CN102324553B - 一种安全锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种安全锂离子电池，其为解决电池起火或爆炸的技术问题，提供一种能从根源上解决防火、防爆炸的高安全性能锂离子电池,而又不降低电池的充放电性能。本发明包括正极片、隔膜、负极片，隔膜位于正极片、负极片之间；正极片包括正极集流体和涂敷在正极集流体上的正极浆料，负极片包括负极集流体和涂敷在负极集流体上的负极浆料；正极浆料和／或负极浆料内含有导电剂。本发明的锂离子电池在异常情况下，电流或温度急剧升高时，电阻率随之升高，进而破坏导电网络，防止电池产生热失控，对锂离子电池的热失控起到了预防的作用。因此极大地提高例锂离子电池的安全性能，从根源上解决了电池的安全问题。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池的技术领域，更具体地说本发明涉及一种高安全性能锂离子电池领域。
背景技术
锂离子电池以其具有工作电压高、能量密度大、循环寿命长、自放电小，无记忆效应对环境污染小等优点，已被广泛应用于手机、笔记本电脑、PDA、数码相机、MP3等领域，成为各种现代通讯设备和电子设备不可缺少的部件。
随着技术的更新和发展，各种用电设备的发展对电池的性能提出了更高的要求，要求电池具有更薄、更轻、更高的能量密度和功率密度以及更高的安全性。特别是近年来能源的紧张及各种电动车、混合动力车的发展，其厂商一直寻找一种重量轻、体积小、对环境友好、能大电流放电且具有较高的安全性能的产品。 之所以锂离子电池的安全性能备受行业内人员重视，是因为锂离子电池用在手机、玩具、汽车等领域，都要求防火、防爆，电池在使用过程中易发生短路或者遭撞击等导致电池起火或爆炸。一般电池在出厂前都必须进行品质检测，比如进行过充、过放或炉热或高温储存等试验，或在情况相似环境下使用，看是否有起火或爆炸等情况发生。
总之目前的锂离子电池虽然能够提供较高的放电电流，但由于所用电极材料的安全性较低，造成电池在使用时存在安全隐患。目前锂离子电池使用存在安全性问题的一个主要原因在于现有技术中的锂离子电池正、负极是依靠很薄的PE(聚乙烯)或者PP(聚丙烯)材料作为隔离层，在非正常使用情况下，这种很薄的隔离层很容易被刺穿而引起电池内部短路，虽然锂离子电池一般自带有安全保护措施，但这种保护措施智能在外部短路或者过充时有效，而往往电池爆炸起火是由于电池内部短路造成的。为了防止电池内部短路，现有技术中采用的方法有：例如使用具有热遮断功能的PP/PE/PP三层结构的隔膜，加入阻燃剂等添加剂、采用材料包覆等方法。但是这些方法均不能从根源上解决电池起火或爆炸等地安全问题。
发明内容
本发明为解决电池起火或爆炸的技术问题，提供一种阻止锂离子电池内部短路、能从根源上解决防火、防爆炸的高安全性能锂离子电池。
为了解决上述技术问题，本发明采用了以下技术方案：
本发明提供的安全锂离子电池，包括正极片、隔膜、负极片，隔膜位于正极片、负极片之间；正极片包括正极集流体和涂敷在正极集流体上的正极浆料，负极片包括负极集流体和涂敷在负极集流体上的负极浆料；所述正极浆料中活性材料、导电剂、粘结剂的百分比分别为：90-95 wt%、3-6 wt%、2-7 wt%;所述负极浆料中活性材料、粘结剂的百分比分别为：93-97 wt%、3-7 wt%;所述正极的导电材料由8-15 wt%的导电炭黑、8-10 wt%的导电石墨、42-60 wt%的聚丙烯、20-35wt%的聚乙烯在140-150 ℃下混炼25-30 min得到的复合型导电高分子材料。
本发明正极使用的复合型导电高分子材料在正常使用温度下，充放电流传导的主要机制是激活电子的跃迁，常温下具有良好的导电性，可以作为正极的导电材料使用。而当温度升高时，复合材料发热升温，其内部基体受热膨胀，体积增大、由于导电炭黑、导电石墨的热膨胀系数远远低于聚丙烯和聚乙烯的热膨胀系数，因而炭黑和石墨的相对体积分数减小，从而炭黑粒子间的距离极剧增大，原来已经形成的导电网络被破坏，导电材料的电阻率也极剧升高。可见添加有该复合型导电高分子材料的正极片，在异常情况下，电流或温度急剧升高时，电阻率随之升高，进而破坏导电网络，由于该导电剂的电阻增加，致使极片导电性能急剧下降，防止电池产生热失控，对锂离子电池的热失控起到了预防的作用。因此极大地提高例锂离子电池的安全性能，可以说是从根源上解决了电池的安全问题。
本发明正极使用的复合型导电高分子材料中，使用了导电炭黑和导电石墨两种无机导电材料有利于降低渗流阈值，并且在常温下能够保持稳定的导电率，从而能够提高电池性能的稳定性。本发明正极使用的复合型导电高分子材料中，使用了聚乙烯和聚丙烯两种有机分子原料，使用聚丙烯的原因是它的表面张力比较小，因此它的渗流阈值相对来说要低一些；而添加聚乙烯的目的在于，升温时更容易的破坏导电网络；确保电池在较高温度下能够及时使得极片导电性能下降，从而有效地防止电池产生热失控。
为了进一步改进本发明的安全锂离子电池的安全性能和/或充放电性能，本发明还可以进一步采取如下技术措施来实施：
根据本发明提供的安全锂离子电池，正极片包括正极集流体以及涂覆和/或填充在集流体上的正极浆料。所述正极集流体可以选自铝箔、铜箔、镀镍钢带或冲孔钢带。正极活性物质可以选自锂离子电池常规的正极活性物质。如磷酸锂铁、磷酸锰锂，磷酸钴锂，磷酸钒锂，锂钴氧化物，锂镍氧化物，锂锰氧化物以及锂镍锰氧化体系中的一种。正极用粘结剂可以选自含氟树脂和/或聚烯烃化合物，如聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)的一种或几种。
所述的负极片采用含有负极集流体和涂覆和/或填充在该负极集流体上的负极浆料。所述负极活性物质可以采用现有技术中常用的各种负极活性物质，例如，可以是石墨或由多炔类高分子材料通过高温氧化得到的炭，也可使用其它例如热解炭、焦炭、有机高分子烧结物、活性炭等碳材料。有机高分子烧结物可以是通过将酚醛树脂、环氧树脂等烧结并炭化后所得的产物。负极用粘结剂可以选自锂离子二次电池常规的负极用粘结剂，如聚乙烯醇、聚四氟乙烯、羟甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶(SBR)中的一种或几种。本发明用于正极材料和负极材料的溶剂可以选自本领域内常规使用的溶剂，如可以选自N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、N，N-二乙基甲酰胺(DEF)、二甲亚砜(DMSO)、四氢呋喃(THF)以及水和醇类中的一种或几种。溶剂的用量使所述浆料能够涂覆到所述集流体上即可。一般来说，溶剂的用量为使浆料中正极活性物质的浓度为40-90重量％，优选为50-85重量％。
根据本发明提供的安全锂离子电池，电解液为非水电解液。所述的非水电解液为电解质锂盐在非水溶剂中形成的溶液。非水溶剂可以选自链状酸酯和环状酸酯混合溶液，其中链状酸酯可以为碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸二丙酯(DPC)以及其它含氟、含硫或含不饱和键的链状有机酯类中的一种或几种。环状酸酯可以为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、γ-丁内酯(γ-BL)、磺内酯以及其它含氟、含硫或含不饱和键的环状有机酯类中的一种或几种。在所述非水电解液中，电解质锂盐的浓度一般为0.1-2摩尔/升。
根据本发明提供的锂离子电池，该电池的制备方法主要步骤为本领域的技术人员所公知，一般来说，该电池的制备方法包括将电极组置入电池壳中，加入电解液，然后密封，得到锂离子二次电池。其中，密封的方法，电解液的用量为本领域技术人员所公知。
根据本发明提供的锂离子电池，所述隔膜为聚丙烯-聚乙烯-聚丙烯（PP-PE-PP）三层复合隔膜或单层聚乙烯PE隔膜，厚度为12-32微米。优选地，本发明提供的锂离子电池，所述隔膜为由2.2-4.5 wt%的氧化铝、1.2-3.5 wt%的二氧化钛、0.8-1.5 wt%的粘结剂和余量的聚乙烯经涂布并在50-80 ℃干燥得到的多孔隔膜。所述的粘结剂可以为聚偏氟乙烯（PVDF）、聚四氟乙烯（PTFE）、改性聚氧乙烯、聚丙烯腈或聚醚砜中的一种或几种。优选的多孔隔膜在针刺情况下电池发生短路时，不会发生现有技术中由于聚乙烯隔膜的热收缩而产生的进一步的短路，改善了电池的耐针刺性能。从而进一步提高本发明的安全锂离子电池的安全性能，特别是耐针刺性能。
具体实施方式
下面将结合具体的实施例对本发明做进一步的解释和说明。发明人在此需要申明的是，以下实施例仅是为了进一步说明本发明的技术方案，不能将其解释为对发明保护范围的限制。本发明的保护范围以在权利要求书中要求保护的技术方案以及其等同的方案为准。
实施例1
正极活性材料采用LiFePO4，粘结剂采用PVDF。将PVDF溶解于溶剂DMF中制得PVDF溶液，将正极活性材料和作为导电剂的复合型导电高分子材料一起放入该溶剂中，充分混合均匀制成正极浆料，其组成为LiFePO4∶PVDF∶复合型导电高分子材料＝90∶3∶7。将制好的正极浆料进行涂布、制片。其中复合型导电高分子材料由15 wt%的导电炭黑、8 wt%的导电石墨、42 wt%的聚丙烯、35wt%的聚乙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
负极活性材料采用石墨、粘结剂采用CMC。将CMC溶解于水中制得CMC溶液，将石墨加入到入该溶剂中，充分混合均匀,其组成为石墨∶CMC＝93∶7。将制好的负极浆料进行涂布、制片。
隔膜为聚丙烯-聚乙烯-聚丙烯（PP-PE-PP）三层复合隔膜。
用上述制得正极片与负极片、隔膜卷绕制成锂离子方形电池的极芯，将极芯放入电池壳体内，焊接盖板，注入非水电解液，陈化、化成、封口，最后制作成锂离子电池。
实施例2
将实施例1中正极浆料组成改变为LiFePO4∶PVDF∶复合型导电高分子材料＝95∶3∶2。
实施例3
将实施例1中正极浆料组成改变为LiFePO4∶PVDF∶复合型导电高分子材料＝90∶5∶5。
实施例4
将实施例3中的复合型导电高分子材料改为由8 wt%的导电炭黑、10 wt%的导电石墨、60 wt%的聚丙烯、22 wt%的聚乙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
实施例5
将实施例3中的复合型导电高分子材料改为由12 wt%的导电炭黑、10 wt%的导电石墨、50 wt%的聚丙烯、28 wt%的聚乙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
实施例6
将实施例3中的复合型导电高分子材料改为由12 wt%的导电炭黑、10 wt%的导电石墨、50 wt%的聚丙烯、28 wt%的聚乙烯在150 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
实施例7
将实施例3中的隔膜改为聚乙烯隔膜，厚度与实施例3的隔膜厚度相同。
实施例8
将实施例3中的隔膜改为由4.5 wt%的氧化铝、1.2wt%的二氧化钛、1.5 wt%的粘结剂和余量的聚乙烯经涂布并在80℃干燥得到的多孔隔膜，厚度与实施例3的隔膜厚度相同。
实施例9
将实施例3中的隔膜改为由2.2 wt%的氧化铝、3.5wt%的二氧化钛、1.2 wt%的粘结剂和余量的聚乙烯经涂布并在80℃干燥得到的多孔隔膜，厚度与实施例3的隔膜厚度相同。
比较例1
将实施例3中正极浆料中的导电剂改为导电炭黑。
比较例2
将实施例9中正极浆料中的导电剂改为导电石墨。
比较例3
将实施例1中正极浆料中的导电剂改为导电石墨由23 wt%的导电炭黑42 wt%的聚丙烯、35wt%的聚乙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
比较例4
将实施例1中正极浆料中的导电剂改为导电石墨由23 wt%的导电石墨、42 wt%的聚丙烯、35wt%的聚乙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
比较例5
将实施例1中正极浆料中的导电剂改为由15 wt%的导电炭黑、8 wt%的导电石墨、77 wt%的聚丙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
比较例6
实施例1中正极浆料中的导电剂改为由15 wt%的导电炭黑、8 wt%的导电石墨、77 wt%的聚乙烯在140 ℃下混炼30 min得到的复合型导电高分子材料。
性能测试
1.炉热测试
充满电的实施例和比较例电池，每一样品取10支电池，在150℃存放1h停止或者热失控后立即停止，采集电池电压和电池表面温度变化，记录实验现象。认为电池冒烟，着火，爆炸为该测试失败，而电池发鼓和安全阀破裂算通过。
过充测试
出货态的实施例和比较例电池，各取10支进行1C，12V过充3小时，采集电池电压和电池表面温度变化，记录实验现象。认为电池冒烟，着火，爆炸为该测试失败，而电池发鼓和安全阀破裂算通过。
针刺测试
在25℃下，以0.5C（375 mAh）将电池恒压充电到4.2 V，截止电流8 mA。各取10支，将样品用夹具固定，用直径为3.12mm，长度为76.2 mm长的钢钉将电池完全刺透，记录实验现象。认为电池冒烟，着火，爆炸为该测试失败，而电池发鼓和安全阀破裂算通过。
倍率放电测试
在25℃下，以0.5C（375 mAh）将电池恒压充电到4.2 V，截止电流8 mA。各取十支，分别以1C、3C电流放电到3.0V。以0.5C充电电流为基准，计算其放电效率。电池放电效率的标准为：以0.5C容量为100% ，1C容量大于95%，2C容量大于80%，3C容量大于50%为标准。
上述性能测试的结果显示在表1中。
由表1的数据比较可知，本发明的安全锂离子电池在炉热、过充以及针刺等极端条件下均没有发生冒烟、着火以及爆炸的情形；并且其倍率放电效率，与普通的炭黑或者石墨为导电剂的电池相比，性能并没有下降。另外由比较例1与比较例2的比较还可以得出，本发明的隔膜对过充以及针刺均具有良好的安全性，为电池的安全性能进一步提供了保障。从比较例3-4可以看出，尽管电池的安全性能极佳，但是电池的充放电性能有所降低。从比较例5-6可以看出，仅以聚乙烯或者聚丙烯为有机基体的复合导电剂的安全性能有所降低。
表1
| 样品 | 1C放电平均效率 | 3C放电平均效率 | 炉热实验通过率 | 过充实验通过率 | 针刺实验通过率 |
| 实施例1 | 98.5% | 73.5% | 10/10 | 9/10 | 10/10 |
| 实施例2 | 98.8% | 74.2% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例3 | 99.2% | 75.8% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例4 | 99.1% | 75.2% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例5 | 99.3% | 75.6% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例6 | 99.3% | 75.5% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例7 | 99.4% | 75.7% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例8 | 98.7% | 74.9% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 实施例9 | 98.8% | 75.2% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 比较例1 | 99.4% | 75.3% | 0/10 | 1/10 | 2/10 |
| 比较例2 | 99.3% | 75.5% | 2/10 | 7/10 | 9/10 |
| 比较例3 | 96.5% | 67.5% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 比较例4 | 95.1% | 65.7% | 10/10 | 10/10 | 10/10 |
| 比较例5 | 98.5% | 74.9% | 7/10 | 6/10 | 10/10 |
| 比较例6 | 98.6% | 75.1% | 6/10 | 5/10 | 10/10 |
Claims (4)
1.一种安全锂离子电池，包括正极片、隔膜、负极片，隔膜位于正极片、负极片之间；正极片包括正极集流体和涂敷在正极集流体上的正极浆料，负极片包括负极集流体和涂敷在负极集流体上的负极浆料；所述正极浆料中活性材料、导电剂、粘结剂的百分比分别为：90-95wt%、3-6wt%、2-7wt%;所述负极浆料中活性材料、粘结剂的百分比分别为：93-97wt%、3-7wt%;其特征在于：所述正极浆料中的导电剂为由8-15wt%的导电炭黑、8-10wt%的导电石墨、42-60wt%的聚丙烯、20-35wt%的聚乙烯在140-150℃下混炼25-30min得到的复合型导电高分子材料；所述隔膜为由2.2-4.5wt%的氧化铝、1.2-3.5wt%的二氧化钛、0.8-1.5wt%的粘结剂和余量的聚乙烯经涂布并在50-80℃干燥得到的多孔隔膜。
2.根据权利要求1所述的安全锂离子电池，其特征在于所述复合型导电高分子材料由15wt%的导电炭黑、8wt%的导电石墨、42wt%的聚丙烯、35wt%的聚乙烯在140℃下混炼30min得到的复合型导电高分子材料。
3.根据权利要求1所述的安全锂离子电池，其特征在于所述复合型导电高分子材料由12wt%的导电炭黑、10wt%的导电石墨、50wt%的聚丙烯、28wt%的聚乙烯在140℃下混炼30min得到的复合型导电高分子材料。
4.根据权利要求1所述的安全锂离子电池，其特征在于所述复合型导电高分子材料由12wt%的导电炭黑、10wt%的导电石墨、50wt%的聚丙烯、28wt%的聚乙烯在150℃下混炼30min得到的复合型导电高分子材料。
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Effective date of registration: 20120119 Address after: 336000 Forster Industrial Park, interchange of 320 business routes and Yichun National Economic Development Zone, Jiangxi, China Applicant after: Jiangxi FST New Energy Co., Ltd. Address before: 336000, Yichun Economic Development Zone, Jiangxi province business Avenue Forster company Applicant before: Cai Daoguo |
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Address after: 336000 Yichun economic and Technological Development Zone, Jiangxi Patentee after: Jiangxi Far East Battery Co., Ltd Address before: 336000 Yichun economic and Technological Development Zone, Jiangxi, Yichun Patentee before: FAR EAST FIRST NEW ENERGY Co.,Ltd. |