CN102522212A - 一种染料敏化太阳能电池对电极、制备方法及二硫化钨和二硫化钼的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于染料敏化太阳能电池技术领域，具体公开了一种染料敏化太阳能电池对电极及其制备方法和应用。染料敏化太阳能电池对电极通过以下步骤制成：二硫化钨微粒或二硫化钼微粒分散于有机溶剂中，得A体系；TiO2纳米晶颗粒、ZnO纳米晶颗粒、SnO2纳米晶颗粒、碳纳米颗粒和碳纳米管中的至少一种分散于有机溶剂中，得B体系；乙基纤维素或羧甲基纤维素溶于有机溶剂中，得C体系；将A、B、C体系混合，得均匀分散浆料D，将浆料D涂覆于导电基底表面，经高温烧结制得对电极。本发明提供的对电极对氧化还原电解质I3 -/I-的氧化还原反应具有良好的催化性能，且价格低，显著降低了染料敏化太阳能电池的生产成本。
Description
技术领域
本发明涉及染料敏化太阳能电池技术领域，具体涉及一种二硫化钨和二硫化钼的应用，同时还涉及采用二硫化钨和二硫化钼作为催化活性材料制得的染料敏化太阳能电池对电极及其制备方法。
背景技术
随着世界经济的快速发展，化石燃料的消耗不断加速，由此引发的能源危机和环境污染成为当今世界和人类迫待解决的问题。太阳直接辐射到地球的能量丰富、分布广泛、可以再生，而且不污染环境，是国际社会公认的理想替代能源，因此作为光电转换装置的太阳能电池受到了世界各国科学界的重视。
自上世纪九十年代初
等人将纳晶多孔的TiO2薄膜电极引入染料敏化太阳能电池(DSSC)以后，染料敏化太阳能电池的光电转换效率实现了质的飞跃，成为新一代太阳能电池的主要研究和发展方向。
染料敏化太阳能电池主要由以下四部分组成：TiO2纳米晶多孔半导体薄膜、光敏材料N719、氧化还原电解质I3 -/I-和Pt对电极。对电极是染料敏化太阳能电池的一个重要组成部分，对电极必须对氧化还原电解质中的氧化还原电对的还原反应起到良好的催化作用。目前使用较多的是Pt对电极，Pt对电极虽然具有很好的催化活性，但成本太高，价格昂贵，制约了染料敏化太阳能电池的大规模生产和广泛应用，而且Pt的储量有限，因此开发一种新型的催化活性高且成本低的对电极来替代目前广泛使用的Pt对电极是急需解决的一个问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种二硫化钨作为染料敏化太阳能电池对电极中催化活性材料的应用。
本发明的目的还在于提供一种二硫化钼作为染料敏化太阳能电池对电极中催化活性材料的应用。
本发明的目的还在于提供一种催化活性高、成本低的染料敏化太阳能电池对电极。
本发明的目的还在于提供一种染料敏化太阳能电池对电极的制备方法。
为了实现以上目的，本发明所采用的技术方案是：一种染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，通过包括以下步骤的制备方法制成：
(1)将二硫化钨微粒或二硫化钼微粒均匀分散于有机溶剂中，制得A体系；
(2)取TiO2纳米晶颗粒、ZnO纳米晶颗粒、SnO2纳米晶颗粒、碳纳米颗粒和碳纳米管中的至少一种，然后均匀分散于有机溶剂中，制得B体系；
(3)将乙基纤维素或羧甲基纤维素溶于有机溶剂中，制得C体系；
(4)将所述A体系、B体系和C体系混合，通过搅拌、超声分散、研磨处理，制得均匀分散浆料D，采用刮涂法或丝网印刷法将所述浆料D涂覆于导电基底表面，表面涂覆有浆料D的导电基底经高温烧结，制得染料敏化太阳能电池对电极。
其中，所述有机溶剂为正丁醇或乙醇。
所述A体系的浓度为0.2～1.0g/ml。
所述B体系中TiO2纳米晶颗粒、ZnO纳米晶颗粒、SnO2纳米晶颗粒、碳纳米颗粒或碳纳米管的浓度为0.015～0.12g/ml。
所述C体系的浓度为0.1～0.5g/ml。
步骤(3)中，A体系、B体系和C体系混合时的体积比为：A体系体积∶B体系体积∶C体系体积＝(1～3)∶(1～3)∶1。
本发明采用二硫化钨或二硫化钼作为染料敏化太阳能电池对电极中的催化活性材料，采用二硫化钨或二硫化钼催化活性材料制得的染料敏化太阳能电池对电极对氧化还原电解质I3 -/I-的氧化还原反应具有良好的催化性能，其催化活性与Pt对电极相当，采用本发明提供的对电极组装的染料敏化太阳能电池的光电转换效率较高。且由于二硫化钨或二硫化钼具有价格低廉的优点，因此制得的对电极的价格低，显著降低了染料敏化太阳能电池的生产成本，推动了染料敏化太阳能电池的大规模生产和广泛应用。
附图说明
图1为采用CHI660C在0.015V～-1.0V范围内测得的0号、3号和6号电池在100mW/cm2强度光照下的I-V曲线，其中曲线1代表0号电池的I-V曲线，曲线2代表3号电池的I-V曲线，曲线3代表6号电池的I-V曲线；
图2为采用CHI660C在-0.75V偏压下，暗态条件下测得的0号、3号和6号电池的电化学交流阻抗测量曲线，其中曲线1代表0号电池的电化学交流阻抗测量曲线，曲线2代表3号电池的电化学交流阻抗测量曲线，曲线3代表6号电池的电化学交流阻抗测量曲线；
图3为实施例3和6制得的染料敏化太阳能电池对电极和0号电池所用Pt对电极的循环伏安曲线，其中曲线1代表0号电池所用Pt对电极的循环伏安曲线，曲线2代表实施例3制得的染料敏化太阳能电池对电极的循环伏安曲线，曲线3代表实施例6制得的染料敏化太阳能电池对电极的循环伏安曲线。
具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明的技术方案进行详细说明。
实施例1
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.6g二硫化钨微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.03g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例2
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.2g二硫化钨微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.04g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒和0.06g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次丝网印刷和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次丝网印刷和烧结处理的具体步骤为：采用丝网印刷法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次丝网印刷和烧结处理的具体步骤为：采用丝网印刷法将浆料D涂覆在经第一次丝网印刷和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次丝网印刷和烧结处理的具体步骤为：采用丝网印刷法将浆料D涂覆在经第二次丝网印刷和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例3
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.6g二硫化钨微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.03g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒和0.03g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例4
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取1.0g二硫化钨微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.03g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒和0.12g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例5
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.2g二硫化钼微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.06g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例6
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.6g二硫化钼微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.06g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒和0.06g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例7
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.7g二硫化钼微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.06g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒和0.12g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
实施例8
染料敏化太阳能电池对电极，通过以下步骤制成：
(1)取0.9g二硫化钼微粒均匀分散于1ml正丁醇中，制得A体系；
(2)取0.06g粒径为25nm的TiO2纳米晶颗粒和0.06g粒径为40nm的碳纳米颗粒，均匀分散于1ml正丁醇中，制得B体系；
(3)将0.1g乙基纤维素溶于0.5ml正丁醇中，制得C体系；
(4)将A体系、B体系和C体系混合，机械搅拌12小时，超声分散30分钟，研磨1小时，制得均匀分散浆料D，对导电基底表面进行三次刮涂和烧结处理，制得染料敏化太阳能电池对电极；第一次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第二次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第一次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟；第三次刮涂和烧结处理的具体步骤为：采用刮涂法将浆料D涂覆在经第二次刮涂和烧结处理后的透明导电玻璃衬底表面，然后在300℃烧结30分钟。
试验例采用本发明实施例1-8制得的对电极组装成的染料敏化太阳能电池的性能测试
采用N719染料敏化后的TiO2薄膜作光阳极，分别采用实施例1-8制得的对电极作对电极，含有0.6M DMP II(dimethylpropylimidazolium iodide)+0.1M I2+0.5M 4-tertbutylpyridine+0.1M LiI的三甲氧基丙腈溶液作为电解质，组装得到八个染料敏化太阳能电池。其中采用实施例1制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为1号电池，采用实施例2制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为2号电池，采用实施例3制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为3号电池，采用实施例4制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为4号电池，采用实施例5制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为5号电池，采用实施例6制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为6号电池，采用实施例7制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为7号电池，采用实施例8制得的对电极作对电极组装成的染料敏化太阳能电池为8号电池。
对比例：采用N719染料敏化后的TiO2薄膜作光阳极，采用目前常用的Pt对电极作对电极，含有0.6M DMP II(dimethylpropylimidazolium iodide)+0.1M I2+0.5M 4-tertbutylpyridine+0.1M LiI的三甲氧基丙腈溶液作为电解质，组装染料敏化太阳能电池，该电池记为0号电池。
采用CHI660C在0.015V～-1.0V范围内测定0-8号电池的I-V曲线，氙灯作为光源，光照强度为100mW/cm2，其中，0号、3号和6号电池的I-V曲线在图1中给出，测得的I-V曲线的特征数据见表1所示。从表1看出所制备WS2和MoS2电极可以用作染料敏化太阳能电池的对电极，经过对所制备对电极的成分进行优化后，采用WS2和MoS2电极作为对电极的染料敏化太阳能电池的光电转换效率较高，尤其是WS2电极与Pt电极的性能接近，体现出了取代Pt成为染料敏化太阳能电池对电极催化活性材料的潜力。
表1 0-8号电池I-V曲线的特征数据
采用CHI660C在-0.75V偏压下，测量暗态条件下0号、3号和6号电池的电化学交流阻抗，频率范围为10MHz～0.1Hz，交流电压极化信号的幅值为10mV，测试结果见图2所示。图中曲线由两个半圆弧组成，其中高频的半圆弧可以反映对电极上I3 -离子电化学还原阻抗的大小。从图可以看出，I3 -离子在实施例3和6所制备的WS2和MoS2对电极上的电化学还原阻抗较小，其大小与其在Pt对电极上的电化学反应阻抗相当。
采用CHI660C测量实施例3和实施例6制得的WS2和MoS2对电极的循环伏安曲线，电解质体系为0.6M DMP II(dimethylpropylimidazolium iodide)+0.1M I2+0.5M 4-tertbutylpyridine+0.1M LiI的三甲氧基丙腈溶液，扫描范围为-1.5～1.5V，扫描速率50mV/s，得到的循环伏安图见图3所示。采用CHI660C测量0号电池所用Pt对电极的循环伏安曲线，电解质体系为0.6MDMP II(dimethylpropylimidazolium iodide)+0.1M I2+0.5M4-tertbutylpyridine+0.1M LiI的三甲氧基丙腈溶液，扫描范围为-1.5～1.5V，扫描速率50mV/s，得到的循环伏安图见图3所示，图中曲线由以对氧化还原峰组成，其中氧化峰对应于I-离子的电化学氧化，还原峰对应于I3 -离子的电化学还原。从图可以看出，实施例3和6所制备的WS2和MoS2对电极获得的阴极峰电流密度较大，其大小与Pt对电极上获得峰电流密度接近，说明所制备的WS2和MoS2对电极具有较高的电化学催化活性。
Claims (9)
1.一种染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，通过包括以下步骤的制备方法制成：
(1)将二硫化钨微粒或二硫化钼微粒均匀分散于有机溶剂中，制得A体系；
(2)取TiO2纳米晶颗粒、ZnO纳米晶颗粒、SnO2纳米晶颗粒、碳纳米颗粒和碳纳米管中的至少一种，然后均匀分散于有机溶剂中，制得B体系；
(3)将乙基纤维素或羧甲基纤维素溶于有机溶剂中，制得C体系；
(4)将所述A体系、B体系和C体系混合，通过搅拌、超声分散、研磨处理，制得均匀分散浆料D，采用刮涂法或丝网印刷法将所述浆料D涂覆于导电基底表面，表面涂覆有浆料D的导电基底经高温烧结，制得染料敏化太阳能电池对电极。
2.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，所述有机溶剂为正丁醇或乙醇。
3.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，所述A体系的浓度为0.2～1.0g/ml。
4.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，所述B体系中TiO2纳米晶颗粒、ZnO纳米晶颗粒、SnO2纳米晶颗粒、碳纳米颗粒或碳纳米管的浓度为0.015～0.12g/ml。
5.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，所述C体系的浓度为0.1～0.5g/ml。
6.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池对电极，其特征在于，步骤(3)中，A体系、B体系和C体系混合时的体积比为：A体系体积∶B体系体积∶C体系体积＝(1～3)∶(1～3)∶1。
7.一种染料敏化太阳能电池对电极的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将二硫化钨微粒或二硫化钼微粒均匀分散于有机溶剂中，制得A体系；
(2)取TiO2纳米晶颗粒、ZnO纳米晶颗粒、SnO2纳米晶颗粒、碳纳米颗粒和碳纳米管中的至少一种，然后均匀分散于有机溶剂中，制得B体系；
(3)将乙基纤维素或羧甲基纤维素溶于有机溶剂中，制得C体系；
(4)将所述A体系、B体系和C体系混合，通过搅拌、超声分散、研磨处理，制得均匀分散浆料D，采用刮涂法或丝网印刷法将所述浆料D涂覆于导电基底表面，表面涂覆有浆料D的导电基底经高温烧结，制得染料敏化太阳能电池对电极。
8.二硫化钨作为染料敏化太阳能电池对电极中催化活性材料的应用。
9.二硫化钼作为染料敏化太阳能电池对电极中催化活性材料的应用。
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