CN102623628A - 一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷及其制备方法 - Google Patents

一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷及其制备方法 Download PDF

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Abstract

一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷及其制备方法，它涉及一种压电陶瓷及其制备方法。本发明的目的是要解决现有压电陶瓷不能同时具备高居里温度和高压电性能及现有压电陶瓷的制备方法存在烧结温度高的问题。一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，其化学式为：(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3；方法：一、合成YbNbO4前驱体：二、以YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2为原料制备(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片；三、(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片经过被银极化处理，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。本发明主要用于制备铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。

Description

一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种压电陶瓷及其制备方法。
背景技术
压电陶瓷是一类具有重要应用的多功能材料，利用其力、热、电、光、声和化学等方面的特殊性能，可对各类信息进行检测、转换、处理和存储，在工业、民用和国防军事等领域应用非常普遍，如医学超声波换能器、水声换能器阵列、压电陶瓷滤波器、声表面波电子器件和电光调制器等。据资料统计：2000年全球压电陶瓷产品销售额约达30亿美元，2010年全球压电陶瓷销售额已近110亿美元，其销售量还在按大约每年15％左右的速度增长。因此对该类材料的基础理论与应用技术的研究具有重要的经济意义。
随着压电陶瓷在工业越来越广泛的应用，人们对压电陶瓷的性能提出了更高的要求：一是需要一种能在较高温度(200℃～300℃)下保持良好压电性能的陶瓷，要求压电陶瓷具有较高的机电耦合系数kp和压电系数d33，同时，其居里温度Tc也要高；二是随着人们对低能耗的追求，急需一种在较低温度下就能够制备的压电陶瓷，从而降低生产成本，节约资源。现在工业中广泛使用的压电陶瓷是锆钛酸铅陶瓷，市场上已经生产出各种类型的锆钛酸铅压电陶瓷。但是这些锆钛酸铅压电陶瓷难以同时满足上述要求：例如，PZT-5A压电陶瓷虽然具有较高的居里温度(Tc约为365℃)，但是其压电性能相对较差(d33约为374pC/N)；PZT-5H压电性能相对较好(d33约为593pC/N)，但是因为居里温度太低(Tc约为193℃)，很难在较高的温度领域下使用。另一方面，PZT陶瓷的烧结温度大都在1200℃以上，不仅浪费能源，而且一旦含铅压电陶瓷烧结温度超过1000℃，Pb的挥发特别严重，大量铅蒸汽跑到周围环境中，对环境的危害性很大。
发明内容
本发明的目的是要解决现有压电陶瓷不能同时具备高居里温度和高压电性能及现有压电陶瓷的制备方法存在烧结温度高的问题，而提供一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷及其制备方法。
一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，其化学式为：(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3，其中所述x为：0.49＜x＜0.51。
一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、合成YbNbO4前驱体：首先将Nb2O5和Yb2O3放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨8h～12h，得到球磨混合料，然后在温度为室温下将球磨混合料干燥至恒重，再将干燥后的球磨混合料放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到粉末混合料，将粉末混合料加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为15MPa～20MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的压片，然后在温度为1100℃～1200℃下将厚度为3mm～6mm的压片烧结时间为2h～4h，将烧结后厚度为3mm～6mm的压片放入研钵中研磨，然后过80目筛，得到过筛后的粉末即为YbNbO4前驱体；步骤一中所述的Nb2O5与Yb2O3的摩尔比为1∶1；步骤一中所述加入无水乙醇的质量与Nb2O5和Yb2O3总质量的比为(11～1.3)∶1；
二、制备(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片：①预烧结：采用YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2为原料，并依照化学式(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3进行配比，混匀后放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨8h～12h，然后在温度为室温下将球磨后得到的混合物干燥至恒重，再将干燥后的混合物放入研钵中研磨至粒径为60目～100目，得到混合粉末，并平均分成两份后，将一份混合粉末加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为6MPa～10MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的待烧结压片，然后将厚度为3mm～6mm的待烧结压片放入氧化铝坩埚中，另一份混合粉末均匀覆盖在厚度为3mm～6mm的待烧结压片上，覆盖厚度为1mm～2mm，然后以3℃/min～5℃/min的升温速度升温至800℃～900℃，并在温度为800℃～900℃下预烧2h～4h，得到预烧结压片；②烧结：先将预烧结压片冷却至室温，然后放入研钵中捣碎至颗粒粒径为60目～100目，然后转移至球磨罐中，并加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨10h～14h，然后在温度为110℃～130℃下干燥至恒重，再放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到二次球磨混合粉末，向二次球磨混合粉末中加入聚乙烯醇胶粘剂，加入量为2滴/克，混合均匀后静置20h～28h，得到静置混合物，将得到静置混合物加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为15MPa～20MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的静置混合物压片，然后放入研钵中捣碎，依次过80目和120目筛，再将120目筛上的粉末颗粒加入到内腔直径为13mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为3MPa～5MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为0.8mm～1.5mm的压片，然后以2℃/min～4℃/min的升温速度从室温升温至500℃～600℃，并在温度为500℃～600℃下排塑0.5h～1.5h，然后自然冷却至室温，再以2℃/min～4℃/min的升温速度从室温升温至910℃～990℃，并在温度为910℃～990℃下烧结1.5h～2.5h，冷却至室温后即得到(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片；步骤二①中所述(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3中x为：0.49＜x＜0.51；步骤二①中所述加入无水乙醇的质量与YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2总质量的比为(1.1～1.3)∶1；步骤二②中所述加入无水乙醇的质量与步骤二①中制备的预烧结压片质量的比为(1.1～1.3)∶1；
三、被银极化处理：首先将(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行磨平处理，然后对磨平后(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行被银处理，被银的厚度为10μm～20μm，然后在120℃～140℃下烘干至恒重，然后在500℃～600℃下烧银20min～40min，冷却至室温，然后利用极化装置在140℃～160℃、极化电场是20kV/cm～40kV/cm的条件下在硅油中进行极化处理，极化时间是15min～25min，然后降至室温、并撤去电压后静置20h～28h，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。
本发明的优点：一、本发明制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，居里温度Tc为380℃～400℃，压电系数d33为450pC/N～460pC/N，矫顽场为16kV/cm～19kV/cm，机电耦合系数kp为0.55～0.57，机械品质因素Qm为56～71，不易发生退极化，不易被击穿；二、本发明步骤二中所需的烧结温度低(小于1000℃)，达到降低能耗，降低成本的目的；且因为烧结温度低于1000℃，减少了Pb的挥发，有利于保护环境；三、本发明制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷生产成本低，合成工艺简单且压电性能很好，能够满足现行工业需求，是一种极具经济价值的陶瓷体系。
附图说明
图1是试验一步骤一制备YbNbO4前驱体的XRD谱图；图2是试验一制备铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的XRD谱图；图3是试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的电滞回线图；图4是试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的电致应变曲线；图5是试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃～510℃介电常数和损耗随着温度的变化规律，图5中的A为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的自由介电常数随着温度变化规律曲线图，图5中的B为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的介电损耗因子随着温度变化规律曲线图；图6是试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃～150℃下电滞回线随着温度的变化规律，图6中从外至内依次是试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷20℃、30℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃、100℃、110℃、120℃、130℃、140℃、150℃下的电滞回线图；图7是试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃～150℃矫顽场和剩余极化随着温度的变化规律，图7中的A为试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的矫顽场随着温度变化规律曲线图，图7中的B为试验一制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的剩余极化随着温度变化规律曲线图。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式是一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、合成YbNbO4前驱体：首先将Nb2O5和Yb2O3放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨8h～12h，得到球磨混合料，然后在温度为室温下将球磨混合料干燥至恒重，再将干燥后的球磨混合料放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到粉末混合料，将粉末混合料加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为15MPa～20MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的压片，然后在温度为1100℃～1200℃下将厚度为3mm～6mm的压片烧结时间为2h～4h，将烧结后厚度为3mm～6mm的压片放入研钵中研磨，然后过80目筛，得到过筛后的粉末即为YbNbO4前驱体；步骤一中所述的Nb2O5与Yb2O3的摩尔比为1∶1；步骤一中所述加入无水乙醇的质量与Nb2O5和Yb2O3总质量的比为(11～1.3)∶1；
二、制备(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片：①预烧结：采用YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2为原料，并依照化学式(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3进行配比，混匀后放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨8h～12h，然后在温度为室温下将球磨后得到的混合物干燥至恒重，再将干燥后的混合物放入研钵中研磨至粒径为60目～100目，得到混合粉末，并平均分成两份后，将一份混合粉末加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为6MPa～10MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的待烧结压片，然后将厚度为3mm～6mm的待烧结压片放入氧化铝坩埚中，另一份混合粉末均匀覆盖在厚度为3mm～6mm的待烧结压片上，覆盖厚度为1mm～2mm，然后以3℃/min～5℃/min的升温速度升温至800℃～900℃，并在温度为800℃～900℃下预烧2h～4h，得到预烧结压片；②烧结：先将预烧结压片冷却至室温，然后放入研钵中捣碎至颗粒粒径为60目～100目，然后转移至球磨罐中，并加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨10h～14h，然后在温度为110℃～130℃下干燥至恒重，再放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到二次球磨混合粉末，向二次球磨混合粉末中加入聚乙烯醇胶粘剂，加入量为2滴/克，混合均匀后静置20h～28h，得到静置混合物，将得到静置混合物加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为15MPa～20MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的静置混合物压片，然后放入研钵中捣碎，依次过80目和120目筛，再将120目筛上的粉末颗粒加入到内腔直径为13mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为3MPa～5MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为0.8mm～1.5mm的压片，然后以2℃/min～4℃/min的升温速度从室温升温至500℃～600℃，并在温度为500℃～600℃下排塑0.5h～1.5h，然后自然冷却至室温，再以2℃/min～4℃/min的升温速度从室温升温至910℃～990℃，并在温度为910℃～990℃下烧结1.5h～2.5h，冷却至室温后即得到(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片；步骤二①中所述(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3中x为：0.49＜x＜0.51；步骤二①中所述加入无水乙醇的质量与YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2总质量的比为(1.1～1.3)∶1；步骤二②中所述加入无水乙醇的质量与步骤二①中制备的预烧结压片质量的比为(1.1～1.3)∶1；
三、被银极化处理：首先将(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行磨平处理，然后对磨平后(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行被银处理，被银的厚度为10μm～20μm，然后在120℃～140℃下烘干至恒重，然后在500℃～600℃下烧银20min～40min，冷却至室温，然后利用极化装置在140℃～160℃、极化电场是20kV/cm～40kV/cm的条件下在硅油中进行极化处理，极化时间是15min～25min，然后降至室温、并撤去电压后静置20h～28h，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。
本实施方式制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，居里温度Tc为380℃～400℃，压电系数d33为450pC/N～460pC/N，矫顽场为16kV/cm～19kV/cm，机电耦合系数kp为0.55～0.57，机械品质因素Qm为56～71，不易发生退极化，不易被击穿。
本实施方式步骤二中所需的烧结温度低(小于1000℃)，达到降低能耗，降低成本的目的；且因为烧结温度低于1000℃，减少了Pb的挥发，有利于保护环境。
本实施方式制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷生产成本低，合成工艺简单且压电性能很好，能够满足现行工业需求，是一种极具经济价值的陶瓷体系。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一的不同点是：步骤一中在转速为125转/min～135转/min下球磨9h～11h，得到球磨混合料。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二之一不同点是：步骤一中将粉末混合料加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为16MPa～19MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为3mm～6mm的压片，然后在温度为1120℃～1180℃下将压片烧结时间为2.5h～3.5h。其它与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同点是：步骤二①中在转速为125转/min～135转/min下球磨9h～11h。其它与具体实施方式一至三相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同点是：步骤二①中将一份混合粉末加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为7MPa～9MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为3mm～6mm的待烧结压片，然后将厚度为3mm～6mm的待烧结压片放入氧化铝坩埚中，另一份混合粉末均匀覆盖在厚度为3mm～6mm的待烧结压片上，覆盖厚度为1mm～2mm，然后以3.5℃/min～4.5℃/min的升温速度升温至820℃～880℃，并在温度为820℃～880℃下预烧2.5h～3.5h，得到预烧结压片。其它与具体实施方式一至四相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同点是：步骤二②中在转速为125转/min～135转/min下球磨11h～13h，然后在温度为115℃～125℃下干燥至恒重。其它与具体实施方式一至五相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同点是：步骤二②中将得到静置混合物加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为16MPa～19MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为3mm～6mm的静置混合物压片，然后放入研钵中捣碎，依次过80目和120目筛，再将120目筛上的粉末颗粒加入到内腔直径为13mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为3.5MPa～4.5MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为0.8mm～1.5mm的压片。其它与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同点是：步骤二②中以2.5℃/min～3.5℃/min的升温速度从室温升温至520℃～580℃，并在温度为520℃～580℃下排塑0.8h～1.2h，然后自然冷却至室温，再以2.5℃/min～3.5℃/min的升温速度从室温升温至920℃～980℃，并在温度为920℃～980℃下烧结1.8h～2.2h，冷却至室温后即得到(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片。其它与具体实施方式一至七相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至八之一不同点是：步骤三中首先将(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行磨平处理，然后对磨平后(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行被银处理，被银的厚度为10μm～25μm，然后在125℃～135℃下烘干至恒重，然后在520℃～580℃下烧银25min～35min，冷却至室温，然后利用极化装置在145℃～155℃、极化电场是25kV/cm～35kV/cm的条件下在硅油中进行极化处理，极化时间是18min～22min，然后降至室温、并撤去电压后静置22h～26h，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。其它与具体实施方式一至八相同。
采用下述试验验证本发明效果：
试验一：一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、合成YbNbO4前驱体：首先将Nb2O5和Yb2O3放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为130转/min下球磨10h，得到球磨混合料，然后在温度为室温下将球磨混合料干燥至恒重，再将干燥后的球磨混合料放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到粉末混合料，将粉末混合料加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为20MPa条件下保压2min，得到厚度为4.5mm的压片，然后在温度为1150℃下将厚度为4.5mm的压片烧结时间为3h，将烧结后厚度为4.5mm的压片放入研钵中研磨，然后过80目筛，得到过筛后的粉末即为YbNbO4前驱体；步骤一中所述的Nb2O5与Yb2O3的摩尔比为1∶1；步骤一中所述加入无水乙醇的质量与Nb2O5和Yb2O3总质量的比为1.2∶1；
二、制备(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片：①预烧结：采用YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2为原料，并依照化学式(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3进行配比，混匀后放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为130转/min下球磨10h，然后在温度为室温下将球磨后得到的混合物干燥至恒重，再将干燥后的混合物放入研钵中研磨至粒径为60目～100目，得到混合粉末，并平均分成两份后，将一份混合粉末加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为8MPa条件下保压2min，得到厚度为4.5mm的待烧结压片，然后将厚度为4.56mm的待烧结压片放入氧化铝坩埚中，另一份混合粉末均匀覆盖在厚度为4.5mm的待烧结压片上，覆盖厚度为1.5mm，然后以4℃/min的升温速度升温至85℃，并在温度为850℃下预烧3h，得到预烧结压片；②烧结：先将预烧结压片冷却至室温，然后放入研钵中捣碎至颗粒粒径为60目～100目，然后转移至球磨罐中，并加入无水乙醇，在转速为130转/min下球磨12h，然后在温度为120℃下干燥至恒重，再放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到二次球磨混合粉末，向二次球磨混合粉末中加入聚乙烯醇胶粘剂，加入量为2滴/克，混合均匀后静置24h，得到静置混合物，将得到静置混合物加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为17MPa条件下保压2min，得到厚度为4.5mm的静置混合物压片，然后放入研钵中捣碎，依次过80目和120目筛，再将120目筛上的粉末颗粒加入到内腔直径为13mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为4MPa条件下保压2min，得到厚度为1mm的压片，然后以3℃/min的升温速度从室温升温至550℃，并在温度为550℃下排塑1h，然后自然冷却至室温，再以3℃/min的升温速度从室温升温至95℃，并在温度为950℃下烧结2h，冷却至室温后即得到(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片；步骤二①中所述(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3中x为：x＝0.50；步骤二①中所述加入无水乙醇的质量与YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2总质量的比为1.2∶1；步骤二②中所述加入无水乙醇的质量与步骤二①中制备的预烧结压片质量的比为1.2∶1；
三、被银极化处理：首先将(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行磨平处理，然后对磨平后(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行被银处理，被银的厚度为10μm，然后在130℃下烘干至恒重，然后在550℃下烧银30min，冷却至室温，然后利用极化装置在140℃～160℃、极化电场是30kV/cm的条件下在硅油中进行极化处理，极化时间是20min，然后降至室温、并撤去电压后静置24h，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。
通过XRD分析本试验步骤一制备得到的YbNbO4前驱体，检测结果如图1所示，通过图1所示的YbNbO4前驱体的XRD表征，从微观结构上说明本试验步骤一制备得到的YbNbO4前驱体纯度较高。
通过XRD分析本试验制备得到的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，检测结果如图2所示，通过图2所示的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的XRD表征，从微观结构上说明本试验制备得到的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷纯度高，本试验制备得到的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷成典型的钙钛矿相。
采用安捷伦E4980A型号的LCR测试仪、中科院声学所ZJ-4AN型d33测试仪、安捷伦4294A阻抗分析仪检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，可知本试验制备铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的居里温度Tc为383℃，压电系数d33为460pC/N，机电耦合系数kp为0.57，机械品质因素Qm为56。
采用TD-88A铁电综合测试系统检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，检测结果如图3所示，图3为在40kv/cm的电场下检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的电滞回线，通过图3可知本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的矫顽场19kV/cm，剩余极化36.5pC/cm2，且通过图3可知检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷具有良好的铁电性质。
采用AE SP-S120E应变测试仪检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，检测结果如图4所示，图4为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的压电应变曲线，通过图4可以看出在30kv/cm的电场下本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷最大的应变能够达到0.12％以上，说明本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷具有良好的压电应变性能。
采用安捷伦E4980A型号的LCR测试仪检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃～510℃介电常数和损耗随着温度的变化规律，检测结果如图5所示，图5中的A为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的自由介电常数随着温度变化规律曲线图，图5中的B为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的介电损耗因子随着温度变化规律曲线图，通过图5可知本试验制备铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的介电常数和损耗性质具有良好的温度稳定性。
采用TD-88A铁电综合测试系统检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃～150℃下电滞回线随着温度的变化规律，检测结果如图6所示，图6为在30kv/cm的电场下检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃、30℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃、100℃、110℃、120℃、130℃、140℃、150℃下的电滞回线，通过图6可知本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在150℃下仍有良好的铁电性。
采用TD-88A铁电综合测试系统检测本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在20℃～150℃矫顽场和剩余极化随着温度的变化规律，检测结果如图7所示，图7中的
Figure BDA0000149555150000081
为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的矫顽场随着温度变化规律曲线图，图7中的■为本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的剩余极化随着温度变化规律曲线图，通过图7可知本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷在150℃的条件下仍然有11.2kv/cm的矫顽场和25.3μC/cm2的剩余极化，所以本试验制备的铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷显示出良好的铁电性。

Claims (10)

1.一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷，其特征在于铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的化学式为：(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3，其中所述x为：0.49＜x＜0.51。
2.如权利要求1所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法是按以下步骤完成的：
一、合成YbNbO4前驱体：首先将Nb2O5和Yb2O3放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨8h～12h，得到球磨混合料，然后在温度为室温下将球磨混合料干燥至恒重，再将干燥后的球磨混合料放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到粉末混合料，将粉末混合料加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为15MPa～20MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的压片，然后在温度为1100℃～1200℃下将厚度为3mm～6mm的压片烧结时间为2h～4h，将烧结后厚度为3mm～6mm的压片放入研钵中研磨，然后过80目筛，得到过筛后的粉末即为YbNbO4前驱体；步骤一中所述的Nb2O5与Yb2O3的摩尔比为1∶1；步骤一中所述加入无水乙醇的质量与Nb2O5和Yb2O3总质量的比为(1.1～1.3)∶1；
二、制备(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片：①预烧结：采用YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2为原料，并依照化学式(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3进行配比，混匀后放入球磨罐中，然后加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨8h～12h，然后在温度为室温下将球磨后得到的混合物干燥至恒重，再将干燥后的混合物放入研钵中研磨至粒径为60目～100目，得到混合粉末，并平均分成两份后，将一份混合粉末加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为6MPa～10MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的待烧结压片，然后将厚度为3mm～6mm的待烧结压片放入氧化铝坩埚中，另一份混合粉末均匀覆盖在厚度为3mm～6mm的待烧结压片上，覆盖厚度为1mm～2mm，然后以3℃/min～5℃/min的升温速度升温至800℃～900℃，并在温度为800℃～900℃下预烧2h～4h，得到预烧结压片；②烧结：先将预烧结压片冷却至室温，然后放入研钵中捣碎至颗粒粒径为60目～100目，然后转移至球磨罐中，并加入无水乙醇，在转速为120转/min～140转/min下球磨10h～14h，然后在温度为110℃～130℃下干燥至恒重，再放入研钵中研磨至粉末粒径为60目～100目，得到二次球磨混合粉末，向二次球磨混合粉末中加入聚乙烯醇胶粘剂，加入量为2滴/克，混合均匀后静置20h～28h，得到静置混合物，将得到静置混合物加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为15MPa～20MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为3mm～6mm的静置混合物压片，然后放入研钵中捣碎，依次过80目和120目筛，再将120目筛上的粉末颗粒加入到内腔直径为13mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为3MPa～5MPa条件下保压1min～3min，得到厚度为0.8mm～1.5mm的压片，然后以2℃/min～4℃/min的升温速度从室温升温至500℃～600℃，并在温度为500℃～600℃下排塑0.5h～1.5h，然后自然冷却至室温，再以2℃/min～4℃/min的升温速度从室温升温至910℃～990℃，并在温度为910℃～990℃下烧结1.5h～2.5h，冷却至室温后即得到(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片；步骤二①中所述(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3中x为：0.49＜x＜0.51；步骤二①中所述加入无水乙醇的质量与YbNbO4前驱体、Pb3O4和TiO2总质量的比为(1.1～1.3)∶1；步骤二②中所述加入无水乙醇的质量与步骤二①中制备的预烧结压片质量的比为(1.1～1.3)∶1；
三、被银极化处理：首先将(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行磨平处理，然后对磨平后(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行被银处理，被银的厚度为10μm～20μm，然后在120℃～140℃下烘干至恒重，然后在500℃～600℃下烧银20min～40min，冷却至室温，然后利用极化装置在140℃～160℃、极化电场是20kV/cm～40kV/cm的条件下在硅油中进行极化处理，极化时间是15min～25min，然后降至室温、并撤去电压后静置20h～28h，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。
3.根据权利要求2所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤一中在转速为125转/min～135转/min下球磨9h～11h，得到球磨混合料。
4.根据权利要求3所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤一中将粉末混合料加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为16MPa～19MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为3mm～6mm的压片，然后在温度为1120℃～1180℃下将压片烧结时间为2.5h～3.5h。
5.根据权利要求2、3或4所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤二①中在转速为125转/min～135转/min下球磨9h～11h。
6.根据权利要求5所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤二①中将一份混合粉末加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为7MPa～9MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为3mm～6mm的待烧结压片，然后将厚度为3mm～6mm的待烧结压片放入氧化铝坩埚中，另一份混合粉末均匀覆盖在厚度为3mm～6mm的待烧结压片上，覆盖厚度为1mm～2mm，然后以3.5℃/min～4.5℃/min的升温速度升温至820℃～880℃，并在温度为820℃～880℃下预烧2.5h～3.5h，得到预烧结压片。
7.根据权利要求6所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤二②中在转速为125转/min～135转/min下球磨11h～13h，然后在温度为115℃～125℃下干燥至恒重。
8.根据权利要求7所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤二②中将得到静置混合物加入到内腔直径为30mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为16MPa～19MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为3mm～6mm的静置混合物压片，然后放入研钵中捣碎，依次过80目和120目筛，再将120目筛上的粉末颗粒加入到内腔直径为13mm的模具中，再把模具放在油压机中，在压力为3.5MPa～4.5MPa条件下保压1.5min～2.5min，得到厚度为0.8mm～1.5mm的压片。
9.根据权利要求8所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤二②中以2.5℃/min～3.5℃/min的升温速度从室温升温至520℃～580℃，并在温度为520℃～580℃下排塑0.8h～1.2h，然后自然冷却至室温，再以2.5℃/min～3.5℃/min的升温速度从室温升温至920℃～980℃，并在温度为920℃～980℃下烧结1.8h～2.2h，冷却至室温后即得到(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片。
10.根据权利要求9所述的一种铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷的制备方法，其特征在于步骤三中首先将(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行磨平处理，然后对磨平后(1-x)Pb(Yb1/2Nb1/2)O3-xPbTiO3陶瓷片进行被银处理，被银的厚度为10μm～20μm，然后在125℃～135℃下烘干至恒重，然后在520℃～580℃下烧银25min～35min，冷却至室温，然后利用极化装置在145℃～155℃、极化电场是25kV/cm～35kV/cm的条件下在硅油中进行极化处理，极化时间是18min～22min，然后降至室温、并撤去电压后静置22h～26h，即得到铌镱酸铅-钛酸铅压电陶瓷。
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