CN103890244B - 金刚石传感器、检测器和量子装置 - Google Patents

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Abstract

一种合成单晶金刚石材料，其包含：合成单晶金刚石材料的第一区域，其包含多个电子施主缺陷；合成单晶金刚石材料的第二区域，其包含多个量子自旋缺陷；和合成单晶金刚石材料的第三区域，其设置在所述第一区域和第二区域之间使得第一区域和第二区域被该第三区域间隔开，其中合成单晶金刚石材料的第二区域和第三区域的电子施主缺陷浓度低于合成单晶金刚石材料的第一区域，并且其中所述第一区域和第二区域间隔开的距离为10nm至100μm，该距离足够接近从而允许将电子从合成单晶金刚石材料的第一区域供给到合成单晶金刚石材料的第二区域，从而在合成单晶金刚石材料的第二区域中形成带负电荷的量子自旋缺陷并且在合成单晶金刚石材料的第一区域中形成带正电荷的缺陷，同时该距离是足够远离的以便减少第一区域和第二区域之间的其他耦合相互作用，否则这些其他耦合相互作用将过度地降低合成单晶金刚石材料的第二区域中所述多个量子自旋缺陷的消相干时间和／或产生所述多个量子自旋缺陷的光谱线宽度的应变展宽。

Description

金刚石传感器、检测器和量子装置
发明领域
本发明涉及用于传感、检测和量子处理应用的化学气相沉积(CVD)的合成金刚石材料。
发明背景
合成金刚石材料中的点缺陷，特别是量子自旋缺陷和／或光学活性缺陷，已被建议用于各种传感、检测和量子处理应用，包括：磁力计；自旋共振(ESR)装置，如核磁共振(NMR)装置和电子自旋共振(ESR)装置；用于磁共振成像(MRI)的自旋共振成像装置；以及量子信息处理装置，如量子计算。
合成金刚石材料中的许多点缺陷已经被研究，包括：含硅的缺陷，例如硅-空位缺陷(Si-V)，硅双空位缺陷(Si-V2)，硅-空位-氢缺陷(Si-V：H)，硅双空位氢缺陷(S-V2：H)，含镍的缺陷；含铬的缺陷；和含氮的缺陷，如氮-空立缺陷(N-V)，双氮空位缺陷(N-V-N)，和氮-空位-氢缺陷(N-V-H)。这些缺陷通常是以中性电荷状态或负电荷状态被发现。将注意到，这些点缺陷在多于一个晶格点上延伸。本文所用的术语点缺陷旨在包括这样的缺陷，但不包括：较大的簇缺陷，如在10个以上的晶格点上延伸的那些缺陷，或者延伸的缺陷如位错(其可能在许多晶格点上延伸)。
已经发现，某些缺陷在其负电荷状态时特别适合用于传感、检测和量子处理应用。例如，合成金刚石材料中的带负电荷的氮-空位缺陷(NV-)作为有用的量子自旋缺陷已经引起了许多关注，这是因为它有几种合意的特征，这些包括：
(i)能够以高保真度(fidelity)相干操纵它的电子自旋状态，这是由于极长的相干时间(可以用横向弛豫时间T2和／或T2 *来量化和比较该相干时间)；
(ii)它的电子结构允许该缺陷被光学泵浦到其电子基态，从而允许将此类缺陷置于特定的电子自旋状态，即使在非低温的温度下。对于希望小型化的某些应用而言，这可以消除对昂贵且大体积的低温冷却设备的需要。此外，该缺陷可以充当具有相同自旋态的光子源；以及
(iii)它的电子结构包括发射和非发射的电子自旋状态，这允许通过光子读出该缺陷的电子自旋状态。这便于从用于传感应用(如磁力测定、自旋共振谱学和成像)的合成金刚石材料读出信息。此外，它是使用NV-缺陷作为长距离量子通信和可扩展量子计算的量子位元(qubit)的关键因素。这样的结果使得NV-缺陷成为固态量子信息处理(QIP)的有竞争力的候选者。
如图1a所示，金刚石中的NV-缺陷由碳空位邻近的取代氮原子组成。它的两个未成对电子形成电子基态的自旋三重态(3A)，简并ms=±1次能级与ms=0能级分离2.87GHz。来自于Steingert等人的″Highsensitivitymagneticimagingusinganarray0fspinsindiamond"，RevieWofScientificInstruments81，043705(2010)的图1b中示出了NV-缺陷的电子结构。当进行光学泵浦时，ms=0的次能级显示高荧光率。相反，当缺陷在ms=±1能级中被激发时，它显示出较高的几率跨越非发射性单重态(1A)，接着随后弛豫到ms=0。作为结果，能够光学读出自旋状态，ms=0的状态是“亮”，以及ms＝±1的状态是暗。当施加外部磁场时，通过Zeeman分裂打破自旋次能级ms=±1的简并性。这引起共振谱线根据所施加的磁场幅度和其方向而分裂。这种相关性可以用于矢量磁力测定，因为能够通过扫描微波(MW)频率检测共振自旋跃迁，从而导致光学检测磁共振(ODMR)谱中的特征下降。如来自Steinert等人的图2a所示。
Steinert等人采用离子注入以产生带负电荷的NV-中心在超纯{100}型IIa金刚石中的均匀层。由于来自多个感应自旋的放大荧光信号，发现总体的NV-传感器提供了更高的磁灵敏度。另一种选择是矢量重构，这是因为金刚石晶格造成四个不同的四面体NV-取向，如来自Steinert等人的图2b所示。作为用于重构全部磁场矢量的单一复合光谱和数值算法，能够测量沿着这些轴中每一个的磁场投影。可以通过基于无约束最小二乘法分析ODMR光谱计算出外部磁场的幅度(B)和取向(eB，φB)。
制造适合于量子应用的材料的一个主要问题是，防止量子自旋缺陷的消相干，或至少延长体系发生消相干所用的时间(即延长“消相干时间”)。长的消相干时间在诸如量子计算的应用中是期望的，因为它允许更多的时间用于量子门阵列的操作，并从而允许执行更复杂的量子计算。长的消相干时间也是期望的，以便提高对传感应用中电场和磁场环境变化的灵敏度。
WO2010010344公开了单晶合成CVD金刚石材料，其具有高的化学纯度，即低的氮含量，而且该金刚石材料的表面经过处理以便使晶体缺陷的存在最小化，该材料能够用以形成包括量子自旋缺陷的固态体系。当这种材料用作量子自旋缺陷的基质时，在室温下可以获得长的消相干时间并且用于装置的读／写的光学跃迁频率是稳定的。
WO2010010352公开了通过仔细控制制备单晶合成CVD金刚石材料的条件，能够提供兼具非常高的化学纯度和非常高的同位素纯度的合成金刚石材料。通过控制CVD工艺中使用的材料的化学纯度和同位素纯度，能够获得尤其适合用作量子自旋缺陷的基质的合成金刚石材料。当这种材料用作量子自旋缺陷的基质时，在室温下获得长的消相干时间并且用于装置的读／写的光学跃迁频率是稳定的。公开了具有低的氮浓度和低的13C浓度的合成金刚石材料的层。该合成金刚石材料层具有非常低的杂质水平以及非常低的相关点缺陷水平。此外，该合成金刚石材料层具有低的位错密度、低应变以及与生长温度相关联的热力学值充分接近的空位和自间隙浓度，其光吸收实质上是完美金刚石晶格的光吸收。
鉴于上述，很显然WO2010010344和WO2010010352公开了制造高品质的“量子级”单晶合成CVD金刚石材料的方法。在本文中，术语“量子级”用于这样的金刚石材料，其适合用于利用材料的量子自旋属性的应用中。特别地，量子级金刚石材料的高纯度使得它能够利用本领域技术人员已知的光学技术分离单一缺陷中心。术语“量子金刚石材料”也用来指这样的材料。
量子材料的一个问题是来自于此类材料中的量子自旋缺陷的单一光子发射可以非常弱。例如，金刚石中的NV-缺陷表现出与0.05阶德拜-沃勒因子相关的宽光谱发射，即使在低温下也是如此。零声子线(ZPL)中的单光子发射是极其微弱的，通常为每秒几千个光子的量级。这样的计数率可能不足以实现先进QIP协议，该协议是基于在合理数据获取时间内的自旋状态和光跃迁之间的耦合。
通过增加量子自旋缺陷的数量使得在材料中存在大量的发射物类，可以在一定程度上缓解发射微弱的问题。为了形成带负电荷的缺陷，需要电子施主例如氮或磷。相应地，为了增加带负电荷的缺陷的数量，可以增加材料内的电子施主的浓度。然而，这样的电子施主可能会经历与带负电荷的量子自旋缺陷的偶极耦合，从而降低带负电荷的量子自旋缺陷的消相干时间。因此，要解决的问题变为如何增加带负电荷的量子自旋缺陷的数量且同时不过度降低带负电荷的量子自旋缺陷的消相干时间。作为替代，对于某些应用，可能希望具有相对较少的带负电荷的量子自旋缺陷，但是其中每个带负电荷的量子自旋缺陷具有非常高的消相干时间。这时的问题是如何形成带负电荷的量子自旋缺陷且同时确保形成所述缺陷所需的电子施主不会过度降低消相干时间。
本发明的某些实施方案的目的是至少部分地解决上述问题中一个或多个。
发明概述
本发明人已经认识到，电荷转移发生的长度尺度与导致消相干的过程发生(例如，偶极自旋耦合)的长度尺度是不同的。因此，在原理上有可能使电子施主如下定位：充分接近用以发生电荷转移的量子自旋缺陷以便形成带负电荷的量子自旋缺陷；但是又足够远以便使应变和偶极耦合最小化，否则其将导致量子自旋缺陷的消相干时间减少或者量子自旋缺陷的光谱线宽度展宽。此外，本发明人已经认识到，在实际中可以通过如下方式实现这种设置：使电子施主缺陷位于材料的第一区域中，使量子自旋缺陷位于材料的第二区域中，所述第二区域与包含电子施主缺陷的材料第一区域间隔开，以及形成这些区域使得它们充分紧密地间隔以致于能够发生从第一区域到第二区域的电荷转移，从而能够在第二区域中形成带负电荷的量子自旋缺陷，但是仍足够远离以致于电子电荷施主缺陷不会经历与量子自旋缺陷的显著偶极耦合从而过度降低量子自旋缺陷的消相干时间和／或产生量子自旋缺陷的光谱线宽度的应变展宽。
考虑到上述，本发明的第一方面提供了一种合成单晶金刚石材料，该合成单晶金刚石材料包含：
合成单晶金刚石材料的第一区域，其包含多个电子施主缺陷；
合成单晶金刚石材料的第二区域，其包含多个量子自旋缺陷；和
合成单晶金刚石材料的第三区域，其设置在所述第一区域和第二区域之间使得第一区域和第二区域被该第三区域间隔开，
其中，合成单晶金刚石材料的第二区域和第三区域的电子施主缺陷浓度低于合成单晶金刚石材料的第一区域，并且
其中，所述第一区域和第二区域间隔开的距离为10nm至100μm，该距离足够接近从而允许将电子从合成单晶金刚石材料的第一区域供给到合成单晶金刚石材料的第二区域，从而在合成单晶金刚石材料的第二区域中形成带负电荷的量子自旋缺陷并且在合成单晶金刚石材料的第一区域中形成带正电荷的缺陷，同时该距离是足够远离的以便减少第一区域和第二区域之间的其他耦合相互作用，否则这些其他耦合相互作用将过度地降低合成单晶金刚石材料的第二区域中所述多个量子自旋缺陷的消相干时间和／或产生所述多个量子自旋缺陷的光谱线宽度的应变展宽。
上述定义考虑到如下事实：不可能形成完美的单晶金刚石晶格结构。正因如此，在材料的每个区域中将不可避免地存在一些缺陷，其中一些可能形成量子自旋缺陷，并且其中一些可能形成电子施主缺陷。这里需要注意的重要一点是，制造每个不同区域的方法可被调节以有利于一物类型的缺陷优于另一种的缺陷的形成，或者可被调节以便使一些缺陷类型最少化。因此，可以使用适合于增加电子施主缺陷数量的方法制造第一区域，以及使用适用于向区域中引入量子自旋缺陷的方法制造第二区域，同时确保向第二区域中引入相对较少数量的电子施主缺陷(当与材料的第一区域相比时)。此外，这些不同区域可在其间被制造以第三间隔区域，使得第一区域和第二区域以特定的距离分开以满足上述所述的功能要求。
可以通过适于形成相对高纯度的金刚石材料的方法制造设置在第一区域和第二区域之间的材料第三中间区域，该第三中间区域相对于第一区域而言具有较少的电子施主缺陷。该第三区域相对于第二区域而言还包含较少的量子自旋缺陷。第三中间区域可以与所述第一区域和第二区域形成明确的边界界面。例如，在一种配置中，可以提供一种至少包含如下的层结构：电子施主层(第一区域)，量子自旋缺陷受主层(第二区域)，以及中间间隔层(第三区域)。然而，也可以考虑施主区域和受主区域并不需要是层，并且也不需要被中间层分隔。一种替代生的例子是例如使用注入方法形成施主区域和受主区域，所述施主区域和受主区域在横向上而不是在垂直方向上分隔成层。另一种替代性的例子是，垂直堆叠的层结构，其包含电子施主层和量子自旋缺陷受主层，但没有中间层。在这种配置中，施主层可以具有朝向受主层缓慢减少的电子施主浓度。因此，可以没有独立的且易于辨识的中间层，但是仍将存在可识别的中间区域，该中间区域具有相对低的电子施主浓度。实际上，电子施主层渐变从而具有不同的区域，包括具有相对高电子施主浓度的区域，以及与量子自旋缺陷区域相邻的具有相对低电子施主浓度的区域。
又一种可能是，形成第三区域以具有与材料的第二区域相同或类似的组成，这些区域通过所使用的受控光学寻址来区分，而不是通过化学和／或晶体学组成来区分。例如，可以形成一种合成单晶金刚石材料，其具有第一电子施主层(第一区域)和第二量子自旋缺陷层(第二和第三区域)。在使用中，与第一层隔开10nm至100μm距离的第二量子自旋缺陷层的区域可以被光学寻址，该区域中的量子自旋缺陷与电子施主层足够接近以便接收电子，同时又与电子施主层足够远以便减少与电子施主层的其它耦合相互作用，否则这些相互作用将过度地降低合成单晶金刚石材料的第二区域中所述多个量子自旋缺陷的消相干时间和／或产生所述多个量子自旋缺陷的光谱线宽度的应变展宽。在这种配置中，通过与电子施主层相邻的一部分第二层来形成介于电子施主层和光学寻址的量子自旋缺陷区域之间的中间区域。
另一种替代方案是形成包含量子自旋缺陷的单一层的合成单晶金刚石材料以及将电子施主注入到该层的横向间隔区域中。这样的层此时将含有电子施主区域和量子自旋缺陷区域，其方式类似于先前描述的两层体系，量子自旋缺陷区域形成本发明的第二区域和第三区域。正如先前所描述的配置，可通过受控的光学寻址来区分第二区域和第三区域，使得与电子施主区域相隔开的量子自旋缺陷区域部分被光学寻址。
根据本发明的第二方面，提供一种制造如上所述的合成单晶金刚石材料的方法。优选使用CVD技术形成所述第一区域、第二区域和第三区域，任选地包括注入技术以形成所述区域中的一个或多个。然而，根据一个可能的实施方案，可以由基底形成包含电子施主缺陷的第一区域，使得基底形成层状结构的组成部分。在详细说明中讨论了合适的合成方法的实例。
根据本发明的第三方面，提供一种用于传感、检测或量子自旋装置的合成金刚石的装置部件，所述装置部件由如上所述的合成单晶金刚石材料形成。
根据本发明的第四方面，提供一种包括如上所述装置部件的装置。该装置可包括：光源，其用于光学泵浦单晶合成金刚石材料的第二区域中的所述多个量子自旋缺陷中的一个或更多个。
附图简述
为了更好地理解本发明以及显示如何实施本发明可使之生效，现在将参照附图通过举例的方式来描述本发明的实施方案，其中：
图1a举例说明了NV-缺陷的原子结构；
图1b举例说明NV-缺陷的电子结构；
图2a举例说明从通过变化的微波频率操纵的多个NV-缺陷得到的特征荧光光谱；
图2b举例说明金刚石晶体中的4个晶体学NV-轴线的取向；
图3(a)至图3(g)举例说明根据本发明实施方案的合成单晶金刚石材料；
图4举例说明根据本发明的一个实施方案制造层状合成单晶金刚石材料的方法；
图5示出了根据本发明的一个实施方案的自旋共振装置的示意图；
图6示出了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；
图7示出了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；
图8示出了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；
图9示出了根据本发明的另一个实施方案的自旋共振装置的示意图；
图10示出了根据本发明的一个实施方案的用于金刚石量子装置中的微流体单元(ce11)的示意图，该微流体单元包含层状的合成单晶金刚石材料；和
图11示出了与微流体单元例如图10中所示的微流体单元一起使用的自旋共振装置的示意图。
一些实施方案的详细说明
图3(a)至图3(c)举例说明根据本发明实施方案的层状合成单晶金刚石材料。
图3(a)示出了一种包含三层结构的层状合成单晶金刚石材料。这种层状结构可完全形成在合成金刚石材料的单晶中，使得这些层共享一个共同的晶格。第一层2包含多个电子施主缺陷。第二层4包含多个量子自旋缺陷。第三层6被设置在第一层2和第二层4之间，使得第一层2和第二层4间隔开10nm至100μm范围内的距离。选择该距离以允许将电子从第一层2供给到第二层4，从而在第二层4中形成带负电荷的量子自旋缺陷。此外，选择第一层2和第二层4之间的距离，以确保在第一层2中的电子施主缺陷和第二层4中的量子自旋缺陷之间的偶极耦合是低的。这确保第二层4中的量子自旋缺陷的消相干时间为高以及来自第二层4中的量子自旋缺陷的光谱线发射的应变展宽是低的。第二层4的电子施主缺陷浓度低于第一层2。这确保消相干降低以及因第二层4中的电子施主缺陷所致的量子自旋缺陷光谱线展宽是相对低的。此外，第三层6的电子施主缺陷浓度低于第一层2，并且其量子自旋缺陷的浓度低于第二层4。再一次，这确保了消相干降低以及因第三层6中的缺陷所致的第二层4中的量子自旋缺陷的光谱线展宽是相对低的
图3(b)示出了图3(a)中所说明的层状结构的变型。该层结构包括如上所述的相同的三个层2、4、6。此外，该层状结构含有包封该三层结构的底层8和顶层10。例如，该底层8和顶层10可包含具有与层6中提供的材料类似性质的高纯度佥刚石材料。
图3(c)示出了图3(a)中所说明的层状结构的另一种变型。该层状结构包含如关于图3(b)层所述的层2，4，6，8，20。此外，提供掺硼的单晶金刚石材料12的另一层以形成半导电或完全金属导电性的层。电荷能够通过这个附加层并且可被用于电学控制层4中的量子自旋缺陷的状态。作为替代，能够利用不同的表面终端来提供量子自旋缺陷状态的电学控制。因此，通过向材料施加能量(例如，通过电场)，能够控制金刚石材料内的电子空间分布以便使电子从电子施主缺陷供给到量子自旋缺陷。
还可以设想其他变型。例如，可以在金刚石基底中提供电子施主缺陷，在该基底上生长的所述层状结构使得基底形成所述最终层状结构的组成部分。这些层中的一个或多个可被形成为具有降低水平的13C，以进一步提高消相干时间，因为13C是自旋活跃核心，其可能与量子自旋缺陷不利地耦合。其他缺陷的水平也可以保持为低。还可以提供附加的功能层，例如其它的量子自旋缺陷层或其它的导电层，以形成电子元部件。
图3(d)示出了如图3(a)中所说明的层状结构的另一种变型。第一层2包含多个电子施注缺陷。第二层4包含多个量子自旋缺陷。电子施主层2具有朝向量子自旋缺陷层4缓慢减少的电子施主浓度，使得与量子自旋缺陷层4邻近的电子施主层2的区域14具有相对低的电子施主浓度。因此，该结构在许多方面与图3(a)中所示的结构类似，且图3(d)中的区域14在功能上等同于图3(a)中的层6。这里的区别是，中间区域14可能并不是图3(a)中的独立层。
图3(e)示出了另一种变型，其中在单一层中形成一个或多个电子施主区域2、量子自旋缺陷区域4、和中间区域6。在这种配置中，电子施主区域2和量子自旋缺陷区域4在横向上分离而不是垂直方向上分离成层。可以通过使用注入方法形成不同区域。例如，可以将电子施主物类注入到区域2中，以及将量子自旋缺陷注入到区域4中。
图3(f)示出了图3(e)中所示配置的一种变型，其中单晶金刚石材料的层包含一个或多个电了施主区域2和一个或多个量子自旋缺陷区域4。不提供可化学辨识的中间区域。相反，在使用中，量子自旋缺陷区域的部分16被光学寻址，该量子自旋缺陷区域与电子施主区域隔开的距离在10nm至100μm范围内，在该区域中的量子自旋缺陷与电子施主区域充分接近以便接收电子，同时又与电子施主区域足够远以便减少与电子施注层的其他耦合相互作用，否则这些相互作用将过度地降低合成单晶金刚石材料的第二区域中所述多个量子自旋缺陷的消相干时间和／或产生所述多个量子自旋缺陷的光谱线宽度的应变展宽。在这种配置中，电子施主区域2和光学寻址量子自旋缺陷区域16之间的中间区域6通过受控光学寻址而被界定。可通过将电子施主物类注入包含量子自旋缺陷的层中来形成该结构化的层。
图3(g)示出了图3(f)中所示配置的另一种变型，其中所述单晶金刚石材料层包含一个或多个电子施主区域2和一个或多个量子自旋缺陷区域4。在这种配置中，电子施主区域中的电子施主浓度是可变的。特别地，在所示的配置中，电子施主区域中的电子施主浓度在与量子自旋缺陷区域邻近的部分中减少，从而形成充当中间分隔区域的相对低电子施主区域18。
图4示出了制造如图3(a)中所示的层状合成单晶金刚石材料的方法。该方法以有待沉积所述层状结构的基底20开始。在步骤A中，可通过在含氮的气氛中生长CVD金刚石材料层来形成第一层22，使得供给电子的氮缺陷被引入到该层中。在步骤B中，随后可通过如下方式在其上生长另外的层24(前面定义中的第三层)：降低工艺气体中的氮浓度使得形成高纯度层。在步骤C中，可通过增加工艺气体中的氮含量来生长含氮的单晶金刚石材料的顶层26。然后，在步骤D中，将该三层结构22、24、26从基底上移去。在步骤E中，可对顶层进行照射以便在该层内形成空位缺陷，并且进行退火以允许空位缺陷迁移到氮缺陷并与之成对从而形成含有氮-空位(NV)缺陷的层28。然后，可发生从底层中的氮缺陷向顶层28中NV缺陷的电子供给，这可被用于传感、检测和量子处理应用。由于底层22(其现在将是带正电荷的，因为已经向NV缺陷供给了电子)中的供给电子的氮物类与顶层28中的NV-缺陷相隔离，于是NV-缺陷和氮缺陷之间的偶极耦合的幅度因此可降低，因此，能够增加NV-缺陷的消相干时间和／或能够降低NV-缺陷光谱线宽度的应变展宽。
可以设想上述方法的替代方案。例如，不要求电子施主缺陷是氮缺陷，而可以是磷缺陷、硅缺陷或任何其它的供给电子的金刚石缺陷。
可以将缺陷注入到金刚石材料中从而形成这些层中的一个或多个，而不是在佥刚石合成期间成长到材料中。例如，用于将杂质原子如氮、磷和硅注入到金刚石材料中的技术是已知的。因此，在前述实例的替代方案中，可以在低氮工艺气体中以类似于中间层24的方式生长顶层26，然后向顶层26中注入杂质原子如氮原子，以便在照射和／或退火步骤之后形成量子自旋缺陷。
通过照射和／或退火可以形成杂质-空位的量子自旋缺陷。可使用照射来形成空位，所述空位在加热／退火时可以迁移穿过佥刚石材料，直到它们被杂质缺陷(如孤立的氮点缺陷)捕获从而形成杂质-空位量子自旋缺陷。可以在照射期间或之后进行退火。所述退火可以涉及加热金刚石材料到等于或大于600℃、700℃、800℃、900℃、1000℃、或1200℃的温度。作为退火形成杂质-空位量子自旋缺陷的补充或者作为替代，退火也可以帮助去除晶体学缺陷，例如由注入杂质原子而形成的损伤。退火可以在一个或多个步骤中进行。例如，退火可以在不同温度下逐步进行，例如在第一温度下的第一退火和在第二温度下的第二退火，所述第二温度不同于所述第一温度(较高或较低)。一种有利的退火是在足够高的温度下以修复晶体学缺陷／损伤，但又足够低使得杂质-空位缺陷不会被打被。例如，可在足以促进杂质-空位量子自旋缺陷形成的温度下进行第一退火，然后可在较高温度下进行第二退火，所述较高温度修复晶体学缺陷／损伤且同时没有高到打破所述杂质-空位缺陷。
如果在生长原态的材料中存在足够的空位，则可以不需要照射步骤来形成空位。在这种情况下，生长原态的材料中存在的空位可被退火从而迁移穿过材料并被杂质缺陷捕获，以便形成杂质-空位量子自旋缺陷。此外，也有可能在一定的生长条件下在生长期间将杂质-空位量子自旋缺陷作为单元直接纳入到金刚石材料中。在这种情况下，既不需要照射也不需要退火。在这种替代方案中，在金刚石材料的生长期间形成杂质-空位量子自旋缺陷，而不必使用生长后处理例如照射和退火。
虽然上述实施方案描述了形成NV-缺陷作为量子自旋缺陷，然而也可以使用其他缺陷。已知金刚石材料中的各种点缺陷，包括：含硅缺陷、含镍缺陷、含铬缺陷、和含氮缺陷。虽然设想优选实施方案将利用含氮的NV-缺陷(由于背景技术部分中所述的这种缺陷的有利性能)，也可以设想本发明的某些实施方案可以用于其他类型的带负电荷的缺陷，这些缺陷适用于传感、检测以及量子处理应用。
电子施主层的厚度可以等于或大于：10nm；100nm；5μm；50μm；100μm；或500μm。可以由合成CVD(化学气相沉积)或合成HPHT(高压高温)金刚石材料形成该电子施主层。电子施主缺陷可以在生长期间在材料中形成或者可通过生长后的注入形成。电子旋主层的厚度上限对于本发明的功能并不关键。如果电子施主层还充当层状结构的支撑基底，那么它可以相对较厚。然而，由于形成单晶金刚石材料的厚层是较为困难且昂贵的，因此所述电子施主层通常小于2mm厚，且更通常小于1mm厚。
电子施主层应该有相对高浓度的电子施主缺陷，如氮、磷和／或硅。例如，电子施主缺陷的浓度可以等于或大于：1×1016缺陷／cm3；5×1016缺陷／cm3；1×1017缺陷／cm3；5×1017缺陷／cm3；1×1018缺陷／cm3；5×1018缺陷／cm3；1×1019缺陷／cm3；或2×1019缺陷／cm3。在实际中，难以纳入显著更高的浓度并且该层通常具有等于或小于1022缺陷／cm3、1021缺陷／cm3、或者1020缺陷／cm3的电子施主缺陷浓度。
为了确保存在足够的从电子施主层到量子自旋缺陷层的电子供给，在某些应用中，确保电子施主层中的电子施主浓度大于量子自旋缺陷层中的量子自旋缺陷浓度是有用的。这是因为电子施主和量子自旋缺陷之间的电子供给的效率一般不会是100％。因此，提供过量的电子施主，确保大部分量子自旋缺陷将接受电子。根据某些配置，电子施主层／区域中的电子施主浓度是量子自旋缺陷层／区域中的量子自旋缺陷浓度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。此外，根据某些配置，电子施主层／区域中的电子施主缺陷浓度是量子自旋缺陷层／区域中的电子施主缺陷浓度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。有利的是，至少30％、40％、50％、60％、70％、80％、或90％的量子自旋缺陷将接受电子从而形成带负电荷的量子自旋缺陷。
量子自旋缺陷层的厚度可以等于或大于：1nm；5nm；10nm；50nm；100nm；500nm；或1μm。此外，量子自旋缺陷层的厚度可以等于或小于：100μm；80μm；60μm；40μm；20μm或10μm。可以想到包含量子自旋缺陷层的这些厚度上限和下限的组合的范围。具体的层厚度在一定程度上将取决于装置应用和该层内的量子自旋缺陷的浓度。例如，如果在该量子自旋层中存在合理高浓度的量子自旋缺陷，那么使该层非常薄，这能够使各个量子自旋缺陷光学隔离。当然，如果该层过厚，那么该层的最远离电子施主层的部分将过于远离电子施主层以致不能由其接受电子而形成带负电荷的量子自旋缺陷。因此，可以控制层厚度和量子自旋缺陷的浓度，使得对于特定的应用存在足够数量的量子自旋缺陷并且量子自旋缺陷足够接近电子施主层使得能够发生电子供给以便形成带负电荷的量子自旋缺陷。通常，这将使得量子自旋缺陷层必须非常薄并且相对接近电子施主层，但不至于接近到使电子施主层和量子自旋缺陷层之间发生广泛的偶极耦合。
优选由合成单晶CVD金刚石材料形成量子自旋缺陷层。可以在生长期间或者通过生长后注入在材料中形成量子自旋缺陷。量子自旋缺陷可以包括以下的一种或多种：带负电荷的含硅缺陷；带负电荷的含镍缺陷；带负电荷的含铬缺陷；和带负电荷的含氮缺陷。由于带负电荷的氮-空位缺陷(NV-)的有用特性(如背景技术部分中所讨论)，该缺陷对于很多应用是有利的。
量子自旋缺陷的浓度在一定程度上将取决于期望的应用。在要求各个量子自旋缺陷被光学隔离并可寻址的应用中，这时量子自旋缺陷的浓度有利地足够低使得各个量子自旋缺陷能够被容易地各个寻址。或者，在使用多个量子自旋缺陷作为集合来感测环境中的变化而不要求各个量子自旋缺陷被分离并可单独寻址的应用中，这时可提供较高浓度的量子自旋缺陷。例如，量子自旋缺陷的浓度可以等于或大于：1×1011缺陷／cm3；1×1012缺陷／cm3；1×1013缺陷／cm3；1×1014缺陷／cm3；1×1015缺陷／cm3；1×1016缺陷／cm3；1×1017缺陷／cm3；1×1018缺陷／cm3。此外，量子自旋缺陷的浓度可以等于或小于：4×1018缺陷／cm3；2×1018缺陷／cm3；1×1018缺陷／cm3；1×1017缺陷／cm3；或者1×1016缺陷／cm3。可以想到包含量子自旋缺陷层厚度的这些下限和上限的组合的范围。例如，量子自旋缺陷的浓度可以在如下范围内：1×1011缺陷／cm3至4×1018缺陷／cm3；1×1012缺陷／cm3至1×1017缺陷／cm3，或者1×1013缺陷／cm3至1×1016缺陷／cm3。对于较高浓度的应用，量子自旋缺陷的浓度可以在如下范围内：1×1015缺陷／cm3至4×1018缺陷／cm3；1×1016缺陷／cm3至2×1018缺陷／cm3；或者1×1017缺陷／cm3至1×1018缺陷／cm3。根据一种配置，电子施主层中形成的电子施予缺陷的数量大于量子自旋缺陷层中形成的量子自旋缺陷的数量。量子自旋缺陷的低浓度有助于确保量子自旋缺陷具有高的消相干时间、窄的光谱线宽度，并且量子自旋缺陷可以被光学隔离。电子方施主层中的较高数目的电子施予缺陷将会确保存在电荷转移从而形成带负电荷的量子自旋缺陷的高可能性。
量子自旋缺陷层内的其它缺陷的浓度应当低，以避免导致消相干时间降低或增加吸光度的相互作用。例如，电子施主缺陷(如氮、磷、硅中的一种或多种，要么单独要么组合)的浓度可以等于或小于：1×1017缺陷／cm3；1×1016缺陷／cm3；5×1015缺陷／cm3；1×1015缺陷／cm3；5×1014缺陷／cm3；1×1014缺陷／cm3或者5×1013缺陷／cm3。在许多应用中，期望使量子自旋缺陷层中的其它缺陷的浓度尽可能低。然而，在实际中其他缺陷通常以至少1×1010缺陷／cm3的浓度存在。
对于某些应用，量子自旋缺陷层可具有下列中的一种或多种：等于或小于20ppb，10ppb，5ppb，1ppb或0.5ppb的中性单取代氮浓度；等于或小于0.15ppb，0.1ppb，0.05ppb，0.001ppb，0.0001ppb或0.00005ppb的NV-浓度，或者等于或大于0.1ppm，0.5ppm，1.0ppm，2.0ppm，3ppm，4ppm或5ppm的NV-浓度；以及等于或小于0.9％，0.7％，0.4％，0.1％，0.01％，或0.001％的13C的总浓度。高纯度的量子级单晶CVD合成金刚石材料的使用，改善了金刚石材料内的一种或多种量子自旋缺陷的消相干时间，并且使得能够利用本领域技术人员已知的光学技术来分离单个缺陷中心。根据所需的最终用途，材料可能落入两种类别之一：低NV-浓度材料或高NV-浓度材料。
除了控制量子自旋缺陷层内的点缺陷浓度，还有利的是确保延伸晶体缺陷如位错缺陷的浓度为低，以便改善该层的光学性技(例如，降低双折射)和降低该层中的应变，该应变会降低量子自旋缺陷的消相干时间。因此，在垂直于量子自旋缺陷层的方向上的双折射可以等于或小于5×10-5、1×10-5、5×10-6、或1×10-6。
介于电子施予层和量子自旋缺陷层之间的中间层的厚度可以等于或大于：10nm；50nm；100nm；500nm；1μm；10μm或20μm。此外，该中间层的厚度可以等于或小于：100μm；80μm；60μm；40μm或30μm。可以想到包含中间层的厚度的这些下限和上限的组合的范围。可以优化层厚度以确保电子施予层和量子自旋缺陷层之间能够发生足够的电子供给，从而形成带负电荷的量子自旋缺陷同时确保电子施予缺陷和量子自旋缺陷之间的偶极耦合为低。在理想情形中，中间层将是没有任何种类缺陷的极高纯度的材料。在这样的理想配置中，电子施主层将只包含电子施主缺陷，以及量子自旋缺陷层将仅包含量子自旋缺陷，而且中间层将不合任何电子施主或量子自旋缺陷。在实际中这是不可能的。然而，中间层中的杂质缺陷应当是低浓度的。如果中间层中含有太多的缺陷，那么它们可能充分接近量子自旋缺陷从而与量子自旋缺陷发生耦合，导致消相干时间的降低。此外，如果中间层含有太多的可接受来自电子施主层的电子的缺陷，那么这些缺陷将抑制电子从电子施主层传输到量子自旋缺陷层。因此，在某些应用中，电子施主缺陷(如氮、磷和硅中的一种或多种，要么单独要么组合)的浓度可以等于或小于：1×1017缺陷／cm3；1×1016缺陷／cm3；5×1015缺陷／cm3；1×1015缺陷／cm3；5×1014缺陷／cm3；1×1014缺陷／cm3或5×1013缺陷／cm3。在许多应用中期望这些缺陷在中间层中的浓度尽可能低。然而，在实际中这些缺陷通常以至少1×1011缺陷／cm3的浓度存在。此外，量子自旋缺陷如NV缺陷的浓度可等于或小于：1×1014缺陷／cm3；1×1013缺陷／cm3；1×1012缺陷／cm3；1×1011缺陷／cm3；或1×1010缺陷／cm3。再一次，在许多应用中期望这些缺陷在中间层中的浓度尽可能低。然而，在实际中这些缺陷通常以至少1×109缺陷／cm3的浓度存在。
单晶合成佥刚石材料可具有至少一个等于或大于0.1m、0.5mm、1mm、2m或3mm的尺度。此外，单晶合成金刚石材料可形成层状结构，其厚度等于或大于0.1μm、1μm、10μm、100μm、200μm或500μm。在一定程度上，单晶合成金刚石材料的具体尺寸和尺度将依赖于装置构造和其预期的用途。然而，对于许多应用，单晶合成CVD金刚石材料可能需要足够大以包含足够的量子自旋缺陷从而改善灵敏度，同时量子自旋缺陷的分布足够分散以改善点缺陷的消相干时间和／或使得能够利用光学技术来分离单一缺陷中心。
量子自旋缺陷的消相干时间T2(通过Hahn回波衰减测量)可等于或大于0.05ms、0.1ms，0.3ms、0.6ms、1ms、5ms或15ms，相应的T2 *值等于或小于1ms、800μs、600μs、500μs、400μs、200μs、150μs、100μs、75μs、50μs、20μs、或1μs。
量子自旋缺陷可以被定位在离单晶合成金刚石材料表面的一定距离处，该距离等于或小于：100nm；80nm；50nm；20nm；或10nm。有利的是，该点缺陷被定位于靠近表面，以便增加对表面附近的磁场或电场变化的敏感度。
可以在单晶合成金刚石材料的表面形成输出耦合(out-coupling)结构，用以增加光的输出耦合以及增加从合成金刚石材料中的量子自旋缺陷的光收集。在一种配置中，在单晶合成金刚石材料的表面形成输出耦合结构，由此通过单晶合成佥刚石材料的表面整体地(integrally)形成所述输出耦合结构。为了形成这种整体的输出耦合结构，可能会需要更多的金刚石材料，并且这种附加材料的至少一部分可任选地由相对于包含量子应用中使用的量子自旋缺陷的层状结构而言较低等级材料制成。合适的输出耦合结构包括下列中一种或多种：凸面；微透镜阵列；固体浸没透镜(SIL)；多个表面凹陷或纳米结构；衍射光栅；菲涅耳透镜；以及涂层，如抗反射涂层。
能够使用CVD方法制造上文所述的合成佥刚石装置部件，该方法使用具有生长表面的单晶合成金刚石基底，该表面具有等于或小于5×103缺陷／mm2或5×103缺陷／mm2的缺陷密度，如通过揭示等离子体刻蚀所揭示的。这可以由天然、HPHT或CVD合成佥刚石材料形成。尽管这些不同类型的金刚石材料各自具有其自身独特的特点并且可清楚识别，然而该基底的关键特征是生长表面被仔细处理以具有良好的表面光洁度(finish)。该生长表面优选取向在{100}、{110}、{111}或{113}晶面的几度内。生长表面上的缺陷密度最容易通过如下方式来表征：在使用为揭示缺陷而优化的等离子体或化学刻蚀(称为揭示等离子体刻蚀)之后进行光学评价，例如使用下文所述类型的短暂等离子体刻蚀。
能够揭示两类缺陷：
1)基底材料品质所固有的那些缺陷。在所选的天然佥刚石中，这些缺陷的密度可低达50／mm2，更典型的值是102／mm2，而在其他中该值可以是106／mm2以上。
2)由抛光所产生的那些缺陷，包括位错结构和形成沿抛光线的擦痕的微裂纹。这些缺陷的密度可在样品上显著变化，典型值的范围是从约102／mm2，直至不良抛光的区域或样品中的超过104／mm2。
优选的低缺陷密度是这样的，与缺陷有关的表面刻蚀特征的密度低于5×103／mm2，更优选低于102／mm2。应当注意的是，仅仅抛光表面以具有低的表面粗糙度并不一定满足这些标准，因为揭示等离子体刻蚀暴露出该表面处以及恰好其下方的缺陷。此外，除可以通过简单抛光除去的表面缺陷如微裂纹和表面特征之外，揭示等离子体刻蚀可以揭示内在的缺陷如位错。
因此，在发生CVD生长的基底表面处或其下方的缺陷可以通过仔细选择和制备基底而被最少化。这里所包括的“制备”是向来自矿物开采(在天然佥刚石的情况下)或者合成(在合成材料的情况下)的材料所施加的任何工艺，因为每个阶段都能时材料内在基底制备完成时将最终形成基底表面的平面处的缺陷密度造成影响。特别的处理步骤可以包括传统的金刚石工艺如机械锯切、磨光和抛光(在本申请中特别优化以实现低缺陷水平)，和较不常规的技术如激光加工、反应性离子刻蚀、离子束铣削或离子注入以及剥离技术、化学／机械抛光，以及同时液体化学处理和等离子体处理技术。此外，通过触针表面轮廓仪测得的表面RQ值(优选在0.08mm长度上测量)应最小化，在任何等离子体刻蚀之前的典型值不大于几纳米，即小于10nm。RQ是表面轮廓距离平面的均方根偏差(用于表面高度的高斯分布，RQ＝1.25Ra。关于定义，例如参见“Tribo1ogy：FrictionandWearofEngineeringMaterials”，IMHutchings，(1992)，Publ.EdwardArno1d，ISBN0-340-56184)。
使基底表面的损伤最小化的一种特定方法是，在要发生同质外延佥刚石生长的表面上包括原位等离子体刻蚀。原则上，这种刻蚀不必是原位的，也不必在生长过程之前即刻进行，但是如果其是原位的则会是实现最大的好处，因为它避免了进一步的物理损伤或化学污染的任伺风险。当生长过程也是基于等离子体的时候，原位刻蚀通常也是最方便的。等离子体刻蚀可以使用与沉积或金刚石生长过程相似的条件，但是不存在任何含碳的源气体以及通常在稍微较低的温度下进行以便更好地控制刻蚀速率。例如，它可以包括下列中的一个或多个：
(i)氧刻蚀主要使用氢和任选的少量Ar，以及所需的少量O2。典型的氧刻蚀条件是：50-450×102Pa的压力，氧含量为1-4％的刻蚀气体、0-30％的氩含量、以及余量的氢，所有百分数均是按体积计，基底温度为600-1100℃(更典型为800℃)以及3-60分钟的典型持续时间。
(ii)与(i)类似但是其中不存在氧的氢刻蚀。
(iii)可以使用并不仅仅基于氩气、氢气和氧气的替代性刻蚀方法，例如利用卤素、其他惰性气体或氮气的那些方法。
典型地，刻蚀包括氧刻蚀随后是氢刻蚀，然后通过引入碳源气体直接移入合成。选择刻蚀时间／温度以便能够保留表面损伤以免处理从而去除，以及用于有待除去的任伺表面污染物，但不形成高度粗糙的表面并且不会沿着与表面相交的延伸缺陷(如位错)严重刻蚀从而造成深坑。由于刻蚀是侵蚀性的，对于该阶段特别重要的是：腔室设计及其部件的材料选择使得不会有材料被等离子体从腔室转移到气相中或者转移到基底表面。氧刻蚀之后的氢刻蚀对于晶体缺陷特异性较小，其磨掉由侵蚀性刻蚀这些缺陷的氧刻蚀所导致的棱角并且为后续生长提拱更平滑、更好的表面。
该量子金刚石部件的至少一部分可使用气相生长，该气相的氮浓度小于或等于：十亿分之250份，十亿分之200份，十亿分之150份，或十亿分之120份，以氮气分子计算。CVD反应器内的气体中的氮含量降低导致CVD金刚石材料内的氮含量降低，并因此导致较低的吸收系数和较长的消相干时间。CVD反应器气体中的氮含量可以大于十亿分之0.001份，大于十亿分之0.01份，大于十亿分之0.1份，大于十亿分之1份，或大于十亿分之10份。
除了高化学纯度以外，CVD生长过程可以使用高同位素纯度的源气体。例如，碳源气体可以具有增加的12c分数以致等于或大于99％、99.3％、99.6％、99.9％、99.99％、或99.999％。这能够进一步增加单一光予发射体的消相干时间，然而也可以设想使用12C的天然丰度。
鉴于上述情况，可以由具有至少一个高纯度部分的金刚石材料形成所述量子金刚石部件，该高纯度部分包括下列中的一种或多种：等于或小于20ppb、10ppb、5ppb、1ppb或0.5ppb的中性单取代氮浓度；等于或小于0.15ppb、0.1ppb、0.05ppb、0.001ppb、0.0001ppb、或0.00005ppb的NV-浓度；以及等于或小于0.9％、0.7％、0.4％、0.1％、0.01％或0.001％的13C总浓度。
在CVD生长过程中所用的气体组合物还可能所括与色心形成或者它们的电荷稳定作用相关的其它杂质，例如硅或磷。然而，根据某些实施方案，除了低的氮浓度，CVD生长过程优选还使用具有极低浓度其他杂质的气体组合物，这些杂质可在CVD生长期间纳入金刚石材料中。因此，该佥刚石材料的至少一部分优选具有下列中的一种或多种：100ppb或更低的硼浓度；100ppb或更低的硅浓度；1ppm或更低的顺磁性缺陷浓度；5ppm或更低的任何单一非氢杂质浓度；10ppm或更低的不包括氢及其同位素的总杂质含量；1018cm-3或更低的单晶金刚石基质材料中的氢杂质浓度。高纯度材料优选还具有低的位错浓度。例如，高纯度单晶金刚石材料的位错束的密度等于或小于：106位错cm-2；104位错cm-2；3×103位错cm-2；103位错cm-2；102位错cm-2；或10位错cm-2。这可以通过仔细的基底制备和使用氮气来实现，使用氮气以抑制位错形成，否则位错会扩展穿过所述高纯度佥刚石材料。
还希望处理金刚石材料的表面以实现低的表面粗糙度Rq。如WO2010010344和WO2010010352中所述，使用本发明的合成佥刚石材料作为基质材料能够获得高T2值和高光谱稳定性，其中量子自旋缺陷定位在距这样的处理表面等于或小于100μm的距离处。根据本发明的实施方案，量子自旋缺陷可任选地定位在距这样的处理表面等于或小于100μm、优选50μm、优选20μm、优选10μm、优选1μm、优选500nm、优选200nm、优选50nm、优选20nm或优选10nm的距离处。量子自旋缺陷的这种定位意味着对于最终应用它是易于访问的，使得其能够被表征并“读出”，例如，通过光学耦合到波导。因此，有利的是，在量子级单晶金刚石中形成量子自旋缺陷，其中处理佥刚石材料的表面使得由如下圆所限定的区域内的单晶金刚石的表面粗糙度Rq等于或小于约10nm、5nm、1nm、或0.5nm，所述圆的半径为约5μm且中心在表面上的与形成所述量子自旋缺陷之处最接近的点上。
除了邻近量子自旋缺陷的表面上的低表面粗糙度之外，还有用的是确保量子自旋缺陷附近的亚表面损伤为低。可以通过刻蚀(如用等离子体刻蚀)以及抛光来减少亚表面损伤。还有用的是控制在邻近量子自旋缺陷的金刚石表面上表面封端的类型，以确保金刚石不会以将与量子自旋缺陷有害相互作用的物类封端。例如，可以有用的是确保量子自旋缺陷附近的金刚石表面以零自旋物类例如氧封端，而不是具有非零自旋的物类(如氢)或者可导致一些表面电荷再分配过程的其它物类(例如已知对于氢所发生的)。
可以使用前述的合成金刚石装置部件来形成佥刚石量子装置。图5中举例说明了该装置的实例。量子装置50包含佥刚石量子部件52，该部件是由前述的层状单晶合成佥刚石材料52形成。该量子装置还包含光源56，用来光学泵浦所述层52中的所述多个量子自旋缺陷中的一个或多个。
如图1(a)所示，将光源56调整到适合的频率以使NV-缺陷激发到发生电子跃迁。该缺陷的电子结构允许该缺陷被光学泵浦到电子基态，从而允许即使在非低温下也能将这样的缺陷置于特定的电子自旋状态。对于需要小型化的某些应用，这可使得不必要求昂贵且笨重的低温冷却设备。进一步的跃迁和随后的衰变以及荧光发射将会导致光子的发射，所述光子均具有相同的自旋状态。因此，这个装置构造可以充当具有相同自旋状态的光子的源，其对于基于光子学的其它量子处理应用是有用的。
图6示出了类似的金刚石量子装置60。该装置60也包含金刚石量子部件62，该部件包括前述的层状单晶合成金刚石材料64。该量子装置还包含光源66，用来光学泵浦所述层64中的所述多个量子自旋缺陷中的一个或多个。
图6中所示的金刚石量子装置60不同于图5中所示装置之处在于，形成单晶合成佥刚石部件62使其具有输出耦合结构68，以增加来自发光NV-缺陷的光输出。在该举例说明的配置中，单晶CVD合成金刚石部件60被形成为固体浸没透镜。这个透镜可以完全由前述的层状量子级材料形成，或者可以是其中设置所述层状量子级材料的复合结构。例如，单晶合成金刚石部件62可以由合成CVD金刚石材料的单晶构成，其包含层状量子级材料以及较低等级材料的一个或多个另外层。
图7显示了金刚石量子装置70的另一个例子。如上所述，该装置包括单晶合成佥刚石部件72和光源76。装置70不同于图5和图6所示装置之处在于，其进一步包含检测器78，用来检测来自单晶合成金刚石部件72中的一个或多个衰变的量子自旋缺陷74的发射。
在这种装置构造中，导致电子跃迁到ms=±1状态的NV-缺陷的任何扰动，将会导致荧光发射的降低，这时该降低可被检测器78检测到。
图8示出了金刚石量子装置80的另一个例子。如前所述，该装置包括单晶合成佥刚石部件82和光源86。装置80还包含检测器88，用以检测来自单晶合成金刚石部件82中的一个或多个衰变的量子自旋缺陷84的发射。装置80不同于图7中所示装置之处在于，其进一步包含微波发生器89，用来操纵单晶合成金刚石层中的所述多个量子自旋缺陷中的一个或多个。
在这种装置构造中，该佥刚石自旋装置可以充当磁力计，所述微波发生器89被配置为扫描用来操纵单晶合成金刚石部件82中的所述量子自旋缺陷中的一个或多个的微波频率范围。在特定频率，NV-缺陷将经历从ms=0状态到ms=±1状态的电子跃迁，这导致来自NV-缺陷的荧光发射的降低。发生这种跃迁的频率将取决于ms=±1状态的能级，该能级会被外部的磁场或电场所扰动。因此，荧光发射降低发生的频率可以被用来测量外部的磁场或电场。
在图8所示装置的变化形式中，该装置也可包含静态场发生器以分裂ms=±1状态的简并性，这种分裂的幅度这时被任何外加磁场或电场扰动，导致发生荧光发射降低的频率的变化，该变化对应于外部磁场或电场的幅度和／或方向的变化。
作为替代，图8所示的金刚石量子装置可以配置为充当量子信息处理装置。在这样的设置中，可配置所述微波发生器89以选择性地操纵所述单晶合成佥刚石部件中的所述多个量子自旋缺陷，以便写入信息到所述多个量子自旋缺陷，并且可配置检测器88以便选择性地寻址所述多个量子自旋缺陷中的一个或多个，以便从所述多个量子自旋缺陷读取信息
该装置可以是自旋共振装置，所述微波发生器被配置为扫描用来操纵合成单晶金刚石材料中的所述量子自旋缺陷中的一个或多个的微波频率范围，该自旋共振装置还包含射频或微波频率发生器，其被配置为扫描用来操纵设置在合成单晶金刚石材料邻近的样品内的量子自旋的频率范围。图9示出了这样的金刚石量子装置90的例子。该装置包括单晶合成佥刚石部件92。装置90还包含检测器95，用以检测来自单晶CVD合成佥刚石部件92中的一个或多个衰变的量子自旋缺陷的发射，以及用以操纵单晶合成佥刚石部件中的所述多个量子自旋缺陷中的一个或多个的微波发生器96。配置微波发生器96以扫描用来操纵单晶合成金刚石层中的所述多个量子自旋缺陷中的一个或多个的微波频率范围。装置90还包含射频或微波频率发生器98，其被配置为扫描用以操纵设置在单晶合成佥刚石部件92邻近的样品99内的量子自旋的频率范围。
该装置构造可充当自旋共振装置。这样的装置还可包含静态场发生器。在这样的配置中，样品99经受静态场，例如静态磁场。通过对样品99施加静态磁场，样品内的核(nuclei)的自旋择优与所施加的磁场排列。然后对样品施加振荡场并且改变频率。当振荡场与核自旋发生共振时，它使核的自旋翻转从而与静态场的方向相反取向。这种转变导致局部磁场的变化，该变化可被感测和检测。由于周围电子的局部屏蔽作用以及紧密间隔的核自旋之间的自旋-自旋相互作用，不同的核将在所施加的振荡场的不同频率下发生自旋翻转。
到目前为止，所述装置的功能类似于标准的NMR装置，但是具有小得多的样品体积和低得多的静态场，从而允许使用例如小磁体(或者实际上不用磁体，如果使用地球磁场的话)，并且因此允许所述装置作为整体的小型化。与标准NMR装置不同，使用设置在样品99邻近的单晶CVD合成佥刚石部件92中的一个或多个量子自旋缺陷来检测由核自旋翻转所导致的局部磁场变化。
NV-缺陷被设置在前述的静态磁场中。因此，NV-缺陷内的电子自旋状态ms=±1的简并性分裂，如图1b所示。使用532nm的激光器光源激发NV-缺陷，导致电子从3A基态激发到3E激发态。激发的ms=0电于在跃迁回到基态时发出荧光，并且检测该荧光。向NV-缺陷施加振荡的微波场并且改变频率。当振荡的微波场与NV-中心电子的自旋发生共振时，其引起电子发生跃迁到ms=±1状态。参照附图2a，如前面Steinert等人所述，可以通过扫描导致光学检测磁场共振(ODMR)光谱中的特征下降的微波(MW)频率来检测该共振自旋跃迁。
现在，ms=±1状态的能量将依赖于静态场，但是会被由样品中的振荡场引起的核自旋翻转所致的磁场中的局部变化所扰动。因此，当样品中的核自旋与振荡场发生共振时，NV-缺陷中将发生电子自旋共振的微波频率将被偏移。通过发生荧光处的下降的偏移来检测这些变化。因此，可以通过NV-缺陷中的电子自旋共振的变化来光学检测样品中的核自旋共振。因此可处理光学信号从而产生NMR数据。这可以是指示化学偏移数据的NMR光谱的形式。作为替代或作为补充，所述自旋共振装置可以是自旋共振成像装置，配置检测器以便在空间上解析来自所述合成单晶金刚石材料中的所述量子自旋缺陷的发射，从而形成自旋共振图像。例如，如果在样品不同位置处获得多个光学读数，则可以为样品产生磁共振图像(MRI)。在这样的自旋共振成像装置中，配置检测器以便在空间上解析来自单晶CVD合成金刚石部件中的所述多个量子自旋缺陷的发射，从而形成自旋共振图像。作为替代或作为补充，可以利用该技术来测量电场的变化。
使用上述处理生成的数据可以被显示在装置的显示屏上。作为替代，数据可以被(有线地或无线地)传输到外部设备(如笔记本计算机或台式计算机)以便处理和显示。在该情形中，量子装置内的处理和显示可以被简化并且尺寸和成本降低。可以提供合适的计算机程序以便在标准的计算机上运行，从而接收、处理和显示由便携量子装置所收集的数据。
前述量子装置可被配置为微流体装置，其包含用于接受流体样品的微流体通道，单晶合成金刚石部件位于该微流体通道附近。在这种配置中，可将微流体通道以及充当量子传感器的单晶合成佥刚石部件集成到微流本单元中，例如图10所示的微流本单元。
图10显示了金刚石基微流体单元100的例子。微流体单元100包含至少一个金刚石传感器102，其定位在通道104的邻近，流体样品可被设置在所述沟道104中。该至少一个佥刚石传感器102包含一个或多个量子自旋缺陷106，其可以通过使用前述的层状结构形成。金刚石传感器102被定位在通道104的邻近，用来感知位于沟道104中的样品内的磁场和／或电场的变化。所示配置包含两个金刚石传感元件102，它们被放置在通道104的相反侧。然而，可以想到微流体单元可以包含仅一个或者作为替代包含多个佥刚石传感元件。
微流体通道优选具有等于或小于1mm的至少一个尺度，更优选在100nm到1mm的范围内，任选地在500nm到500μm的范围内。可以选择微流体通道的尺寸以便选择某些物类。可以提供多于一个通道。不同的通道可具有不同的尺寸以便基于物类尺寸的差别选择不同的物类。
图11示出了用于微流体单元例如图10中所示微流体单元的自旋共振装置110。该装置110包括静态磁场发生器(B0)、第一可变振荡磁场发生器(B1)和第二可变振荡磁场发生器(B2)。第一可变振荡磁场发生器(B1)优选是射频发生器，并且第二可变振荡磁场发生器(B2)优选是微波发生器。该装置可以进一步包括设置在单元接受区114的周围的磁屏蔽112。在一种配置中，地球磁场被用作静态磁场，因此不需要额外的静态磁场发生器。在这样的配置中，所述屏蔽可适用将传感器与任何外部振荡场屏蔽，而不是对抗静态磁场。这样的屏蔽是本领域的技术人员所知晓的。自旋共振装置还包含：光源116，该光源被配置用来激发安置在单元接受区114中的金刚石基微流体单元中的量子自旋缺陷，以及光检测器118，其用于检测来自金刚石基微流体单元的量子自旋缺陷的光学输出信号。该光源可以是激光光源。可配置该光源以便选择性地激发沿着微流体通道的不同位置处的量子自旋缺陷，从而允许对沿着通道的不同位置处的流体进行分析。作为替代或作为补充，可以配置检测器以便选择性地检测沿着微流体通道的不同位置处的量子自旋缺陷的发射，从而允许对沿着通道的不同位置处的流体进行分析。
作为上述的替代，该装置可以是量子信息处理装置。在此类装置中，可以配置微波发生器以选择性地操纵合成单晶金刚石材料中的量子自旋缺陷，以便写入信息到所述量子自旋缺陷，配置所述检测器以选择性地寻址一个或多个量子自旋缺陷，以便从所述量子自旋缺陷读取信息。
在另一种替代性配置中，前述的磁场发生器可以被电场发生器替换。NV-缺陷的电子结构使得本发明的实施方案也可以用来测量电场，作为磁场的替代或补充。
一个或多个处理器120可以被设置在自旋共振装置中，并且连接到检测器118以便接收和处理发射数据。所述一个或多个处理器120可被连接到用以输出结果的输出器122。输出器122可以包括用来显示自旋共振数据的显示器。所述一个或多个处理器120和显示器122可以被集成至自旋共振装置中。作为替代或作为补充，输出器122可以被适配用以将数据传输到用于处理和显示数据的外部设备，例如笔记本计算机或台式计算机。
此类装置可以如前面关于图9所述那样发挥功能。作为替代或作为补充，使用高纯度量子级合成单晶金刚石材料以便改善金刚石材料内的所述一个或多个量子自旋缺陷的消相干时间，可以选择和利用合适的脉冲序列来增加消相干时间。因此，可以配置前面所述的装置以便向所述一个或多个量子自旋缺陷赋予脉冲信号，从而增加消相干时间并且因此改善灵敏度。一种典型的脉冲序列包含π／2脉冲，随后为π脉冲，再随后为另一π／2脉冲。
虽然已参照优选的实施方案对本发明进行了具体显示和说明，但是本领域的技术人员将会理解，可以在不脱离由所附权利要求书限定的本发明范围的情况下，在形式上和细节上进行各种改变。

Claims (15)

1.一种合成单晶金刚石材料，该合成单晶金刚石材料包含：
合成单晶金刚石材料的第一区域，其包含多个电子施主缺陷；
合成单晶金刚石材料的第二区域，其包含多个量子自旋缺陷；和
合成单晶金刚石材料的第三区域，其设置在所述第一区域和第二区域之间使得第一区域和第二区域被该第三区域间隔开，
其中，合成单晶金刚石材料的第二区域和第三区域的电子施主缺陷浓度低于合成单晶金刚石材料的第一区域，并且
其中，所述第一区域和第二区域间隔开的距离为10nm至100μm，该距离足够接近从而允许将电子从合成单晶金刚石材料的第一区域供给到合成单晶金刚石材料的第二区域，从而在合成单晶金刚石材料的第二区域中形成带负电荷的量子自旋缺陷并且在合成单晶金刚石材料的第一区域中形成带正电荷的缺陷，同时该距离是足够远离的以便减少第一区域和第二区域之间的其他耦合相互作用，否则这些其他耦合相互作用将过度地降低合成单晶金刚石材料的第二区域中所述多个量子自旋缺陷的消相干时间和/或产生所述多个量子自旋缺陷的光谱线宽度的应变展宽。
2.根据权利要求1所述的合成单晶金刚石材料，其中第三区域具有比第二区域更低的量子自旋缺陷浓度。
3.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中所述第一区域、第二区域和第三区域是层的形式。
4.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中所述第一区域、第二区域和第三区域被设置在单一层内。
5.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中所述第一区域中的电子施主缺陷的浓度等于或大于：1×1016缺陷/cm3；5×1016缺陷/cm3；1×1017缺陷/cm3；5×1017缺陷/cm3；1×1018缺陷/cm3；5×1018缺陷/cm3；1×1019缺陷/cm3；或2×1019缺陷/cm3。
6.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第一区域中的电子施主缺陷浓度是第二区域中的电子施主缺陷浓度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。
7.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第二区域中的量子自旋缺陷的至少30％、40％、50％、60％、70％、80％或90％是带负电荷的。
8.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第二区域的厚度等于或小于：100μm；80μm；60μm；40μm；20μm；或10μm。
9.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第二区域中的量子自旋缺陷浓度等于或大于：1×1011缺陷/cm3；1×1012缺陷/cm3；1×1013缺陷/cm3；1×1014缺陷/cm3；1×1015缺陷/cm3；1×1016缺陷/cm3；1×1017缺陷/cm3；1×1018缺陷/cm3。
10.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第二区域中的电子施主缺陷包括氮、磷和硅中的一种或多种，其浓度等于或小于：1×1017缺陷/cm3；1×1016缺陷/cm3；5×1015缺陷/cm3；1×1015缺陷/cm3；5×1014缺陷/cm3；1×1014缺陷/cm3；或5×1013缺陷/cm3。
11.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中所述量子自旋缺陷的消相干时间T2等于或大于0.05ms、0.1ms、0.3ms、0.6ms、1ms、5ms、或15ms，相应的T2 *值等于或小于400μs、200μs、150μs、100μs、75μs、50μs、20μs、或1μs。
12.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第三区域的厚度等于或大于：50nm；100nm；500nm；1μm；10μm；或20μm。
13.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第三区域的厚度等于或小于：80μm；60μm；40μm；或30μm。
14.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第三区域具有一定浓度的电子施主缺陷，包括氮、磷和硅中的一种或多种，该浓度等于或小于：1×1017缺陷/cm3；1×1016缺陷/cm3；5×1015缺陷/cm3；1×1015缺陷/cm3；5×1014缺陷/cm3；1×1014缺陷/cm3；或5×1013缺陷/cm3。
15.根据权利要求1或2所述的合成单晶金刚石材料，其中第三区域的量子自旋缺陷浓度等于或小于：1×1014缺陷/cm3；1×1013缺陷/cm3；1×1012缺陷/cm3；1×1011缺陷/cm3；或1×1010缺陷/cm3。
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