CN102335550B - 过滤复合电催化氧化处理PAHs的反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种过滤复合电催化氧化处理废气中多环芳烃(PAHs)的反应器，包括壳体，所述的壳体为石英玻璃或陶瓷，一端为进气口，另一端为出气口；壳体的外壁面包裹金属导电物，金属导电物接地作为介质阻挡放电的外电极；壳体内部正中间设置多孔金属反应体，多孔金属反应体接交流电源作为介质阻挡放电的内电极；所述的多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂；多孔金属反应体靠近进气口的一端封闭，靠近出气口的一端开口并与出气口连通；所述的壳体和多孔金属反应体之间留有一定的间隙，形成介质阻挡放电气隙，所述介质阻挡放电气隙与进气口连通。本发明的反应器能够实现气相和固相PAHs的高效降解。
Description
技术领域
本发明涉及一种有机污染物治理的反应器，尤其涉及一种过滤复合电催化氧化处理PAHs的反应器。
背景技术
多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons，简称PAHs)是指两个或两个以上的苯环连在一起的有机化合物，如萘、蒽、菲、芘等。PAHs的毒性表现为很强的致癌、致突变和致畸性，目前发现的致癌PAHs及其衍生物已超过400种，而且分布广泛。大气中PAHs主要是化石燃料(如煤、石油、天然气等)、木材、纸以及垃圾的不完全燃烧，全世界每年人为排放到大气中的PAHs多达几十万吨。由于PAHs的水溶性差且化学性质稳定，属于持久性有机污染物，在环境中呈不断累积的趋势，对人类健康和生态环境产生很大的潜在危害。空气中的PAHs主要以气相和颗粒相两种形态存在，其中2～3环的小分子量PAHs主要以气相存在，4环的PAHs在气相和颗粒相中的分配基本相同，5～7环的大分子量PAHs则绝大部分以颗粒相存在(R.G.M.Lee，P.Coleman，J.L.Jones，et al.EnvironmentalScience & Technology，2005，39：1436-1447；Y.J.Chen，G.Y.Sheng，X.H.Bi，et al.Environmental Science & Technology，2005，39：1861-1867)。
目前，国内外对烟气中PAHs的控制还较为薄弱。对于烟气中固态PAHs的控制，一般通过改进和提高除尘性能的方式来解决，但是由于固态PAHs通常以PM10以下的细颗粒形式存在，常规的静电除尘器对此类颗粒物的脱除效果不佳；而对于气态PAHs的控制，目前没有有效的办法，一般采用吸附技术，但吸附后的吸附剂往往直接抛弃填埋，很容易造成二次污染。低温等离子体有机污染物降解技术利用强电场下的气体放电产生具有很强化学活性的高能电子、离子、自由基等物质，这些活性粒子在增强氧化能力、促进分子离解以及加速化学反应等方面都具有很高的效率，可以对烟气中低浓度的有机污染物进行深度氧化，生成无害的CO2和H2O。介质阻挡放电由于能和催化等技术结合，使等离子体氧化、催化氧化发挥协同作用，高效无害的降解有机污染物，因而逐渐成为烟气有机污染物降解的最佳途径之一。已有的研究表明单纯的介质阻挡放电虽然对苯、甲苯、三氯乙烯等具有较高的脱除效率，但存在能量利用率低、碳化率不高等问题。Magureanu等人(M.Magureanu，N.B.Mandache，et al.Applied Catalysis B-Environmental，2007，74：270-277)使用介质阻挡放电处理三氯乙烯时发现，虽然取得了90％的脱除效率，但能量密度却达到了500J/L，另外副产物中CO2的选择率也只有25％，处理过程中生成了较多的CO。最近，为了克服单纯介质阻挡放电的缺点，组合介质阻挡放电和化学催化来处理有机污染物逐步发展起来，脱除率、能量利用率和CO2选择率都有所提高(T Hammer，T.Kappes，et al.Catalysis Today，2004，89：5-14；R.B.Sun，Z.G.Xi，et al.Atmospheric Environment，2007，41：6853-6859)。Delagrange等人(S.Delagrange，L.Pinard，et al.AppliedCatalysis B.2006：68：92-98)发现介质阻挡放电结合MnO2/γ-Al2O3催化剂可以使甲苯转化率从单独放电时的36％提高到88％，CO2/CO的比率从0.75提高到1.3，同时MnO2可以有效抑制O3这一副产物的生成。
但是对于PAHs的处理，目前却鲜有报道。PAHs在烟气中的浓度更低，存在形式更加多样，结构更加稳定，利用介质阻挡微放电进行脱除必将更加困难。要真正实现介质阻挡微放电烟气中PAHs的有效脱除，必须在气相PAHs的吸附、固相PAHs捕集、等离子体催化氧化性能的强化等方面有所突破。
发明内容
本发明针对目前难以处理的低浓度PAHs废气，提供了一种过滤复合电催化氧化处理PAHs废气的反应器，该装置集等离子体氧化、过滤和化学催化氧化于一体，充分发挥各个技术的优势和协同作用，大大增加了PAHs在反应器内的停留时间，能够实现气相和固相的PAHs的高效降解，同时有效控制有害副产物的生成。
一种过滤复合电催化氧化治理PAHs的反应器，包括壳体，所述的壳体为石英玻璃或陶瓷，一端为进气口，另一端为出气口；壳体的外壁面包裹金属导电物，金属导电物接地作为介质阻挡放电的外电极；壳体内部正中间设置多孔金属反应体，多孔金属反应体接交流电源作为介质阻挡放电的内电极；所述的多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂；多孔金属反应体靠近进气口的一端封闭，靠近出气口的一端开口并与出气口连通；所述的壳体和多孔金属反应体之间留有一定的间隙，形成介质阻挡放电气隙，所述介质阻挡放电气隙与进气口连通。
为了保证介质阻挡放电的放电气隙内能够产生均匀、漫散和稳定的微放电，反应器中壳体和多孔金属反应体之间的间隙(即介质阻挡放电气隙的间距)一般为1～4mm，此时放电电压大约在10kV～30kV。
为了产生更加均匀稳定的微放电，所述的金属导电物一般优选厚度为0.5～1mm，即采用金属箔或金属涂层，金属箔或金属涂层紧密的包裹在石英玻璃管外壁，减少反应器外壁面和壳体之间的放电，提高能量效率。所述的金属材导电物的材质般优选为银、铜或铝。
所述的多孔金属反应体是由球状或不规则形状的不锈钢粉末通过压制成型和高温烧结而制得的具有刚性结构的多孔材料，并负载金属氧化物催化剂。负载的金属氧化物催化剂优选为钛、钴或锰的氧化物(TiOx、CoOx或MnOx)，采用钛、钴、锰的氧化物作为催化剂能够在较低的温度下(100～300℃)进行反应，避免PAHs降解的高温状态，同时有助于氧化性自由基与催化剂发生协同反应，提高PAHs的降解效果。负载催化剂量占多孔金属反应体总质量的3％～5％。
所述的金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用配制好的Ti、Co或Mn的硝酸盐溶液对不锈钢金属反应体进行浸渍，之后在空气中干燥，然后再在400～500℃的温度下进行5h的煅烧，最后冷却称重。该多孔金属反应体具有密度小、孔隙率高、比表面积大等特点。多孔金属反应体不仅作为放电电极，也是催化剂的载体，同时对固相PAHs具有良好的过滤截留作用。
为了获得较大的反应比表面积，较小的通过阻力，同时对微细的PAHs颗粒有较好的过滤效果，一般多孔金属反应体的孔隙率大于60％，孔径小于0.1mm。
优选的，所述交流电源电压为10～30kV。
所述的反应器可以加工成管式或板式结构。为了保证反应气体能够以较小的阻力通过多孔金属反应体，要求介质阻挡放电的流通面积和多孔金属反应体的流通面积基本相同。
对于管式结构，一种优选的反应器的壳体和多孔金属反应体均为管状，多孔金属反应体的外径为7～13mm，壁厚为2～3mm。
对于板式结构，一种优选的反应器的壳体和多孔金属反应体横截面均为长方形，多孔金属反应体的一相对的壁面紧贴壳体的内壁，且用绝缘材料隔离，另一相对的壁面与壳体内壁之间留有放电气隙。所述的与壳体内壁之间留有放电气隙的壁面之间的相对距离为4～10mm，壁厚为3～5mm。
待处理的PAHs废气从反应器进气口进入，首先经过介质阻挡放电气隙。在介质阻挡放电过程中，放电气隙内形成很多微放电通道，产生大量的高能电子和活性自由基，这些活性物质和PAHs发生反应，实现初步降解。经过初步降解后，对于固相的PAHs在经过多孔金属反应体时被过滤截留于其表面，从而大大延长了在反应器内的停留时间。同时在放电过程中产生的未来得及反应的活性物质和气相PAHs在多孔金属反应体表面及其内部与金属氧化物催化剂发生协同作用，产生较长寿命的活性物质，提高了催化氧化性能。而被过滤截留于表面的PAHs在催化剂的作用下发生深度氧化反应，最终转化成无害的CO2和H2O。
本发明的过滤复合电催化氧化处理PAHs反应器，将用金属氧化物催化剂与不锈钢粉末混合烧结而成的多孔金属材料制作的反应体作为内电极，其不仅是放电电极，也是催化剂的载体。多孔金属体具有孔径小、孔隙率高及比表面积大的特点，对气相的PAHs具有良好通过能力，对于固相的PAHs具有良好的过滤能力。对于气态的PAHs，首先在介质阻挡放电间隙内完成初步的氧化，接下来在其通过多孔金属反应体时能与其内部的金属氧化物催化剂充分接触，进一步完成深度的催化氧化；对于一些微小的固态PAHs，当其经过多孔金属反应体时，会在多孔金属反应体表面被截留下来，大大延长其反应时间，并在催化氧化作用下最终转化成无害的CO2和H2O。
本发明与现有技术相比具有的有益效果：
1、对于气态的PAHs，能够使其均匀的通过内电极。由于多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载催化剂，具有比表面积大，孔隙率高，催化反应完全等特点，能够实现气态PAHs的深度降解。
2、对于固态的PAHs，能够使其首先在内电极表面截留下来，大大延长反应的停留时间，之后可以通过电催化作用使其最终氧化成无害的CO2和H2O。
附图说明
图1是本发明筒式反应器结构示意图；
图2是图1反应器A-A剖面结构示意图；
图3是本发明板式反应器结构示意图；
图4是图3反应器B-B剖面结构示意图。
其中：
1-壳体 2-金属导电物 3-多孔金属反应体 4-进气口
5-出气口 6-交流高压电源 7-放电气隙
具体实施方式
实施例1
一种如图1和图2所示的筒式过滤复合电催化氧化处理PAHs的反应器，包括横截面为圆形的壳体1(外筒)和多孔金属反应体3(内筒)。外筒为石英玻璃管或陶瓷，石英玻璃管或陶瓷的外壁面包裹金属导电物2，金属导电物2接地作为介质阻挡放电的外电极。金属导电物2为厚度0.5～1mm金属箔或金属涂层，材质为银、铜或者铝。内筒连接交流高压电源6(10～30kV)作为介质阻挡放电的内电极。多孔金属反应体3是由球状或不规则形状的不锈钢粉末通过压制成型和高温烧结而制得具有刚性结构的多孔材料，并负载金属氧化物催化剂。负载的催化剂优选为TiOx、CoOx或MnOx，负载量一般占多孔金属反应体总质量的3％～5％。金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用配制好的Ti、Co或Mn硝酸盐溶液对金属反应体3进行浸渍，之后在空气中干燥，然后在400～500℃的温度下进行5h的煅烧，最后冷却称重。多孔金属反应体3的外径为7～13mm，壁厚为2～3mm，孔隙率大于60％，孔径不大于0.1mm。内筒靠近进气口4的一端封闭，靠近出气口5的一端中间开孔并与出气口5连通。外筒和内筒之间形成介质阻挡的放电气隙7，为了能够产生均匀稳定的放电，一般放电气隙7的间距为1～4mm。
实施例2
如图3和图4所示的一种板式过滤复合电催化氧化处理PAHs的反应器，包括石英玻璃或陶瓷的壳体1，壳体1一端为进气口4，另一端为出气口5；壳体1的外层包裹金属导电物2，金属导电物2接地作为介质阻挡放电的外电极；金属导电物2为厚度0.5～1mm金属箔或金属涂层，材质为银、铜或者铝。壳体1内有一多孔金属反应体3，多孔金属反应体3接交流高压电源6(10～30kV)，作为介质阻挡放电的内电极。壳体1和多孔金属反应体3的横截面均为长方形，反应体3的一相对的壁面紧贴壳体1的内壁，且用绝缘材料隔离；另一相对的壁面为多孔金属板，多孔金属板是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂。负载的催化剂优选为TiOx、CoOx或MnOx，负载量一般占多孔金属反应体总质量的3％～5％。金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用配制好的Ti、Co或Mn硝酸盐溶液对金属反应体3进行浸渍，之后在空气中干燥，然后在400～500℃的温度下进行5h的煅烧，最后冷却称重。多孔金属板厚为3～5mm，相对多孔金属板的间距为4～10mm；多孔金属板的孔隙率大于60％，孔径不大于0.1mm。多孔金属板与壳体内壁之间留有放电气隙7，放电气隙7的间距为1～4mm。
待处理的PAHs废气从进气口4进入反应器，首先经过1～4mm介质阻挡放电气隙7。在介质阻挡放电过程中，放电气隙7内会形成很多微放电通道，产生大量的高能电子和活性自由基，这些活性物质和PAHs发生电子碰撞反应或者链式化学反应，可实现PAHs的初步降解。之后初步降解的PAHs通过多孔金属反应体3实现深度的降解后由出气口5排出。
应用例1
采用实施例1的筒式过滤复合电催化氧化反应器进行萘的处理，废气流量50mL/min，萘浓度48mg/m3，石英玻璃外包裹0.5～1mm银涂层，多孔金属反应体孔隙率80％，孔径20um，负载3％MnO2催化剂，介质阻挡放电的放电气隙为4mm，在输入24kV的交流高压后，萘的降解效率最高可达95％以上。
Claims (8)
1.一种过滤复合电催化氧化处理PAHs的反应器，包括壳体，其特征在于：所述的壳体为石英玻璃或陶瓷，一端为进气口，另一端为出气口；壳体的外壁面包裹金属导电物，金属导电物接地作为介质阻挡放电的外电极；壳体内部正中间设置多孔金属反应体，多孔金属反应体接交流电源作为介质阻挡放电的内电极；所述的多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂；多孔金属反应体靠近进气口的一端封闭，靠近出气口的一端开口并与出气口连通；所述的壳体和多孔金属反应体之间留有一定的间隙，形成介质阻挡放电气隙，所述介质阻挡放电气隙与进气口连通；
所述的金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用钛、钴或锰的硝酸盐溶液浸渍不锈钢金属反应体，之后在空气中干燥，然后在400～500℃的温度下进行5h的煅烧，最后冷却。
2.如权利要求1所述的反应器，其特征在于：所述的壳体和多孔金属反应体之间的间隙为1～4mm。
3.如权利要求1所述的反应器，其特征在于：所述的金属导电物的厚度为0.5～1mm。
4.如权利要求3所述的反应器，其特征在于：所述的金属导电物的材质为银、铜或铝。
5.如权利要求1所述的反应器，其特征在于：所述的多孔金属反应体中金属氧化物催化剂的质量比3%～5%。
6.如权利要求1所述的反应器，其特征在于：所述的金属氧化物催化剂为钛、钴或锰的氧化物。
7.如权利要求1所述的反应器，其特征在于：所述的壳体和多孔金属反应体均为管状；多孔金属反应体的外径为7～13mm，壁厚为2～3mm，孔隙率大于60%，孔径不大于0.1mm。
8.如权利要求1所述的反应器，其特征在于：所述的壳体和多孔金属反应体横截面均为长方形，反应体的一相对的壁面紧贴壳体的内壁，且用绝缘材料隔离，另一相对的壁面与壳体内壁之间留有放电气隙；所述的与壳体内壁之间留有放电气隙的壁面之间的相对距离为4～10mm，壁厚为3~5mm。
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