用，例如量子信息处理，需要改善两个或更多个量子自旋缺陷之间的耦合的强度。最终，为了某些应用，需要改善在量子金刚石材料中的量子自旋缺陷的传感和发射功能的方向性。连同金刚石量子材料，该发展将改善金刚石量子装置的性能和/或辅助使进行传感、探测和/或处理功能所需的相关装置部件简化和小型化。尽管以上已讨论了关于NV^-缺陷的该问题，但是要理解，对合成金刚石材料内的其他点缺陷类似的问题也是明显的。

本发明的某些实施方案的目标是至少部分解决前述问题的一个或多个。

发明概述

近期报道了在合成CVD金刚石材料中的两个含硅缺陷的择优对齐（参见“EPRofadefectinCVDdiamondinvolvingbothsiliconandhydrogenthatshowspreferentialalignment”,PhysicalReviewB82,155205(2010)）。已建议在生长状态的CVD金刚石中的缺陷的该择优取向可提供生长方向的印记（fingerprint），阐述在生长表面上出现的过程，且提供后生长处理的证物和/或提供对缺陷迁移机制的见解。即，可将两个硅缺陷的择优取向用作确定如何制造单晶金刚石材料和因此将该材料与其他类型的金刚石材料区分的手段。这对作为将宝石分类以区分例如经处理的宝石与未经处理的宝石的手段可为有用的。

本发明人现在已发现，在合成CVD金刚石材料中的其他点缺陷也可为择优对齐，特别是发现NV^-缺陷在量子自旋应用中是有用的，如上所述。而且，本发明人发现通过合适基材的仔细选择、该基材的生长表面的仔细加工和CVD生长条件的仔细控制，可实现非常高的程度的点缺陷对齐（alignment）。而且，本发明人认识到可将点缺陷的择优对齐用于提高来自用于传感、探测和量子装置应用中的合成CVD金刚石材料的点缺陷的发射强度和/或光收集，提高在该应用中的点缺陷的灵敏度，改善点缺陷之间的耦合强度且改善点缺陷的传感的方向性和发射功能。连同合成CVD金刚石材料，该发展可改善传感、探测和量子装置的性能，和/或辅助使进行传感、探测和/或处理功能所需的相关装置部件简化和小型化。这些认识允许将单晶合成CVD金刚石材料具体设计为具有用于特别应用的所需类型的高度对齐的缺陷。而且，这些认识允许将装置部件具体设计为将择优取向的缺陷的使用优化。即，可将装置的配置设计为在单晶合成CVD金刚石材料内的点缺陷的择优取向进行最大利用，因此改善性能。

根据上述内容，本发明的第一个方面提供了单晶合成CVD金刚石材料，其包含：

生长扇区（sector）；和

在该生长扇区内的一个或多个类型的多个点缺陷，

其中至少一个类型的点缺陷在该生长扇区内择优对齐，

其中所述至少一个类型的点缺陷的至少60%、65%、70%、75%、80%、85%、90%、95%、98%或99%显示所述择优对齐，且

其中所述至少一个类型的点缺陷为带负电的氮空位缺陷(NV^-)。

根据本发明的第二个方面，提供了用于在传感、探测或量子自旋装置中使用的合成CVD金刚石装置部件，所述装置部件由上述材料形成。在该装置部件中，优选提供具有相对于择优对齐的点缺陷形成的位置或取向的外耦合表面或结构以改善来自点缺陷的光的外耦合（outcoupling）。

根据本发明的第三个方面，提供了包含如上所述的装置部件的装置。该装置可包含用于将在单晶合成CVD金刚石材料中的多个择优对齐的点缺陷的一个或多个进行光泵浦的光源。可将该光源相对于择优对齐的点缺陷取向以改善光源和点缺陷之间的耦合。

该装置可任选包含配置用来与择优对齐的点缺陷相互作用的其他部件。例如，该装置可包含用于探测来自单晶合成CVD金刚石材料中的一个或多个择优对齐的点缺陷的发射的探测器。可将该探测器相对于一个或多个择优取向的点缺陷设置和取向以改善该探测的灵敏度和/或方向性。

该装置可任选包含震荡电磁发生器，例如无线电频率或微波发生器，用于操控在单晶合成CVD金刚石材料中的一个或多个择优取向的点缺陷。可将该微波发生器相对于一个或多个择优取向的点缺陷设置和取向以改善发生器和点缺陷之间的耦合。例如，在磁力计应用中，可将微波发生器配置为扫描用于操控在单晶合成CVD金刚石材料中的多个点缺陷中的一个或多个的微波频率范围。在自旋共振装置应用中，可将微波发生器配置为扫描用于操控在单晶合成CVD金刚石材料中的多个择优对齐的点缺陷中的一个或多个的微波频率的范围，该自旋共振装置还包含配置为扫描用来操控在样品内的量子自旋的频率范围的无线电或微波频率发生器，该样品设置于邻近该单晶合成CVD金刚石材料。

该装置可任选形成包含用于接收流体样品的微流体通道的微流体装置，该单晶合成CVD金刚石材料位于邻近该微流体通道。可将该微流体通道和点缺陷取向为彼此相对，以改善在该单晶合成CVD金刚石材料中的流体样品和点缺陷之间的耦合。

该装置可任选为自旋共振成像设备，将该探测器配置为空间分辨来自单晶合成CVD金刚石材料中的多个择优对齐的点缺陷的发射以形成自旋共振图像。

该装置可任选地形成量子信息处理装置。例如，可将微波发生器配置为选择性地操控在单晶合成CVD金刚石材料中的多个择优对齐的点缺陷以将信息写入多个择优对齐的点缺陷，该探测器配置为将多个择优对齐的点缺陷中的一个或多个选择性地编址（address）以从缺陷读取信息。

附图说明

为了更好地理解本发明，且显示如何使其发挥作用，参考附图，以举例的方式，现在将描述本发明的实施方案，其中：

图1a说明了NV^-缺陷的原子结构；

图1b说明了NV^-缺陷的电子结构；

图2a说明了通过由变化的微波频率操控的多个NV^-缺陷获得的特征荧光谱；

图2b说明了在金刚石晶体中的四个晶体学NV^-轴的取向；

图3说明了具有遮挡的{110}晶面的金刚石单胞，且显示了两个可能的面内NV^-取向中的一个和两个可能的面外NV^-取向中的一个；

图4显示了制造用于在根据本发明的实施方案的金刚石量子装置中使用的单晶CVD合成金刚石材料的{110}取向的层的方法；

图5显示了根据本发明的实施方案的自旋共振装置的示意图；

图6显示了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；

图7显示了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；

图8显示了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；

图9显示了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；

图10显示了包含用于在根据本发明的一个实施方案的金刚石量子装置中使用的单晶CVD合成金刚石材料的{110}取向的层的微流体单元（cell）的示意图；和

图11显示了与例如在图10中说明的微流体单元一起使用的自旋共振装置的示意图。

某些实施方案详述

本发明的实施方案基于以下的认识：通过合适基材的仔细选择，该基材的生长表面的仔细处理，和CVD生长条件的仔细控制，可实现在单晶合成CVD金刚石材料中的高程度的点缺陷对齐，且这可用于改善在传感、探测和量子自旋装置应用中的灵敏度和/或方向性。

通过提供具有生长面的单晶金刚石基材可制造上述单晶CVD合成金刚石材料和装置部件，该生长面具有等于或小于5×10³个缺陷/mm²，优选等于或小于10²个缺陷/mm²的缺陷密度，如揭露性（revealing）等离子体蚀刻所揭露的。该生长面可由CVD合成金刚石的单晶、单晶天然金刚石或单晶HPHT合成金刚石形成。而且，可选择和加工该单晶金刚石基材的生长面以位于晶面的5°以内，该晶面并非{100}晶面，特别是{110}、{111}或{113}晶面。例如，可选择和加工该单晶金刚石基材的生长面以位于所需晶面的0.1°～5°、0.1°～3°、0.1°～2°、0.1°～1°或0.5°～1°内。然后，单晶合成CVD金刚石材料的层可在含有掺杂剂的气体的存在下在生长面上生长，其中控制该生长以形成单晶合成CVD金刚石材料，择优对齐的NV^-点缺陷。

在合成期间，用于CVD生长的工艺气体可包含浓度不大于该工艺气体的5%、4%、3%或2%的含碳源气体。而且，优选将生长速率进行控制以使其为慢的，且进行控制以降低不同取向的微刻面的形成。

如本文中所述的实现择优对齐的缺陷的一种方式包括多阶段生长方法。在第一阶段中，制备包含(001)生长表面的单晶金刚石基材，该表面具有等于或小于5×10³个缺陷/mm²的缺陷密度，如由揭露性等离子体蚀刻所揭露的。在(001)生长表面上生长单晶CVD合成金刚石的第一层。然后，将该单晶CVD合成金刚石的第一层切片以形成{110}生长面，且将该{110}生长面进行处理，使得其具有等于或小于5×10³个缺陷/mm²，优选等于或小于10²个缺陷的/mm²的缺陷密度，如由揭露性等离子体蚀刻所揭露的。之后，进行第二个生长阶段，其中在含有掺杂剂的气体的存在下，在{110}生长面上生长单晶合成CVD金刚石材料的层以形成具有择优对齐的NV－点缺陷的单晶合成CVD金刚石材料。

尽管上述方法利用了{110}生长面，但该单晶金刚石基材的生长面可选为位于{110}、{111}或{113}晶面，最优选{110}晶面的5°内。因此，该择优对齐的缺陷将被设置于在单晶合成CVD金刚石材料的层内的{110}、{111}或{113}生长扇区，最优选{110}生长扇区中。相对于{110}、{111}或{113}的晶面，优选{110}晶面，择优对齐可为面外的。任选地，相对于{110}晶面，择优对齐在<111>方向面外。

此外，择优对齐的缺陷可接近{110}、{111}或{113}外表面，例如，如果单晶合成CVD金刚石材料的层制造为薄的。最优选地，择优对齐的缺陷接近{110}外表面。因为外表面可不位于完全沿晶面，所以{110}、{111}或{113}外表面可定义为位于{110}、{111}或{113}晶面的5°内的外表面。择优对齐的缺陷可设置于距该取向的外表面等于或小于100μm、50μm、20μm、10μm、1μm、500nm、200nm、50nm、20nm或10nm的距离。这样的设置在提取从正在使用的缺陷所发射的光子方面可为有利的，同时降低了在金刚石材料层内吸收的光子的数目。

可将该单晶金刚石基材进行加工，使得生长面接近，但轻微地离开（off-cut）所述晶面。例如，已经发现，如果将单晶金刚石基材的生长面取向为所需晶面的0.1°～5°、0.1°～3°、0.1°～2°、0.1°～1°或0.5°～1°范围内，那么可获得在生长状态的单晶合成CVD金刚石材料内的更好程度的点缺陷的优选对齐。尽管{110}、{111}和{113}晶体学生长表面具有对称性特征，其允许择优对齐，但认为{110}生长表面是优选的，因为{111}晶体学生长表面倾向于纳入许多不需要的缺陷，且一般为其上难以生长的表面，而{113}生长表面难以制备。

除了以上所述，还发现通过以相对低的生长速率使单晶合成CVD金刚石材料生长使得点缺陷可在它们最热力学稳定的方向上以单元方式生长，可获得点缺陷的更好程度的择优对齐。需要的具体生长速率将根据特定的生长条件、CVD化学组成和待择优对齐的点缺陷的类型而变化。例如，已经发现使用相对低的碳气体源（例如甲烷），例如不超过工艺气体的5%、4%、3%或2%来生长该单晶合成CVD金刚石材料是有益的。尽管低碳气体源可降低生长速率，但已经发现改善了点缺陷的择优对齐。作为替代或补充，已经发现在某些设置中使单晶合成CVD金刚石材料以相对低的生长温度生长是有益的。在该方面，可控制在其上生长单晶合成CVD金刚石材料的基材的温度，使得在该基材的生长表面处的温度等于或小于1100℃、1050℃、1000℃、950℃、900℃、850℃或800℃。该基材的生长表面处的温度优选大于650℃、700℃或750℃。以此方式，已经发现可获得点缺陷的更好程度的择优对齐。

相关于以上内容，尽管不为理论所束缚，但认为在生长期间的生长表面粗糙化可产生不同取向的微刻面，且在不同的晶面上生长的材料降低了点缺陷的择优取向。基材的仔细选择和制备以及CVD生长过程的仔细控制可降低不同取向的微刻面的形成且提高点缺陷的择优取向。

例如，在金刚石晶格中，NV^-中心C_3v对称轴可沿四个<111>晶轴的任何一个指向。对QIP应用而言，NV^-光学偶极子的取向对于NV^-空腔耦合将是重要的。对于磁力测定应用，在其中NV^-缺陷的全部或至少大部分为择优取向的总体系统中将获得最高灵敏度的磁力计。本发明人发现，对在{110}晶体学表面上的CVD合成金刚石生长过程期间产生的NV^-缺陷而言，对NV^-取向的控制是可能的。特别地，已发现，在{110}取向生长期间，{110}晶面中的NV^-缺陷的纳入可为几乎完全受到抑制的。

图3说明了{110}晶面被遮挡的金刚石单胞。一同显示了两个可能的面内NV^-取向之一与两个可能的面外NV^-取向之一。在{110}生长期间，面内取向受到抑制，使得NV^-缺陷的大部分取向为<111>对称轴相对于{110}生长面面外。

这对于包括NV^-缺陷的许多技术具有暗示意义，因为缺陷的择优取向可提高灵敏度、耦合强度和/或使其更易于制造装置，因为偶极子发射的方向已知。例如：

(i)因为更多的缺陷是对齐于相同的方向上，所以可改善块体磁力计中的灵敏度。

(ii)在单缺陷磁力计中可将NV^-缺陷对齐，使得其可优化地与纳米结构例如纳米柱耦合。

(iii)在量子计算机中，可将总体NV^-缺陷共振地耦合于超导量子比特，且由本发明的实施方案提供的改善的对齐可降低共振线宽。

(iv)在基于量子计算方案的测量中，要求具有相同的光子，其使相同的缺陷（包括缺陷的取向）成为必要。

尽管已知在{110}表面上的合成CVD金刚石材料的生长，但本发明人已发现在{110}取向的基材上的高品质合成单晶CVD金刚石材料的生长对实现用于传感、探测和量子装置应用中的取向缺陷是有益的。在这个方面，WO2010010344和WO2010010352公开了量子等级CVD合成金刚石材料的生长可在金刚石基材上发生，在其上发生生长的基材的表面基本上为{100}、{110}或{111}取向的表面。据声称，对于基材的生长表面，这些表面是有利的，因为这些表面的每一个具有低指数，这意味着在表面中存在最小数目的台阶边缘。而且据声称，优选具有(001)主面的{100}取向的基材。与该声称的偏好相比，本发明人已发现如果适当控制生长条件，高品质的量子等级的单晶合成CVD金刚石材料在{110}、{111}或{113}取向的基材上的生长对实现用于量子装置应用中的择优取向的NV^-缺陷是有利的。

可使用电子顺磁共振（EPR）谱分析合成CVD金刚石材料中的顺磁点缺陷的取向。通过以不同的取向获取谱，可确定特定的点缺陷的择优对齐是否出现和到了什么程度。例如，通过平行于和垂直于根据本发明的实施方案生长的单晶合成CVD金刚石材料的<110>生长表面获取EPR谱，可确定基本上所有的NV^-缺陷取向为<111>对称轴相对于{110}生长面面外，即在<111>或<-1-11>方向上，且基本上没有NV^-缺陷纳入生长面中的<111>对称轴，即在<-11-1>或<1-1-1>方向。在这种情况下，择优取向为相对于生长表面为<111>方向(<111>或<-1-11>)面外，如通过EPR分析所测量的，使得NV^-缺陷的至少60%、65%、70%、75%、80%、85%、90%、95%、98%、或99%在<111>方向上位于生长面之外。

尽管上述的测量技术并没有使其可能区分在<111>和<-1-11>方向的两个面外方向，但是通过他们对在生长表面处的生长机制的理解，发明人认为这导致了本质上意指所有NV^-缺陷的＞99.7%通过纳入的N原子和生长面外的空位而生长。

尽管当合成CVD金刚石材料在{100}生长表面上生长时，通常对于NV^-缺陷观察不到该效应，但是通过他们的在生长表面处的生长机制的知识，本发明人相信也可使用{111}或{113}生长表面对于其它点缺陷类型观察到类似的效应。的确，本发明人已经对于NVH^-缺陷和几种含硅缺陷包括SiV⁰、SiV^-和SiV₂H⁰缺陷观察到相似效应。基材的仔细制备和生长条件的仔细控制允许通过降低不同取向的微刻面的形成，提高了择优取向的水平。下面的讨论澄清了我们所说的“择优取向”的意思。

在晶体中，遇到出现在不同取向处的化学方面相同的缺陷（或色心）。这些不同取向的缺陷的每一个可产生于使用与缺陷的对称性适应的操作的集合中的一员，其不可能比晶体的对称性更高。这些与对称性相关的复制体（copy）可被称为“与对称性相关的位置”。

这些复制体的每一个可产生对与缺陷相关的性质的独特贡献，所述性质包括光吸收、光发射、电子顺磁共振谱和其他光学、电子和机械性质。

如果存在的不同取向的缺陷的任何一个的可能性与不同的与对称性相关的位置的数目的倒数相等，则不存在对任何特别的缺陷取向的支持或反对的偏好；据说缺陷相对于可获得的与对称性相关的位置随机取向。但是，如果不是这样，且具体的缺陷取向或可能的缺陷取向的子集（sub-set）较其他更有利，则说该缺陷为择优取向的。择优对齐的量取决于在可获得的位置上缺陷的分布。如果所有的化学性质相同的缺陷仅仅在与对称性相关的位置的集合中的一个是对齐的，则可将该缺陷描述为完全择优取向的。相对于与对称性相关的位置的子集，更均匀的择优取向可为有用的，因为对于特定的应用，该子集可以相同的方式表现为完全择优取向的系统。为了解释的目的而在下文给出可如何对于具有不同对称性的缺陷计算择优取向的实施例。

实施例1：D_2d

在具有T_d对称性的晶体中，存在具有D_2d对称性的缺陷的三种可能的与对称性相关的位置（取向）。如果所有的与对称性相关的位置为同等地可能，则该缺陷为随机地取向。

如果发现一个特定的位置的可能性为n（其中0≤n≤1），且对于其他两个的每一个为(1-n)/2，则择优取向的程度可在如下之间变化：完全择优取向（n=1；100%择优对齐）、随机取向（n=1/3；0%择优取向的）至可在三个可能的与对称性相关（n=0）的位置中的仅两个以同等可能性的取向。

如果三个可能的与对称性相关的位置的占位可能性均不同，例如n、(1-n-p)/2和(1-n+p)/2，则在三个与对称性相关的位置之中的不同分布的所有可能性受线0≤n≤1、p≥0且n+p≤1的约束。

实施例2：C_3v

沿与对称性相关的位置的三次对称轴的四个方向可取向为：[111]、和（和它们的反向，如果该缺陷并不具有反向对称性的话），且标记为a、b、c、d。

考虑沿[001]的生长方向：

位置(a)、(b)、(c)和(d)的对称轴相对于生长方向成相同的角度对于沿[001]的生长，期望没有三次对称性缺陷的择优取向(0%择优对齐)。该相同的论点适用于沿所有的<100>方向的生长。

考虑沿[110]生长方向：

位置(a)和(b)的对称轴相对于生长方向成相同的角度位置(c)和(d)的对称轴相对于生长方向成相同的角度（90°）。

因此，可将位置(a)和(b)进行等价处理，且将位置(c)和(d)进行等价处理。

如果发现位置(a)或(b)位置的可能性为n/2(其中0≤n≤1)，且对于位置(c)和(d)为(1-n)/2，则择优取向的程度可在如下之间变化：在位置(a)和(b)中的完全择优取向(n=1)、随机取向（n=1/2；0%择优对齐的）至在位置(c)和(d)(或离开位置(a)和(b))中为完全择优取向（n=0；100%择优对齐的)。

对于0≤n≤1/2，位置(c)和(d)中的择优取向的程度可指定为：(1-n/(1-n))×100%

对于1/2≤n≤1，在位置(a)和(b)中的择优取向的程度可指定为：(1-(1-n)/n)×100%

该论点适用于沿所有的<100>方向的生长，但不同的对称性相关的位置配对为等价的。

考虑沿[111]生长方向：

位置(a)的对称轴与生长方向成0°的角度。位置(b)、(c)和(d)的对称轴相对于生长方向成相等的角度（arccos(1/3)）。因此，位置(a)是独特的，且位置(b)、(c)和(d)被等价处理。

如果发现位置(a)的可能性为n（其中0≤n≤1)，且对于位置(b)、(c)或(d)为(1-n)/3，则择优取向的程度可在如下之间变化：位置（a）中完全择优取向(n=1；100%择优对齐)、随机取向(n=1/4；0%择优对齐)至在离开位置（a）的完全择优取向(n=0)。

对于1/4≤n≤1，在位置(a)中的择优取向的程度可指定为：(1-(1-n)/3n)×100%

对于0≤n≤1/4，离开位置（a）的择优取向的程度可指定为：(1-3n/(1-n))×100%

相同的论点适用于沿所有的<111>方向的生长，但不同的对称性相关的位置配对为等价的。

根据以上内容，本发明人已显示了可实现在非{100}晶体学表面，例如{100}、{111}和{113}晶体学表面上生长的NV^-缺陷的高程度的择优取向。用于实现该择优取向的下述理论并不适用于{100}晶体学表面。但是，令人惊奇的是，本发明人通过在{100}晶体学表面上的生长，已成功实现了类似的择优取向效应。在这个方面，已注意到，在某些条件下，生长的单晶CVD合成金刚石表面不是平的，而是包含一系列在本领域中已知的台阶和突出物。该突出物位于基材生长面外，且具有晶体学组分，其与基材生长面的主要晶体学组分不同。因此，对于在{100}晶体学表面上的生长，该突起物具有非{100}晶体学组分。已发现，这些突起物由于此前已给出的原因而显示了NV^-缺陷的择优取向。根据该发现，本发明人已认识到，如果可改变在{100}晶体学表面上的生长以提高在生长过程期间形成的突出物的尺寸/面积，则可实现相对高程度的择优取向，即使当主要{100}晶体学表面并不显示NV^-缺陷的择优取向。这与如下观点相反：在单晶CVD合成金刚石生长中非常大的突起物通常是不希望的。

通过改变生长温度和通过改变生长化学性质，可提高突出物表面积对台阶表面积的百分比。例如，已发现改变在CVD合成气氛中的甲烷浓度以改变突出物的表面积，而且可将该效应用于提高NV^-点缺陷的择优取向。而且已发现改变生长温度改变突出物的表面积，且还可将该效应用于提高突出物表面积和提高NV^-点缺陷的择优取向。因此，通过仔细控制生长条件，除了{100}、{111}和{113}晶体学表面之外，也可实现在{100}晶体学表面上生长的相对高程度的择优取向的NV^-缺陷。因此，根据某些实施方案，该择优对齐的点缺陷可位于该单晶合成CVD金刚石材料的{100}生长扇区中。而且，该择优对齐可相对于{100}晶体学表面是面外的。而且，该择优对齐的点缺陷可位于该单晶合成CVD金刚石材料的外表面的100μm内，所述外表面为{100}表面。

不同于在PhysicalReviewB82,155205(1010)中的现有技术公开，该公开仅建议在生长状态的CVD金刚石中的点缺陷的择优取向可提供生长方向、生长过程的印记和用于后生长加工的证物，本发明人已认识到可利用点缺陷的择优取向以改善用于传感、探测和量子应用的装置部件的性能，且通过生长条件的仔细控制可实现用于该应用中的高水平的择优取向。在该装置部件中，可将点缺陷以相对于如上所述的合成CVD金刚石材料的晶体学生长扇区的择优取向来提供。此外，还可形成进入装置部件的其他特征，使得它们相对于点缺陷合适地对齐，以改善灵敏度、方向性和/或外耦合。合成单晶CVD金刚石部件可通过将材料切割为根据所需应用的合适形状而形成，该部件的一个或多个表面以所需方式相对于择优取向的点缺陷取向。例如，可形成透镜或其它外耦合结构，使得相对于点缺陷的择优取向的外耦合结构的位置和取向改善了由使用中的点缺陷发射的光的外耦合。类似地，可将耦合态的表面或结构相对于点缺陷设置和取向，以改善在外部刺激和点缺陷之间的耦合。例如，可在装置部件中形成通道，用以接收流体样品，且该点缺陷可相对于通道取向择优取向，以提高样品和点缺陷之间的耦合。

该单晶合成CVD金刚石材料可具有如下中的一种或多种：等于或小于20ppb、10ppb、5ppb、1ppb或0.5ppb的中性单一取代的氮浓度；等于或小于0.15ppb、0.1ppb、0.05ppb、0.001ppb、0.0001ppb或0.00005ppb的NV^-浓度；或等于或大于0.1ppm、0.5ppm、1.0ppm、2.0ppm、3ppm、4ppm或5ppm的NV^-浓度；和等于或小于0.9%、0.7%、0.4%、0.1%、0.01%或0.001%的¹³C总浓度。高纯度量子等级单晶CVD合成金刚石材料的使用改善了在金刚石材料内的一个或多个量子自旋缺陷的消相干时间，且使得使用本领域技术人员已知的光学技术隔离单一缺陷中心成为可能。取决于所需要的最终用途，该材料可落入两个类别之一：低NV^-浓度材料或高NV^-浓度材料。

该单晶合成CVD金刚石材料可具有等于或大于0.1mm、0.5mm、1mm、2mm或3mm的至少一个尺度。而且，该单晶合成CVD金刚石材料可形成具有等于或大于0.1μm、1μm、10μm、100μm、200μm或500μm的厚度的层。该单晶合成CVD金刚石材料的具体尺寸和尺度将在某种程度上取决于装置配置和其目的用途。但是，对许多应用，可需要单晶合成CVD金刚石材料充分大，从而含有充足的点缺陷以改善灵敏度，同时点缺陷的分布充分地分散以改善该点缺陷的消相干时间和/或使得使用光学技术隔离单一缺陷中心成为可能。

该点缺陷可具有等于或大于0.05ms、0.1ms、0.3ms、0.6ms、1ms、5ms或15ms的消相干时间T₂，而相应的T₂ ^*值等于或小于800μs、600μs、400μs、200μs、150μs、100μs、75μs、50μs、20μs或1μs。

可将该点缺陷设置在距单晶合成CVD金刚石的表面等于或小于：100nm；80nm；50nm；20nm或10nm的距离处。点缺陷位于接近表面以提高对邻近该表面的磁场或电场变化的灵敏度是有益的。

该单晶合成CVD金刚石材料可以形成可设置在单晶CVD合成金刚石中的层。该单晶CVD合成金刚石可完全由该层组成，或该层可仅构成一部分单晶CVD合成金刚石。例如，该单晶CVD合成金刚石可包含具有择优对齐的点缺陷的量子等级材料的层和具有更多杂质的较低等级的材料的一个或多个层。由于形成较低等级的材料的较厚层较为容易且较便宜，因此该设置可为有用的。

为了实现对于单晶CVD合成金刚石中提供外耦合结构的成本有效的路径，该上述途径可为特别有用的。在该单晶CVD合成金刚石的表面处形成的外耦合结构对于提高光的外耦合和提高由合成金刚石材料中的点缺陷的光收集是有用的。在一个类型的设置中，该外耦合结构在单晶CVD合成金刚石的表面中形成，由此通过单晶CVD合成金刚石的表面，整体地形成该外耦合结构。为了形成该整体的外耦合结构，可需要更多的金刚石材料，且至少一部分该额外的材料可任选地由比包含用于量子应用的量子自旋缺陷的层较低的等级制造。合适的外耦合结构包括如下中的一种或多种：凸表面；显微透镜阵列；固体浸没透镜(SIL)；多个表面凹进或纳米结构；衍射光栅；菲涅耳透镜；纳米线；和涂层，例如减反射涂层。

图4说明了涉及形成具有取向的NV^-的CVD合成金刚石材料的层的方法步骤，以用于根据本发明的实施方案的金刚石量子装置中。起初，提供(001)单晶金刚石基材2。这可由天然、HPHT或CVD合成金刚石材料形成。尽管这些不同类型的金刚石材料的每一种具有它们自己的显著特征和因此可鉴别为独特的，但对于该基材而言的关键特征是，仔细制备该生长表面以具有良好的表面光洁度。

良好的表面光洁度意指具有等于或小于5×10³个缺陷/mm²的缺陷密度的表面，如由揭露性等离子体蚀刻所揭露的。在使用为揭露缺陷而优化的等离子体或化学蚀刻（称为揭露性等离子体蚀刻），使用例如如下所述类型的简短等离子体蚀刻之后，可通过光学评价最容易地表征该缺陷密度。

可揭露两种类型的缺陷：

1)基材材料品质所固有的那些。在所选的天然金刚石中，这些缺陷的密度可为低至50/mm²，更典型的值为10²/mm²，在其它中，其可为10⁶/mm²以上。

2)产生于抛光中的那些，包括位错结构和沿抛光线形成震颤轨迹（chattertrack）的微裂纹。这些密度可随样品而明显变化，典型值为约10²/mm²，一直到在抛光较差的区域或样品中大于10⁴/mm²。

缺陷的优选低密度为：与缺陷相关的表面蚀刻特征的密度低于5×10³/mm²，且更优选低于10²/mm²。应该注意，仅仅将表面抛光以具有低的表面粗糙度并不必然满足这些标准，因为揭露性等离子体蚀刻在表面处和表面正下方处暴露缺陷。而且，揭露性等离子体蚀刻除了表面缺陷例如微裂纹和可通过简单抛光移除的表面特征之外还可揭露内在的缺陷，例如位错。

因而，通过该基材的仔细选择和制备，可将在基材表面处和低于基材表面（在该基材表面上发生CVD生长）处的缺陷水平最小化。包括于本文中的“制备”下面的是施加于来自矿物回收（在天然金刚石的情况下）或合成（在合成材料的情况下）的材料的任何过程，因为每一个阶段都可影响在面（当完成作为基材的制备时，所述面将最终形成基材表面）处的材料内的缺陷密度。特别的处理步骤可包括常规的金刚石加工，例如机械锯切、打磨和抛光(在该应用中为获得低缺陷水平而具体优化)，和较不常规的技术，例如激光加工、反应离子蚀刻、离子束研磨或离子注入和剥离技术、化学/机械抛光和液体化学加工与等离子体加工技术。此外，应该使通过触针式轮廓仪测量的（优选在0.08mm长度内测量）的表面R_Q最小化，在任何等离子体蚀刻之前，典型值不超过几纳米，即小于10纳米。R_Q为表面轮廓图与平面的均方根偏离（对于表面高度的高斯分布，R_Q=1.25Ra。关于定义，参见实例“Tribology：FrictionandWearofEngineeringMaterials”，IMHutchings,(1992),Publ.EdwardArnold,ISBN0-340-56184)。

将基材的表面损害最小化的一个具体的方法是在发生同质外延金刚石生长的表面上包括原位等离子体蚀刻。原则上，该蚀刻不需要为原位的，也不需要就在生长过程之前，但是如果其为原位的，可实现最大的益处，因为其避免了进一步的物理损害或化学污染的任何风险。当生长过程也是基于等离子体时，原位蚀刻一般也是最方便的。该等离子体蚀刻可将相似的条件用于沉积或金刚石生产过程，但在没有任何含碳源气体的存在和一般在稍微较低的温度下，以给出蚀刻速率的较好控制。例如，其可由以下一项或多项组成:

(i)使用任选具有少量的Ar和所需的少量O₂的氢占优的氧蚀刻。典型的氧蚀刻条件为50～450×10²Pa的压力、含有1～4%氧含量的蚀刻气体、0～30%的氩含量，和余量的氢，所有的百分比为体积比，基材温度为600～1100℃(更典型800℃)和典型持续期为3～60分钟。

(ii)类似于(i)但其中没有氧的氢蚀刻。

(iii)可使用替代性的蚀刻方法，其不仅基于氩、氢和氧，例如利用卤素、其它惰性气体或氮的那些。

一般地，该蚀刻由如下组成：氧蚀刻，之后为氢蚀刻，且然后通过碳源气体的导入直接进入合成。选择蚀刻时间/温度以使移除来自加工的残留表面损害和移除任何表面污染成为可能，但不形成高度粗糙化的表面，且不沿扩展缺陷，例如位错强烈蚀刻，该位错横切（intersect）该表面且因此导致了深坑。由于该蚀刻是侵蚀性的，所以其对于腔室设计和用于其部件的材料选择的该阶段是特别重要的，使得没有材料被等离子体从腔室转移到气体相或进入基材表面。在氧蚀刻之后的氢蚀刻较不针对于由氧蚀刻导致的使角状物倒圆（roundingoff）的晶体缺陷，该氧蚀刻侵蚀性地侵蚀该缺陷且提供了用于随后生长的更平滑的、更好的表面。

如图4中所说明的，已合适地制备了(001)单晶金刚石基材2的生长表面，步骤A包括基材2上的(001)取向的单晶CVD合成金刚石材料4的层的CVD生长。

在步骤B中，将(001)取向的单晶CVD合成金刚石材料4的层沿对角线（由图4中的点划线表示）垂直切片以产生如步骤C中说明的{110}单晶金刚石板材6。使用激光可将其实现。然后可将{110}单晶金刚石板材6用作基材，在该基材上生长{110}取向的单晶CVD合成金刚石材料8的层，如步骤D中所示。

可将该{110}基材6的生长表面以与相对于(001)基材所述的相似方式进行处理以在{110}取向的单晶CVD合成金刚石材料8的生长之前获得良好的表面光洁度。良好的表面光洁度再次意指具有等于或小于5×10³个缺陷/mm²且更优选低于10²个/mm²的缺陷密度的表面，如由揭露性等离子体蚀刻所揭露的。

可在用来产生高纯度量子等级CVD合成金刚石材料的条件下进行在{110}单晶板材6上的生长，且将在下面进行更详细地讨论。

生长之后，如步骤E中所示，可将单晶CVD合成金刚石材料8的{110}取向的层水平切片以产生如步骤F中所示的单晶CVD合成金刚石材料的独立性{110}取向的层。

可使用具有小于或等于250ppb、200ppb、150ppb或120ppb的氮浓度（以分子氮计算）的气相生长至少一部分量子金刚石部件。在CVD反应器内的气体中的降低的氮含量导致了在CVD金刚石材料内的降低的氮含量，且因此较低的吸收系数和较长的消相干时间。在CVD反应器气体内的氮含量可为超过0.001ppb、超过0.01ppb、超过0.1ppb、超过1ppb或超过10ppb。

该CVD生长过程可使用高同位素纯度以及高化学纯度的源气体。例如，该碳源气体可具有提高的¹²C比例，以等于或大于99%、99.3%、99.6%、99.9%、99.99%或99.999%。这可进一步提高单一光子发射体的消相干时间，但也设想可使用天然的¹²C丰度。

根据以上内容，该量子金刚石部件可由具有包含如下中的一种或多种的至少一个高纯度部分的金刚石材料形成：等于或小于20ppb、10ppb、5ppb、1ppb或0.5ppb的中性单一取代的氮浓度；等于或小于0.15ppb、0.1ppb、0.05ppb、0.001ppb、0.0001ppb或0.00005ppb的NV^-浓度；和等于或小于0.9%,0.7%,0.4%、0.1%,0.01%或0.001%的¹³C总浓度。

在该CVD生长过程中使用的气体组合物也可包含与色心的形成或它们的充电稳定化相关的其它杂质，例如硅或磷。但是，根据某些实施方案，除了低的氮浓度，该CVD生长过程优选也使用气体组合物，其具有非常低浓度的其它杂质，该杂质可在CVD生长期间纳入金刚石材料中。因此，金刚石材料的至少一部分优选具有以下中的一种或多种：100ppb以下的硼浓度；100ppb以下的硅浓度；1ppm以下的顺磁性缺陷浓度；5ppm以下的任何单一非氢杂质的浓度；10ppm以下的排除氢和其同位素的总杂质含量；和10¹⁸cm^-3以下的单晶金刚石主体材料中的氢杂质浓度。高纯度材料优选也具有低浓度的位错。例如，高纯度单晶金刚石材料可含有等于或小于：10⁶位错cm^-2；10⁴位错cm^-2；3×10³位错cm^-2；10³位错cm^-2；10²位错cm^-2；或10位错cm^-2的位错束密度。这可通过仔细的基材制备和氮的使用以抑制位错（否则，其会扩展穿过高纯度金刚石材料）的形成来实现。

也需要加工金刚石材料的表面以获得低的表面粗糙度Rq。如在WO2010010344和WO2010010352中记载的，使用本发明的合成金刚石材料作为主体材料，其中将量子自旋缺陷设置为距该经加工的表面等于或小于100μm的距离，可获得高的T₂值和高的谱稳定性。根据本发明的实施方案，可任选将该量子自旋缺陷设置为距该经加工的表面等于或小于100μm、优选50μm、优选20μm、优选10μm、优选1μm、优选500nm、优选200nm、优选50nm、优选20nm或优选10nm的距离。量子自旋缺陷的该设置意味着其易于可到达最终应用，使得其可例如由至波导的光耦合表征和“读取”。因此，形成量子等级单晶金刚石中的量子自旋缺陷是有益的，其中将金刚石材料的表面进行加工，使得在由约5μm半径的圆所限定的面积内单晶金刚石的表面粗糙度Rq等于或小于约10nm、5nm、1nm或0.5nm，所述圆以距形成量子自旋缺陷的最接近的表面上的点为中心。

除了在邻近量子自旋缺陷的表面处的低表面粗糙度，保证在接近量子自旋缺陷的亚表面损害为低的也是有用的。通过蚀刻，例如采用等离子体蚀刻和抛光可降低亚表面损害。控制在接近量子自旋缺陷的金刚石表面处的表面封端的类型，以保证金刚石不被将会与量子自旋缺陷有害地相互作用的物质所封端也是有用的。例如，保证接近该量子自旋缺陷的金刚石表面被零自旋物质例如氧，而不是具有非零自旋的物质例如氢或可能导致某些表面电荷的重分配过程（例如已知与氢出现）的那些物质来封端可为有用的。

可使用多阶段生长过程来形成量子金刚石部件，由此量子金刚石部件具有设置于其中的较低品质和较高品质的金刚石材料，而一个或多个量子自旋缺陷设置于较高品质的金刚石材料中。例如，使用具有大于或等于300ppb且小于或等于5ppm的氮浓度（以分子氮计算）的气相，可生长单晶金刚石材料的第一层。可使用具有大于或等于0.001ppb，且小于或等于250ppb的氮浓度的气相（以分子氮计算）来生长第二层。也可使用具有包含自然丰度的¹²C的碳源气体或以碳源气体的至少99%的总C含量的量的气相来生长第二层。第二层可包含如上讨论的高纯度量子等级金刚石材料。通过原位生长，可在第二层中形成一个或多个量子自旋缺陷。

与所述内容相关，一个特别优选的实施例包括使用两个层的生长过程，其中第一层为“普通”高品质金刚石材料，且随后在相同的反应器腔室中在其上生长包含高的缺陷对齐的层。这可以通过改变工艺气体组成和生长温度以在第一和第二生长过程之间转换，例如通过降低含碳气体的浓度和/或降低在该基材表面处的生长温度实现。通过以连续工艺形成两个层，然后层之间的边界界面为基本上不含杂质的。可将基本上不含杂质的界面定义为这样的界面：在该界面中，在区域中，界面的任何一侧延伸至经掺杂的层的厚度的20%、50%或100%，杂质浓度不超过10¹⁴、3×10¹⁴、10¹⁵、3×10¹⁵、10¹⁶、3×10¹⁶或10¹⁷，且浓度变化不超过2、3、5、10、30、100、300或1000倍。可跨界面进行多个分布测量以显示该标准跨基本所有的界面得到了满足，例如在沿跨界面的线以1mm间隔可进行测量1、2、3、5或10次，而所有测量均满足需要的标准。典型的杂质将包含氮和硅。因此，高缺陷对齐单晶金刚石材料的薄层（例如10nm～1mm的之间的厚度）可在具有较低的缺陷对齐程度的支持单晶金刚石层上形成。而且在两层之间的界面为高纯度界面以防止杂质与择优取向的缺陷相互作用，例如通过偶极子自旋耦合。

如上所述，高纯度单晶CVD合成金刚石层已经在{110}取向的金刚石基材上生长。可在扫描共焦图像中分辨单一NV^-中心。为了确定NV^-取向，获得了九个不同的线性激发极化的图像。如果将表面法向定义为[110]，则线性极化在0～160度以相同台阶（step）变化，而极化角度0对应于[001]。可将该激发极化依赖性用于区分不同的NV^-取向。特别地，可区分两个面内中心，其具有与面外中心明显不同的极化依赖性。发现大部分NV^-缺陷取向为相对于[110]生长面是面外的。

可将如上所述的合成CVD金刚石装置部件用于形成金刚石量子装置。在图5中说明了该装置的实例。该量子装置50包含由单晶CVD合成金刚石52的层形成的金刚石量子部件52，金刚石52具有在{110}方向上的主面。该层包含NV^-缺陷54，其为如上所述的择优取向的。该量子装置也包含光源56，用于光学泵浦在层52中的多个量子自旋缺陷54的一个或多个。

将光源56调节为合适的频率以将NV^-缺陷激发为经历如图1(a)中所说明的电子跃迁。该缺陷的电子结构允许将缺陷光学泵浦到其电子基态，即使在非低温温度下，其也允许使该缺陷处于特定的电子自旋状态中。这可减小对于用于某些应用的昂贵和大体积的低温冷却设备（其中需要小型化）的需要。进一步的跃迁和随后的衰减和荧光发射将导致光子的发射，该光子均具有相同的自旋状态。因此，该装置配置可充当光子源，其均具有相同的自旋状态，这对基于光子的进一步的量子处理应用是有用的。可将该NV^-缺陷取向为相对于金刚石量子部件的一个或多个表面和相对于该光源以实现强激发和良好的外耦合。

图6显示了类似的金刚石量子装置60。该装置60也包含金刚石量子部件62，其包括取向为{110}配置的单晶CVD合成金刚石64的层。该层64包含NV^-缺陷，其如上所述为择优取向的。该量子装置也包含光源66，用于光学泵浦在层64中的多个量子自旋缺陷中的一个或多个。

在图6中显示的该金刚石量子装置60与显示于图5中的不同，因为已将该单晶CVD合成金刚石部件62形成为具有外耦合结构68以提高来自发射的NV^-缺陷的光输出。在已说明的设置中，已将该单晶CVD合成金刚石部件60成形为固体浸没透镜。该透镜可完全由{110}取向的量子等级材料的层形成或可为其中设置了{110}取向的量子等级材料的层的复合结构。例如，该单晶CVD合成金刚石部件62可由合成CVD金刚石材料的单晶组成，其包含量子等级材料的{110}取向的层和较低等级的材料的一个或多个其他层。

图7显示了金刚石量子装置70的另一个实例。该装置包括单晶CVD合成金刚石部件72，其包括具有如上所述的择优取向的NV^-缺陷74和光源76的{110}取向。该装置70与图5和6中说明的不同，因为其进一步包含探测器78，用于探测来自在单晶CVD合成金刚石部件72中的一个或多个衰减的量子自旋缺陷74的发射。

在该装置配置中，导致至m_s=±1的状态的电子跃迁的NV^-缺陷的任何扰动将导致荧光发射的降低，然后其可通过探测器78探测。

图8显示了金刚石量子装置80的另一个实例。该装置包括具有{110}取向的单晶CVD合成金刚石部件82，其具有如上所述的择优取向的NV^-缺陷84和光源86。该装置80也包含探测器88，用于探测来自单晶CVD合成金刚石部件82中的一个或多个衰减的量子自旋缺陷84的发射。该装置80与在图7中说明的不同，因为其还包含微波发生器89，用于操控单晶CVD合成金刚石层中的多个量子自旋缺陷中的一个或多个。

在该装置配置中，该金刚石量子装置可充当磁力计，可将该微波发生器89配置为扫描用于操控在单晶CVD合成金刚石部件82中的多个量子自旋缺陷中的一个或多个的微波频率范围。在某些频率下，该NV^-缺陷将经历m_s=0至m_s=±1状态的电子跃迁，导致来自NV^-缺陷的荧光发射的降低。发生该跃迁的频率将取决于m_s=±1状态的能级，其将受外部磁场或电场的扰动。

因此，可使用荧光发射发生降低的频率以测量外部磁场或电场。

在显示于图8中的装置的改变变体中，该装置还可包含静场发生器以分裂m_s=±1状态的简并度，然后该分裂的量级受到导致频率（在该频率下发生荧光发射的降低）变化的任何外部磁场或电场的扰动，该变化对应于外部磁场或电场的量级和/或方向的变化。

或者，可将在图8中说明的金刚石量子装置配置为充当量子信息处理装置。在该设置中，可将该微波发生器89配置为选择性操控在单晶CVD合成金刚石层中的多个量子自旋缺陷以向多个量子自旋缺陷写入信息，且可将探测器88配置为将多个量子自旋缺陷的一个或多个选择性编址，以从多个量子自旋缺陷读取信息。

图9显示了金刚石量子装置90的另一个实例。该装置包括具有如上所述的择优取向的NV^-缺陷和光源94的单晶CVD合成金刚石部件92。该装置90也包含：探测器95，用于探测来自在单晶CVD合成金刚石部件92中的一个或多个衰减的量子自旋缺陷的发射；和微波发生器96，用于操控在单晶CVD合成金刚石层中的多个量子自旋缺陷中的一个或多个。将该微波发生器96配置为扫描用于操控单晶CVD合成金刚石层中的多个量子自旋缺陷中的一个或多个的微波频率范围。该装置90还包含无线电或微波频率发生器98，其配置为扫描用于操控在设置为邻近单晶CVD合成金刚石部件92的样品99内的量子自旋的频率范围。

该装置的配置可充当自旋共振装置。该装置还可包含静场发生器。在该设置中，使该样品99经受静场，例如静磁场。通过向样品99施加静磁场，可将该样品内的核自旋与施加的磁场择优对齐。然后向该样品和变化的频率施加震荡场。当该震荡场变为与核自旋共振时，其将核自旋翻转以取向为与静场的方向相反。该跃迁导致了在局部磁场中的变化，其可被检测和探测到。不同的核在施加的震荡场的不同频率下将会自旋-翻转，这是因为周围电子和紧密分隔的核自旋之间的自旋-自旋相互作用的局部屏蔽效应。

到目前为止，所述装置起到类似标准NMR装置的功能，但具有小得多的样品体积和低得多的静场，其允许例如小磁体的使用(或实际无磁体，如果使用地球的磁场)，且因此允许该装置整体上的小型化。与标准NMR装置不同，产生于核自旋翻转的局部磁场中的变化可使用设置于邻近样品99的单晶CVD合成金刚石部件92中的一个或多个量子自旋缺陷来探测。

将NV^-缺陷设置于如上所述的静磁场内。相应地，在该NV^-缺陷内的电子自旋状态m_s=±1的简并度如图1b中所说明的那样分裂。采用光学激光源以532nm激发该NV^-缺陷，导致了从³A基态到³E激发态的电子的激发。受激的m_s=0电子荧光跃迁回基态发射时发出荧光，且探测到该荧光。将震荡微波场施加于该NV^-缺陷和变化的频率。当该震荡微波场变为与NV^-中心的电子自旋共振时，其导致电子经历至m_s=±1的状态的跃迁。参考图2a，通过扫频导致在光学探测到的磁共振(ODMR)谱中的特征下沉的微波(MW)频率，可探测到该共振自旋跃迁，如上文Steinert等人所述的。

现在，m_s=±1状态的能量将取决于静场，但将受由震荡场诱发的样品中的核自旋翻转导致的磁场中的局部变化的扰动。因此，当样品中的核自旋变为与震荡场共振时，将出现在NV^-缺陷中的电子自旋共振的微波频率将会转变。通过在荧光发生的下沉中的转变探测到这些变化。因此，通过NV^-缺陷中的电子自旋共振中的变化，光学探测到样品中的核自旋共振。因此可将光学信号进行处理以产生NMR数据。这可处于表明化学转变数据的NMR谱的形式。作为替代或补充，如果在样品的不同位置获取多个光学读数，可产生用于样品的磁共振图像（MRI）。在该自旋共振摄像装置中，可将该探测器配置为空间分辨来自单晶CVD合成金刚石部件中的多个量子自旋缺陷的发射，以形成自旋共振图像。作为替代或补充，可使用该技术测量在电场中的变化。

使用以上所述处理产生的数据可显示在装置的显示屏上。或者，可将数据有线或无线传播至外部装置，例如笔记本电脑或台式电脑以处理和显示。在该情况下，可将在量子装置内的该处理和显示简化，且降低尺寸和成本。可提供合适的电脑程序以在标准的电脑上运行，用于接收、处理和显示通过便携式量子装置汇集的数据。

可将如上所述的量子装置配置为微流体装置，其包含用于接收流体样品的微流体通道，该单晶CVD合成金刚石层位于邻近该微流体通道。在该设置中，可将充当量子传感器的微流体通道和单晶CVD合成金刚石层纳入微流体单元，例如图10中所说明的。

图10显示了基于金刚石的微流体单元100的实例。该微流体单元100包含设置为邻近通道104（可在其中处理流体样品）的至少一个金刚石传感器102。该至少一个金刚石传感器102包含一个或多个量子自旋缺陷106，所述量子自旋缺陷由如上所述的择优取向的NV^-缺陷组成，其设置为邻近通道104以传感位于通道104中的样品内的磁场和/或电场变化。所说明的设置包含位于通道104的相对侧上的两个金刚石传感元件102。但是，设想微流体单元可仅包含一个或备选地多个金刚石传感元件。

该微流体通道优选具有等于或小于1mm、更特别优选100nm～1mm、任选地500nm～500μm的至少一个尺度。可选择微流体通道的尺寸使其对某些物质是可选择的。可提供超过一个通道。不同的通道可具有不同尺寸从而基于物质的尺寸差别选择不同物质。

图11显示了与例如图10中显示的微流体单元一起使用的自旋共振装置110。该装置110包含静磁场发生器(B₀)、第一可变化的震荡磁场发生器(B₁)和第二可变化的震荡磁场发生器(B₂)。第一可变化的震荡磁场发生器(B₁)优选为无线电频率发生器，且第二震荡可变化的磁场发生器(B₂)优选微波发生器。该装置可进一步包含设置于单元接收窗(bay)114的磁屏蔽112。在一个设置中，将地球的磁场用作静磁场且因此不需要额外的静磁场发生器。在该设置中，可将屏蔽改造为屏蔽来自任何外部震荡磁场的传感器，但并不抵抗静磁场。本领域的技术人员已知这样的屏蔽。该自旋共振装置也包含：光源116，其配置为激发放置在单元接收窗114中的金刚石基微流体单元中的量子自旋缺陷；和光学探测器118，其用于探测来自金刚石基微流体单元中的量子自旋缺陷的光学输出信号。该光源可为激光光源。可将该光源配置为在沿微流体通道的不同位置处选择性激发量子自旋缺陷以允许沿通道的不同位置处的流体的分析。作为替代或补充，可将该探测器配置为在沿微流体通道在不同位置处选择性探测来自量子自旋缺陷的发射以允许沿通道在不同位置处的流体的分析。

在替代性的设置中，可用电场发生器代替如上所述的磁场发生器。该NV^-缺陷的电子结构使得本发明的实施方案也可用于测量电场，作为磁场的替代或补充。

可将一个或多个处理器120设置于自旋共振装置内部，且连接到探测器118以接收和处理发射数据。可将该一个或多个处理器120连接至输出122用于输出结果。该输出122可包含用于显示自旋共振数据的显示屏。可将一个或多个处理器120和显示器122并入自旋共振装置中。作为替代或补充，可将输出122改造为传播数据至外部装置，例如笔记本电脑或台式电脑用于处理和显示数据。

该装置可如关于图9所述的那样发挥作用。作为使用高纯度量子等级单晶金刚石材料以改善在金刚石材料内的一个或多个量子自旋缺陷的消相干时间的替代或补充，可选择和利用合适的脉冲顺序以提高消相干时间。因此，可将如上所述的装置配置为向一个或多个量子自旋缺陷赋予脉冲信号以提高消相干时间，且因此改善灵敏度。典型的脉冲顺序会包含π/2脉冲，之后为π脉冲，之后为另一个π/2脉冲。

合成实施例

选择具有约5°的（001）内的一对近平行的主面的合成Ib类型HPHT金刚石板材。通过包含如下步骤的方法，将该板材制造为适用于同质外延单晶CVD金刚石材料的合成的方形基材：

i)将该基材激光切割以生产具有所有<100>边缘的板材；

ii)将在其上发生生长的主表面打磨和抛光，该经打磨和抛光的部分具有约4.0mm×4.0mm乘300μm厚的尺度，具有所有面{100}。通过如EP1292726和EP1290251中所公开的基材的仔细制备，将在或低于基材表面处的缺陷水平最小化。通过使用揭露性等离子体蚀刻通过该加工可揭露所引入的缺陷水平。可常规地生产基材，其中在揭露性蚀刻之后可测量的缺陷密度主要取决于材料品质，且低于5×10³mm^-2，且一般低于10²mm^-2。在该阶段的该表面粗糙度在至少50μm×50μm的经测量的面积上为小于10nm。使用高温金刚石材料钎焊将该基材置于基材载体上。然后将基材及其载体引入CVD反应器腔室且通过向腔室中供入气体开始蚀刻和生长循环，如下所述。

第一，使用在180乇压力的O₂/Ar/H₂的50/25/3000sccm(标准立方厘米每秒)和840℃的基材温度进行原位氧等离子体蚀刻，之后进行氢蚀刻，在该阶段从气体流移除氧。然后，通过以160sccm添加甲烷启动第一阶段生长过程。添加氮以实现在气相中的800ppb的水平。氢也存在于该工艺气体中。在该阶段，基材温度为857℃。选择这些生长条件以给出在2.0±0.2的α参数值，这基于之前的测试运行，且通过晶体学检查回顾性地确认。在生长时段完成时，通过激光锯切和机械抛光技术将该基材从反应器移除且将CVD金刚石层从基材移除。

生长的CVD金刚石板材的研究表明在（001）面上没有孪晶和裂纹，且受<110>侧约束，且合成后孪晶自由顶（001）面的尺度提高至8.7mm×8.7mm。

然后，使用如上所述的用于IbHPHT板材的生产的相同技术（切割、打磨、抛光和蚀刻）将该块体加工以生产具有主面(110)和具有3.8×3.2mm和200μm厚尺度的良好制备的表面的板材。然后，使用与以上所述相同的条件进行放置和生长，但不同的是在合成阶段期间，该基材温度为800℃，且将氮作为掺杂剂气体引入。该生产的具有(110)主面的CVD样品和CVD块体具有4.5×4.5mm和3.0mm厚度的典型尺度。

随后加工该第二生长的CVD层，且将其从之前制备的CVD基材移除。整体EPR分析显示氮主要作为N_s而并非作为NV缺陷被纳入CVD金刚石中。该经测量的N_s浓度为3ppb。

在扫描共焦图像中可分辨该单一NV中心。为了确认NV取向，获得了9个不同的线性激发极化的图像。如果将表面法向定义为[110]，则该线性极化以同等台阶从0变化到160度，而极化角0对应于[001]。可将该激发极化依赖性用于区分不同的NV取向。超过600个单一NV中心的分析表明择优生长中的NV缺陷占所有NV的＞99.7%。这与以下的数值分析一致。

如果我们定义择优取向P%，将其定义为如下：

$P=\frac{\mathrm{mq}-\frac{m}{q}}{1-\frac{m}{n}},$ 或 $P=\frac{q-\frac{1}{n}}{\frac{1}{m}-\frac{1}{n}}$

其中n为根据下述晶格的对称性的统计学等价位置的数目，q为位于特定取向中的所有缺陷的%，其中该取向为显示沿其对齐的缺陷最高%的取向子集之一，且m为该子集中的缺陷的数目，该子集为在由择优取向的起因所施加的对称性下与对称性相关的。因此，当该分布是随机的时，P=0%，而当缺陷均沿在由择优取向的起因所施加的对称性下与对称性相关的取向的子集中的取向对齐时，为100%。

我们可以计算择优取向对齐的%，其中我们假设分布的实际对称性不低于迄今所得到的测量的对称性（如下）。

a)假设择优取向对齐于与(110)生长面保持一定距离的<111>取向，但相对于生长方向(分解为+ve或–ve面法向上)，在指出+ve或-ve方向的面外点之间没有差别，则给出该择优取向对齐P，如下：

$P=\frac{0.997/4-\frac{1}{8}}{\frac{1}{2}-\frac{1}{8}}\&DoubleRightArrow;33.1\%$

择优取向对齐于与（110）生长保持一定距离的<111>取向，且指向面外。

注意，如果发现关于在相对于生长方向（分解为+ve或-ve面法向）的+ve或-ve方向上的指向面外的配置之间应该没有区别的理论证明，则由如下给出择优取向对齐P：

$P=\frac{0.997/4-\frac{1}{8}}{\frac{1}{4}-\frac{1}{8}}\&DoubleRightArrow;99.4\%$

择优取向对齐于与（110)生长面保持一定距离的<111>取向。

尽管已参考优选的实施方案特别地显示和描述了该发明，但本领域的技术人员将理解，可做出形式和内容上的不同变化，而不脱离由所附的权利要求书所限定的本发明的范围。

Claims (16)

1.单晶合成CVD金刚石材料，包含：

生长扇区；和

在该生长扇区内的一个或多个类型的多个点缺陷，

其中至少一个类型的点缺陷在该生长扇区内择优对齐，

其中所述至少一个类型的点缺陷的至少60％显示所述择优对齐，且

其中所述至少一个类型的点缺陷为带负电的氮空位缺陷(NV^-)。

2.根据权利要求1的单晶合成CVD金刚石材料，其中所述至少一个类型的点缺陷的至少80％显示所述择优对齐。

3.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中所述择优对齐相对于{110}、{111}或{113}晶面是面外的。

4.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中所述择优对齐相对于{110}晶面在<111>方向面外。

5.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中该择优对齐的点缺陷位于单晶合成CVD金刚石材料的{110}、{111}或{113}生长扇区。

6.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中择优对齐的点缺陷位于单晶合成CVD金刚石材料的外表面的100μm内，所述外表面为{110}、{111}或{113}表面。

7.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中择优对齐的点缺陷位于该单晶合成CVD金刚石材料的{100}生长扇区中。

8.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中该择优对齐相对于{100}晶面为面外的。

9.根据权利要求1或2的任一项的单晶合成CVD金刚石材料，其中该择优对齐的点缺陷位于该单晶合成CVD金刚石材料的外表面的100μm内，所述外表面为{100}表面。

10.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中该单晶合成CVD金刚石材料具有如下的一种或多种：等于或小于20ppb的中性单一取代的氮浓度；等于或小于0.15ppb的NV^-浓度或等于或大于0.1ppm的NV^-浓度；和等于或小于0.9％的¹³C总浓度。

11.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中所述至少一个类型的点缺陷具有等于或大于0.05ms的消相干时间T₂，和等于或小于800μs的相应T₂ ^*值。

12.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中该单晶合成CVD金刚石材料具有等于或大于1mm的至少一个尺度。

13.根据权利要求1或2的单晶合成CVD金刚石材料，其中该单晶合成CVD金刚石材料形成具有等于或大于100μm的厚度的层。

14.装置部件，其包含根据前述权利要求的任一项的单晶合成CVD金刚石材料。

15.根据权利要求14的装置部件，其中在该单晶合成CVD金刚石材料的表面处形成外耦合结构以提高光的外耦合，所述至少一个类型的点缺陷相对于所述外耦合结构择优对齐。

16.装置，包含：

根据权利要求14或15的装置部件；和

光源，其用于将单晶合成CVD金刚石材料中的多个点缺陷的一个或多个进行光学泵浦，所述至少一个类型的点缺陷相对于所述光源择优对齐。