CN1032548A - 降低废气中氧化氮的方法 - Google Patents
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Abstract
降低由含碳燃料燃烧产生的废气中氧化氮的方
法，包括将包含选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸
钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二烷，四氢呋喃，
糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-
丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠
酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羟酸，四氢糠胺，呋喃基丙
烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑
二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳
糖的混合物的处理剂引入废气中。
Description
本申请是一个部分继续申请，是Bowers的于1985年10月4日递交的序号为784，828的题为“利用含氧碳氢化物溶剂的尿素溶液来降低以氮为主的污染物”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请;是Epperly和Sullivan的于1987年2月13日递交的序号为014，431的题为“降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请;是Sullivan的于1987年3月6日递交的序号为022，799的题为“用烃或过氧化氢降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请;是Epperly和Sullivan的于1987年3月13日递交的序号为025，350的题为“用糖降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请;是Epperly和Sullivan的于1987年3月13日递交的序号为025，493的题为“用杂环烃降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请，是Sullivan和Epperly的于1987年4月15日递交的序号为039，013的题为“用羟基氨基烃降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请;是Epperly，Sullivan和Sprague的于1987年9月23日递交的序号为100，128的题为“降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请的共同待批和共同受让申请。这些专利申请中每个申请所公开的内容以其全貌在此特以供参考。
本发明涉及通过将含有某些化合物的组合物的处理剂引入来自燃烧含碳燃料的废气中来降低废气，特别是富氧的废气中的氧化氮的方法，这些化合物选自：木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖。
当所使用的氧气的浓度及空气/燃料的比例是允许达到高的燃烧温度时，含碳燃料就能被燃烧充分，同时一氧化碳和未燃烧烃的散发量降低。如果用矿物燃料来烧大型实用锅炉，可产生大约高于2000°F的温度，特别是大约2200°F至约3000°F。但不幸的是，这么高的温度，就象较高温度热斑，导致了热NOx的产生，因为如此高的温度致使形成氧和氮的自由基，并发生化学结合产生氧化氮。氧化氮甚至可在温度特别是在1300°F至1700°F范围内工作的循环流化床锅炉内形成。
当燃烧是如前所述的，这些在锅炉的燃烧废气流中发现的氧化氮，特别是NOx，是些麻烦的污染物，构成了烟雾中的一个主要刺激物。更可信的是氧化氮经过一系列有阳光和烃存在下的反应可以进行一个被称作为光化烟雾形成的过程。而且，氧化氮是构成酸雨的一个主要成份。
不幸的是，实用的或循环流化床的锅炉的温度使最常用的降低NOx浓度的方法，如废气洗涤或催化格栅，变得要么不经济，要么不可能，或既不经济又不可行。
已经提出各种降低含碳燃料燃烧产生的废气中氧化氮浓度的方法和组合物。例如，Arand等在美国专利4，208，386中公开的一个在废气温度超过1300°F时或者是以固体粉末或者是以溶液，通过喷射尿素降低燃烧废气中NOx的方法，较好的尿素溶液是那些至少含有10%重量份尿素的。为在1600°F以下温度下操作，需要用诸如石蜡烃，烯烃，芳烃和氧化烃以及氢等还原物。
类似地，Lyon在美国专利3，900，554中公开了在1300°F至2000°F之间向废气中引入氨（以纯氨气或以甲酸铵、草酸铵或碳酸铵的形式）。为了在1600°F以下温度下操作，就象Arand等的情况，需要用象石蜡烃，烯烃和氧化烃以及一氧化碳和氢等还原物。
尽管现有技术中用于降低氧化氮浓度的方法一般来说是有效的，但还存在仍需有一个能进一步以经济的、方便的方式降低NOx的方法的必要。
本发明涉及一个降低含碳燃料燃烧产生的废气中氧化氮的方法。进一步说，本发明涉及一个包括在有效地降低废气中氧化氮浓度的条件下，向含碳燃料燃烧时产生的废气中喷射处理剂的方法，该处理剂包含选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的组合物。
本描述中的所有温度是用非屏蔽K-型热电偶测量的。除了另外指出的，所有的份额和百分数都是基于在特定的参比情况下的组合物的重量。
术语“木质素磺酸铵”和“木质素磺酸钙”在这里分别用作对应于木质磺酸的铵盐和钙盐，是从亚硫酸纸浆液中的木质素中制得的磺酸盐。
术语“1，3-二氧戊环”在这里是指在1位和3位含有氧原子的五元杂环烃也称（亚乙基亚甲基二氧化物）。
术语“鱼油”在这里是指主要从步鱼、沙丁鱼、鳁鱼和鲱鱼，通过熬炼和浓缩从鱼体中抽提出来而得的干油。
可以理解公开的用作本发明的处理剂的组合物可以是取代的或非取代的。如果是取代的，特别的取代物包括氢，烷基，烯基，羧基，酰基，碳环基，芳基，氨基，羰基，羟基，烷氧基烷基，羟烷基，硫代羟烷基，烷氧基，及其结合物。另外，任意两个相邻的取代基团可以相连结，直接地或间接地，以形成另外一个环。
对于每个本发明的组合物，较好的取代基包括氢，直链的或支链的以及取代的或非取代的脂族基团，氧化烃基团，羟基团和氨基团。而且，可以理解所要求的组合物包括了相应的聚合和缩合产物。
这里所用的术语“烷基”是指不含有不饱和度的直链或支链烃基，例如，甲基，乙基，异丙基，2-丁基，新戊基，正-己基，等等;术语“烷氧基”是指由烷基与具有其自由价键的氧原子相联而构成的一价基团，例如，甲氧基（-O-CH3），乙氧基（-O-CH2-CH3），等等;术语“酰基”是指其羟基被诸如烷基，芳基等另一个基团取代的羧基，例如：乙酰基（ ）等;术语“碳环基”是指其骨架为碳原子构成封闭环形的有机基团;术语“苄基”是指芳族烃基，例如，苯基，苄基，萘基等;术语“羧基”是指由羰基和羟基与一个具有其自由价键的碳原子相联而构成的一价基团，例如， 
;术语“羰基”是指其有一般式 
的二价基团;术语“羟基”是指作为醇的特征的一价基团-OH;术语“羟烷基”是指至少一个氢原子被羟基取代的烷基;术语“烷氧基烷基”是指至少一个氢原子被烷氧基取代的烷基;术语“硫代羟烷基”是指其羟基的氧被硫取代的羟烷基;术语“烯基”是指由具有至少一个双键的烃衍生而得的低支链或无支链烷基的不饱和基团。
有利的是，本发明的处理剂是以溶液或者以合适溶剂中的分散料或混合料被引入废气中的。从水溶液、分散液和混合液的经济角度考虑以及从它在大多数使用情况下具有合适的效果的事实考虑，水是较好的溶剂。为了叙述起见，“混合物”这个术语是指混合物、分散料和溶液。有效的混合物包括本发明处理剂可以是从饱和的至稀释的。尽管水对大多数应用情况是有效的溶剂，但能够认识到可能有可以有利地使用其他溶剂的例子存在，这些溶剂或者单独用，或者与水结合起来用，如熟练技术人员所知的那样。
选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的组合物在总混合物中的用量较好的是在重量为0.5%至50%，最好是重量为5%～25%。
本发明的处理剂加到废气中适宜的量是有效地使得废气中的氧化氮浓度降低。有益的是本发明的处理剂加到废气中的量是足以保证处理剂与氧化氮的量的重量比在1∶10至10∶1，更好的是引入废气中的处理剂的量为处理剂的量与氧化氮的量的摩尔比为1∶6至5∶1，最好是1∶5至3∶1。
使用包括选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，反迹咸撬幔仕幔姿幔宜嵴□ィ?，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的组合物的处理剂来降低氧化氮的条件包括引入处理剂时的废气温度，较好的是低于1450°F，最好低于1300°F，尽管在许多情况下，NOx可以在更高些的温度得到降低。纵观该技术会惊奇地发现这些材料具有独立的降低氧化氮的特性，它们本身可能可作为基本NOx的还原剂，特别是在这样的低温下。
本发明有益的方面是由含碳燃料燃烧产生的废气中的氧化氮的浓度可在这样低的温度得到显著的降低，这个温度低于大多数现有技术中降低NOx的组合物及（或）方法的有效操作温度，例如那些利用尿素和氨气的技术。还不知道本发明降低氧化氮的有效温度的下限温度，显著降低氧化氮的效果已在如800°F这样低的温度观察到了。
除了它们本身用作基本NOx还原剂外，本发明的组合物可以用来提高由已知NOx还原组合物（在此称作为主要氧化氮还原组合物）所达到的氧化氮的降低程度。这种主要氧化氮还原组合物的例子有尿素和氨气。用在本文中的术语“尿素”和“氨”包括这些组合物的本身，以及等效作用的组合物。因此，除另外特别情况，本公开中所提及的尿素和氨不应只限于尿素或氨的本身，而应涉及尿素类或氨类以及它们的等效物。要指出的是所谓等效物不只限于精确特定的等效物，各种等效物是在某些条件下可进行最佳操作的，而这些条件与其它等效物的不同。而且，有些等效物比其他的可更有效。用于本公开术语“氨”有意包括氨的前驱物，即蒸汽下产生氨的混合物，比如，象甲酸铵，草酸铵，碳酸铵和草酸氢铵的有机酸铵盐。
其他主要氧化氮还原混合物包括，羟基氨基烃类，由Sullivan和Epperly在1987年4月15日递交的序号为039，013的题为“用羟基氨基烃降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请中公开的;碳/氮比大于1∶1的有机酸铵盐，由Sullivan和Sprague在1987年8月28日递交的序号为090，962的题为“降低废气中氧化氮方法”的美国专利申请中公开的;具有至少一个含氮环的五元或六元杂环烃，由Epperly，Sullivan和Sprague在1987年9月23日递交的序号为100，128的题为“降低废气中氧化氮的方法”的美国专利申请中公开的，在此提供的各公开内容以供参考。
如果包含在本发明处理剂中的主要氧化氮还原混合物是氨，增效物最好选自木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖。
当包含在本发明处理剂中的主要氧化氮还原组合物是包括尿素或如前所述的任何其它主要氧化氮还原组合物时，增效剂可以选自木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糖酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糠醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖。
如果尿素、氨或任何其它已公开的主要氧化氮还原组合物被应用至处理剂中，其在总混合物中的含量较好的是在2%至60%重量份的范围内，更好的是在5%至30%重量份的范围内。选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠醇，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖组合物与这种主要氧化氮还原混合物的重量比有益地是约1∶10至4∶1，更好的是约1∶5至3∶1。在总混合物中该重量比最好为1∶4至2.5∶1。
所述的处理剂，如果进一步包括尿素，氨或其它主要氧化氮还原混合物，或者以混合物或者以纯组份引入的，引入废气流的有利时机是在废气温度高于1200°F时。较好的处理剂引入时机为废气温度高于1300°F，更好的是高于1400°F，最好的是高于1450°F。
引入处理剂时的废气温度会影响混合物的浓度。在温度高达1700°F时，混合物趋于在高浓度下有效地操作，比如10%至65%重量份的处理剂;另一方面，当温度超过1700°F时，混合物趋于稀释。在这些较高的温度时，水（或在无水溶液情况下的溶剂）的含量可为混合物的80%，85%或者甚至95%重量份。
用于发电厂和其他大型工厂类的大型工业和循环流化床锅炉，典型地在某些限定的位置上有入口。在大多数典型的情况中，锅炉内部火焰之上区域的满负载的操作温度接近1900°F，甚至2100°F，有时还要高些。经热交换之后，温度会低些，一般处于1000°F和1900°F之间。在这些温度下，可以将本发明的处理剂有效地引入以完成废气中氧化氮的显著降低。
本发明使用的处理剂最好是在一系列间隔分开的位置通过喷嘴口或其他装置有效地将处理剂均匀分布于燃料废气中喷射引入的。
引入本发明处理剂的那些废气较好地是富氧的，也就是说废气中存在着过量的氧气。有益的是过量的氧气含量大于1%体积份，较好的是过量氧气含量为1%至12%体积份或再多些，最好的是为1%至6%体积份。
可以知道本发明NOx还原处理剂不仅在直接运用作为主要的NOx还原方法的已公开的方法来完成氧化氮的显著降低方面是有用的，而且在当能较好地控制象氨和/或一氧化碳的残余污染物的含量时与降低氧化氮浓度以及象二氧化硫等的其他污染物浓度的化学，催化或其他方法联合运用中作为一个独立的步骤也是有用的。这种合适的“多步”法是在共同待批和共同受让的Epperly，Peter-Hoblyn，Shulof和Sullivan的于1987年3月6日递交的转让序号为022，716的题为“降低废气中污染物浓度的多步法”的美国专利申请公开的，此公开内容在此以供参考。
使用本发明的进一步优点是在于在降低氧化氮的过程中减少其他污染物的产生，比如氨气和一氧化碳。应该避免废气中存有氨气，因为由于其他原因氨气会与SO3反应生成硫酸氢铵，而硫酸氢铵会在锅炉中的热交换表面上结垢。而且，氨气对大气质量有着决定性的影响，一氧化碳也一样。通过引入本发明处理剂可最有效地达到如此之较低程度的诸如氨气和一氧化碳等其他污染物的产生的结果在它们的氧化氮降低量对废气温度曲线的右侧，特别是在曲线平台的右侧给出。这个方法在共同待批和共同受让的Epperly，O′Leary和Sullivan的于1987年5月14日递交的序号050198的题为“降低氧化氮量并且产生最低量其他污染物的方法”的美国专利申请中充分解释和讲述了，这个相关公开的内容在此以供参考。
下述的实施例进一步通过细述包含含有至少一个氮环的五元或六元杂环烃的处理剂的操作过程描述和解释本发明有关降低放出的氧化氮的情况。
实施例1
所用的燃烧器是种带有废气烟通道作为燃烧烟道的燃烧器，长度约209英寸，内径为8英寸，壁厚为2英寸。燃烧器在废气进口相邻处有火焰区，在废气出口相邻处有一烟气监测器，测量诸如氧化氮，氧化硫，氨气，一氧化碳，二氧化碳，百分率过量的氧气及其它感兴趣的化合物等这些存在于废气中的组合物的浓度。废气烟通道外加入些热电偶口以测量不同点的温度。被引入处理剂的废气的温度是用K型热电偶在喷射点测量的。在共同待批和共同受让的Burton的于1987年2月2日递交的序号009，696的题为“降低废气中污染物浓度的方法和设备”的美国专利申请中描述的喷射物的雾化（其公开的内容在此以供参考），被定位于废气烟通道的窗口，以达到将处理剂引入和分散至废气流中。以300ml/hr速率将试剂引入废气中。燃烧器燃料用2号燃料油，以8.4磅/小时至10.2磅/小时的速率供料使燃烧器燃烧直至达到要求的温度。
在每次试验之前读出氧化氮的基准含量以计算处理剂与氧化氮基准含量的引入比，在引入处理剂的过程中及在气流出口处读出氧化氮的最终含量以计算引入各种处理剂而得到的废气中氧化氮浓度的降低。另外，在引入处理剂的过程中及在气流出口处读出氨气和一氧化碳的含量以测量其他污染物的产生情况。
每个试验的各个处理剂引入中的过量氧气百分率，NOx基准量，NOx终含量，NOx降低百分率，氨气含量和一氧化碳含量列于表1。
进行下列试验：
1）引入的处理剂是包含15%重量份的木质素磺酸铵和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入处理剂的引入温度为1345°F（试验1a）和1185°F（试验1b）;
2）引入的处理剂是包含15%重量份的木质素磺酸钙和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入处理剂的引入温度为1345°F（试验2a）和1200°F（试验2b）;
3）引入的处理剂是包含10%重量份的1，3-二氧戊环和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1210°F;
4）引入的处理剂是包含10%重量份的1，4-二噁烷和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F（试验4a）和1215°F（试验4b）;
5）引入的处理剂是包含10%重量份的四氢呋喃和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F（试验5a）和1220°F（试验5b）;
6）引入的处理剂是包含10%重量份的糠胺和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1525°F;
7）引入的处理剂是包含10%重量份的糠醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F;
8）引入的处理剂是包含10%重量份的葡糖酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F;
9）引入的处理剂是包含10%重量份的柠檬酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F;
10）引入的处理剂是包含10%重量份的甲酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F;
11）引入的处理剂是包含10%重量份的乙酸正丁酯和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1230°F;
12）引入的处理剂是包含10%重量份的1，3-丁二醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1245°F;
13）引入的处理剂是包含10%重量份的甲醛和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1245°F;
14）引入的处理剂是包含10%重量份的四氢糠醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1250°F;
15）引入的处理剂是包含10%重量份的鱼油和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1205°F;
16）引入的处理剂是包含10%重量份的阔马酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1205°F;
17）引入的处理剂是包含10%重量份的乙酸糠酯和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1200°F;
18）引入的处理剂是包含10%重量份的四氢呋喃1，2，3，4-四氢羧酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1200°F;
19）引入的处理剂是包含10%重量份的四氢糠胺和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1200°F;
20）引入的处理剂是包含10%重量份的四氢吡喃和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1200°F;
21）引入的处理剂是包含10%重量份的2，5-呋喃二甲醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1210°F;
22）引入的处理剂是包含10%重量份的甘露糖醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1215°F;
23）引入的处理剂是包含10%重量份的六甲撑二胺和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1520°F（试验23a）和1190°F（试验23b）;
24）引入的处理剂是包含10%重量份的醋酸酐和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1210°F;
25）引入的处理剂是包含10%重量份的草酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1210°F;
26）引入的处理剂是包含10%重量份的半乳糖二酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1215°F;
27）引入的处理剂是包含10%重量份的d-半乳糖和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1220°F;
表1
试验号 O2（%） NOx （ppm） NOx（%） NH3CO
基准含量 终含量 降低率 （ppm） （ppm）
1a 3.0 195 184 5.6 - 260
1b 3.0 197 182 7.6 - 220
2a 3.0 195 186 4.6 - 140
2b 3.0 197 175 11.2 - 220
3 3.0 157 103 34.4 5 440
4a 3.2 160 115 28.1 20 600
4b 2.9 164 132 19.5 4 300
5a 3.2 160 132 17.5 12 720
5b 3.0 166 143 13.9 4 315
6 3.1 209 143 31.6 6 22
7 3.0 209 188 10.0 1.6 250
8 3.2 163 136 16.6 3 450
9 3.2 163 148 9.2 3 290
10 2.8 174 167 4.0 6 52
11 3.2 208 183 12.0 7 420
12 3.2 208 179 13.9 7 355
13 3.2 208 169 18.8 11 370
14 3.0 208 185 11.1 6 350
15 3.0 145 105 27.6 10 454
16 3.0 147 130 11.6 3 205
17 3.0 148 138 6.8 2 57
18 3.0 148 126 14.9 2 165
19 3.0 149 107 28.2 10 290
20 3.1 164 130 20.7 8 380
21 3.2 164 132 19.5 4 395
22 3.0 164 135 17.7 4 288
23a 3.0 168 122 27.4 10 22
23b 3.1 185 142 23.2 14 260
24 3.0 192 172 10.4 2 117
25 3.0 192 186 3.1 5 32
26 2.8 161 145 9.9 2 155
27 2.7 161 125 22.4 3 275
实施例2
除了以9.6磅/小时到10.2磅/小时的速率供料使燃烧器燃烧以达到要求的温度外，重复实施例1中的方法。在每个试验之前读出氧化氮幕己恳约扑愦砑劣胙趸己恐氡龋谝氪砑恋墓讨屑捌鞒隹诖Χ脸鲅趸闹蘸恳约扑愠鲆敫髦执砑炼玫降姆掀醒趸ǘ鹊慕档土俊Ａ硗猓谝氪砑恋墓讨屑霸谄鞒隹诖Χ脸霭逼鸵谎趸嫉暮恳圆饬科渌廴疚锏牟榭觥?
在每个试验各个引入的处理剂的过量氧气百分率，NOx基准含量，NOx终含量，NOx降低百分率，氨气和一氧化碳的含量列于表2。
进行下列试验：
1）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，15%重量份的木质素磺酸铵和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1530°F;
2）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，15%重量份的木质素磺酸钙和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1525°F;
3）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的1，3-二氧戊环和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1550°F;
4）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的1，4-二噁烷和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1555°F;
5）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的四氢呋喃和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1550°F;
6）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的糠醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1525°F;
7）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，15%重量份的葡糖酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1525°F;
8）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，15%重量份的柠檬酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1550°F;
9）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的甲酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1525°F;
10）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的乙酸正丁酯和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1495°F;
11）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的1，3-丁二醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1495°F;
12）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的甲醛和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1490°F;
13）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的四氢糠醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1490°F;
14）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的鱼油和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1500°F;
15）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的阔马酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1505°F;
16）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的乙酸糠酯和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1515°F;
17）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的四氢呋喃2，3，4，5-四氢羧酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1515°F;
18）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的四氢糠胺和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1515°F;
19）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的呋喃基丙烯酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1510°F;
20）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的四氢呋喃和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1515°F;
21）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的2，5-呋喃二甲醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1520°F;
22）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的甘露糖醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1520°F;
23）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的六甲撑二胺和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1525°F;
24）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的醋酸酐和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1520°F;
25）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的草酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1510°F;
26）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的半乳糖二酸和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1515°F;
27）引入的处理剂是包含10%重量份的尿素，10%重量份的d-半乳糖和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1515°F;
表2
试验号 O2（%） NOx （ppm） NOx（%） NH3CO
基准含量 终含量 降低率 （ppm） （ppm）
1 2.7 189 80 57.7 47 160
2 2.7 189 80 57.7 33 75
3 3.0 228 115 49.6 47 104
4 2.9 228 125 45.2 42 120
5 2.8 228 78 72.9 29 68
6 3.0 209 86 58.9 40 190
7 2.8 197 83 57.9 37 68
8 3.1 197 80 59.4 53 75
9 3.2 186 97 47.8 87 96
10 3.0 211 97 54.0 57 170
11 3.0 211 98 53.6 60 168
12 3.0 211 147 30.3 85 245
13 3.0 211 100 52.6 37 205
14 2.9 213 90 57.7 13 50
15 3.0 213 125 41.3 87 187
16 3.0 213 90 57.7 87 155
17 3.0 213 118 44.6 73 155
18 2.9 213 75 64.8 56 104
19 3.2 199 82 58.8 78 160
20 3.1 199 74 62.8 35 60
21 3.2 199 77 61.3 40 82
22 3.2 200 78 61.0 50 112
23 3.0 169 72 57.4 73 110
24 3.0 169 84 50.3 82 135
25 3.0 163 125 23.3 65 56
26 3.0 163 132 19.0 92 125
27 2.9 163 82 49.7 89 180
实施例3
除了以10.2磅/小时的速率供料使燃烧器燃烧以达到所要求的温度之外，重复实施例1中的方法。在每个试验之前读出氧化氮浓度的基准含量以计算处理剂与氧化氮基准含量之引入比，在此引入处理剂的过程中及在气流出口处读出氧化氮的最终含量以计算引入各种处理剂而得到的废气中氧化氮浓度的降低量。另外，在引入处理剂的过程中及在气流出口处还读出氨气和一氧化碳的含量以测量其他污染物的产生情况。
每个试验中各个引入的处理剂的过量氧气百分率，NOx基准含量，NOx终含量，NOx降低百分率，氨气和一氧化碳的含量列于表3。
进行下列试验：
1）引入的处理剂是包含6%重量份的氨气，10%重量份的糠醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1445°F;
2）引入的处理剂是包含6%重量份的氨气，10%重量份的乙酸正丁酯和0.1%重量份可买到的表面的活性剂的水溶液，引入温度为1450°F;
3）引入的处理剂是包含6%重量份的氨气，10%重量份的四氢糠醇和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1450°F;
4）引入的处理剂是包含6%重量份的氨气，10%重量份的鱼油和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1450°F;
5）引入的处理剂是包含6%重量份的氨气，10%重量份的四氢糠胺和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1450°F;
6）引入的处理剂是包含6%重量份的氨气，10%重量份的四氢吡喃和0.1%重量份可买到的表面活性剂的水溶液，引入温度为1450°F;
表3
试验号 O2（%） NOx （ppm） NOx（%） NH3CO
基准含量 终含量 降低率 （ppm） （ppm）
1 3.0 176 132 25.0 7 420
2 3.0 176 122 30.7 8 300
3 2.9 176 122 30.7 8 495
4 3.2 176 101 42.6 6 440
5 3.0 176 120 31.8 10 340
6 2.9 176 109 38.1 4 405
从前面的实施例可清楚地看出实施本发明可以使得含碳燃料燃烧时产生的废气中氧化氮的浓度显著降低。已经显示出在此公开的作为NOx还原处理剂有用组份的组合物在单独使用时是有效的，特别是在低温，还可作为尿素和氨的增效物。
上述描述是为指导本领域一般技术人员如何实施本发明，没有想给出对一般技术人员在阅读了本描述后是显而易见的修正和变化的细节。而是想在此基础上通过下列权利要求将显见的修正和变化都包括在内。
Claims (27)
1、一种降低含碳燃料燃烧时产生废气中氧化氮浓度的方法，其特征在于包括引入包含选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的混合物的砑痢?
2、按权项1所述的方法，其特征在于：废气的温度不高于2100°F。
3、按权项2所述的方法，其特征在于：废气的温度不高于1450°F。
4、按权项3所述的方法，其特征在于：废气的温度不高于1300°F。
5、按权项1所述的方法，其特征在于：所述的处理剂以所述的处理剂与氧化氮基准含量的重量比约为1∶10至10∶1的比例引入废气中。
6、按权项5所述的方法，其特征在于：所述的处理剂与氧化氮的基准量之重量比为1∶6至5∶1。
7、按权项1所述的方法，其特征在于：所述的处理剂是以溶液，混合物或分散液形式存在。
8、按权项7所述的方法，其特征在于：用于所述溶液，混合物或分散液中的溶剂包括水。
9、按权项1所述的方法，其特征在于：所述的处理剂进一步包含主要的氧化氮还原组合物。
10、按权项9所述的方法，其特征在于：所述的主要的氧化氮还原组合物包括尿素和氨。
11、按权项9所述的方法，其特征在于：所述的主要的氧化氮还原组合物在所述的溶液，混合物或分散液中的总含量约为2%至60%重量份。
12、按权项11所述的方法，其特征在于：所述的选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的混合物在所述的溶液，混合物或分散液中总量约为0.5%至50%重量份。
13、按权项1所述的方法，其特征在于：废气包含着过量的氧气。
14、按权项13所述的方法，其特征在于：所述的废气中包含的过量氧气的量不超过12%体积份。
15、按权项14所述的方法，其特征在于：所述的废气中的过量氧气约为1%至6%体积份。
16、一种降低含碳燃料燃烧时产生的富氧废气中的氧化氮的方法，其特征在于：包括在有效地降低废气中氧化氮浓度的条件下，向具有最高温度为2100°F的废气中引入包含主要的氧化氮还原组合物并进一步包含选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢呋喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的混合物的处理剂。
17、按权项16所述的方法，其特征在于：所述的主要的氧化氮还原组合物包括尿素和氨。
18、按权项16所述的方法，其特征在于：废气的温度高于1300°F。
19、按权项16所述的方法，其特征在于：废气的温度高于1450°F。
20、按权项16所述的方法，其特征在于：所述的处理剂是以溶液，混合物或分散液形式存在。
21、按权项20所述的方法，其特征在于：用于所述的浣液，混合物或分散液中的溶剂包括水。
22、按权项21所述的方法，其特征在于：存在于所述的溶液，混合物或分散液中的尿素和氨的总量约为2%至60%重量份。
23、按权项22所述的方法，其特征在于：所述的选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的混合物在所述的溶液，混合物或分散液中的总量约为0.5%至25%重量份。
24、按权项16所述的方法，其特征在于：所述的处理剂以所述的处理剂与氧化氮基准含量的摩尔比约为1∶10至10∶1引入废气中。
25、按权项24所述的方法，其特征在于：所述的处理剂与氧化氮基准含量摩尔比约为1∶6至5∶1。
26、按权项16所述的方法，其特征在于：所述的废气具有不超过约12%体积份的氧含量。
27、一种降低含碳燃料燃烧时产生的富氧废气中氧化氮浓度的方法，其特征在于，包括在有效地降低废气中氧化氮含量的条件下，向含有约1%至12%体积份的过量氧气且温度低于2000°F的废气中引入包含约2%至60%重量份的尿素和氨的水溶液、混合物或分散液以及约0.5%至25%重量份的选自含有木质素磺酸铵，木质素磺酸钙，2-糠酸，1，3-二氧戊环，1，4-二噁烷，四氢呋喃，糠胺，糠醇，葡糖酸，柠檬酸，甲酸，乙酸正丁酯，1，3-丁二醇，甲醛，四氢糠醇，呋喃，鱼油，阔马酸，乙酸糠酯，四氢呋喃2，3，4，5-四羧酸，四氢糠胺，呋喃基丙烯酸，四氢吡喃，2，5-呋喃二甲醇，甘露糖醇，六甲撑二胺，巴比土酸，醋酸酐，草酸，半乳糖二酸和d-半乳糖的混合物的处理剂。
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