CN103597624A - 透明红外-可见光上转换器件 - Google Patents
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Abstract
本发明的实施方案涉及具有两个透明电极的透明上转换器件。在本发明的实施方案中，所述上转换器件包括从透明基底起包括阳极、空穴阻挡层、IR敏化层、空穴传输层、发光层、电子传输层、阴极和抗反射层的层的堆叠体。在本发明的一个实施方案中，所述上转换器件包括IR透过的可见光阻挡层。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求2011年6月6日提交的美国临时申请序列号第61/493,696的权益，其全部内容(包括任何图、表或附图)都通过引用并入本文中。
背景技术
最近，因为光上转换器件在夜视、测距、安全性以及半导体晶片检查中的潜在应用，所以它们引起了极大的研究兴趣。早期的近红外(NIR)上转换器件主要基于其中光探测部件和发光部件串联的无机半导体异质结结构。由于用于光探测器和发光二极管LED的两种半导体材料之间的晶格失配，所以基于无机化合物半导体的红外IR-可见光上转换器件的制造具有挑战性。由于外延生长的无机器件的高成本，所以无机器件局限于小面积应用的制造。
其他上转换器件倾向于显示出通常很低的效率。例如，一种集成了LED和基于半导体的光探测器的NIR-可见光上转换器件表现出的最大外部转换效率仅为0.048(4.8％)W/W。最近，其中将InGaAs/InP光探测器耦接至有机发光二极管(OLED)的混合有机/无机上转换器件表现出的外部转换效率为0.7％W/W。目前无机上转换器件和混合上转换器件的制造昂贵，并且用于制造这些器件的工艺不适宜大面积应用。正在努力实现具有高转换效率、高灵敏度、高产量以及高图像保真度的低成本上转换器件。另外，在其中IR辐射从一面进入并且光完全地从第二面出去的器件对于许多应用(例如夜视应用)是理想的。
发明内容
本发明的实施方案涉及具有堆叠层结构的透明上转换器件。该层包括透明阳极、至少一个空穴阻挡层、IR敏化层、至少一个空穴传输层、发光层、至少一个电子传输层和透明阴极。该堆叠层结构的厚度可以小于1微米。阳极可以选自包括以下材料的任意合适的导电材料：铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锡氧化物(ATO)、铝锌氧化物(AZO)、碳纳米管或银纳米线。空穴阻挡层可以选自包括以下材料的任意合适的材料：TiO2、ZnO、BCP、Bphen、3TPYMB或UGH2。IR敏化层可以为包括以下的任意合适的材料：PbSe QD、PbS QD、PbSe膜、PbS膜、InAs膜、InGaAs膜、Si膜、Ge膜、GaAs膜、二萘嵌苯-3，4，9，10-四羧酸-3，4，9，10-二酐(PTCDA)、酞菁锡(II)(SnPc)、SnPc:C60、酞菁氯化铝(AlPcCl)、AlPcCl:C60、酞菁氧钛(TiOPc)或TiOPc:C60。空穴传输层可以为包括以下材料的任意合适的材料：1，1-双[(二-4-甲苯氨基)苯基]环己烷(TAPC)、N，N’-二苯基-N，N’(2-萘基)-(1，1’-苯基)-4，4’-二胺(NPB)以及N，N’-二苯基-N，N’-二(间甲苯基)联苯胺(TPD)。发光层可以为包括以下材料的任意合适的材料：三-(2-苯基吡啶)合铱、Ir(ppy)3、聚-[2-甲氧基-5-(2’-乙基-己氧基)亚苯基亚乙烯基](MEH-PPV)、三-(8-羟基喹啉)铝(Alq3)或双-[(4，6-二氟苯基)-吡啶-N，C2’]吡啶甲酰合铱(III)(FIrpic)。电子传输层可以为包括以下的任意合适的材料：三[3-(3-吡啶)-
基]硼烷(3TPYMB)、2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BCP)、4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BPhen)或三-(8-羟基喹啉)铝(Alq3)。阴极可以为铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锡氧化物(ATO)、铝锌氧化物(AZO)、碳纳米管、银纳米线、Mg∶Al层或任意合适的透明导体。
在本发明的一个实施方案中，上转换器件还包括抗反射层。在一个实施方案中，抗反射层可以为厚度小于200nm的Alq3层。在本发明的另一个实施方案中，上转换器件还包括IR透过的可见光阻挡层。IR透过的可见光阻挡层可以包括多个具有不同折射率的材料的交替层，例如，Ta2O5和SiO2的交替层。
附图说明
图1是反射性红外(IR)上转换器件的示意图。
图2是根据本发明的一个实施方案的具有一对透明电极的透明IR上转换器件的示意图。
图3是根据本发明的一个实施方案其中发射的可见光从该器件的两个表面出射的透明IR上转换器件的示意图。
图4是根据本发明的一个实施方案包括IR透过的可见光阻挡层以限制可见光到该堆叠器件的单一出射面的发射的透明IR上转换器件的示意图。
图5示出了具有包含或不包含抗反射层的10∶1 Mg∶Ag的阴极的可见光谱，图中指出了不同组成的抗反射层。
图6是根据本发明的一个实施方案包括IR透过的可见光阻挡层的示例性透明IR上转换器件的示意图。
图7是对于图6的IR上转换器件的不同外加电压下的发光曲线图。
具体实施方式
本发明的实施方案涉及具有对于可见光(在本文中表示为可见或光)是透明的两个电极的透明IR-可见光上转换器件。在本发明的一个实施方案中，限制所产生的可见光的输出从IR辐射(本文中也表示为IR)进入的表面辐射出去，即使可见光可以从该IR进入的表面或面进入也是如此。图1中示出了典型的反射性上转换器件，源IR进入并且所产生的可见光离开该IR进入表面。在图2中示出了根据本发明的一个实施方案的透明上转换器件，其中位于电极一侧上的IR敏化层产生载流子(电子或空穴)，该载流子在该器件的偏压下被导引到发光层，在发光层中该载流子与其互补载流子复合以产生可见光。如图2中所示，上转换器件由两个透明电极构成，而可见光(进入该器件的或者在该器件中产生的)透过与该器件的IR进入表面的相反的面。然而，如图3中所示，由发光层产生的光从发光层向所有方向辐射，包括向该器件的IR进入的表面辐射。为了实现高透明度，整个上转换器件很薄，包括一系列的层，其中，除了支撑该器件的基底和任意的IR透过的可见光阻挡层之外，这些组合的层的厚度小于约1微米，例如，厚度小于0.5微米。支撑基底可以为，例如，对IR和可见光高透射的玻璃或聚合材料，可以在与IR上转换器件的第一支撑基底的相对的面上使用第二基底。
在本发明的实施方案中，IR敏化层可以为包括混合的PbSe QD或混合的PbS QD的广谱吸收的IR敏化层。在本发明的其他实施方案中，IR敏化层包括以下材料的连续薄膜：PbSe、PbS、InAs、InGaAs、Si、Ge或GaAs。在本发明的其他实施方案中，IR敏化层为有机材料或有机金属材料，包括但不限于：例如，二萘嵌苯-3，4，9，10-四羧酸-3，4，9，10-二酐(PTCDA)、酞菁锡(II)(SnPc)、SnPc：C60、酞菁氯化铝(AlPcCl)、AlPcCl：C60、酞菁氧钛(TiOPc)以及TiOPc：C60。
在本发明的一个实施方案中，发光层为包含面式-三(2-苯基吡啶)合铱(Ir(ppy)3)(在515nm发射绿光)的有机发光层。在本发明的实施方案中可以采用的其他发光材料包括但不限于：聚-[2-甲氧基-5-(2’-乙基-己氧基)亚苯基亚乙烯基](MEH-PPV)、三-(8-羟基喹啉)铝(Alq3)以及双-[(4，6-二氟苯基)-吡啶-N，C2’]吡啶甲酰合铱(III)(FIrpic)。
在本发明的实施方案中，电子传输层(ETL)位于发光层与阴极之间。ETL包括三[3-(3-吡啶)-基]硼烷(3TPYMB)、2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BCP)、4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BPhen)、三-(8-羟基喹啉)铝(Alq3)或任意其他合适的材料。
在本发明的实施方案中，位于发光层与IR敏化层之间的空穴传输层(HTL)包括1，1-双[(二-4-甲苯氨基)苯基]环己烷(TAPC)、N，N’-二苯基-N，N’(2-萘基)-(1，1’-苯基)-4，4’-二胺(NPB)、N，N’-二苯基-N，N’-二(间甲苯基)联苯胺(TPD)或任意其他合适的材料。
在本发明的实施方案中，空穴阻挡层(HBL)位于阳极与IR敏化层之间。HBL可以为包括ZnO、TiO2或任何其他合适的无机材料的无机HBL。HBL可以是有机HBL，包括例如，2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BCP)、对双(三苯基甲硅烷基)苯(UGH2)、4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BPhen)、三(8-羟基喹啉)铝(Alq3)、3，5’-N，N’-二咔唑苯(mCP)、C60或三[3-(3-吡啶基)-基]硼烷(3TPYMB)。
可以在IR进入表面处使用的透明电极(如图3或图4中所示的阳极)，包括但不限于：铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锡氧化物(ATO)、铝锌氧化物(AZO)、碳纳米管膜或银纳米线。可以在可见光出射表面处使用的透明电极(如图3或图4中所示的阴极)包括但不限于：铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锡氧化物(ATO)、铝锌氧化物(AZO)、碳纳米管、银纳米线或Mg∶Al层。在本发明的一个实施方案中，使用厚度小于20nm的堆叠10∶1 Mg∶Ag层作为透明电极。在本发明的一个实施方案中，抗反射层可以位于可见光出射表面处的透明电极的外表面上。例如，当Alq3层的厚度小于约100nm时，该Alq3层可以为允许良好透明度的抗反射层。或者，抗反射层可以是厚度为约50nm或更小的金属氧化物(例如，Mo03)。在本发明的一实施方案中，可见光出射表面处的电极包括约10nm的10∶1Mg∶Ag层，50nm的Alq3层位于该电极上。如图5中所示，具有不同厚度的10∶1 Mg∶Ag层与不同厚度的抗反射层的不同阴极，说明了该抗反射层的优点。如图5中所表明的，当存在抗反射层时，阴极可以更厚，并且具有厚度多至约50nm的抗反射层的薄阴极呈现出优异的透明度。
图4中示出了根据本发明的一个实施方案的上转换器件，其中通过在IR进入面和LED层之间包括IR透过的可见光阻挡层，该器件在IR进入面处变得对可见光不透明。如图4中所示，IR透过的可见光阻挡层在允许IR辐射穿过该层的同时在内部吸收和/或反射可见光而不让可见光通过IR进入面损失。最靠近IR进入面的电极必须对IR高度透明，具有至少50％的透射率，而最靠近可见光探测面的电极必须对可见光高度透明，在从LED发射的可见光的波长范围内的透射率至少为50％。在不具有IR透过的可见光阻挡层的本发明的实施方案中，该器件使得光通过整个堆叠层的透射率为至少20％。相对于没有反射性表面的IR透过的可见光阻挡层或具有非反射性(光吸收)的IR透过的可见光阻挡层的器件，当IR透过的可见光阻挡层具有反射性表面时可以使导引到器件的光出射面的可见光所占的比例增加。垂直于堆叠层的上转换器件的表面可以用不透明涂层涂覆或以其他方式与吸收性和/或反射性的不透明表面邻接，以使可见光不会通过该器件的侧面损失。如图4中所示，IR透过的可见光阻挡层的位置可以定位为在基底与阳极之间的层。该层还可以位于基底的与阳极相对的表面上，或者，当这两层具有合适的电子特性以在器件中作为互联层或作为有源层起作用时，IR透过的可见光阻挡层可以位于在器件中使用的LED的IR进入侧上的器件的任意层之间。
根据本发明的一个实施方案，在上转换器件中使用的IR透过的可见光阻挡层可以使用多电介质堆叠层。IR透过的可见光阻挡层包括具有不同折射率的交替膜的电介质膜的堆叠体，其中一个交替膜具有高折射率而其他交替膜具有显著较低的折射率。示例性IR透过的可见光阻挡层为2个至80个厚度为10nm至100nm的Ta2O5(RI＝2.1)和SiO2(RI＝1.45)的交替层的复合物。
方法和材料
图6中示出了根据本发明的一个实施方案的示例性上转换器件。该器件具有玻璃基底，在其上存在具有14个平均厚约70nm的Ta2O5和SiO2交替层的IR透过的可见光镜和厚度为约100nm的透明ITO阳极。在阳极之上沉积30nm的ZnO膜作为HBL以及沉积100nm厚的PBSe QD膜作为IR敏化层。IR敏化层与30nm厚的7％的Irppy3CBP发光层被45nm的TAPC的HTL分开。由20nm的3TPYMB和25nm的Bphen构成的复合ETL将发光层与10nm的10∶1 Mg∶Ag阴极分开，50nm的Alq3抗反射层在阴极的相对的表面上。图6的上转换器件在黑暗中几乎不发光，但是如图7所示，该上转换器件在从5V至15V的阈值处在发光方面经历了100倍的增长。
本文提及或引用的所有专利、专利申请、临时申请和出版物的全部内容(包括所有的图和表)在它们不与本说明书中明确的教导相矛盾的程度上，通过引用并入本文。
应理解，本文所述的实施例和实施方案仅为了说明性目的，根据其向本领域的技术人员建议了多种修改或变化，并且这些修改或变化包括在本申请的精神和范围内。
Claims (16)
1.一种包括堆叠层结构的透明上转换器件，所述堆叠层结构包括：透明阳极、至少一个空穴阻挡层、IR敏化层、至少一个空穴传输层、发光层、至少一个电子传输层和透明阴极。
2.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述堆叠层结构的厚度小于1微米。
3.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述堆叠层结构允许可见光穿过所述堆叠层结构的透射率至少为20％。
4.根据权利要求1所述的上转换器件，其中在用于使入射IR辐射进入所述堆叠层结构的表面处的所述透明阳极或透明阴极的IR透射率为至少50％，其中用于使可见光从所述堆叠层结构离开的表面的可见光透射率为至少50％。
5.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述透明阳极包括铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锡氧化物(ATO)、铝锌氧化物(AZO)、碳纳米管或银纳米线。
6.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述空穴阻挡层包括TiO2、ZnO、BCP、Bphen、3TPYMB或UGH2。
7.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述IR敏化层包括PbSeQD、PbS QD、PbSe膜、PbS膜、InAs膜、InGaAs膜、Si膜、Ge膜、GaAs膜、二萘嵌苯-3，4，9，10-四羧酸-3，4，9，10-二酐(PTCDA)、酞菁锡(II)(SnPc)、SnPc:C60、酞菁氯化铝(AlPcCl)、AlPcCl:C60、酞菁氧钛(TiOPc)或TiOPc:C60。
8.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述空穴传输层包括1，1-双[(二-4-甲苯氨基)苯基]环己烷(TAPC)、N，N’-二苯基-N，N’(2-萘基)-(1，1’-苯基)-4，4’-二胺(NPB)或N，N’-二苯基-N，N’-二(间甲苯基)联苯胺(TPD)。
9.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述发光层包括三-(2-苯基吡啶)合铱、Ir(ppy)3、聚-[2-甲氧基-5-(2’-乙基-己氧基)亚苯基亚乙烯基](MEH-PPV)、三-(8-羟基喹啉)铝(Alq3)或双-[(4，6-二氟苯基)-吡啶-N，C2’]吡啶甲酰合铱(III)(FIrpic)。
10.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述电子传输层包括三[3-(3-吡啶)-
基]硼烷(3TPYMB)、2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BCP)、4，7-二苯基-1，10-菲咯啉(BPhen)或三-(8-羟基喹啉)铝(Alq3)。
11.根据权利要求1所述的上转换器件，其中所述透明阴极包括厚度小于30nm的10∶1Mg∶Ag层。
12.根据权利要求1所述的上转换器件，还包括抗反射层。
13.根据权利要求11所述的上转换器件，其中所述抗反射层包括厚度小于200nm的Alq3层。
14.根据权利要求1所述的上转换器件，还包括IR透过的可见光阻挡层。
15.根据权利要求13所述的上转换器件，其中所述IR透过的可见光阻挡层包括多个具有不同折射率的材料的交替层。
16.根据权利要求14所述的上转换器件，其中所述材料包括Ta2O5和SiO2，其中2个至80个所述交替层中的每一个的厚度为10nm至100nm。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20140219 |