CN102347462A - 非水系二次电池及非水系二次电池组件 - Google Patents

非水系二次电池及非水系二次电池组件 Download PDF

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CN102347462A CN2011102018006A CN201110201800A CN102347462A CN 102347462 A CN102347462 A CN 102347462A CN 2011102018006 A CN2011102018006 A CN 2011102018006A CN 201110201800 A CN201110201800 A CN 201110201800A CN 102347462 A CN102347462 A CN 102347462A
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Abstract

本发明提供即使在充电状态下形成扎钉子状态也难以冒烟或破裂、安全性高的非水系二次电池及非水系二次电池组件。在将分别夹隔着间隔件层叠或卷绕正极及负极而成的电极体与非水系电解质一起封入层压外包装体(11)中、并将正极引片(12)及负极引片(13)向层压外包装体(11)的外部导出的扁平型的非水系二次电池(10)中，作为间隔件使用至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上的材料，在层压外包装体(11)的外侧主面(15)中配置与正极引片(12)连接的金属板(14)。

Description

非水系二次电池及非水系二次电池组件
技术领域
本发明涉及使用了层压外包装体的非水系二次电池及非水系二次电池组件(pack)，特别涉及即使在充电状态下处于扎钉子状态中也难以冒烟或破裂、安全性高的非水系二次电池及非水系二次电池组件。
背景技术
作为现今的便携式电话、便携型个人电脑、便携型音乐播放器等便携型电子机器的驱动电源，此外，作为混合电动车(HEV)或电动车(EV)用的电源，广泛使用以具有高能量密度、容量高的锂离子二次电池为代表的非水系二次电池。
这些非水系二次电池一般来说具有正极和负极，其中，正极在由细长的片状的铝箔等构成的正极芯体的两面，涂布有包含吸贮、放出锂离子的正极活性物质的正极合剂，负极在由细长的片状的铜箔等构成的负极芯体的两面，涂布有包含吸贮、放出锂离子的负极活性物质的负极合剂。此外，方形的非水系二次电池通过如下操作来制作，即，在这些正极及负极之间，配置例如由微多孔性聚乙烯薄膜等构成的间隔件，将正极及负极在利用间隔件相互绝缘的状态下卷绕成圆柱状或椭圆形状，形成卷绕电极体后压扁，形成扁平的卷绕电极体，或者将正极及负极在利用间隔件相互绝缘的状态下层叠，形成层叠电极体，在正极及负极的各自的给定部分分别连接正极引片及负极引片，将其外侧用方形的外包装体覆盖，并且向外包装体内注入非水电解质。
作为这些非水系二次电池中所用的非水电解液的溶剂，多使用碳酸亚乙酯(EC)或碳酸二甲酯(DMC)等有机溶剂。为此，对于非水系二次电池，为了在严酷的使用条件下也不会导致着火等事故，实施了各种针对安全性的对策。
另外，作为非水系二次电池的外包装体，为了对电池赋予强度，主要使用金属制的外包装罐，然而出于减少重量或增大单位体积的电池容量等目的，已知也有取代外包装罐而将金属-树脂层压薄膜作为外包装体使用的层压电池。
例如，在下述专利文献1中，公开了如下的电化学设备的发明，即，是将具有柔软性的层压薄膜用于外包装体中的电化学设备，具有夹隔着间隔件层叠正极和负极而成的层叠体，在层叠体的与最外部的电极相面对的位置，配置有与最外部的电极的对方极电连接并且在与最外部的电极相面对的面不具有含电极活性物质的膜的虚拟电极。根据下述专利文献1中公开的电化学设备，在电化学设备达到给定的温度以上时，由于虚拟电极侧的间隔件开始收缩，因此虚拟电极与最外部的电极引起内部短路，导致电池放电，特别是正极的电位降低，从而使电极的热稳定性提高，难以产生热失控，因而可以抑制电化学设备的破裂、着火等。
同样地在下述专利文献2中，公开了如下的电池组件的发明，即，是将层压薄膜作为外包装体使用的电池组件，其通过设置至少一个以上用包括金属箔和树脂的层压薄膜封入具有正极、负极及电解质的发电元件而成并具有与上述正极或负极连接的电极引片的二次电池而构成，具有至少一个以上固定于上述二次电池上并且与上述电极引片连接的金属板。根据下述专利文献2中公开的电池组件的发明，由于金属板与电池组件的电极引片连接，因此可以通过用金属板吸收二次电池或电极引片部的放热来应对放热，从而可以用比较少的部件数来实施对电极引片的应力缓解或用于放热的对策。
专利文献1日本特开2002-270239号公报
专利文献2日本特开2008-140601号公报
如上所述的使用了层压外包装体的非水系二次电池在其结构上与使用了金属制的外包装罐的电池相比，外包装体的强度较弱，因此对于由来自外部的物理性要因，例如扎钉子等造成的内部短路就要求更高的安全性。上述专利文献1及2中公开的将层压薄膜用于外包装体中的电化学设备或电池组件对于这种由扎钉子等造成的内部短路没有任何考虑。
本发明人对像以非水系二次电池的扎钉子试验为代表的那样，将导体向非水系二次电池扎刺时有可能产生的燃烧的机理反复进行了各种研究。其结果是发现，如果对非水系二次电池例如扎刺钉子，则由于短路所致的放热，会在钉子与正极芯体之间生成电解质的变质物，在负极-钉子-正极芯体的路径中流过的短路电流变小，从而使电池电压难以降低，其结果是，在负极-钉子-正极活性物质层的路径中流过的短路电流增大，热力学不稳定化的正极活性物质层发生热失控。
此外发现，如果与电池(cell)平面部并行地接触地设置与正极电连接的金属板，则在钉子扎刺的情况下，电池与金属板一起被贯穿，因此在负极-钉子-金属板-正极芯体-正极活性物质层的路径中也会流过短路电流，在负极-钉子-正极活性物质层的路径中流过的短路电流的增大得到抑制，正极活性物质的热失控得到抑制，其结果是，电池的冒烟或破裂得到抑制，此外，通过将间隔件的断裂伸长率设为一定的范围，就可以更为可靠地抑制扎刺试验时的冒烟或破裂，从而完成了本发明。
发明内容
即，本发明的目的在于，提供即使在充电状态下处于扎钉子状态中也难以冒烟或破裂、安全性高的非水系二次电池及非水系二次电池组件。
为了达成上述目的，本发明的非水系二次电池是如下的扁平型的非水系二次电池，即，具有在正极芯体的表面形成有正极活性物质层的正极、在负极芯体的表面形成有负极活性物质层的负极、与上述正极芯体连接的正极引片、与上述负极芯体连接的负极引片、和间隔件，将上述正极及负极分别夹隔着间隔件层叠或卷绕而形成的电极体与非水系电解质一起被封入层压外包装体中，并且上述正极引片及上述负极引片向上述层压外包装体的外部导出，该非水系二次电池的特征在于，上述间隔件至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上，在上述层压外包装体的外侧主面中配置有与上述正极引片连接的金属板。
本发明的非水系二次电池是扁平型的非水系二次电池，其作为间隔件使用至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上的材料，另外，在层压外包装体的外侧主面配置有与正极引片连接的金属板。而且，TD方向及MD方向是在薄膜制造技术领域中普遍使用的技术用语，所谓TD方向是指纵向，也就是指间隔件制造时的间隔件的流送方向，所谓MD方向是指横向，也就是指间隔件制造时的间隔件的宽度方向。
本发明的非水系二次电池中，由于配置于层压外包装体的表面的金属板与正极引片电连接，因此非水系二次电池与金属板一起被贯穿。由此，在充电状态下处于扎钉子状态时，由于利用短路时的放热在钉子与正极芯体之间生成电解质的变质物，因此在负极-钉子-正极芯体-正极活性物质层的路径中流过的短路电流变小。但是，根据本发明的非水系二次电池，由于在负极-钉子-金属板-正极芯体-正极活性物质层的路径中也流过短路电流，因此在负极-钉子-正极活性物质层的路径中流过的短路电流的增大受到抑制，热力学不稳定的正极活性物质的热失控受到抑制，其结果是，可以抑制发生冒烟或破裂的情况。
此外，本发明的非水系二次电池中，由于作为间隔件使用至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上的材料，因此间隔件难以断裂，所以正极活性物质与负极很难接触，可以进一步抑制热力学不稳定的正极活性物质层的热失控，进一步抑制发生冒烟或破裂的情况。
另外，本发明的非水系二次电池中，上述间隔件的面密度量(目付け量)优选为4.3g/m2以上。
如果间隔件的面密度量为4.3g/m2以上，则间隔件的厚度变大，间隔件的断裂强度增强，因此可以进一步抑制本发明的非水系二次电池发生冒烟或破裂的情况。更优选的间隔件的面密度量为4.7g/m2以上，最优选的间隔件的面密度量为5.0g/m2以上。间隔件的面密度量的上限值如果过大，则间隔件的厚度变得过厚，本发明的非水系二次电池的厚度变大，并且内部电阻变大，所以优选设为12.0g/m2以下。
另外，本发明的非水系二次电池中，上述非水系电解质优选被凝胶化。
由于作为外包装体使用强度弱于金属外包装体的外包装体，因此如果使用凝胶状非水系电解质，则与使用液状非水系电解质的情况相比，可以起到使形状稳定化的附加的效果。
另外，本发明的非水系二次电池中，上述金属板优选夹持上述非水系二次电池地配置2个。
非水系二次电池的扎钉子状态不仅有贯穿非水系二次电池的状态，还有头端止步于电池内部的情况。此种情况下，在从未配置金属板的一侧产生扎钉子状态的情况下，有可能形成未必起到本发明的效果的状态。根据本发明的非水系二次电池，由于夹持非水系二次电池地配置2个金属板，因此无论从哪个方向形成扎钉子状态，都可以有效地起到上述本发明的效果。
此外，为了达成上述目的，本发明的非水系二次电池组件是将如下的扁平型的非水系二次电池层叠多个而一体化得到的非水系二次电池组件，即，所述扁平型的非水系二次电池具有在正极芯体的表面形成有正极活性物质层的正极、在负极芯体的表面形成有负极活性物质层的负极、与上述正极芯体连接的正极引片、与上述负极芯体连接的负极引片、和间隔件，上述正极和负极分别夹隔着间隔件层叠或卷绕而形成的电极体与非水系电解质一起被封入层压外包装体中，并且上述正极引片及上述负极引片向上述层压外包装体的外部导出，该非水系二次电池组件的特征在于，上述间隔件至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上，在至少一个上述扁平型的非水系二次电池的层压外包装体的外侧主面中配置有金属板，上述金属板与至少一个上述扁平型的非水系二次电池的上述正极引片连接。
本发明的非水系二次电池组件是将多个扁平型的非水系二次电池层叠而一体化得到的非水系二次电池组件，具备如下的结构，即，上述间隔件至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上，在至少一个扁平型的非水系二次电池的层压外包装体的外侧主面配置有金属板，金属板与至少一个扁平型的非水系二次电池的正极引片连接。由此，根据本发明的非水系二次电池组件，在各个扁平型的非水系二次电池在充电状态下处于扎钉子状态时，至少在扎钉子状态是贯穿金属板地产生的情况下，利用与针对上述的本发明的非水系二次电池叙述的部分相同的作用，可以获得抑制了发生冒烟或破裂的情况的非水系二次电池组件。
该情况下，也是根据与针对上述的本发明的非水系二次电池叙述的部分相同的理由，作为各个扁平型的非水系二次电池的间隔件，优选使用至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上的材料。而且，在本发明的非水系二次电池组件中，多个扁平型的非水系二次电池无论是彼此被串联，还是彼此被并联，或者是将多个并联的串联多个，再或是将多个串联的并联多个都可以。
另外，本发明的非水系二次电池组件中，上述间隔件的面密度量优选为4.3g/m2以上。
在本发明的非水系二次电池组件中，如果间隔件的面密度量为4.3g/m2以上，则间隔件的厚度变大，间隔件的断裂强度增强，因此也可以进一步抑制本发明的非水系二次电池组件发生冒烟或破裂的情况。更优选的间隔件的面密度量为4.7g/m2以上，最优选的间隔件的面密度量为5.0g/m2以上。该情况下，间隔件的面密度量的上限值如果过大，则间隔件的厚度变得过厚，本发明的非水系二次电池组件的厚度变大，并且内部电阻变大，所以优选设为12.0g/m2以下。
另外，本发明的非水系二次电池组件中，上述非水系电解质优选被凝胶化。
在本发明的非水系二次电池组件中，根据与针对上述的本发明的非水系二次电池叙述的部分相同的理由，与各个扁平型的非水系二次电池使用液状非水系电解质的情况相比，也可以起到使形状稳定化的附加的效果，然而由于本发明的非水系二次电池组件是层叠有多个扁平型的非水系二次电池的组件，因此可以更为明显地起到该附加的效果。
另外，在本发明的非水系二次电池组件中，上述金属板优选形成于将扁平型的非水系二次电池层叠多个而一体化的非水系二次电池组件的最外面侧。
非水系二次电池组件的扎钉子状态不仅有贯穿非水系二次电池组件的状态，而且也有扎钉子的头端止步于一个非水系二次电池的内部的情况。此种情况下，例如在将金属板配置于非水系二次电池组件的内部的情况下，或在从与配置有金属板的一侧相反一侧形成扎钉子状态且在不贯穿金属板的状态下产生扎钉子状态的情况下，有可能未必起到本发明的效果。根据本发明的非水系二次电池组件，由于金属板配置于非水系二次电池组件的最外面侧，因此至少在从配置有该金属板的方向形成扎钉子状态的情况下会有效地起到上述本发明的非水系二次电池组件的效果。
另外，本发明的非水系二次电池组件中，上述金属板优选形成于将上述扁平型的非水系二次电池层叠多个而一体化的非水系二次电池组件的最外面侧的两面。
非水系二次电池组件的扎钉子状态不仅有贯穿非水系二次电池组件的状态，而且还有头端止步于非水系二次电池组件的内部的情况。此种情况下，在从未配置金属板的一侧产生扎钉子状态的情况下，有可能产生未必起到本发明的效果的状态。根据本发明的非水系二次电池组件，由于将金属板夹持着非水系二次电池组件地配置2个，因此无论从哪个方向形成扎钉子状态，都可以有效地起到上述本发明的非水系二次电池组件的效果。
另外，本发明的非水系二次电池组件中，上述金属板优选设于上述扁平型的非水系二次电池的各个电池中，与各个上述扁平型的非水系二次电池的上述正极引片分别(個別)地连接。
根据本发明的非水系二次电池组件，由于金属板设于扁平型的非水系二次电池的各个电池中，与各个扁平型的非水系二次电池的正极引片分别连接，因此无论从非水系二次电池组件的厚度方向的哪一侧产生扎钉子状态，都会有效地起到上述本发明的非水系二次电池组件的效果。
附图说明
图1是各实施例及比较例中所用的使用了层压外包装体的非水系二次电池的分解立体图。
图2是将多个使用了层压外包装体的非水系二次电池串联后的分解立体图。
图3是将多个使用了层压外包装体的非水系二次电池并联后的分解立体图。
其中，10…非水系二次电池，11…层压外包装体，12…正极引片，13…负极引片，14…金属板，15…外侧主面，20A、20B…非水系二次电池组件
具体实施方式
下面，使用各种实施例及比较例对用于实施本发明的方式进行详细说明。但是，以下所示的实施例是例示用于将本发明的技术思想具体化的使用了层压外包装体的非水系二次电池的例子，并非意图将本发明特定于该实施例，本发明可以等价地适用于不脱离技术方案的范围中所示的技术思想地进行了各种变更的方式中。
[实验例1]
[正极的制作]
在各实施例及比较例中共用的正极是如下所示地制作的。将作为正极活性物质的钴酸锂(LiCoO2)、作为导电剂的活性碳HS-100(电化学工业株式会社制)、作为粘结剂的聚偏氟乙烯(PVdF)粉末以95质量％、2.5质量％、2.5质量％的比例混合，向其中以达到正极合剂质量的50质量％的方式加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)，制备出正极活性物质合剂料浆。然后，将该正极活性物质合剂料浆利用刮刀法涂布于由厚13μm的铝箔制成的正极芯体的两面(涂布量：400g/m2)，然后，加热干燥(70～140℃)而除去NMP后，进行加压成形(填充密度3.70g/cc)，制作出正极。
[负极的制作]
在各实施例及比较例中共用的负极是如下所示地制作的。将作为负极活性物质的人造石墨(d＝0.335nm)、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)、作为粘结剂的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)以97质量％、2质量％、1质量％的比例混合，向其中加入水而制备出负极活性物质合剂料浆。然后，将该负极活性物质合剂料浆利用刮刀法涂布于由厚8μm的铜箔制成的负极芯体的两面(涂布量：210g/m2)，然后，干燥而除去水后，加压成形(填充密度未1.60g/cc)，制作出负极。
[间隔件]
作为间隔件，使用对厚18μm的聚乙烯制微多孔膜预先测定了断裂伸长率及面密度量的材料。对各实施例及比较例中所用的间隔件的特性分别表示于表1～3中。
而且，对于断裂伸长率，是依照JIS K-7127测定的。即，对以宽10mm、长50mm切出的材料，将卡紧部分的长度设为25mm，在其两面贴附用于防止由卡紧造成的缺口断裂的赛璐玢胶带，得到试验片后，对该试验片在温度23℃±2℃、拉伸强度200mm/min的条件下进行了测定。另外，对于面密度量，测定间隔件的以宽20mm、长50mm切出的材料的质量，将其换算为每1m2而求出。
[注液前电池单元的制作]
在以给定的尺寸切出的上述正极及负极上分别焊接集电引片后，在正极与负极之间夹持着上述间隔件卷绕，之后通过压扁，制作出扁平状的卷绕电极体。然后，将所得的扁平状的卷绕电极体收纳于杯型成形的层压外包装体中后，通过除去注液口以外地进行热密封，制作出注液前电池。
[非水电解液的制备]
向将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)和新戊酸甲酯以体积比30∶5∶65的比例(以1个大气压、25℃换算)混合的非水系溶剂中，以1.0mol/L的比例溶解作为电解质盐的LiPF6，将所得的溶液作为各实施例及比较例中所用的非水电解液。
[非水电解质预凝胶液的制备]
对于实施例11、12及比较例19～22，将使上述非水电解液凝胶化而得的物质作为电解质使用。即，向如上所述地得到的非水电解液中，相对于非水电解液加入5.0质量％的作为单体的聚乙二醇#200二丙烯酸酯A-200(新中村化学工业株式会社制)后，相对于非水电解液加入0.3质量％的作为聚合引发剂的过氧新戊酸叔丁酯而混合，作为实施例11、12及比较例19～22中所用的非水电解质预凝胶液。
[电池单元的制作]
对于实施例1～10及比较例1～18，对上述注液前电池单元，在从注液口注入15ml的如上所述地制备的非水电解液后，进行浸渗处理，其后将注液口热密封，而后在60℃、5小时的条件下加热浸渗。其后进行充放电，完成设计容量为3900mAh的使用了层压外包装体的非水系二次电池。
另外，对于实施例11、12及比较例19～22，对上述注液前电池单元，在从注液口注入15ml的如上所述地制备的非水电解质预凝胶液后，进行浸渗处理，其后将注液口热密封，而后在60℃、5小时的条件下使预凝胶液热固化。其后进行充放电，完成设计容量为3900mAh的使用了层压外包装体的非水系二次电池。
[金属板的连接]
对于如上所述地制作的使用了层压外包装体的非水系二次电池中的实施例1～12及比较例9～18、22，以在并行地覆盖的状态下接触使用了层压外包装体的非水系二次电池的平面部的方式，配置厚0.5mm的铝板，将上述铝板与正极引片超声波焊接(实施例1～10及比较例9、10、22)，或者将上述铝板与负极引片超声波焊接(比较例11～18)，制成实施例1～10及比较例9～18中所用的电池组件。另外，对于比较例1～8及19～21，将不具有金属板的使用了层压外包装体的非水系二次电池本身作为电池组件使用。
如此制作出的各实施例及比较例中共用的使用了层压外包装体的非水系二次电池的结构如图1所示。而且，图1是各实施例和比较例中所用的使用了层压外包装体的非水系二次电池的分解立体图。即，使用了层压外包装体的非水系二次电池10如下安装：将扁平状的卷绕电极体(图示略)配置于杯型成形的层压外包装体11的内部，将正极集电引片12及负极集电引片13从层压外包装体11的一端侧向外部露出。此外，在使用金属板14的情况下，具有在使用了层压外包装体的非水系二次电池10的一方的外侧主面15侧利用粘附材料或双面胶贴附金属板14的结构，该金属板14被利用超声波焊接与正极引片12或负极引片13电连接。
[扎钉子特性的测定]
将如上所述地制作的实施例1～12及比较例19～22的电池组件各准备15个，在23℃的气氛温度下如下所示地测定扎钉子特性。首先，以1It＝3900mA的恒电流充电至电池电压为4.3V后，以4.3V的恒电压充电至电流为50mA。然后，在电极体的大致中央部以10mm/s的速度贯穿2.5φ的铁制的钉子，在该状态下放置30分钟，计数产生冒烟或破裂的个数，作为扎钉子特性。将作为电解质使用了液状电解质的实施例1～10及比较例1～18的结果表示于表1中，将作为电解质使用了凝胶状电解质的实施例11、12及比较例19～22的结果表示于表2中。
[表1]
从表1所示的结果可知如下的情况。首先，在不具有金属板的比较例1～18及19～21中，无论间隔件的断裂伸长率如何，所有的电池都产生冒烟或破裂。另外，在即使具有金属板然而金属板的连接电极为负极的比较例11～18中，所有的电池都产生冒烟或破裂。
与之不同，实施例1～6中冒烟或破裂的电池的数目被抑制为2～3，扎钉子试验的安全性大幅度提高。
即，根据实施例1的测定结果与比较例1及11的测定结果的对比、实施例2的测定结果与比较例4及14的测定结果的对比、实施例3的测定结果与比较例5及15的测定结果的对比、实施例4的测定结果与比较例6及16的测定结果的对比、实施例5的测定结果与比较例7及17的测定结果的对比、实施例6的测定结果与比较例8及18的测定结果的对比可知，通过具有与正极连接的金属板，可以看到扎钉子特性的大幅度提高。
对该情况可以认为是基于如下所示的机理。首先，在不具备与正极引片连接的金属板的以往型的使用了层压外包装体的非水系二次电池(对应于比较例1～8)的情况下，当对电池扎刺钉子时，因短路放热而在钉子与正极芯体之间生成电解质的改质物，在负极-钉子-正极芯体-正极活性物质层的路径中流动的短路电流变小。其结果是，电池电压难以降低，在负极-钉子-正极活性物质层的路径中流过的短路电流增大。这样，正极活性物质层中的由热力学不稳定的LiCoO2构成的正极活性物质就会分解而产生氧，该氧与非水电解质中的有机溶剂反应而放热，因此电池温度升高，进一步促进包含LiCoO2的正极活性物质的分解反应(热失控)，然后导致电池的破裂。
与之不同，当将与正极电连接的金属板贴附在使用了层压外包装体的非水系二次电池的至少一方的外侧主面侧时，在扎钉子试验时就会将使用了层压外包装体的非水系二次电池与金属板一起贯穿。由此，即使当钉子扎刺时，在钉子与正极芯体之间生成电解质的改质物，由于在负极-钉子-金属板(正极)的路径中流过短路电流，因此在负极-钉子-正极活性物质层的路径中流过的短路电流的增大受到抑制，正极活性物质的分解受到抑制，其结果是，可以抑制产生冒烟或破裂的情况。
而且可以认为，在将金属板与负极芯体连接的情况下，与以往相同，在钉子与正极芯体之间生成电解质的改质物，在负极-钉子-正极芯体-正极活性物质层的路径中流过的短路电流变小，其结果是，电池电压难以降低，在负极-钉子-正极活性物质层的路径中流过的短路电流增大，因此无法抑制包含LiCoO2的正极活性物质的分解反应。可以说，该情况与在将金属板与负极芯体连接了的比较例11～18中未能抑制产生冒烟或破裂的结果也是吻合的。
另外，根据比较例9及10的结果，即使将金属板与正极引片连接，也可以看到无法抑制冒烟或破裂的情况，然而可以认为这是由于间隔件的断裂伸长率不够。即可以如下理解：虽然因扎刺钉子而在间隔件中形成贯穿孔，然而由于断裂伸长率小，因此间隔件容易从该贯穿孔处裂开，其结果是，正极活性物质层与负极活性物质层发生接触。
作为足以抑制扎钉子试验中的冒烟或破裂的间隔件的断裂伸长率，根据实施例2～6的结果，对于TD方向来说如果为50％以上，则可以确认大幅度减少产生冒烟或破裂的电池的数目，即使TD方向的断裂伸长率小于50％，如果MD方向的断裂伸长率大，则也可以同样地大幅度减少产生冒烟或破裂的电池的数目。根据实施例1和比较例9及10的结果来内插，对于MD方向来说也可以推测，如果具有50％以上的断裂伸长率，则会起到上述效果。
而且，作为可以提高扎钉子试验时的安全性的间隔件的特性，除了上述断裂伸长率以外，还可以举出面密度量。即，根据实施例3及7～10的结果可以确认，存在面密度量越小则抑制电池的冒烟或破裂的效果就越是减少的倾向，作为间隔件的面密度量的值，优选为4.3g/m2以上，更优选为4.7g/m2以上，进一步优选为5.0g/m2以上。另外，间隔件的面密度量的上限值如果太大，则间隔件的厚度就会过厚，本发明的非水系二次电池的厚度变厚，并且内部电阻变大，因此优选设为12.0g/m2以下。
[表2]
Figure BDA0000076783490000131
另外，根据表2所示的实施例11、12及比较例19～22的结果可知，在作为电解质使用了凝胶状电解质的情况下，也会与使用了液状电解质的情况相同地起到本发明的上述效果。特别是，在实施例11及12中没有产生冒烟或破裂的电池，根据实施例11与实施例2的比较、以及实施例12与实施例3的比较可以认为，通过使用凝胶状电解质作为电解质，可以更为明显地起到本发明的效果。
虽然在上述实验例1中给出将金属板的数目设为1片的例子，然而也可以使用2片金属板。非水系二次电池的扎钉子状态不仅有贯穿非水系二次电池的状态，而且还有头端止步于电池内部的情况。此种情况下，在从未配置金属板的一侧产生扎钉子状态的情况下，有可能形成未必起到本发明的效果的状态。由此，例如如果夹持非水系二次电池地配置2片金属板，则无论是对于来自哪个方向的扎钉子，都可以更为可靠地起到本发明的效果。另外，虽然在上述实施方式中，给出利用超声波焊接进行金属板与电极引片的连接的例子，然而只要可以将金属板与电极引片电连接即可，因此可以使用螺纹紧固、焊接、钎焊、压接连接等方法。
[实验例2]
下面，对如下得到的实施例13～16以及比较例23～26的电池组件，与上述实验例1相同地测定扎钉子特性，将结果表示于表3中，即，将与上述实验例1相同地制作的电池串联或并联地重叠2个，将所得的材料作为一个电池组件构成，继而以在并行地覆盖的状态下接触使用了层压外包装体的非水系二次电池的平面部的方式，配置厚0.5mm的铝板，将上述铝板与一方的电池组件的正极引片超声波焊接而得到。
对该实验例2，将串联2个使用了层压外包装体的非水系二次电池得到的非水系二次电池组件20A的分解立体图表示于图2中，将并联2个使用了层压外包装体的非水系二次电池得到的非水系二次电池组件20B的分解立体图表示于图3中。而且，在图2及图3中，对于与图1所示的使用了层压外包装体的非水系二次电池10相同的构成部分，使用相同的参照符号，省略其详细的说明。
这里，串联或并联的2个电池使用了在电解质及间隔件的断裂伸长率、面密度量方面相同的电池。即，将与实施例2、比较例4及14相同的使用了层压外包装体的非水系二次电池串联2个而使用的例子是实施例13，并联2个而使用的例子是实施例15。另外，将与实施例3、比较例5及15相同的使用了层压外包装体的非水系二次电池串联2个的例子是实施例14，并联2个的例子是实施例16。另外，将与比较例2、9以及12相同的使用了层压外包装体的非水系二次电池串联2个的例子是比较例23，并联2个的例子是比较例25。此外，将与比较例3、10及12相同的使用了层压外包装体的非水系二次电池串联2个的例子是比较例24，并联2个的例子是比较例26。
[表3]
Figure BDA0000076783490000151
根据表3所示的结果可知，实施例13～16中，与实施例23～26相比，产生冒烟或破裂的电池组件的数目大幅度减少，在将多个电池连接而构成的电池组件中，也起到了因将与正极电连接的金属板以并行地接触单元平面部的方式设置并且间隔件的无论是TD方向还是MD方向任意一方的断裂伸长率都为50％以上所带来的本发明的上述效果，此外电池的连接类型无论是串联还是并联都可以。
作为此时的间隔件的面密度量，只要与上述的第一实验例的情况相同地设定即可。即，在采用非水系二次电池组件的情况下，如果间隔件的面密度量为4.3g/m2以上，则间隔件的厚度就会变大，间隔件的断裂强度变强，因此也会进一步抑制本发明的非水系二次电池组件产生冒烟或破裂的情况。更优选的间隔件的面密度量为4.7g/m2以上，最优选的间隔件的面密度量为5.0g/m2以上。在该情况下，间隔件的面密度量的上限值如果太大，则间隔件的厚度就会过厚，本发明的非水系二次电池组件的厚度变厚，并且内部电阻变大，因此也优选设为12.0g/m2以下。
另外，虽然在上述实验例2中，作为非水系二次电池组件给出将具有层压外包装体的扁平型的非水系二次电池层叠2个的例子，然而所层叠的扁平型的非水系二次电池的数目只要是2个以上，就可以是任意的，各个扁平型的非水系二次电池的连接方法也不仅可以是串联及并联，还可以适用于将并联了多个的电池彼此串联的、以及将串联了多个的电池彼此并联的。
另外，虽然在上述实验例2中，对作为金属板在层叠2个扁平型的非水系二次电池而一体化的非水系二次电池组件的最外面侧形成有1个的情况进行了叙述，然而该金属板也可以配置于层叠多个扁平型的非水系二次电池而得的非水系二次电池组件之间，还可以配置于非水系二次电池组件的最外面侧的两面。
但是，非水系二次电池组件的扎钉子状态不仅有贯穿非水系二次电池组件的状态，也有扎钉子的头端止步于一个非水系二次电池的内部的情况。此种情况下，例如在金属板配置于非水系二次电池组件的内部的情况下，或在从与配置金属板的一侧相反一侧形成扎钉子状态且在未贯穿金属板的状态下产生扎钉子状态的情况下，就有可能未必起到所期望的效果。如果考虑此种状态，则在将金属板配置于层叠多个扁平型的非水系二次电池而得的非水系二次电池组件之间的情况下，或配置于非水系二次电池组件的最外侧面的两面的情况下，由于钉子贯穿金属板的可能性增加，因此易于起到所期望的效果。
另外，如果将金属板设于扁平型的非水系二次电池的各个电池中，与各个上述扁平型的非水系二次电池的正极引片分别连接，则无论从非水系二次电池组件的厚度方向的哪一侧产生扎钉子状态，钉子贯穿金属板的可能性都会最大，因此就会有效地起到给定的非水系二次电池组件的效果。
而且，作为本发明中可以使用的间隔件，可以使用由聚丙烯或聚乙烯等聚烯烃材料形成的微多孔膜，也可以使用为了确保断路响应性而混合有熔点低的树脂的材料、或为了提高耐热性而混合有高熔点树脂的材料，另外还可以制成与高熔点树脂的层叠体。
另外，作为本发明中可以使用的金属板，可以举出导电性或散热性优异的铜或铝制或者它们的合金制的金属板，其厚度只要与所安装的使用了层压外包装体的非水系二次电池的厚度匹配地适当选择即可，然而由于优选为不会损害作为层压外包装体电池的特长的轻质性的程度的厚度，因此最好为0.5～1.5mm的范围。在金属板向层压外包装体表面的固定中，只要使用各种粘附材料或双面胶等即可。
而且，虽然在上述实验例1及实验例2中，作为正极活性物质给出使用了LiCoO2的例子，然而作为其他的本发明中可以使用的正极活性物质，还可以举出以往普遍使用的能够可逆地吸贮、放出锂离子的锂过渡金属复合氧化物，即LiNiO2、LiNixCo1-xO2(x＝0.01～0.99)、LiMnO2、LiMn2O4、LiCoxMnyNizO2(x+y+z＝1)、具有橄榄石结构的LiFePO4等磷酸化合物。
另外，作为本发明中可以使用的负极活性物质，除了普通的石墨以外，还可以举出难石墨化性碳、易石墨化性碳等碳原料、或LiTiO2及TiO2等钛氧化物、硅及锡等半金属元素、或者Sn-Co合金等。
另外，虽然在上述实验例1及实验例2中，作为非水电解液的溶剂，给出使用了EC、PC及新戊酸甲酯的例子，然而作为本发明中可以使用的构成非水电解质的非水溶剂(有机溶剂)，可以例示出EC、PC、碳酸亚丁酯(BC)等环状碳酸酯，γ-丁内酯(γ-BL)、γ-戊内酯(γ-VL)等环状羧酸酯，碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二正丁酯(DNBC)等链状碳酸酯，新戊酸甲酯、新戊酸乙酯、异丁酸甲酯、丙酸甲酯等链状羧酸酯，N，N’-二甲基甲酰胺、N-甲基噁唑烷酮(N-methyl oxazolidinone)等酰胺化合物，环丁砜等硫化合物，四氟硼酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓盐等常温熔融盐等，它们当中，优选EC、PC、链状碳酸酯、叔羧酸酯。另外，这些非水溶剂可以单独使用一种，或者混合使用多种，优选混合使用2种以上。
而且，在本发明中所用的非水电解质中，作为电极的稳定化用化合物，也可以还添加碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)、琥珀酸酐(SUCAH)、马来酸酐(MAAH)、甘醇酸酐、环硫乙烷(ES)、二乙烯基砜(VS)、乙酸乙烯酯(VA)、新戊酸乙烯酯(VP)、碳酸儿茶酚酯、环己基苯(CHB)、联苯(BP)等。这些化合物可以单独使用一种，也可以混合使用多种。
另外，虽然在上述实验例1及实验例2中，给出作为非水电解质的溶质使用LiPF6的例子，然而作为本发明中可以使用的非水电解质的溶质，可以使用在非水系二次电池中普遍作为电解质盐使用的各种锂盐。作为此种锂盐，除了LiPF6以外，还可以例示出LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiAsF6、LiClO4、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3SO2)3、LiC(C2F5SO2)3、Li2B10Cl10、Li2B12Cl12等，然而特别优选LiPF6。另外，这些锂盐可以单独使用一种，也可以混合使用多种。
另外，作为本发明中可以使用的用作凝胶化剂的具有(甲基)丙烯酰基末端基的单体，可以举出丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸2-乙氧基乙酯、丙烯酸2-甲氧基乙酯、聚乙二醇单丙烯酸酯、丙烯酸2-乙氧基乙酯、甲基丙烯酸2-乙氧基乙酯、聚乙二醇单甲基丙烯酸酯、N，N-二乙基氨基乙基丙烯酸酯、丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸烯丙酯、丙烯腈、二甘醇二丙烯酸酯、四甘醇二丙烯酸酯、聚乙二醇二丙烯酸酯、聚乙二醇二甲基丙烯酸酯、聚丙二醇二丙烯酸酯、聚丙二醇二甲基丙烯酸酯、聚烷撑二醇二甲基丙烯酸酯、聚烷撑二醇二丙烯酸酯、三羟甲基丙烷烷氧基化物三丙烯酸酯、季戊四醇烷氧基化物三丙烯酸酯、季戊四醇烷氧基化物四丙烯酸酯等具有不饱和双键的单体。
而且，上述的具有不饱和双键的单体可以利用热、紫外线、电子束等来聚合，然而为了有效地推进反应，优选像上述实验例1及实验例2中所采用的那样，在非水电解液中加入聚合引发剂。而且，作为聚合引发剂，可以举出过氧化苯甲酰、叔丁基过氧化异丙苯、过氧化月桂酰、双(2-乙基己基)过氧化二碳酸酯、叔丁基过氧化叔戊酸酯、叔己基过氧化异丙基单碳酸酯等有机过氧化物。

Claims (10)

1.一种非水系二次电池，是如下的扁平型的非水系二次电池，即，具有在正极芯体的表面形成有正极活性物质层的正极、在负极芯体的表面形成有负极活性物质层的负极、与所述正极芯体连接的正极引片、与所述负极芯体连接的负极引片和间隔件，将所述正极和所述负极分别夹隔着间隔件层叠或卷绕而形成的电极体与非水系电解质一起被封入到层压外包装体中，并且所述正极引片和所述负极引片向所述层压外包装体的外部导出，该非水系二次电池的特征在于，
所述间隔件的至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上，
在所述层压外包装体的外侧主面中，配置有与所述正极引片连接的金属板。
2.根据权利要求1所述的非水系二次电池，其特征在于，所述间隔件的面密度量为4.3g/m2以上。
3.根据权利要求1所述的非水系二次电池，其特征在于，所述非水系电解质被凝胶化。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的非水系二次电池，其特征在于，所述金属板是按照夹持所述非水系二次电池的方式被配置2个。
5.一种非水系二次电池组件，是将如下的扁平型的非水系二次电池层叠多个而一体化得到的非水系二次电池组件，所述非水系二次电池具有在正极芯体的表面形成有正极活性物质层的正极、在负极芯体的表面形成有负极活性物质层的负极、与所述正极芯体连接的正极引片、与所述负极芯体连接的负极引片和间隔件，将所述正极和所述负极分别夹隔着间隔件层叠或卷绕而形成的电极体与非水系电解质一起被封入到层压外包装体中，并且所述正极引片和所述负极引片向所述层压外包装体的外部导出，该非水系二次电池组件的特征在于，
所述间隔件的至少TD方向或MD方向的任意一方的断裂伸长率为50％以上，
在至少一个所述扁平型的非水系二次电池的层压外包装体的外侧主面配置有金属板，
所述金属板与至少一个所述扁平型的非水系二次电池的所述正极引片连接。
6.根据权利要求5所述的非水系二次电池组件，其特征在于，所述间隔件的面密度量为4.3g/m2以上。
7.根据权利要求5所述的非水系二次电池组件，其特征在于，所述非水系电解质被凝胶化。
8.根据权利要求5所述的非水系二次电池组件，其特征在于，所述金属板形成于将扁平型的非水系二次电池层叠多个而一体化的非水系二次电池组件的最外面侧。
9.根据权利要求5所述的非水系二次电池组件，其特征在于，所述金属板形成于将所述扁平型的非水系二次电池层叠多个而一体化的非水系二次电池组件的最外面侧的两面。
10.根据权利要求5～9中任一项所述的非水系二次电池组件，其特征在于，所述金属板设于所述扁平型的非水系二次电池的各个电池中，并与各个所述扁平型的非水系二次电池的所述正极引片独立地连接。
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