CN103474541B - 提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率的器件及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种提高氮化硅基发光二极管发光效率的器件及其制备方法,属于半导体发光器件技术领域。该方法的主要步骤为:以p-Si作为空穴注入层,在其上淀积超薄非晶硅薄膜;然而在其上淀积氮化硅基薄膜作为发光有源层;再放入退火炉内,先后完成脱氢退火和稳态高温退火,使得超薄非晶硅薄膜转化为纳米硅薄膜;之后,在氮化硅基发光有源层上淀积留有光学窗口的AZO透明导电薄膜。本发明的主要有益效果是:超薄纳米硅在器件中作为空穴阻挡层,有效地抑制空穴载流子的过多注入,从而促进电子、空穴的平衡注入,提高器件的发光效率。本发明制备过程简单,有很好的可控性,与当前微电子工艺相兼容。
Description
技术领域
本发明涉及一种提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率的器件及其制备方法,尤其是一种利用超薄纳米硅作为空穴阻挡层,抑制发光器件中空穴载流子的过多注入,从而促进电子、空穴的平衡注入,提高器件的发光效率。属于半导体发光器件技术领域。
背景技术
基于半导体硅基材料的光电子集成是21世纪新一代半导体器件的核心,也是现代信息技术的硬件基础。而硅基光源是实现Si单片光电集成最核心也是最基本的要素之一,这不仅是当前材料科学和微电子学领域中的重大研究课题,也是该学科的国际研究前沿,具有重要的基础和应用研究意义。
硅基材料的高效发光是实现光电子集成的关键,而硅基低维纳米结构是获得高效发光的重要途径。近十几年来,许多实验和理论研究工作表明,当Si材料的尺寸减小到几纳米(与电子的德布罗意波长可相比拟)时,呈现出明显的量子尺寸效应,极大的改善其光学特性、发光效率。因此,基于这种物理特性的硅纳米结构的构筑备受广泛关注。目前国际基于硅纳米结构的发光材料主要集中在Si-SiOx和Si-SiNx体系。对于Si-SiOx发光系统,尽管已实现了高效率的光荧光发射和光增益,但由于SiO2高的势垒,不利于载流子的注入,其电致发光效率仍然很低、稳定性差。近年来,SiNx由于具有比SiOx低的载流子注入势垒,有利于提高发光器件的载流子注入效率而备受关注。然而,由于纳米硅的导带和价带相对于Si3N4的导带和价带的能带偏移不同,价带间的能带偏移值(1.2eV)小于导带间的偏移值(2.0eV),这导致空穴比电子更容易越过势垒注入到纳米硅中,造成电子空穴的非平衡注入,进而降低纳米硅等发光中心的载流子辐射复合几率,从而降低器件发光效率。事实上,在常见的氮化硅基发光二极管器件结构(ITO(AZO)/SiNx/p-Si/Al)中,p-Si与SiNx之间的空穴注入势垒要明显小于ITO(AZO)与SiNx的电子注入势垒,这无疑进一步加剧了器件电子空穴的非平衡注入,进一步降低器件发光效率。
国内外的众多研究小组提出的改善氮化硅基发光二极管的方法主要是通过选用钙等低功函数金属作为器件的阴极,来减低电子的注入势垒,进而提高电子的注入效率(Appl.Phys.Lett.,vol.86,pp.193506,2005.和Appl.Phys.Lett.,vol.89,pp.063509,2006),但采用金属代替ITO(AZO)作为阴极,不利于光的输出,降低了光的面发射效率,这成为提高器件发光效率的绊脚石。
发明内容
针对上述现有技术中存在的缺陷,本发明的目的在于:提出一种能提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率的器件,改善发光器件中电子空穴的非平衡注入。本发明的另外一个目的是提供一种制备该器件的方法。
本发明的器件采用的技术方案如下:
提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率的器件,包括金属电极、p-Si空穴注入层、SiNx发光有源层和AZO薄膜,在所述p-Si空穴注入层与SiNx发光有源层之间还有一层超薄纳米晶体硅层作为空穴阻挡层。
所述超薄纳米晶体硅层的厚度为5nm-25nm。
进一步地,所述SiNx发光有源层中镶嵌有硅量子点,硅量子点尺寸2-5nm。
本发明制备上述器件的方法包括以下步骤:
第一步、利用平行板电容型射频等离子体增强化学气相沉积方法,通入SiH4和H2气体,在p-Si衬底上淀积超薄含氢非晶硅(a-Si:H)薄膜;温度控制在250±10℃,SiH4流量控制在1.5±0.5sccm,H2流量控制在10±5sccm,气压控制在60±5Pa,淀积时间控制在200±125秒;
第二步、形成a-Si:H薄膜后,通入SiH4、NH3和H2气体,在a-Si:H薄膜上,淀积氮化硅(SiNx:H)薄膜;温度控制在250±10℃,SiH4流量控制在5±3sccm,NH3流量控制在25±10sccm,H2流量控制在80±20sccm,气压控制在60±5Pa,淀积时间控制在400±50秒;
第三步、取出形成a-Si:H/SiNx:H薄膜的p-Si衬底,放入退火炉内,升温至450±20℃,保温60±5分钟,完成脱氢退火;
第四步、在N2气氛保护下,升温至1100±20℃,保温60±5分钟,完成稳态高温退火,得到超薄纳米硅/氮化硅薄膜;
第五步、利用热蒸发方法在氮化硅薄膜表面蒸镀AZO薄膜(掺Al的ZnO薄膜),其厚度为200±50nm,同时,在p-Si衬底底部蒸镀Al膜,其厚度为600±100nm,形成电极。
上述方法制备的超薄纳米硅层的厚度为5nm-25nm。
进一步地,稳态高温退火后形成的氮化硅薄膜可以为镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜。
本发明的机理是:薄膜器件的电致发光是在偏压的作用下,电子和空穴分别从器件的阴极和阳极注入到器件的有源层中,通过有源层的发光中心辐射复合发光的现象。器件的电致光发射强度及发光效率与载流子的平衡注入密切相关,载流子的非平衡注入,会降低发光有源层中载流子的辐射复合几率,从而降低器件发光效率。因此,载流子注入平衡的改善,可以有效提高器件发光效率。本发明通过在器件SiNx发光有源层与p-Si空穴注入层之间加入nc-Si(纳米晶体硅)层,nc-Si层在SiNx层与p-Si之间形成能量势垒,阻挡空穴的注入,如图2所示。通过引入nc-Si层作为空穴阻挡层,并通过调制nc-Si层厚度改变其能带,可进一步调控nc-Si层在SiNx层与p-Si之间的能量势垒高度,进而进一步调控空穴的注入。以此改善器件电子空穴的平衡注入,提高有源层纳米硅等发光中心的载流子辐射复合几率,从而获取更高效率、更高强度的硅基电致发光器件。
本发明技术的有益效果:
1.改善器件载流子非平衡注入:在器件SiNx发光有源层与p-Si空穴注入层之间加入nc-Si层,nc-Si层作为空穴阻挡层抑制了器件中空穴的过多注入,并且,通过调节nc-Si层厚度改变其能带,可进一步调控nc-Si层在SiNx层与p-Si之间的能量势垒高度,进而进一步调控空穴的注入效率,平衡器件中电子和空穴的注入。
2.发光亮度更强、效率更高:相比于目前采用无nc-Si空穴阻挡层的氮化硅基发光二极管,利用本技术方案研制的发光器件的发光强度与发光效率提高了2倍以上。
3.发光器件在低温下制备,整个制备过程无需昂贵设备技术,工艺简单,生产成本低,与目前微电子硅工艺相兼容,非常有望实现硅基单片光电集成。
4.本发明的方法也可推广用于其它半导体发光器件性能的改善。
附图说明
图1为本发明的氮化硅基发光二极管器件结构示意图。
图2为以5nm厚的nc-Si作为空穴阻挡层的氮化硅基发光二极管的器件能级示意图。
图3(a)为以5nm厚的nc-Si作为空穴阻挡层的氮化硅基发光二极管的电致发光谱;图(b)是无nc-Si空穴阻挡层的氮化硅基发光二极管的电致发光谱。
图4为含有5nm厚的nc-Si空穴阻挡层的器件(黑色实心方框)和无nc-Si空穴阻挡层的器件(空心三角框)的电致发光积分强度随注入电流密度的变化关系曲线。
图5为含有5nm厚的nc-Si空穴阻挡层的器件(黑色实心方框)和无nc-Si空穴阻挡层的器件(空心三角框)的电致发光积分强度与注入电流的比值随注入电流密度的变化关系曲线。
具体实施方式
实施例1:
本实施例提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率的方法具体步骤如下:
第一步、利用平行板电容型射频等离子体增强化学气相沉积方法,通入SiH4和H2气体,在p-Si衬底上淀积5nm厚度的含氢非晶硅(a-Si:H)薄膜;具体的设备控制参数为:射频源功率30W,温度:250±10℃,SiH4流量:1.5sccm,H2流量控制在10sccm,气压控制在60Pa,淀积时间控制在75秒。
第二步、形成a-Si:H薄膜后,通入SiH4、NH3和H2气体,在a-Si:H薄膜上,淀积50nm厚的氮化硅(SiNx:H)薄膜作为发光有源层;具体的设备控制参数为:具体的设备控制参数为:射频源功率30W,温度:250±10℃,SiH4流量:5sccm,NH3流量控制在25±10sccm,H2流量控制在60sccm,气压控制在60Pa,淀积时间控制在400秒。
第三步、取出形成a-Si:H/SiNx:H薄膜的p-Si衬底,放入退火炉内,升温至450±20℃,保温60±5分钟,完成脱氢退火;
第四步、在N2气氛保护下,升温至1100±20℃,保温60±5分钟,完成稳态高温退火,通过高温热退火处理,使a-Si:H晶化形成纳米硅,同时使SiNx:H发生相分离,形成镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜,硅量子点尺寸2-5nm;
第五步、在镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜表面蒸镀留有光学窗口的AZO透明导电薄膜,其厚度为200±50nm,同时,在p-Si衬底底部蒸镀Al膜,其厚度为600±100nm,形成电极,制成发光器件。
检测后可以得到图3至图5的有关结果。
由图3(a)和图3(b)可以看到,在相同注入电流下,以纳米硅层作为空穴阻挡层的器件发光强度明显强于无纳米硅层空穴阻挡层的发光器件,并且以纳米硅层作为空穴阻挡层的发光器件在低注入电流(57mA/cm2)下即可获得电致发光输出。
从图4可看到,在相同注入电流密度下,以纳米硅层作为空穴阻挡层的发光器件发光强度比无纳米硅层空穴阻挡层的发光器件增强了2倍以上。
图5示出有nc-Si空穴阻挡层和无nc-Si空穴阻挡层的器件的电致发光积分强度与注入电流的比值随注入电流密度的变化关系。在相同注入电流密度条件下,以纳米硅层作为空穴阻挡层的发光器件的电致发光积分强度与注入电流的比值比无纳米硅层空穴阻挡层的发光器件增强了2倍以上,即以纳米硅层作为空穴阻挡层的发光器件的电致发光效率提高了2倍以上。这说明在氮化硅基发光二极管中加入纳米硅层作为空穴阻挡层能有效抑制空穴的过多注入,改善器件中电子空穴的平衡注入,提高注入载流子的辐射复合几率和器件电致发光效率。
实施例2:
本实施例通过以下步骤提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率:
第一步、利用平行板电容型射频等离子体增强化学气相沉积方法,通入SiH4和H2气体,在p-Si衬底上淀积10nm厚度的含氢非晶硅(a-Si:H)薄膜;具体的设备控制参数为:射频源功率30W,温度:250±10℃,SiH4流量:1.5sccm,H2流量控制在10sccm,气压控制在60Pa,淀积时间控制在150秒。
第二步、形成a-Si:H薄膜后,通入SiH4、NH3和H2气体,在a-Si:H薄膜上,淀积50nm厚的氮化硅(SiNx:H)薄膜作为发光有源层;具体的设备控制参数为:具体的设备控制参数为:射频源功率30W,温度:250±10℃,SiH4流量:5sccm,NH3流量控制在25±10sccm,H2流量控制在60sccm,气压控制在60Pa,淀积时间控制在400秒。
第三步、取出形成a-Si:H/SiNx:H薄膜的p-Si衬底,放入退火炉内,升温至450±20℃,保温60±5分钟,完成脱氢退火;
第四步、在N2气氛保护下,升温至1100±20℃,保温60±5分钟,完成稳态高温退火,得到超薄纳米硅/镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜;
第五步、在镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜表面蒸镀AZO薄膜,其厚度为200±50nm,同时,在p-Si衬底底部蒸镀Al膜,其厚度为600±100nm,形成电极,制成发光器件。
实施例3:
本实施例通过以下步骤提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率:
第一步、利用平行板电容型射频等离子体增强化学气相沉积方法,通入SiH4和H2气体,在p-Si衬底上淀积20nm厚度的含氢非晶硅(a-Si:H)薄膜;具体的设备控制参数为:射频源功率30W,温度:250±10℃,SiH4流量:1.5sccm,H2流量控制在10sccm,气压控制在60Pa,淀积时间控制在300秒。
第二步、形成a-Si:H薄膜后,通入SiH4、NH3和H2气体,在a-Si:H薄膜上,淀积50nm厚的氮化硅(SiNx:H)薄膜作为发光有源层;具体的设备控制参数为:具体的设备控制参数为:射频源功率30W,温度:250±10℃,SiH4流量:5sccm,NH3流量控制在25±10sccm,H2流量控制在60sccm,气压控制在60Pa,淀积时间控制在400秒。
第三步、取出形成a-Si:H/SiNx:H薄膜的p-Si衬底,放入退火炉内,升温至450±20℃,保温60±5分钟,完成脱氢退火;
第四步、在N2气氛保护下,升温至1100±20℃,保温60±5分钟,完成稳态高温退火,得到超薄纳米硅/镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜;
第五步、在镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜表面蒸镀AZO薄膜,其厚度为200±50nm,同时,在p-Si衬底底部蒸镀Al膜,其厚度为600±100nm,形成电极,制成发光器件。
除上述实施例外,本发明还可以有其他实施方式。凡采用等同替换或等效形成的技术方案,例如适当改变氮化硅发光层的生长条件等,均落在本发明要求的保护范围。
Claims (6)
1.提高氮化硅基薄膜发光二极管发光效率的器件的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
a)利用平行板电容型射频等离子体增强化学气相沉积方法,通入SiH4和H2气体,在p-Si衬底上淀积超薄非晶硅薄膜,即a-Si:H薄膜;
b)形成非晶硅薄膜后,通入SiH4、NH3和H2气体,在a-Si:H薄膜上,淀积氮化硅薄膜,即a-Si:H/SiNx:H薄膜;
c)取出形成a-Si:H/SiNx:H薄膜的p-Si衬底,放入退火炉内,升温至450±20℃,保温60±5分钟,完成脱氢退火;
d)在N2气氛保护下,升温至1100±20℃,保温60±5分钟,完成稳态高温退火,得到超薄纳米硅层/氮化硅薄膜作为空穴阻挡层;
e)利用热蒸发方法在氮化硅薄膜表面蒸镀AZO薄膜,其厚度为200±50nm,同时,在p-Si衬底底部蒸镀金属膜,形成电极。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述步骤a)中,温度控制在250±10℃,SiH4流量控制在1.5±0.5sccm,H2流量控制在10±5sccm,气压控制在60±5Pa,淀积时间控制在200±125秒。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述步骤b)中,温度控制在250±10℃,SiH4流量控制在5±3sccm,NH3流量控制在25±10sccm,H2流量控制在80±20sccm,气压控制在60±5Pa,淀积时间控制在400±50秒。
4.根据权利要求1或2所述的制备方法,其特征在于,所述步骤d)中,超薄纳米硅层的厚度为5nm-25nm。
5.根据权利要求1或3所述的制备方法,其特征在于,所述步骤d)中,形成的氮化硅薄膜为镶嵌硅量子点的氮化硅薄膜。
6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述步骤e)中,金属膜为Al膜,其厚度为600±100nm。
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