CN102804441B - 光电转换元件和固态成像装置 - Google Patents

光电转换元件和固态成像装置 Download PDF

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Abstract

提供了一种光电转换材料，且所述光电转换材料包括具有约1.5×105（cm-1）以上吸收系数且由下式（1）表示的有机材料。在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。

Description

光电转换元件和固态成像装置
技术领域
相关申请的引用
本申请要求在2010年3月23日提交的日本专利申请JP2010-066441的优先权，通过参考将其全部内容并入本文中。
背景技术
本发明涉及光电转换元件（photoelectricconversionelement）和固态成像装置（solid-stateimagingapparatus）。
使用有机材料的光电转换元件（有机光电二极管）可以仅光电转换特定颜色（波长区域）。由于这种特性，当将所述光电转换元件用作固态成像装置中的光电转换元件时，可以获得其中层压子像素的结构，所述结构不能从已知的由子像素构成的固态成像装置获得，所述固态成像装置由晶载彩色滤光片（on-chip-color-filters）（OCCF）和光电转换元件的组合以二维阵列制成。因此，所述光电转换元件可以以高效率接收入射光，且因此，可以期待使用它们的固态成像装置具有较高的灵敏性。另外，所述光电转换元件具有下述优点：不因为缺少去马赛克（demosaic）处理的必要性而产生假色。
另一方面，在固态成像装置中使用的有机光电转换元件的结构与各种有机薄膜光伏电池的结构相同或相似（参见，例如，日本专利申请公开号2006-339424、日本专利申请公开号2007-123707、日本专利申请公开号2007-311647和日本专利申请公开号2007-088033），且目标是提高光电转换效率。
通常，与硅半导体材料相比，有机材料具有更高的电阻以及低得多的迁移率和载流子密度。因此，使用有机材料的光电转换元件尚未实现显示与使用由已知硅半导体材料为代表的无机材料的光电转换元件相当的灵敏性和响应性的特性。
引用列表
专利文献
专利文献1：日本专利申请公开号2006-339424
专利文献2：日本专利申请公开号2007-123707
专利文献3：日本专利申请公开号2007-311647
专利文献4：日本专利申请公开号2007-088033
非专利文献
非专利文献1："Synthesisandphotochemicalpropertyofnewdiethynylethenederivativeswithtriarylaminemoieties"，TheChemicalSocietyofJapan，the89thSpringCouncil（2009），3PB-067
发明内容
具有比硅半导体材料更高的吸收系数（吸光系数，absorbingcoefficient）的有机材料是已知的（参见，例如，“Synthesisandphotochemicalpropertyofnewdiethynylethenederivativeswithtriarylaminemoieties”，TheChemicalSocietyofJapan，the89thSpringCouncil（2009），3PB-067）。然而，所述文章仅陈述了，将新的二乙炔基乙烯衍生物和由其合成的环化衍生物用作发光材料，且没有提及光电转换元件。
在上述情况下进行了本实施方式，且期望提供使用有机材料的光电转换元件，其具有高选择性光吸收性能和高光电转换效率；和包括这种光电转换元件的固态成像装置。
在一个实施方式中，光电转换材料包含具有约1.5×105（cm-1）以上吸收系数且由下式（1）表示的有机材料。
在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基（alkylthiogroup）、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团（carboxylicacidcyanidegroup）、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
在一个实施方式中，所述光电转换材料具有约1.53×105（cm-1）以上的吸收系数。
在一个实施方式中，所述有机材料由下式（2）表示。
在一个实施方式中，所述有机材料由下式（3）表示。
在一个实施方式中，所述有机材料是三芳基胺染料（triarylaminedye）。
在另一个实施方式中，光电转换元件包括光电转换材料层，所述光电转换材料层包含由下式（1）表示的有机材料。
在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
在一个实施方式中，所述有机材料具有约1.5×105（cm-1）以上的吸收系数。
在一个实施方式中，所述有机材料具有约1.53×105（cm-1）以上的吸收系数。
在一个实施方式中，所述有机材料具有吸收系数α（T）（cm-1），且所述光电转换材料层的膜厚度（nm）满足下列关系：α（T）≥2.3×107/T。
在一个实施方式中，所述有机材料具有约1×104（dm3·mol-1·cm-1）以上的摩尔吸收系数ε。
在一个实施方式中，所述有机材料具有约3×104（dm3·mol-1·cm-1）的摩尔吸收系数ε。
在一个实施方式中，所述有机材料由下式（2）表示。
在一个实施方式中，所述有机材料由下式（3）表示。
在一个实施方式中，所述有机材料是三芳基胺染料。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层的光吸收谱（光吸收光谱，lightabsorptionspectrum）在约550±20nm的波长处具有光吸收峰。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层的光吸收谱在约400-700nm的波长范围内具有局部最大值（localmaximalvalue）。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层的厚度范围为约1×10-8m至约5×10-7m。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层的厚度范围为约1×10-7m至约1.8×10-7m。
在一个实施方式中，所述光电转换元件还包括基板（衬底，基材，substrate），并且在所述基板上形成多个光电转换材料层。
在另一个实施方式中，操作光电转换元件的方法包括照射光电转换材料层和产生电流。在该实施方式中，所述光电转换材料层包含由下式（1）表示的有机材料。
在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
在一个实施方式中，所述有机材料具有约1.5×105（cm-1）以上的吸收系数。
在一个实施方式中，所述有机材料具有约1.53×105（cm-1）以上的吸收系数。
在一个实施方式中，所述有机材料由下式（2）表示。
在一个实施方式中，所述有机材料由下式（3）表示。
在一个实施方式中，所述有机材料是三芳基胺染料。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层的光吸收谱在约550±20nm的波长处具有光吸收峰。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层的光吸收谱在约400-700nm的波长范围内具有局部最大值。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层具有范围从约1×10-8m至约5×10-7m的厚度。
在一个实施方式中，所述光电转换材料层具有范围从约1×10-7m至约1.8×10-7m的厚度。
在另一个实施方式中，实施光电转换的方法包括照射光电转换材料以产生电响应。在该实施方式中，所述光电转换材料层包含由下式（1）表示的有机材料。
在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
在另一个实施方式中，光电转换装置包括光电转换材料层，所述光电转换材料层包含由下式（1）表示的有机材料。
在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
在另一个实施方式中，固态成像装置包括成像区域，所述成像区域包括至少一个光电转换元件，所述光电转换元件包含光电转换材料层，所述光电转换材料层包含由下式（1）表示的有机材料。
在式（1）中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
在根据实施方式的光电转换元件或形成所述固态成像装置的所述光电转换元件中，所述光电转换材料层由具有结构式（1）、结构式（2）或结构式（3）的材料形成，所述材料通常称为三芳基胺染料，且具有这种结构式的有机材料具有高吸收系数（α）。因此，使用其的光电转换材料层可以更薄，且可以解决前述有机材料的缺陷如高电阻、低迁移率和低载流子密度。因此，可以提高具有高灵敏性和高速响应性的光电转换元件或固态成像装置。通过使光电转换材料层的厚度更薄，当施加相同电位时，可以使施加至所述光电转换材料层的电场强度E更大。因此，即使迁移率或载流子密度较低，也可以获得高光电流。此外，分子设计的自由度较高，由此可以设计各种衍生物。因为所述光电转换材料层吸收具有特定波长的光，所以，晶载彩色滤光片不是必要的，且可以尝试将光电转换元件形成为多层结构。
在本文中描述了其他特征和优点，且所述其他特征和优点从下列详细说明和附图显而易见。
附图说明
[图1]图1是实施例1的光电转换元件的示意性截面图。
[图2]图2是示出当对实施例1的光电转换元件施加具有565nm波长且在特定光强度（10（W/cm2）下的光时获得的J-V特性的图。
[图3]图3是示出当对实施例1的光电转换元件施加具有565nm波长且在特定光强度（10（W/cm2）下的光时获得的J-t特性的图。
[图4]图4是实施例1的固态成像装置的概念图。
[图5]图5A和图5B各自示出了由结构式（3）所示的三芳基胺染料的光吸收谱、喹吖啶酮的光吸收谱和彩色滤光片的光吸收谱。
[图6]图6是示出在实施例1的光电转换元件中所用的各种有机材料中吸收系数α和光电转换材料层之间的关系的结果的图。
具体实施方式
在下文中，将参考附图基于下列实施例来对实施方式进行说明。然而，本发明的实施方式不限于实施例，且实施例中的各种数值和材料仅是代表性实例。以下列顺序进行说明。
1.根据第一至第三实施方式的光电转换元件和固态成像装置的一般说明
2.实施例1（根据第一至第三实施方式的光电转换元件和固态成像装置）和其他。
（根据第一至第三实施方式的光电转换元件和固态成像装置的一般说明）
在根据第一至第三实施方式的光电转换元件或形成根据第一至第三实施方式的固态成像装置的光电转换元件（在下文中可统称为“本实施方式的光电转换元件”）中，由透明导电材料期望地形成光入射侧上的电极。将电极称为“透明电极”。形成透明电极的透明导电材料可包括铟锡氧化物（包括ITO、Sn掺杂的In2O3、结晶ITO和无定形ITO），IFO（F掺杂的In2O3），氧化锡（SnO2），ATO（Sb掺杂的SnO2），FTO（F掺杂的SnO2），氧化锌（包括Al掺杂的ZnO、B掺杂的ZnO、和Ga掺杂的ZnO），氧化铟-氧化锌（IZO），氧化钛（TiO2），尖晶石氧化物以及具有YbFe2O4结构的氧化物。由这种材料形成的透明电极通常具有高功函且用作阳极（anodeelectrode）。形成透明电极的方法取决于形成透明电极的材料，且可以包括物理气相沉积法（PVD法）如真空沉积法，反应气相沉积法，各种溅射法，电子束气相沉积法和离子镀法，包括熔溶胶法（pyrosolmethod）、有机金属化合物热解法、喷涂法、浸渍法和MOCVD法的各种化学气相沉积法（CVD法），以及无电镀和电镀法。在一些情况下，其他电极也可以由透明导电材料形成。
如果将第一电极或第二电极用作阳极（正极），即，用于提取（withdraw）空穴（positivehole）的电极，则在不需要透明性时使用的构成第一或第二电极的导电材料优选为具有高功函（例如，至5.5eV）的导电材料，且可具体包括金（Au）、银（Ag）、铬（Cr）、镍（Ni）、钯（Pd）、铂（Pt）、铁（Fe）、铱（Ir）、锗（Ge）、锇（Os）、铼（Re）和碲（Te）。另一方面，当将第一或第二电极用作阴极（负极），即，用于提取电子的电极时，优选由具有低功函（例如，至4.5eV）的导电材料形成电极，且所述导电材料可具体包括碱金属（如Li、Na和K）及其氟化物或氧化物；碱土金属（如Mg和Ca）及其氟化物或氧化物；铝（Al），锌（Zn），锡（Sn），铊（Tl），钠钾合金，铝锂合金，镁银合金，稀土金属如铟和镱以及它们的合金。或者，用于形成第一电极或第二电极的材料可包括金属如铂（Pt）、金（Au）、钯（Pd）、铬（Cr）、镍（Ni）、铝（A1）、银（Ag）、钽（Ta）、钨（W）、铜（Cu）、钛（Ti）、铟（In）、锡（Sn）、铁（Fe）、钴（Co）和钼（Mo），或者包含那些金属元素的合金，那些金属的导电粒子，包含所述金属的合金的导电粒子，包含杂质的多晶硅，导电物质如碳材料、氧化物半导体、碳纳米管和石墨烯（graphene）。电极可具有层压结构，所述层压结构具有包含那些元素的层。另外，形成第一电极和第二电极的材料可还包括有机材料（导电聚合物）如聚(3,4-亚乙基二氧基噻吩)/聚苯乙烯磺酸[PEDOT/PSS]。可以将导电材料与粘合剂（聚合物）混合以产生糊剂或油墨，将其固化并可以使用由此获得的电极。
形成第一或第二电极的方法取决于形成其的材料且可以包括下述各种PVD法；包括MOCVD法的各种CVD法；下述各种涂布法；剥离法（lift-offmethod）；溶胶凝胶法；电沉积法；荫罩法（shadowmaskmethod）；镀敷法如电镀法、无电镀法或它们的组合；以及喷涂法和根据需要与图案化技术的组合。
在上述实施方式的光电转换元件中，可以在光电转换材料层的光吸收谱中获得光吸收峰的波长（λ最大）550±20nm。光吸收峰的半带宽（half-bandwidth）理想地为120nm以下。即，当将对应于该半带宽的波长表示为λ1/2和λ-1/2（条件是λ1/2>λ-1/2）时，其理想地满足下式：
λ1/2-λ-1/2≤130（nm）。
此外，其更期望满足下式：
λ1/2≤610（nm）和
λ-1/2≥480（nm）。
或者，在实施方式的光电转换元件和上述结构中，可以产生光电转换材料层的光吸收谱，使得在在400nm至700nm的波长范围内具有一个局部最大值。此外，在实施方式的光电转换元件和上述结构中，光电转换材料层理想地具有1×105以上，优选1.5×105以上的吸收系数α（cm-1）。或者，摩尔吸收系数ε（dm3·mol-1·cm-1）优选为1×104dm3·mol-1·cm-1以上，理想地为3×104dm3·mol-1·cm-1以上。
实施方式的光电转换元件和上述结构可具有其中在透明基板上形成由透明导电材料制成的第一电极、在所述第一电极上形成光电转换材料层以及在所述光电转换材料层上形成第二电极的结构。或者，其可以具有在基板上形成第一电极、在所述第一电极上形成光电转换材料层以及在所述光电转换材料层上形成由透明导电材料制成的第二电极的结构。在本文中，例如当将第二电极形成在第一电极上方时，将第一电极和第二电极相互隔开。
形成光电转换材料层的方法可以包括涂布法、PVD法和包括MOCVD法的各种CVD法。涂布法可具体包括旋涂法；浸渍法；压延法（castingmethod）；各种印刷法如丝网印刷、喷墨印刷、胶版印刷（胶印，offsetprinting）和凹版印刷；压印法（stampingmethod）；喷涂法；和其他各种涂布法如气刀涂布机法（airdoctorcoatermethod）、刮板涂布机法（bladecoatermethod）、棒式涂布机法（rodcoatermethod）、刮刀涂布机法、挤压式涂布机法（squeezecoatermethod）、反转辊式涂布机法、转送辊涂布机法、凹板式涂布机法、吻涂机法（kisscoatermethod）、流延涂布机法（castcoatermethod）、喷涂机法、狭缝喷嘴式涂布机法（slitorificecoatermethod）和压光涂布机法。用于涂布法的溶剂可包括非极性或低极性有机溶剂如甲苯、氯仿、己烷和乙醇。PVD法可包括各种真空沉积法如电子束加热法、电阻加热法和闪蒸沉积法（flashvapordepositionmethod）；等离子体气相沉积法；各种溅射法如双极溅射法、直流溅射法、直流磁控溅射法、高频溅射法、磁控溅射法、离子束溅射法和偏压溅射法；和各种离子镀法如DC（直流）法、RF法、多阴极法、活化反应法、电场气相沉积法、高频离子镀法和反应离子镀法。或者当将一体化的光电转换元件用于由其形成的固态成像装置中时，可以采用利用基于PLD法（脉冲激光沉积法）形成图案的方法。
光电转换材料层的厚度没有限制，且可以为例如1×10-8m至5×10-7m，优选2.5×10-8m至3×10-7m，更优选2.5×10-8m至2×10-7m，甚至更优选1×10-7m至1.8×10-7m。
作为基板，可以使用有机聚合物（形状为塑料膜、片、板等的柔性聚合物材料）如聚甲基丙烯酸甲酯（聚甲基丙烯酸甲酯，PMMA），聚乙烯醇（PVA），聚乙烯基苯酚（polyvinylphenol）（PVP），聚醚砜（PES），聚酰亚胺，聚碳酸酯（PC），聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚萘二甲酸乙二醇酯（PEN）以及云母。当使用由具有柔性的聚合物材料形成的基板时，可以例如将所述电子器件并入到具有曲面形状的电子装置中或者与其一体化。或者，作为基板，还可以例举各种玻璃基板，表面利用绝缘膜涂布的各种玻璃基板，石英基板，表面利用绝缘膜涂布的石英基板，表面利用绝缘膜涂布的硅基板以及由各种合金和各种金属如不锈钢制成的金属基板。绝缘膜可包括硅氧化物基材料（例如，SiOx和旋涂玻璃（spin-on-glass）（SOG））；硅氮化物（SiNY）；硅氧化物氮化物（siliconoxidenitride）（SiON）；氧化铝（Al2O3）；金属氧化物和金属盐。还可以使用表面利用绝缘膜涂布的导电基板（由金属如金或铝制成的基板或由高度取向的石墨制成的基板）。基板的表面理想地平滑，但是可具有不对光电转换材料层的性能造成不利影响的粗糙度。通过经由硅烷偶联法在基板表面上形成硅醇衍生物的膜；经由SAM法形成硫醇衍生物、羧酸衍生物或磷酸衍生物的薄膜；或经由CVD法形成绝缘金属盐或金属络合物的薄膜可以提高第一或第二电极和基板之间的粘合性。术语“透明基板”是指由不通过基板将入射光过度地吸收到光电转换材料层中的材料形成的基板。
在一些情况下，电极或光电转换材料层可以涂覆有涂覆层。形成涂覆层的材料可包括硅氧化物基材料；硅氮化物（SiNy）；无机绝缘材料，例如，金属氧化物如氧化铝（Al2O3）的高介电绝缘膜；聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）；聚乙烯基苯酚（PVP）；聚乙烯醇（PVA）；聚酰亚胺；聚碳酸酯（PC）；聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）；聚苯乙烯；硅醇衍生物（硅烷偶联剂）如N-2(氨基乙基)3-氨基丙基三甲氧基硅烷（AEAPTMS）、3-巯基丙基三甲氧基硅烷（MPTMS）和十八烷基三氯硅烷（OTS）；和有机绝缘材料（有机聚合物）如在其一端具有能够结合电极的官能团的直链烃如十八烷硫醇或异氰酸十二烷基酯。还可以使用它们的组合。氧化硅基材料可包括硅氧化物（SiOx），BPSG，PSG，BSG，AsSG，PbSG，硅氧化物氮化物（SiON），SOG（旋凃玻璃）和具有低介电常数的材料（例如，聚芳基醚，环全氟化碳聚合物（环全氟化烃聚合物，cycloperfluorocarbonpolymer）和苯并环丁烯，环状氟塑料，聚四氟乙烯，芳基醚氟化物，聚酰亚胺氟化物，无定形碳和有机SOG）。
固态成像装置可以是正面照射型装置或背面照射型装置，且还可以是单板型彩色固态成像装置。如果需要，固态成像元件可以设置有片上微透镜或光密封层以及用于驱动光电转换元件的驱动电路或线路（固态成像元件）。如果需要，可以设置快门以控制到光电转换元件中的入射光或者可以根据固态成像装置的目标而设置光学截止滤光片（opticalcutfilter）。当将根据实施方式的固态成像装置中的固态成像元件形成为实施方式的单层光电转换元件时，光电转换元件的排列可包括Bayer排列（拜耳排列）、行间插入排列（interlinearrangement）、G条纹RB检查排列、G条纹RB完成检查排列、检查补色排列、条纹排列、倾斜条纹排列、与原色不同的排列、场色差连续排列、画面色差连续排列（framecolordifferencesequentialarrangement）、MOS排列、改进的MOS排列、画面交错排列（frameinterleavearrangement）和场交错排列。除了成像装置（固态成像装置）如电视摄像机之外，还可以由实施方式的光电转换元件形成光敏元件、图像传感器和光伏电池。
实施例1
实施例1涉及根据第一、第二和第三实施方式的光电转换元件和固态成像装置。图1是示出实施例1的光电转换元件的示意性截面图。当按照第一、第二和第三实施方式对实施例1的光电转换元件进行说明时，所述元件包括：（a-1）分开形成的第一电极21和第二电极22；和（a-2）在所述第一电极21和所述第二电极22之间形成的光电转换材料层30，其中所述光电转换材料层30由具有上述结构式（1）、上述结构式（2）或上述结构式（3）的材料形成。实施例1的固态成像装置包括实施例1的光电转换元件。
在结构式（1）中，R3、R8、R13和R18为“-O-CH3”；R1、R2、R4、R5、R6、R7、R9、R10、R11、R12、R14、R15、R16、R17、R19和R20为氢原子；且X1、X2、X3、R4、X5、X6、X7和X8为氢原子。在结构式（2）中，R1、R2、R3和R4为“-O-CH3”。
在实施例1中，光电转换材料层30具有100nm的平均厚度。在光电转换材料层30的光吸收谱中光吸收峰的波长（λ最大）为550±20nm，具体地为550nm。另外，
λ1/2=500nm，
λ-1/2=590nm
且光电转换材料层30的光吸收谱具有在450nm至650nm波长范围内的一个局部最大值。此外，光电转换材料层30具有1×105以上，具体地1.53×105（cm-1）的吸收系数α（cm-1）和1×104以上，具体地5×104dm3·mol-1·cm-1的摩尔吸收系数ε（dm3·mol-1·cm-1）。使用了多年的喹吖啶酮具有1.3×105（cm-1）的吸收系数α和1.4×104（dm3·mol-1·cm-1）的摩尔吸收系数ε（dm3·mol-1·cm-1）。如上所述，形成实施例1中的光电转换材料层30的有机材料具有比喹吖啶酮更高的吸收系数，因此可以获得光电流的增加。
在光入射侧上的第一电极21由具有120nm厚度的透明导电材料，具体地铟锡氧化物（ITO）膜制成。第二电极22由具有100nm厚度的铝（Al）膜制成。在透明基板20上形成由透明导电材料制成的第一电极21，在所述第一电极21上形成光电转换材料层30，且在所述光电转换材料层30上形成第二电极22。如上所述，第二电极22置于第一电极21上方。光通过基板20和第一电极21入射到光电转换材料层30中。基板20由具有0.7mm厚度的石英基板制成。
实施例1中的光电转换元件11可以通过下列方法制造。首先，使用光掩模根据光刻技术在基板20上形成厚度为120nm的由ITO制成的第一电极21。然后，在基板20和第一电极21上形成由绝缘材料制成的突出部31，然后，使用金属掩模根据真空沉积法在第一电极21和突出部31上方形成（以膜的方式形成）包含由结构式（1）、（2）或（3）所示的三芳基胺染料的光电转换材料层30（厚度：100nm）。在真空沉积期间将基板温度设定为室温，并将光电转换材料层30的制膜速度设定为0.1nm/秒。然后，使用金属掩模通过PVD法在光电转换材料层30和基板20上方形成厚度为100nm的由铝制成的第二电极22。第二电极22在如下条件下形成：基板温度30°C，第二电极22的制膜速度为0.5nm/秒。形成突出部31以便包围基板20的其中待形成光电转换材料层30的区域。第一电极21具有Ra=0.3nm和R最大=3.8nm的表面粗糙度。在光电转换材料层30的成膜之前，在背面、第一电极21和突出部31上进行紫外线照射和臭氧照射。通常理想的是，第一电极21具有0.3nm以下的表面粗糙度Ra。
通过透明基板20和第一电极21对由此获得的实施例1的光电转换元件11的光电转换材料层30施加具有565nm波长且在特定光强度P（=10μW/cm2）下的光，并对第一电极21施加预定的电压（偏压），同时将第二电极22接地。图2示出了在此时获得的J-V特性，其中曲线“A”示出了通过光电转换元件11获得的电流值J（安培/cm2）。在图2中，曲线“B”示出了当不施加光时获得的在黑暗中的电流值J（安培/cm2）。应理解，电流值J随着偏压的增加而增加。图3示出了当施加具有565nm波长且在特定光强度P（=10μW/cm2）下的光时获得的J-t特性。在图3中，“A”示出了当对第一电极21施加7V电压时获得的数据，“B”示出了当对第一电极21施加5V电压时获得的数据，且“C”示出了当对第一电极21施加2V电压时获得的数据，在所述试验中，从第5秒到第15秒来施加光。
在图4中，示出了实施例1的固态成像装置（固态成像元件）的概念图。实施例1的固态成像装置40包括成像区域41，其中上述光电转换元件11以二维阵列排列在半导体基板（例如，Si基板）上；和周边电路如垂直驱动电路42、柱状信号处理电路43、水平驱动电路44、输出电路45、控制电路46等。这些电路可以利用具有不同电路构造的一种或多种熟知电路（例如，在常见CCD和CMOS成像装置中使用的各种电路）形成。
控制电路46基于垂直同步信号、水平同步信号和主时钟产生时钟和控制信号，其为垂直驱动电路42、柱状信号处理电路43和水平驱动电路44的运行标准。所产生的时钟和控制信号输入到垂直驱动电路42、柱状信号处理电路43和水平驱动电路44中。
垂直驱动电路42具有例如移位寄存器，且在垂直方向上依次且选择性地逐行扫描成像区域41中的每个光电转换元件11。基于根据在每个光电转换元件11中接收的光强度产生的电流（信号）的像素信号通过垂直信号线47传送到柱状信号处理电路43中。
柱状信号处理电路43安装在例如光电转换元件11的每行中，且通过来自黑色标准像素（在图中未示出，在包围有效像素区域的区域中形成）的信号在每个光电转换元件中对由每行光电转换元件11输出的信号进行降噪和信号放大。安装水平选择开关（在图中未示出），使得在柱状信号处理电路43的输出阶段中将其连接至水平信号线48。
水平驱动电路44具有例如移位寄存器，且通过将水平扫描脉冲和输出信号从每个柱状信号处理电路43依次输出至水平信号线48来依次选择每个柱状信号处理电路43。
输出电路45对通过水平信号线48由每个柱状信号处理电路43依次传输的信号进行信号处理并将它们输出。
此处，因为光电转换材料层自身可充当彩色滤光片，所以即使未形成彩色滤光片，也可以进行颜色分离。图5A示出了由结构式（3）所示的三芳基胺染料的光吸收谱（示为“A”）、和吸收绿色的深红色彩色滤光片的光吸收谱（示为“B”）。图5B示出了喹吖啶酮的光吸收谱（示为“C”）和吸收绿色的深红色彩色滤光片的光吸收谱（示为“B”）。如上所述，在光电转换材料层30的光吸收谱中，光吸收峰的波长（λ最大）为550±20nm，具体地550nm，且光电转换材料层30的光吸收谱在400nm至700nm的波长范围内具有一个局部最大值。从图5A和5B可理解，由结构式（3）所示的三芳基胺染料具有与深红色彩色滤光片的光吸收谱几乎相同的光吸收性能。
此外，将由各种有机材料获得的吸收系数α和实施例1的光电转换元件中的光电转换材料层之间的关系示于图6中。在图6中，曲线“A”示出了当偏压为1.35V时获得的结果，曲线“B”示出了当偏压为2.7V时获得的结果，且曲线“C”示出了当偏压为5.0V时获得的结果。在图6中，当形成光电转换材料层的材料的吸收系数α与光电转换材料层的厚度之间的关系位于曲线的右上方时，外部光电转换效率增加。图6指示了，当选择具有1×105cm-1的吸收系数α的材料且偏压为5.0V时，必要的是，光电转换材料层具有200nm以上的膜厚度，但是当选择具有2×105cm-1的吸收系数的材料时，即使光电转换材料层具有140nm的膜厚度，也可以获得相同的外部转换效率。根据这些结果可以理解，即使使得光电转换材料层的厚度更薄，吸收系数越高，外部转换效率也越高。具体地，理想的是，吸收系数α（T）[单位：cm-1]和光电转换材料层的膜厚度T[单位：nm]满足下列关系：
α（T）≥2.3×107/T。
在实施例1的光电转换元件或形成实施例1的固态成像装置的光电转换元件中，光电转换材料层由结构式（1）、结构式（2）或结构式（3）所示的材料制成且具有高吸收系数。因此，可以提供具有高灵敏性和高速响应性的光电转换元件或固态成像装置。另外，分子设计的自由度较高且可以设计各种衍生物。此外，因为光电转换材料层吸收具有特定波长的光，所以晶载彩色滤光片不是必要的，且可以将光电转换元件形成为多层结构。
当将实施例1中所述的光电转换元件形成在例如硅半导体基板上，且在设置在所述光电转换元件下方的硅半导体基板中形成一层以上（例如两层）光电转换区域时，可以获得具有其中光电转换元件（光接收区域）层压的结构或其中子像素层压的结构的固态成像装置。当使用这种固态成像装置时，例如，可以通过实施例1中所述的光电转换元件来接收绿光，且也可以通过在硅半导体基板中形成的一层以上光电转换区域来接收其他颜色。另外，代替在硅半导体基板中形成光电转换区域，可以通过外延生长法在半导体基板上形成光电转换区域，或者可以以通常称作SOI结构在硅层上形成光电转换区域。当根据本实施方式的实施例的光电转换元件充当光伏电池时，可以在第一电极和第二电极之间不施加电压时对光电转换材料层施加光。
应当理解，对于本领域技术人员来说，对本文中描述的目前优选的实施方式的各种变化和修改是显而易见的。可以在不背离本发明主题的精神和范围的情况下且在不减少其预期优点的情况下进行这种变化和修改。因此，企图是，这种变化和修改被所附权利要求书所包括。

Claims (32)

1.一种光电转换材料，包含：
具有1.5×105cm-1以上吸收系数且由下式(1)表示的有机材料，
其中，在所述式(1)中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
2.根据权利要求1所述的光电转换材料，其中，所述有机材料具有1.53×105cm-1以上的吸收系数。
3.根据权利要求1所述的光电转换材料，其中，所述有机材料由下式(2)表示，
4.根据权利要求1所述的光电转换材料，其中，所述有机材料由下式(3)表示，
5.根据权利要求1所述的光电转换材料，其中，所述有机材料是三芳基胺染料。
6.一种光电转换元件，包括：
光电转换材料层，所述光电转换材料层包含由下式(1)表示的有机材料，
其中，在所述式(1)中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
7.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料具有1.5×105cm-1以上的吸收系数。
8.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料具有1.53×105cm-1以上的吸收系数。
9.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料具有吸收系数α(T)(cm-1)，且所述光电转换材料层的膜厚度(nm)满足下列关系：α(T)≥2.3×107/T。
10.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料具有1×104dm3·mol-1·cm-1以上的摩尔吸收系数ε。
11.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料具有3×104dm3·mol-1·cm-1的摩尔吸收系数ε。
12.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料由下式(2)表示，
13.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料由下式(3)表示，
14.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述有机材料是三芳基胺染料。
15.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述光电转换材料层的光吸收谱在550±20nm的波长处具有光吸收峰。
16.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述光电转换材料层的光吸收谱在400-700nm的波长范围内具有局部最大值。
17.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述光电转换材料层的厚度范围为1×10-8m至5×10-7m。
18.根据权利要求6所述的光电转换元件，其中，所述光电转换材料层的厚度范围为1×10-7m至1.8×10-7m。
19.根据权利要求6所述的光电转换元件，所述光电转换元件还包括基板，并且在所述基板上形成多个所述光电转换材料层。
20.一种操作光电转换元件的方法，包括：
照射光电转换材料层；以及
产生电流，
其中，所述光电转换材料层包含由下式(1)表示的有机材料，
其中，在所述式(1)中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
21.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述有机材料具有1.5×105cm-1以上的吸收系数。
22.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述有机材料具有1.53×105cm-1以上的吸收系数。
23.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述有机材料由下式(2)表示，
24.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述有机材料由下式(3)表示，
25.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述有机材料是三芳基胺染料。
26.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述光电转换材料层的光吸收谱在550±20nm的波长处具有光吸收峰。
27.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述光电转换材料层的光吸收谱在400-700nm的波长范围内具有局部最大值。
28.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述光电转换材料层具有范围从1×10-8m至5×10-7m的厚度。
29.根据权利要求20所述的操作光电转换元件的方法，其中，所述光电转换材料层具有范围从1×10-7m至1.8×10-7m的厚度。
30.一种实施光电转换的方法，包括：
照射光电转换材料以产生电响应，
其中，所述光电转换材料包含由下式(1)表示的有机材料，
其中，在所述式(1)中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
31.一种光电转换装置，包括：
光电转换材料层，所述光电转换材料层包含由下式(1)表示的有机材料，
其中，在所述式(1)中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
32.一种固态成像装置，包括：
成像区域，所述成像区域包括至少一个光电转换元件，所述光电转换元件包括光电转换材料层，所述光电转换材料层包含由下式(1)表示的有机材料，
其中，在所述式(1)中，R1至R20的每一个和X1至X8的每一个为氢原子和选自由下述组成的组的取代基中的一种：烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、杂芳环、杂环基团、环烷氧基、芳氧基、烷硫基、环烷硫基、芳硫基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、氨磺酰基、酰基、酰氧基、酰胺基、氨基甲酰基、酰脲基、亚磺酰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、氨基、卤素原子、氟代烃基、氰基、羟基、巯基、甲硅烷基、亚硝基、硝基、羧酸氰化物基团、异氰化物基团、硫氰酸酯基团、异硫氰酸酯基团、醛基、硫代醛基、酮基、硫代酮基和酰肼基。
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