CN102634086A - 极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及橡胶技术领域，具体地说是一种极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物，以100重量份的橡胶组分为基准，还包含30～110重量份的高分散性二氧化硅，5～70重量份的炭黑，10～65重量份的橡胶加工软化剂，5～25重量份的硅烷偶联剂,0～14重量份的防老剂,0～10重量份的硫磺,0～8.5重量份的促进剂；其中所述橡胶组分包含改性的苯乙烯-丁二烯橡胶、天然橡胶以及聚丁二烯橡胶，所述改性苯乙烯-丁二烯橡胶具有15～30质量%的结合苯乙烯含量以及10～50质量%的乙烯基含量的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶；聚丁二烯橡胶为镍系聚丁二烯橡胶或者与钕系丁二烯橡胶的并用体系，其中的顺式丁二烯结构cis的质量%应该大于95%。
Description
技术领域
本发明涉及橡胶技术领域，具体地说是一种极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物。
背景技术
众所周知，随着汽车工业的迅猛发展，人们对轮胎的性能要求越来越高，单一的四季轮胎已经不能满足目前市场的细分需求，尤其在北半球的部分地区，冬天的温度能达到零下四十度以下，这就要求轮胎的耐寒性能要特别突出才能满足在这种极端的条件下使用。
乘用胎中胎冠部分是轮胎唯一的接地部分，所以耐低温的雪地胎面胶配方的设计对半钢子午线轮胎耐寒性能起到关键的作用，雪地胎面胶配方不仅要求耐低温性能，同时冰面抓地性能也要比通用轮胎突出。
半钢子午线雪地轮胎的冰雪路面抓地性能的改善，构造方面业内普遍采用的是细纹化的胎面花纹设计结合钉孔设计以保证其出色的冰雪路面的行车安全。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术的不足，提供一种极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物，从材料方面保证半钢子午线雪地轮胎耐低温性能及冰面抓地性能的改善，尤其是其超低温地区的使用性能的改善。
本发明解决上述技术问题采用的技术方案是：一种极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物，以100重量份的橡胶组分为基准，还包含
30～110重量份之间的高分散性二氧化硅，
5～70重量份之间的炭黑，
10～65重量份 之间的橡胶加工软化剂，
5～25重量份之间的硅烷偶联剂,
2.0～10重量份之间的白炭黑分散剂,
0～14重量份的防老剂,
0～10重量份的硫磺,
0～8.5重量份的促进剂；
其中所述橡胶组分包含改性的苯乙烯-丁二烯橡胶、天然橡胶以及聚丁二烯橡胶，所述改性苯乙烯-丁二烯橡胶具有15～30质量%的结合苯乙烯含量以及10～50质量%的乙烯基含量的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶；聚丁二烯橡胶为镍系聚丁二烯橡胶或者与钕系丁二烯橡胶的并用体系，其中的顺式丁二烯结构cis的质量%应该大于95%。
本发明的有益效果是，该配方中填充一定量的高分散性白炭黑,同时并用相对较高填量的高顺式聚丁二烯橡胶，所制备的半钢子午线轮胎的耐寒性能表现突出，不降低轮胎操控性能的同时冰面抓地性能可以得到有效的改善。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的描述：
本发明涉及的橡胶混合物包括改性苯乙烯-丁二烯橡胶、天然橡胶以及聚丁二烯橡胶。
发明中所述的改性苯乙烯-丁二烯橡胶具有15～30质量%的结合苯乙烯含量以及10～50质量%的乙烯基含量的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶；如日本旭化成公司的TUF1534；日本JSR合成橡胶公司的HP-340等。
发明中溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶SSBR，为保证一定的加工性能，可以优选充油的SSBR；非充油的SSBR也可使用，使用时应适当调整相应的橡胶加工软化剂的使用量。
充油的SSBR的填充油类型为TDAE（Treated Distillate Aromatic Extract处理后的芳烃油）或者RAE油（Residual Aromatic Extracts残余芳烃提取物）；油品的填充量为35-55重量份。
本发明中的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶SSBR的原胶门尼粘度值为35-75，为保证一定的加工性能，可以选低门尼值的SSBR，但为保证轮胎的综合性能，应该尽量选偏高门尼值的SSBR，因此门尼值的选择视加工条件而定，推荐为65左右。
本发明中的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶SSBR的用量优选为不低于30重量份，进一步优选为不低于35重量份。当SSBR的用量低于30重量份时，不易获得足够抗湿滑性能。此外，SSBR的用量优选为不超过60重量份，进一步优选为不超过55重量份。当SSBR的用量超过60重量份时，将导致聚丁二烯橡胶的用量降低，这将不利于雪地轮胎的耐寒性能的改善。
本发明中的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶SSBR的原胶玻璃化转变温度不高于零下40度，进一步优选为不高于零下50度，如果使用玻璃化转变温度高于零下40度的SSBR，成品轮胎的耐寒性能将会降低；因此为保证轮胎的在极寒地区使用性能，可以选则更低玻璃化转变温度的SSBR，一方面可以赋予轮胎好的耐寒性能，同时对降低轮胎的滚动阻力也有贡献。
发明中涉及的聚丁二烯橡胶BR，其中的顺式丁二烯结构cis的质量%应该大于95%，如购自中国石油化工有限公司、韩国锦湖石化公司的镍系BR9000、购自德国朗盛化工公司的Buna CB25。
由于本发明的突出特点是其极寒地区的使用性能，因此其中的聚丁二烯橡胶选择及用量对成品使用性能的影响至关重要，聚丁二烯BR的原胶玻璃化转变温度不高于零下90度，进一步优选为不高于零下95度，如果使用玻璃化转变温度高于零下90度的BR，成品轮胎的耐寒性能将会降低；因此为保证轮胎的在极寒地区使用性能，可以选则更低玻璃化转变温度的BR，例如玻璃化转变温度低于零下100度的高顺式聚丁二烯橡胶。
高顺式聚丁二烯橡胶BR的用量优选为不低于35重量份，进一步优选为不低于38重量份。当BR的用量低于35重量份时，不易获得好的耐寒性能；此外，BR的用量优选为不超过60重量份，进一步优选为不超过57重量份。当BR的用量超过60重量份时，对雪地轮胎的冰雪路面的抓地性能将产生不利影响。
由于镍系的高顺式聚丁二烯橡胶BR的性能特殊性，当其使用量较高时将导致胶料的物理机械性能的部分损失，为弥补其不足，本发明建议使用一定量的钕系顺丁进行替代通用的镍系顺丁。
本发明建议钕系使用量不超过25重量份，进一步优选为不超过18重量份，当其用量超过25重量份时，对半成品的工艺加工性能将产生不利影响。
钕系的聚丁二烯橡胶轮胎行业内最近使用的公司较少，其产品如购自意大利埃尼化工集团的Neocis BR 60、BR 40，优选机械性能和弹性更为突出的Neocis BR 60。
本发明中的高顺式聚丁二烯橡胶BR的原胶门尼粘度值为35-75，为保证一定的加工性能，可以选门尼值适中的BR，但为保证组合物的综合性能，应该尽量选偏高门尼值的BR，因此门尼值的选择视加工条件而定，推荐为55左右。
本发明中的涉及高顺式聚丁二烯橡胶BR的其它重要物理性能推荐指标详见附件表一。
橡胶组分中除SSBR和BR外，第三种胶料为天然橡胶，对天然橡胶本发明没有特别的要求，常用的SMR 系列、STR系列的5# 、10# 、20#标准胶及部分的一号和三号烟片胶均可使用。
天然橡胶NR的用量优选为不低于15重量份，进一步优选为不低于20重量份，当NR的用量低于15重量份时，不易获得好的胶料物理机械性能和好的半成品工艺性能；此外，NR的用量优选为不超过35重量份，进一步优选为不超过30重量份，当NR的用量超过35重量份时，将导致胶料中的聚丁二烯橡胶的含量相对降低，这直接影响雪地轮胎的耐低温性能。
对配方中涉及的炭黑，本发明允许使用轮胎工业中通用的补强炭黑，本发明建议不宜使用太高比表面积和结构的硬质炭黑。
炭黑的用量优选为不小于15重量份，更优选为不小于10重量份，当炭黑的用量低于10重量份时，不易获得好的胶料混炼性能和好的半成品稳定性；此外，炭黑的用量优选为不超过35重量份，进一步优选为不超过30重量份，当其用量超过35重量份时，将导致胶料中的二氧化硅的含量相对降低，这直接影响雪地轮胎的耐低温及冰雪路面的抓地性能。
本发明中涉及的二氧化硅，可以是业内技术人员熟知的任何补强二氧化硅，特别是BET比表面积和CTAB比表面积均小于400 m2/g沉淀法二氧化硅，优选是BET比表面积和CTAB比表面积均60-350 m2/g高度可分散的沉淀法二氧化硅。
当本发明是用于生产雪地轮胎时，优选BET比表面积80-220 m2/g，更优选BET比表面积100-200 m2/g高度可分散的沉淀法二氧化硅，如果使用普通的沉淀法二氧化硅将导致其分散性下降及工艺性能不稳定。
本发明中涉及的高度可分散的沉淀法二氧化硅，可以购自Degussa的高分散性二氧化硅Ultrasil 7000GR、法国Rhodia1公司的高分散性二氧化硅1165MP及1115MP、国内的有无锡恒诚硅业有限公司的HCSIL-822MP和HCSIL-833MP高分散性二氧化硅。
本发明中涉及的高度可分散沉淀法白炭黑的SiO2含量（干基）须大于90%；105度的水分含量为5-10%，优选为4-8%；PH为6-8。
当本发明是用于生产半钢子午线雪地轮胎时，高度可分散的沉淀法二氧化硅用量不大于100重量份，优选为不大于90重量份，过高的二氧化硅含量导致其在聚合物中的分散性能下降，从而影响胶料配方的物理性能；为保证雪地轮胎的低温下的抓地性能，高度可分散的沉淀法二氧化硅用量不低于30重量份，优选为不低于40重量份，低于30重量份的冬季配方的冰雪路面的抓地性能将大打折扣。
使用二氧化硅作为填料的配方中，必须使用偶合剂，它可以在高分子链和二氧化硅表面之间进行连接或键合，同时对无机填料表面进行化学浸润，从而起到促进无机填料的在橡胶基体中的分散。
作为二氧化硅配方中常用的多硫化硅烷偶合剂，以三乙氧基硅基多硫化物（缩写为TESPT）为业内常用品种，其中购自德固萨公司的Si75（三乙氧基硅基二硫化物）和Si69（三乙氧基硅基四硫化物）应用范围最广。
根据本发明偶合剂TESPT的优选用量为5-22重量份，更加优选使用量为7-20重量份，但是TESPT的使用量一般应尽可能的小；如果TESPT的成分包括一定量的惰性分散剂，应该适当调整其使用的份数。
本发明为保证配方中的二氧化硅分散性，建议使用一种二氧化硅活化分散剂，活化分散剂为购自德国BASF公司的PLURIOL E 4000。
本发明建议活化分散剂优选添加量为:10-20重量份白炭黑加1重量份的PLURIOL E 4000；更加优选方案为12-18重量份白炭黑加1重量份的PLURIOL E 4000。
由于耐寒性能是本发明的突出特点，因此其中的橡胶软化剂品种选择及用量对成品使用性能的影响至关重要，橡胶软化剂的玻璃化转变温度不高于零下45度，进一步优选为不高于零下50度，如果使用玻璃化转变温度高于零下50度的软化剂，成品轮胎的耐寒性能将会降低；因此为保证轮胎的在极寒地区使用性能，可以选择更低玻璃化转变温度的橡胶软化剂。
发明中涉及的橡胶软化剂，优选为环烷油（Napthtenic）和MES 中度抽提油(石蜡基馏分油缓和萃取中间物Medium Extracted Solvate )，有购自壳牌石油有限公司的Catenex SNR、美国尼纳斯公司的Nytex 4700等。
橡胶软化剂的用量优选为不低于25重量份，进一步优选为不低于20重量份，当橡胶软化剂的用量低于20重量份时，不易获得好的加工工艺性能；此外，橡胶软化剂的用量优选为不超过55重量份，进一步优选为不超过50重量份，橡胶软化剂的用量超过55重量份时，对雪地轮胎的使用寿命将产生不利影响。
对硫磺粉末没有特别的规定，可以使用已用于轮胎工业中的硫磺粉末。
对硫磺粉末的使用量，以100重量份合成胶为基础的体系，硫磺粉末的使用量不超过8.0重量份，优选为不超过7.5重量份，当粉末超过8.0重量份时，容易导致使用该配方的材料喷硫；使用量不低于1.3重量份，优选为不低于1.5重量份，当粉末低于1.3重量份时，硫化程度进行的不够充分，将严重影响胶料的物理强度性能。
硫化促进剂可供选择的化学物质种类较多，其中使用次磺酰胺类促进剂可以赋予胶料好的加工安全性能及硫化速度。
本发明中使用的次磺酰胺类促进剂有N-叔丁基-2苯并噻唑次磺酰胺（促进剂NS）、N-氧二乙撑-2-苯骈噻唑次磺酰胺（促进剂NOBS）、N，N-二环已基苯骈噻唑次磺酰胺（促进剂DZ）、N,N’-二环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺（促进剂CZ），考虑对环境的友好性及硫化速度的要求，优选促进剂NS和促进剂CZ。
发明中以100重量份合成胶为基础体系使用的次磺酰胺类促进剂的量不超过6.5重量份，优选为不超过6.2重量份，当粉末超过6.5重量份时，容易导致胶料加工初期的安全性能降低；促进剂的最低用量不低于1.7重量份，优选为不低于2.0重量份，当促进剂用量低于1.7重量份时，硫化速度将降低，影响成品轮胎的硫化效率。
此外，本发明中除使用的次磺酰胺类促进剂为主要促进剂外，一般还需要并用一定量的辅助促进剂，类型有二硫化二苯骈噻唑（促进剂DM）、二苯基胍（促进剂DPG），考虑对硫化速度的要求，优选促进剂DPG。
此外，本发明中使用的其余化学物质为轮胎业内通用的橡胶小料。
除橡胶组分、二氧化硅、炭黑、橡胶加工软化剂、硅烷偶联剂、防老剂、硫磺、促进剂外，本发明的胎面胶组合物可以适当包含常用于橡胶工业的添加剂，比如白炭黑、分散剂、氧化锌、硬脂酸、树脂、防护蜡、防焦剂。
表二为结合实例对本发明进行说明，但本发明并不局限于这些实例。
根据表二的组合物配合表，在密闭式炼胶机中进行一次法混炼，先将除硫磺、促进剂和防焦剂以外的其它物质在155℃下进行捏合混炼12分钟，将捏合好的混合物经开放式炼胶机冷却之后，加入全部的硫磺、促进剂和防焦剂再捏合6分钟，获得未硫化的橡胶组合物。
表三为对应的橡胶混合物物理性能表。
表一：高顺式聚丁二烯BR9000的物理指标
表二：发明配方配合表（单位：重量份）
| 实施例 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 |
| SSBR | 25 | 25 | 30 | 30 | 30 | 35 | 35 |
| NR | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 |
| BR9000 | 55 | 55 | 50 | 50 | 50 | 45 | 45 |
| 炭黑 | 10 | 15 | 20 | 15 | 10 | 15 | 10 |
| 二氧化硅 | 80 | 75 | 70 | 75 | 80 | 75 | 80 |
| 橡胶加工软化剂 | 40 | 40 | 45 | 15 | 45 | 50 | 50 |
| 活化分散剂 | 10 | 8 | 6 | 8 | 10 | 8 | 10 |
| 硅烷偶联剂 | 16 | 15 | 14 | 15 | 16 | 5 | 16 |
| 氧化锌 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 |
| 硬脂酸 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
| 酚醛树脂 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
| 防老剂4020 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 |
| 防老剂RD | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
| 防护蜡 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
| 硫磺 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 |
| 促进剂 | 4.5 | 5.5 | 4.5 | 4.5 | 4.5 | 5.0 | 5.0 |
| 防焦剂 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 |
| 实施例 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | 13 | 14 |
| SSBR | 30 | 30 | 30 | 30 | 30 | 30 | 30 |
| NR | 15 | 15 | 25 | 25 | 25 | 30 | 30 |
| BR9000 | 55 | 55 | 45 | 45 | 45 | 40 | 40 |
| 炭黑 | 10 | 5 | 60 | 15 | 10 | 15 | 30 |
| 二氧化硅 | 80 | 85 | 70 | 75 | 80 | 75 | 40 |
| 橡胶加工软化剂 | 40 | 40 | 45 | 45 | 45 | 50 | 50 |
| 活化分散剂 | 10 | 8 | 6 | 8 | 10 | 8 | 10 |
| 硅烷偶联剂 | 16 | 25 | 14 | 15 | 16 | 15 | 16 |
| 氧化锌 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 |
| 硬脂酸 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
| 酚醛树脂 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
| 防老剂4020 | 5 | 5 | 1 | 5 | 6 | 5 | 5 |
| 防老剂RD | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
| 防护蜡 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
| 硫磺 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 | 3.5 |
| 促进剂 | 4.5 | 5.5 | 4.5 | 4.5 | 4.5 | 5.0 | 5.0 |
| 防焦剂 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 |
表三：配方物理性能表
| 150℃硫化*30min | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 |
| 100%定伸应力/Mpa | 2.54 | 2.66 | 2.89 | 2.75 | 2.64 | 2.39 | 2.57 |
| 300%定伸应力/Mpa | 9.85 | 9.35 | 10.23 | 9.84 | 9.98 | 8.76 | 8.39 |
| 拉伸强度/Mpa | 16.95 | 17.15 | 18.47 | 18.60 | 17.85 | 18.25 | 19.09 |
| 扯断伸长率/% | 463 | 476 | 436 | 444 | 460 | 531 | 549 |
| 邵尔A型硬度 | 62 | 63 | 60 | 61 | 59 | 57 | 58 |
| DIN磨耗量cm3/1.61km | 0.185 | 0.193 | 0.193 | 0.195 | 0.188 | 0.210 | 0.208 |
| 回弹值/% | 37 | 38 | 38 | 35 | 36 | 33 | 34 |
| 永久变形/% | 22 | 24 | 25 | 22 | 25 | 28 | 26 |
| 玻璃化转变温度/℃ | -61 | -63 | -59 | -56 | -58 | -55 | -54 |
| 老化性能100℃*24h | |||||||
| 100%定伸应力/Mpa | 2.45 | 2.47 | 2.65 | 2.34 | 2.63 | 2.57 | 3.02 |
| 300%定伸应力/Mpa | 8.94 | 8.96 | 9.45 | 9.76 | 8.92 | 8.15 | 8.30 |
| 拉伸强度/Mpa | 16.21 | 16.34 | 17.40 | 16.86 | 17.23 | 16.95 | 18.26 |
| 老化系数 | 0.96 | 0.95 | 0.94 | 0.91 | 0.97 | 0.93 | 0.96 |
| 扯断伸长率/% | 421 | 435 | 423 | 419 | 438 | 491 | 434 |
| 邵尔A型硬度 | 65 | 64 | 64 | 64 | 64 | 60 | 62 |
| DIN磨耗量cm3.40m-1 | 0.205 | 0.213 | 0.203 | 0.198 | 0.200 | 0.201 | 0.219 |
| 回弹值/% 23℃ | 33 | 35 | 35 | 35 | 35 | 34 | 32 |
| 150℃硫化*30min | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | 13 | 14 |
| 100%定伸应力/Mpa | 2.77 | 2.86 | 2.79 | 2.57 | 2.68 | 2.93 | 2.74 |
| 300%定伸应力/Mpa | 9.68 | 9.95 | 10.18 | 9.96 | 10.92 | 9.23 | 8.97 |
| 拉伸强度/Mpa | 15.88 | 16.23 | 18.62 | 18.12 | 17.27 | 17.20 | 18.19 |
| 扯断伸长率/% | 426 | 454 | 456 | 468 | 437 | 522 | 505 |
| 邵尔A型硬度 | 61 | 61 | 59 | 60 | 61 | 58 | 59 |
| DIN磨耗量cm3/1.61km | 0.178 | 0.183 | 0.195 | 0.187 | 0.185 | 0.205 | 0.218 |
| 回弹值/% | 41 | 39 | 37 | 37 | 34 | 35 | 32 |
| 永久变形/% | 24 | 20 | 26 | 24 | 24 | 23 | 25 |
| 玻璃化转变温度/℃ | -65 | -63 | -58 | -55 | -59 | -53 | -55 |
| 老化性能100℃*24h | |||||||
| 100%定伸应力/Mpa | 2.65 | 2.57 | 2.68 | 2.55 | 2.59 | 2.67 | 2.93 |
| 300%定伸应力/Mpa | 9.54 | 8. 67 | 9.93 | 9.26 | 8.89 | 9.05 | 9.03 |
| 拉伸强度/Mpa | 15.21 | 16.11 | 17.44 | 16.98 | 16.03 | 16.05 | 17.18 |
| 老化系数 | 0.96 | 0.99 | 0.94 | 0.93 | 0.93 | 0.93 | 0.94 |
| 扯断伸长率/% | 418 | 436 | 416 | 429 | 404 | 461 | 443 |
| 邵尔A型硬度 | 63 | 61 | 60 | 60 | 62 | 59 | 59 |
| DIN磨耗量cm3.40m-1 | 0.191 | 0.203 | 0.215 | 0.209 | 0.190 | 0.208 | 0.229 |
| 回弹值/% 23℃ | 34 | 36 | 36 | 35 | 32 | 30 | 31 |
Claims (1)
1.一种极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物，其特征是：以100重量份的橡胶组分为基准，还包含
30～110重量份之间的高分散性二氧化硅，
5～70重量份之间的炭黑，
10～65重量份 之间的橡胶加工软化剂，
5～25重量份之间的硅烷偶联剂,
2.0～10重量份之间的白炭黑分散剂,
0～14重量份的防老剂,
0～10重量份的硫磺,
0～8.5重量份的促进剂；
其中所述橡胶组分包含改性的苯乙烯-丁二烯橡胶、天然橡胶以及聚丁二烯橡胶，所述改性苯乙烯-丁二烯橡胶具有15～30质量%的结合苯乙烯含量以及10～50质量%的乙烯基含量的溶液聚合苯乙烯-丁二烯橡胶；聚丁二烯橡胶为镍系聚丁二烯橡胶或者与钕系丁二烯橡胶的并用体系，其中的顺式丁二烯结构cis的质量%应该大于95%。
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| CN2012101315423A CN102634086A (zh) | 2012-05-02 | 2012-05-02 | 极寒地区使用的半钢子午线雪地轮胎胎面橡胶组合物 |
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