CN103474487A - 铜锌锡硫太阳能电池器件及其制备方法 - Google Patents

铜锌锡硫太阳能电池器件及其制备方法 Download PDF

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徐苗苗
杨春雷
冯叶
肖旭东
顾光一
程冠铭
郭延璐
于冰
鲍浪
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Abstract

一种铜锌锡硫太阳能电池器件，包括依次层叠的衬底、背电极层、光吸收层、缓冲层及窗口层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜，所述缓冲层由ZnSxSe1-x制成，其中，0.44＜X＜1。上述铜锌锡硫太阳能电池采用由ZnSxSe1-x制成缓冲层，其与光吸收层之间的异质结具有较小的晶格失配度，界面处缺陷少，从而减小了载流子的复合率和暗电流，增大了铜锌锡硫太阳能电池的开路电压。同时还提供了一种用于制备上述铜锌锡硫太阳能电池器件的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法。

Description

铜锌锡硫太阳能电池器件及其制备方法
技术领域
本发明涉及光伏技术，特别是涉及一种铜锌锡硫太阳能电池器件及其制备方法。
背景技术
太阳能电池成本低重量轻，能在多种便宜的衬底上制备成器件，便于大规模生产，是未来太阳能电池发展的重要方向。铜锌锡硫（CZTS）太阳能电池能够同时兼顾高效率和低成本，由于其合金材料中的元素铜、锌、锡及硫的地球储量非常丰富，不含有毒成分，从而也克服了薄膜太阳能光伏材料的资源瓶颈，使得铜锌锡硫太阳能电池在大规模光伏发电上具有在未来逐渐取代铜铟镓硒（CIGS）太阳能电池的潜力。
在铜基太阳能电池中，光吸收层与缓冲层及窗口层构成PN结。缓冲层在这里的作用主要是减小光吸收层和窗口层之间的带隙台阶，调节导带边失调值，降低晶格失配率，提高形成的PN结质量。
在传统的铜锌锡硫太阳能电池中，缓冲层为硫化镉（CdS）缓冲层，铜锌锡硫薄膜组成的光吸收层与硫化镉缓冲层及窗口层构成PN结，但硫化镉缓冲层材料和铜锌锡硫光吸收层之间晶格失配率较高，晶格失配会使界面处缺陷增加，从而增加载流子的复合率，增加暗电流，限制铜锌锡硫太阳能电池的开路电压。
发明内容
基于此，有必要提供一种缓冲层与光吸收层间晶格失配率较低的铜锌锡硫太阳能电池器件。
一种铜锌锡硫太阳能电池器件，包括依次层叠的衬底、背电极层、光吸收层、缓冲层及窗口层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜，所述缓冲层由ZnSxSe1-x制成，其中，0.44＜X＜1。
在其中一个实施例中，所述缓冲层中，X的值为0.89。
此外，还有必要提供一种上述铜锌锡硫太阳能电池器件的制备方法。
一种铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，包括以下步骤：
通过磁控溅射法，在衬底上制备背电极层；
在所述背电极层上制备光吸收层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜；
采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层，其中，0.44＜X＜1；及
通过磁控溅射法，在所述缓冲层上制备窗口层，得到铜锌锡硫太阳能电池器件。
在其中一个实施例中，所述采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层的步骤具体为：将锌单质、硫单质及硒单质作为蒸发源，对所述锌单质、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
在其中一个实施例中，在所述对所述锌单质、硒单质及硫单质进行共蒸发的步骤中，对所述锌单质的加热温度为450～550℃，对所述硫单质的加热温度为80～150℃，对所述硒单质的加热温度为150～250℃。
在其中一个实施例中，在所述对所述锌单质、硒单质及硫单质进行共蒸发的步骤中，对所述锌单质、所述硫单质及所述硒单质的加热温度分别为500℃、130℃及210℃，蒸发时间持续100S，蒸发结束后冷却20min。
在其中一个实施例中，所述采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层的步骤具体为：将锌单质、硫化锌及硒单质作为蒸发源，对所述锌单质、硫化锌及硒单质进行共蒸发，以在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
在其中一个实施例中，在所述对所述锌单质、硫化锌及硒单质进行共蒸发的步骤中，对所述锌单质的加热温度为500℃，对所述硫化锌的加热温度为1050℃，对所述硒单质的加热温度为200℃。
在其中一个实施例中，所述采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层的步骤具体为：将硒化锌、硫单质及硒单质作为蒸发源，对所述硒化锌、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
在其中一个实施例中，所述在所述背电极层上制备光吸收层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜的步骤具体为：对铜源、锌源、锡源及硫源进行共蒸发，以在所述背电极层上形成铜锌锡硫薄膜；或者，对铜靶、硫化锌靶和硫化锡靶进行磁控溅射，在所述背电极层上形成铜锌锡硫前驱层，对所述铜锌锡硫前驱层进行硫化退火，以在所述背电极层上形成铜锌锡硫薄膜。
上述铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，与传统的相比，至少具有以下优点：
首先，上述铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法中，采用共蒸发法，在光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。缓冲层与光吸收层之间的异质结具有较小的晶格失配度，界面处缺陷少，从而减小了载流子的复合率和暗电流，增大了铜锌锡硫太阳能电池器件的开路电压。
此外，由ZnSxSe1-x制成缓冲层的禁带宽度也远大于传统的硫化镉缓冲层的禁带宽度，进而减少了缓冲层对太阳光的吸收，使更多的太阳光透过缓冲层进入光吸收层。
附图说明
图1为本发明较佳实施例中的铜锌锡硫太阳能电池器件的结构图；
图2为本发明的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法的流程图；
图3为一实施例所制备的铜锌锡硫太阳能电池器件的具体结构图。
具体实施方式
为了解决传统的铜锌锡硫太阳能电池中，硫化镉缓冲层材料和铜锌锡硫光吸收层之间晶格失配率较高，使界面处缺陷增加，从而增加载流子的复合率，增加暗电流，限制铜锌锡硫太阳能电池的开路电压的问题，提出了一种缓冲层与光吸收层间晶格失配率较低的铜锌锡硫太阳能电池器件。
请参阅图1，本发明较佳实施例中的铜锌锡硫太阳能电池器件100，包括依次层叠的衬底110、背电极层120、光吸收层130、缓冲层140及窗口层150。其中，光吸收层130为铜锌锡硫薄膜。将光能转换为电能时，光线从缓冲层140中透射出，并进入铜锌锡硫薄膜，铜锌锡硫薄膜用于对光的吸收和转换。缓冲层140由ZnSxSe1-x制成，其中0.44＜X＜1。
对于铜基太阳能电池，其晶格失配度小于5%时为完全共格，介于5%～25%之间时为半共格。以最常见的铜铟镓硒太阳能电池为例，在镓组分为0～0.3时，铜铟镓硒薄膜构成的光吸收层与硫化镉缓冲层之间的异质结，即两层之间的界面区域的晶格失配度为1.54%～2.14%，属于完全共格，且具有较合适的导带边失调值。而对于铜锌锡硫太阳能电池器件100，如果其缓冲层140为硫化镉缓冲层时，则光吸收层130与硫化镉缓冲层之间的异质结的晶格失配度为7.8%，属于半共格，且导带边失调值也不合适。
由ZnSxSe1-x制成缓冲层140，其与光吸收层130之间的异质结具有较小的晶格失配度，当0.44＜X＜1时，缓冲层140与光吸收层130之间的异质结的晶格失配度小于2.14%，其晶格失配度与铜铟镓硒太阳能电池中的异质结的晶格失配度基本一致，此时，缓冲层140的禁带宽度为3.0～3.6eV，远大于传统的硫化镉缓冲层2.4eV的禁带宽度。缓冲层140具有较大的禁带宽度，可以减少了缓冲层140对太阳光的吸收，使更多的太阳光透过缓冲层140进入光吸收层130。
具体的，在由ZnSxSe1-x制成缓冲层140中，X的值为0.89，此时缓冲层140与光吸收层130之间的异质结的晶格失配度为0，禁带宽度为3.54eV。
上述铜锌锡硫太阳能电池器件100与传统的铜锌锡硫太阳能电池相比，至少具有以下优点：
首先，上述铜锌锡硫太阳能电池器件100采用由ZnSxSe1-x制成缓冲层140，其与光吸收层130之间的异质结具有较小的晶格失配度，界面处缺陷少，从而减小了载流子的复合率和暗电流，增大了铜锌锡硫太阳能电池器件100的开路电压。
此外，由ZnSxSe1-x制成缓冲层140的禁带宽度也远大于传统的硫化镉缓冲层的禁带宽度，进而减少了缓冲层140对太阳光的吸收，使更多的太阳光透过缓冲层140进入光吸收层130。
本发明还提供了上述铜锌锡硫太阳能电池器件的制备方法，请参阅图2，本发明的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，包括以下步骤：
步骤S210，通过磁控溅射法，在衬底上制备背电极层。
对衬底进行清洁。在真空条件下，往磁控溅射腔室中通入一定的保护气体，通过对钼靶进行磁控溅射，以在衬底上形成背电极层。
步骤S220，在背电极层上制备光吸收层，光吸收层为铜锌锡硫薄膜。
在本实施例中，采用共蒸发法，在背电极层上制备光吸收层。其具体为：
步骤S220a，对铜源、锌源、锡源及硫源进行共蒸发，以在背电极层上形成铜锌锡硫薄膜。
在真空条件下，对镀有背电极层的衬底进行加热，打开铜源、锌源、锡源及硫源的加热电源，以对铜源、锌源、锡源及硫源进行共蒸发，产生的各元素蒸汽沉积于背电极层上，在背电极层上形成铜锌锡硫薄膜。铜锌锡硫薄膜只作为铜锌锡硫太阳能电池器件的光吸收层。
也可以采用磁控溅射法取代共蒸发法，在背电极层上制备光吸收层。其具体为：
步骤S220b，对铜靶、硫化锌靶和硫化锡靶进行磁控溅射，在背电极层上形成铜锌锡硫前驱层，对铜锌锡硫前驱层进行硫化退火，以在背电极层上形成铜锌锡硫薄膜。
对铜靶、硫化锌靶和硫化锡靶进行磁控溅射，在背电极层上形成铜锌锡硫前驱层，对铜锌锡硫前驱层进行冷却。将铜锌锡硫前驱层至于退火炉中，对退火炉进行抽真空，并通入硫化氢气体及保护气体，对铜锌锡硫前驱层进行高温退火，使铜锌锡硫前驱层与硫化氢气体反应制得铜锌锡硫薄膜。铜锌锡硫薄膜作为铜锌锡硫太阳能电池器件的光吸收层。
步骤S230，采用共蒸发法，在光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
在本实施例中，步骤S230具体为：将锌单质、硫单质及硒单质作为蒸发源，对锌单质、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
对衬底进行加热，同时采用锌单质、硫单质及硒单质作为蒸发源，对锌单质、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。对衬底的加热温度不能太高，一般在250℃以下，以防止温度过高，使得光吸收层和缓冲层之间出现相互扩散。
上述步骤中，对锌单质的加热温度为450～550℃，对硫单质的加热温度为80～150℃，对硒单质的加热温度为150～250℃。通过各蒸发源施加不同的加热温度，来控制各组分沉积速率，以改变各组分在缓冲层中的配比，从而控制X值的范围，以得到合适的X值的缓冲层。
需要指出的是，上述蒸发源中，可采用硫化锌取代硫单质作为蒸发源，对锌单质、硫化锌及硒单质进行共蒸发，或者采用硒化锌取代锌单质作为蒸发源，对硒化锌、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
步骤S240，通过磁控溅射法，在缓冲层上制备窗口层，得到铜锌锡硫太阳能电池器件。
通过磁控溅射法，在缓冲层上分别沉积形成氧化锌层（ZnO）及掺铝氧化锌层（Al：ZnO），并共同作为窗口层，得到铜锌锡硫太阳能电池器件。
上述铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，与传统的相比，至少具有以下优点：
首先，上述铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法中，采用共蒸发法，在光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。缓冲层与光吸收层之间的异质结具有较小的晶格失配度，界面处缺陷少，从而减小了载流子的复合率和暗电流，增大了铜锌锡硫太阳能电池器件的开路电压。
此外，由ZnSxSe1-x制成缓冲层的禁带宽度也远大于传统的硫化镉缓冲层的禁带宽度，进而减少了缓冲层对太阳光的吸收，使更多的太阳光透过缓冲层进入光吸收层。
以下为具体实施例部分：
实施例1
请一并参阅图3，衬底310选用钠钙玻璃。对衬底310进行深度清洁。
在衬底310上制备钼层作为背电极层320。打开氩气气体流量计，向钼溅射室中通入99.999%高纯氩气，打开衬底310旋转开关，并打开钼靶的射频溅射电源，调整电源输出功率和反射功率，在衬底310上开始沉积钼层。通过膜厚仪检测溅射速率。完成后冷却。
将镀有钼层的衬底310放置于激光划线机的样品架上，在其上划出第一凹槽（图未示）。
将镀有背电极层320的衬底310传送至MBE（分子束外延）室内，打开衬底310旋转开关及衬底310加热电源，设置目标温度为400℃。打开铜源、锌源、锡源、硫源源炉的加热电源，并分别设置各源炉电源加热的目标温度为1210℃、470℃、1150℃、110℃。然后打开各源炉的小挡板和衬底挡板，并计时。完成后冷却30min后，并将腔室内部残余气体清除干净，在背电极层320上形成作为光吸收层330的铜锌锡硫薄膜。
再次打开衬底旋转开关及衬底加热电源，设置目标温度为200℃。实际温度到达目标温度后，维持10min，使衬底310受热更均匀。将锌单质、硫单质及硒单质作为蒸发源，打开锌源、硫源及硒源源炉的加热电源，设置加热电源的目标温度分别为500℃、130℃及210℃。到达目标温度后，维持10min以稳定流速，然后打开各源炉的小挡板和衬底挡板。100s后，关闭衬底挡板和各源炉小挡板，关闭温控电源和衬底旋转开关，冷却20min。以在光吸收层330上得到的ZnSxSe1-x薄膜，ZnSxSe1-x薄膜为缓冲层340，其中X的值为0.89。
将冷却后的衬底310传送至氧化锌溅射室，打开射频溅射电源和氩气、氧气气体流量计，调节氩气流量和氧气流量，维持溅射气压为0.1Pa，设置氧化锌靶溅射功率为440W，开始溅射。完成后冷却20min后取出。即在缓冲层340上制得氧化锌层350a，氧化锌层350a的厚度约50nm。
将衬底310放置于激光划线机的样品架上，在其上划出第二凹槽360。
将衬底310传送至掺铝氧化锌溅射室，打开进气阀，调节Ar流量，维持溅射气压为0.05Pa，打开掺铝氧化锌靶材的溅射电源。设置靶材的溅射功率为500W。溅射完成后，关闭靶材的溅射电源，关闭进气阀和气体流量控制器。冷却30分钟后取出，以在氧化锌层350a上沉积制得掺铝氧化锌层350b。氧化锌层350a与掺铝氧化锌层350b共同作为铜锌锡硫太阳能电池器件的窗口层350。
将衬底310放置于激光划线机的样品架上，在其上划出第三凹槽370，得到铜锌锡硫太阳能电池器件。
实施例2
衬底310选用钠钙玻璃。对衬底310进行深度清洁。
在衬底310上制备钼层作为背电极层320。打开氩气气体流量计，向钼溅射室中通入99.999%高纯氩气。打开钼靶的射频溅射电源，调整电源输出功率和反射功率，在衬底310上开始沉积钼层。完成后冷却30分钟。
将镀有钼层的衬底310放置于激光划线机的样品架上，在其上划出第一凹槽（图未示）。
将镀有背电极层320的衬底310经过中转室传送至铜锌锡硫溅射腔室内，打开衬底旋转开关，并打开铜靶、硫化锌靶和硫化锡靶的射频溅射电源，调节电源输出功率分别为60W、75W和70W，同时打开衬底挡板开始溅射，完成后冷却30min，制得铜锌锡硫前驱体。
然后，将制备好的铜锌锡硫前驱体取出并放入退火炉中。向退火炉中通入99.999%硫化氢气体，以及通入99.999%高纯氮气。开启加热电源开关，将腔室的温度升至590℃，并保持，然后自然冷却至室温。加热过程中通过铠装K型热偶监测衬底310温度。
待衬底310温度冷却至室温后，打开退火炉腔室并取出，在背电极层320上形成作为光吸收层330的铜锌锡硫薄膜。
将衬底310传送至MBE室内，对MBE室进行抽真空中。打开衬底旋转开关及衬底加热电源，设置目标温度为200℃。实际温度到达目标温度后，维持10min，使衬底310受热更均匀。将锌单质、硫化氢及硒单质作为蒸发源，打开锌源、硫化氢源及硒源源炉的加热电源，并分别设置各源炉电源加热的目标温度为500℃、1050℃和200℃。到达目标温度后，维持10min以稳定流速，然后打开各源炉的小挡板和衬底挡板。120s后，关闭衬底挡板和各源炉小挡板，关闭温控电源和衬底旋转开关，冷却30min。以在光吸收层330上得到的ZnSxSe1-x薄膜，ZnSxSe1-x薄膜为缓冲层340，其中X的值为0.89。
将冷却后的衬底310传送至氧化锌溅射室，打开射频溅射电源和氩气、氧气气体流量计，维持溅射气压为0.1Pa，设置氧化锌靶溅射功率为440W，开始溅射。完成后关闭氧化锌靶溅射电源，并关闭气体流量控制器和进气阀。在缓冲层340上制得氧化锌层350a，氧化锌层350a的厚度约50nm。冷却后取出样品。
将衬底310放置于激光划线机的样品架上，在其上划出第二凹槽360。
将衬底310传送至掺铝氧化锌溅射室，以在氧化锌层350a上沉积制得掺铝氧化锌层350b。氧化锌层350a与掺铝氧化锌层350b共同作为铜锌锡硫太阳能电池器件的窗口层350。
将衬底310放置于激光划线机的样品架上，在其上划出第三凹槽370，得到铜锌锡硫太阳能电池器件。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种铜锌锡硫太阳能电池器件，其特征在于，包括依次层叠的衬底、背电极层、光吸收层、缓冲层及窗口层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜，所述缓冲层由ZnSxSe1-x制成，其中，0.44＜X＜1。
2.根据权利要求1所述的铜锌锡硫太阳能电池器件，其特征在于，所述缓冲层中，X的值为0.89。
3.一种铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
通过磁控溅射法，在衬底上制备背电极层；
在所述背电极层上制备光吸收层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜；
采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层，其中，0.44＜X＜1；及
通过磁控溅射法，在所述缓冲层上制备窗口层，得到铜锌锡硫太阳能电池器件。
4.根据权利要求3所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，所述采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层的步骤具体为：将锌单质、硫单质及硒单质作为蒸发源，对所述锌单质、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
5.根据权利要求4所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，在所述对所述锌单质、硒单质及硫单质进行共蒸发的步骤中，对所述锌单质的加热温度为450～550℃，对所述硫单质的加热温度为80～150℃，对所述硒单质的加热温度为150～250℃。
6.根据权利要求5所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，在所述对所述锌单质、硒单质及硫单质进行共蒸发的步骤中，对所述锌单质、所述硫单质及所述硒单质的加热温度分别为500℃、130℃及210℃，蒸发时间持续100S，蒸发结束后冷却20min。
7.根据权利要求3所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，所述采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层的步骤具体为：将锌单质、硫化锌及硒单质作为蒸发源，对所述锌单质、硫化锌及硒单质进行共蒸发，以在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
8.根据权利要求7所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，在所述对所述锌单质、硫化锌及硒单质进行共蒸发的步骤中，对所述锌单质的加热温度为500℃，对所述硫化锌的加热温度为1050℃，对所述硒单质的加热温度为200℃。
9.根据权利要求3所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，所述采用共蒸发法，在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层的步骤具体为：将硒化锌、硫单质及硒单质作为蒸发源，对所述硒化锌、硫单质及硒单质进行共蒸发，以在所述光吸收层上沉积形成由ZnSxSe1-x制成的缓冲层。
10.根据权利要求3所述的铜锌锡硫太阳能电池器件制备方法，其特征在于，所述在所述背电极层上制备光吸收层，所述光吸收层为铜锌锡硫薄膜的步骤具体为：对铜源、锌源、锡源及硫源进行共蒸发，以在所述背电极层上形成铜锌锡硫薄膜；或者，对铜靶、硫化锌靶和硫化锡靶进行磁控溅射，在所述背电极层上形成铜锌锡硫前驱层，对所述铜锌锡硫前驱层进行硫化退火，以在所述背电极层上形成铜锌锡硫薄膜。
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