CN102769101A - 一种GeTe4相变记忆元件及制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种GeTe4相变记忆元件,选用GeTe4薄膜为相变记忆存储材料,所述GeTe4薄膜在室温下为非晶态;相变记忆元件的基本构型为三层结构,最上面一层为顶电极膜(1),中间一层为GeTe4薄膜(2),下面一层为底电极膜(3),由顶电极膜(1)和底电极膜(3)分别接出用铜丝或金丝制成引线;GeTe4薄膜(2)厚120±30纳米;三层结构制备相变记忆元件沉积在衬底(5)上。针对相变记忆存储器的发展,提供一种新型相变记忆材料GeTe4薄膜及其制备方法,得到GeTe4相变记忆元件。
Description
技术领域
本发明属微电子器件及其材料领域,具体涉及GeTe4薄膜材料的非晶态、结晶态相变记忆元件的制备方法以及应用于集成电路的一种新型高密度可快速读写的GeTe4相变记忆元件。
背景技术
伴随计算机通讯技术的迅猛发展,信息储存介质的发展也突飞猛进。G. E. Moore提出的预言:“单个芯片上集成的元件数每十八个月增加一倍”概况了近半个世纪以来的集成电路的发展进程。传统器件已经不能满足具有高密度、低能耗、高速度反复读写能力的存储技术和器件的要求。近年来一些新型非挥发存储器-相变存储器(PCRAM)和阻变存储器(RRAM)的发展引人注目,被认为是可行性高而风险较小的纳米存储器件。PCRAM是利用硫系化合物半导体在非晶态与晶态的电导率出现显著差异来实现开关,并且两种晶体结构间能进行可逆相变并稳定保持的特性的一种非挥发存储器。PCRAM的读写操作的速度很快,与DRAM(动态随机存储器)相当,可操作次数高;结构简单,面积小,易于实现高密度存储;与CMOS工艺兼容性好,由于这些突出的优点,因而受到人们的广泛重视。是下一代22nm工艺下最具有前景的非挥发性存储器。
三星公司在2009年发布了基于60nm工艺的512MB的PCRAM芯片。而更多更新的相变记忆存储材料正在被不断地发现研究,并将在未来的新型存储技术和器件中占有重要的地位。
发明内容
本发明要解决的问题是:针对相变记忆存储器的发展,提供一种新型相变记忆材料GeTe4薄膜及其制备方法,得到GeTe4相变记忆元件。
本发明的技术方案为:一种GeTe4相变记忆元件,其特征是选用GeTe4薄膜为相变记忆存储材料,所述GeTe4薄膜在室温下为非晶态;相变记忆元件的基本构型为三层结构,最上面一层为顶电极膜(1),中间一层为GeTe4薄膜(2),下面一层为底电极膜(3),由顶电极膜(1)和底电极膜(3)分别接出用铜丝或金丝制成引线;GeTe4薄膜(2)厚120±30纳米;三层结构制备相变记忆元件沉积在衬底(5)上。
进一步,在底电极膜(3)上沉积厚度为120±30纳米的二氧化硅薄膜绝缘层(4),并在此绝缘层(4)上刻蚀直径为30纳米至10微米的微孔,露出底电极膜(3),所述微孔的尺寸为记忆元件有效工作区域的尺度;在刻蚀的微孔中沉积厚度为120±30纳米的GeTe4薄膜(2),使得GeTe4薄膜(2)与顶电极膜(1)和底电极膜(3)紧密接触。
进一步的,底电极膜(3)采用脉冲激光沉积法、离子束沉积或磁控溅射制备;二氧化硅薄膜绝缘层(4)采用射频磁控溅射方法制备。
进一步的,顶电极膜(1)与底电极膜(3)为非反应电极铂Pt或钨Wu或氮化钛TiN ,厚度在100纳米和200纳米之间。
进一步,脉冲激光沉积生长的GeTe4薄膜在室温下为非晶态,在240℃退火后变成结晶态。相变记忆元件的衬底(5)包括石英陶瓷片、硅片、二氧化硅薄层覆盖的硅片。
本发明使用的GeTe4薄膜采用脉冲激光沉积方法,在脉冲激光沉积制膜系统中制备,步骤如下:
a)、将GeTe4靶材固定在脉冲激光沉积制膜系统的靶台上,衬底固定在衬底台上,电阻加热炉安置在衬底台的下方,靶台、衬底、衬底台和电阻加热炉都设置在脉冲激光沉积制膜系统的生长室中;
b)、将生长室真空到5.0×10-4 Pa以下;
c)、启动激光器,使激光束通过石英玻璃透镜聚焦在GeTe4靶材上;
d)、根据单脉冲能量,确定沉积时间,在衬底上沉积厚度为100纳米至500纳米厚的GeTe4薄膜,沉积在衬底上的GeTe4薄膜为非晶态;
e)、GeTe4薄膜沉积完成后,用电阻加热炉加热衬底台,使衬底温度设定在240℃,进行退火处理,得到结晶态的GeTe4薄膜;
本发明使用GeTe4薄膜制备非挥发性的相变记忆元件的工作原理为:
在相变记忆元件中,是以硫系化合物为存储介质,夹在两个非反应电极之间,如Pt、W、TiN等,利用电能/热量使材料在晶态(低阻)与非晶态(高阻)之间相互转换实现信息的写入与擦除,信息的读出靠测量电阻的变化实现。我们令薄膜于240℃退火后处于结晶态,将此状态设为关态,为初始态,写入过程是指加一个短而强的电压脉冲,电能转变成热能,使硫系化合物温度升高到熔化温度以上,经快速冷却,可以使多晶的长程有序遭到破坏,从而实现由晶态向非晶的转化;擦除过程则指施加一个长且强度较低的电压脉冲,硫系化合物的温度升高到结晶温度以上、熔化温度以下,并保持一定的时间,使硫系化合物由非晶态转化为晶态;数据的读取是通过测量硫系化合物的电阻值来实现的,此时所加脉冲电压的强度很弱,产生的热能只能使硫系化合物的温度升高到结晶温度以下,并不引起材料发生相变。
本发明有益效果是:针对相变记忆存储器的发展,提供一种新型相变记忆材料GeTe4薄膜及其制备方法,得到GeTe4相变记忆元件。本发明相变记忆元件在高低阻态之间转变,通过施加不同的脉冲实现开关态的循环,其中由高阻态转变为低阻态是通过30ns,3V的电压脉冲实现;低阻态向高阻态的转变是通过300ns,2V的电压脉冲实现的。
附图说明
图1为本发明GeTe4相变记忆元件结构示意图。
图2为本发明制备GeTe4薄膜的脉冲激光沉积薄膜生长系统的结构示意图。
图3为本发明GeTe4相变记忆元件电学性能测试示意图。
图4为本发明GeTe4相变记忆元件电流-电压特性图,直流模式。
图5为本发明GeTe4相变记忆元件脉冲模式关断测试图。
图6为本发明GeTe4相变记忆元件脉冲模式打开测试图。
图7为本发明GeTe4相变记忆元件脉冲模式开关循环测试图。
具体实施方式
1—顶电极膜;2—薄膜;3—底电极膜;4—绝缘层;5—相变记忆元件衬底;6—KrF准分子激光器;7—聚焦透镜;8—生长室;9—靶台;10—靶材;11—衬底;12—衬底台;13—电阻加热炉;14—机械泵和分子泵的接口阀。15—串联电阻;16—储存元件;17—函数/任意波形发生器。
本发明GeTe4相变记忆元件,采用GeTe4薄膜为相变记忆存储材料,所述GeTe4薄膜在室温下为非晶态,在经过240℃退火后变成结晶态。
在底电极膜上沉积厚度为100纳米的二氧化硅薄膜绝缘层,并在此绝缘层上刻蚀直径为30纳米至10微米的微孔,露出底电极膜,所述微孔的尺寸为记忆元件有效工作区域的尺度;在刻蚀的微孔中沉积厚度为100纳米的GeTe4薄膜,GeTe4薄膜与底电极膜必须紧密接触。
所述底电极膜采用磁控溅射、离子束沉积或脉冲激光沉积法制备;二氧化硅薄膜绝缘层采用射频磁控溅射方法制备。
本发明使用的GeTe4薄膜采用脉冲激光沉积方法制备非晶态与结晶态In2Te3薄膜材料,如图2:
a)将GeTe4靶材(10)固定在脉冲激光沉积制膜系统的靶台(9)上,衬底(11)固定在衬底台(12)上,电阻加热炉(13)安置在衬底台(12)的下方,靶台(9)、衬底(11)、衬底台(12)和电阻加热炉(13)都设置在脉冲激光沉积制膜系统的生长室(8)中;
b)用真空泵通过机械泵和分子泵的接口阀(14)将生长室(8)抽真空到5.0×10-4Pa;
c)启动KrF准分子激光器1,波长248nm,脉冲宽度30ns,单脉冲能量250mJ,并使激光束通过聚焦透镜(7)聚焦在GeTe4合金靶材(10)上;
d)根据单脉冲能量,确定沉积时间,在衬底(11)上沉积厚度为100纳米~500纳米厚的GeTe4薄膜;沉积在衬底上的GeTe4薄膜是非晶的;
e)GeTe4薄膜沉积后,用电阻加热炉(13)加热衬底台(12),使衬底(11)温度设定在240℃,进行退火处理,得到结晶态的GeTe4薄膜。
根据上述制备GeTe4薄膜的方法制备非挥发性的非晶态、结晶态相变记忆元件,如图1,GeTe4相变记忆元件由一层GeTe4薄膜(2)夹在顶电极膜(1)与底电极膜(3)之间构筑而成,底电极膜(3)沉积在相变记忆元件衬底(11)上,在底电极膜(3)上还有一层绝缘层(4),绝缘层(4)上设有微孔,露出底电极膜(3),所述微孔的尺寸即为记忆元件有效工作区域的尺度,在刻蚀的微孔中沉积满GeTe4薄膜,GeTe4薄膜(2)与底电极膜(3)紧密接触。制备步骤为:
a)、在相变记忆元件衬底(5)上射频磁控溅射方法沉积底电极膜(3),其材料为铂,厚度为200纳米,溅射时使用铂金靶,以压强为5Pa的氩气为溅射气体,衬低温度为30℃;相变记忆元件衬底包括硅片、石英陶瓷片、二氧化硅薄层覆盖的硅片;
b)、在底电极膜(3)上利用射频磁控溅射方法沉积一层绝缘层(4),绝缘层的材料为二氧化硅,其厚度为100纳米;
c)、在绝缘层(4)中利用聚焦离子束刻蚀法加工出直径为500nm的微孔,露出下部的底电极膜(3);
d)、用刻有直径为0.4 mm孔洞的金属掩模板覆盖在加工出微孔的绝缘层(4)上,掩模板的孔与微孔进行对准;
e)、将经上述步骤a)、b)、c)、d)得到的沉积了底电极膜(3)、绝缘层(4),并覆盖有掩膜板的相变记忆元件衬底(11)放入脉冲激光沉积制膜系统的生长室(8),利用脉冲激光沉积技术沉积GeTe4薄膜(2),GeTe4薄膜(2)在沉积过程中将微孔完全填满,使GeTe4薄膜(2)与底电极膜(3)紧密接触;
f)、通过金属掩模板用磁控溅射方法在上述元件上沉积顶电极膜(1),其材料为铂,厚度为100纳米,生长室内真空度为5.0×10-4帕,衬底温度为30℃;
g)、最后分别由底电极膜(3)和顶电极膜(1)接出铜丝引线。
本发明提供的GeTe4相变记忆元件只有两条引出线,全部读取-写入-读取-擦除操作都由电信号通过这两条引出线完成,没有任何机械运动接触,它具有结构简单的特点并可实现快速读写;同时,由于本发明的GeTe4相变记忆元件存储信息的基本原理是器件中相变导致的高、低电阻态,在信息存储期间不需要向它提供任何能量补充,因此是一种非挥发存储器。
对使用GeTe4薄膜制备的非挥发性的相变记忆元件进行性能测试,使用所述薄膜制备相变开关效应的相变储存元件进行以下性能测试:
对于储存元件进行相变开关效应性能测试的仪器为:Keithley 2400 源测单元和Agilent 81104A 脉冲信号发生器。主要测试器件分别对高而短和低而长电流脉冲的响应。即利用Agilent 81104A 脉冲信号发生器改变阻变记忆元件的状态(非晶态或结晶态),后使用Keithley 2400 源测单元测得阻变记忆元件的电流电压关系(U-I)。
测量电路如图3示意图所示,在图中,将GeTe4薄膜记忆单元样品16串联一个电阻15,将示波器C1和C2分别连接在串联电阻15和函数/任意波形发生器17上,用来测试加在记忆单元样品16和串联电阻15两端的电压信号。
GeTe4相变记忆元件初始时在室温下生长,处于非晶态,此时可用DC模式,即加电压测电流进行电流-电压特性的测试。如图4所示,示波器C1第一次扫描时, 电压施加的过程为从0V到2V,再从2V回到0V。在电压较小的时候,由于元件处于非晶态,即高阻态,只有很小的电流流经元件,而当电压增加到一定的阈值时,图4中显示0.5V时, 电流突然迅速增大,元件此时从非晶态转变为结晶态,即低阻态。之后的第二次扫描中,元件只表现出了金属的欧姆性质,这是因为经过第一次的扫描,元件已经实现了从非晶态到结晶态的转变。
GeTe4相变记忆元件在室温下生长后,经过退火处于结晶态,即低阻态,此时可用脉冲模式进行元件的开关效应的测试。当在该元件上施加电压脉冲信号时,可以实现其结晶态与非晶态,即高低阻态之间的转变。如图5所示,初始GeTe4相变记忆元件阻值大约为20欧姆,然后随着电极两端所施加的脉冲信号的不断增加,脉冲宽度固定为30ns,当达到一定阈值时,图5中显示电压脉冲大小为3V,实现了从结晶态到非晶态的转变,达到的非晶态的电阻值在105欧姆以上,高低阻值之比可以达到4~5个数量级。随后在该处于非晶态的元件上施加脉宽较长,强度较小的脉冲:脉冲宽度300ns,脉冲强度为2V,可以实现从高阻态到低阻态的转变,如图6,期间用以读取元件的电压为0.1V,远小于所施加的电压脉冲信号。可见,开始时测试元件处于低阻态,即打开状态,通过Agilent 81104A 脉冲信号发生器向测试元件施加脉冲信号,随着脉冲强度的不断增强,实现了元件的关断,关断电压脉冲强度为2V。
图7为本发明GeTe4相变记忆元件脉冲模式开关循环测试图,GeTe4相变记忆元件在高低阻态之间转变,通过施加不同的脉冲实现开关态的循环,其中由高阻态转变为低阻态是通过30ns,3V的电压脉冲实现;低阻态向高阻态的转变是通过300ns,2V的电压脉冲实现的。
Claims (7)
1.一种GeTe4相变记忆元件,其特征是选用GeTe4薄膜为相变记忆存储材料,所述GeTe4薄膜在室温下为非晶态;相变记忆元件的基本构型为三层结构,最上面一层为顶电极膜(1),中间一层为GeTe4薄膜(2),下面一层为底电极膜(3),由顶电极膜(1)和底电极膜(3)分别接出用铜丝或金丝制成引线;GeTe4薄膜(2)厚120±30纳米;三层结构制备相变记忆元件沉积在衬底(5)上。
2.根据权利要求1所述的一种GeTe4相变记忆元件,其特征是在底电极膜(3)上沉积厚度为120±30纳米的二氧化硅薄膜绝缘层(4),并在此绝缘层(4)上刻蚀直径为30纳米至10微米的微孔,露出底电极膜(3),所述微孔的尺寸为记忆元件有效工作区域的尺度;在刻蚀的微孔中沉积厚度为120±30纳米的GeTe4薄膜(2),使得GeTe4薄膜(2)与顶电极膜(1)和底电极膜(3)紧密接触。
3.根据权利要求2所述的一种GeTe4相变记忆元件,其底电极膜(3)采用脉冲激光沉积法、离子束沉积或磁控溅射制备;二氧化硅薄膜绝缘层(4)采用射频磁控溅射方法制备。
4.根据权利要求1所述的一种GeTe4相变记忆元件,其特征是顶电极膜(1)与底电极膜(3)为非反应电极铂Pt或钨Wu或氮化钛TiN,厚度在100纳米至200纳米之间。
5.根据权利要求1所述的一种GeTe4相变记忆元件,其特征是脉冲激光沉积生长的GeTe4薄膜在室温下为非晶态,在240℃退火后变成结晶态。
6.根据权利要求1-5所述的一种GeTe4相变记忆元件,其特征是相变记忆元件的衬底(5)包括石英陶瓷片、硅片、二氧化硅薄层覆盖的硅片;相变记忆元件在高低阻态之间转变,通过施加不同的脉冲实现开关态的循环,其中由高阻态转变为低阻态是通过30ns,3V的电压脉冲实现;低阻态向高阻态的转变是通过300ns,2V的电压脉冲实现的。
7.根据权利要求1所述的一种GeTe4相变记忆元件的制备方法,其特征是GeTe4薄膜采用脉冲激光沉积方法,在脉冲激光沉积制膜系统中制备,方法如下:
a)、用在小于1.0×10-2Pa的压力下真空悬浮熔炼法制得:在650~800 ℃将摩尔配比为1:4的Ge和Te的混合物,形成合金,然后将获得的合金块体打磨切割成靶材;将GeTe4靶材(10)固定在脉冲激光沉积制膜系统的靶台(9)上,衬底(11)固定在衬底台(12)上,电阻加热炉(13)安置在衬底台(12)的下方,靶台(9)、衬底(11)、衬底台(12)和电阻加热炉(13)都设置在脉冲激光沉积制膜系统的生长室(8)中;
b)、将生长室(8)真空到5.0×10-4 Pa以下;
c)、启动激光器(6),使激光束通过石英玻璃透镜(7)聚焦在GeTe4靶材(10)上;
d)、根据单脉冲能量,确定沉积时间,在衬底(11)上沉积厚度为100纳米至500纳米厚的GeTe4薄膜,沉积在衬底(11)上的GeTe4薄膜为非晶态;
e)、GeTe4薄膜沉积完成后,用电阻加热炉(13)加热衬底台(12),使衬底(11)温度设定在240℃,进行退火处理,得到结晶态的GeTe4薄膜。
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