CN102290111A - Purex流程铀纯化循环的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种PUREX流程中铀纯化循环的方法。该方法将1CU料液经预处理和调料后,在2D槽中用洗涤剂进一步净化钚,所用的2D槽洗涤剂为二甲基羟胺-单甲基肼-硝酸的混合液,其中二甲基羟胺浓度为0.01~0.1mol/L,单甲基肼浓度为小于或等于0.15mol/L,硝酸浓度为0.8~1.2mol/L。2D槽中DF(Pu/U)大于1000,2EU料液中钚含量达到铀产品指标。

Description

PUREX流程铀纯化循环的方法
技术领域
本发明属于核燃料后处理技术领域,具体涉及一种普雷克斯(PUREX)流程中铀纯化循环的方法。
背景技术
PUREX流程是一种用磷酸三丁酯(TBP)作萃取剂,从反应堆乏燃料中分离和回收铀、钚的工艺流程。PUREX流程主要由共去污分离循环和铀、钚纯化循环组成。其中铀纯化循环的主要任务是进一步去除来自共去污分离循环的铀初级产品液(1CU)中的微量钚、镎和残余的裂变产物,以便获得更纯净的铀产品液。
为了实现铀和钚的分离,国外商业后处理厂如法国UP2-800、UP3、英国THORP厂等常采用加入还原剂硝酸羟胺、硝酸肼将Pu(Ⅳ)还原为不易被30%TBP/煤油萃取的Pu(Ⅲ)的方法。但在使用过程中,硝酸肼容易产生叠氮酸;硝酸羟胺还原Pu(IV)的速度受体系硝酸浓度和温度的影响很大。中国原子能科学研究院的郑卫芳、卞晓艳等人公开了一种用乙异羟肟酸的硝酸溶液进行铀纯化循环的方法,该方法主要利用乙异羟肟酸与四价金属离子较强的配位性能,无需调节镎的价态,使镎与钚在一个萃取器中同时除去,简化了操作步骤,但其DF(Pu/U)系数只有300,纯化效果还有待进一步加强。
发明内容
(一)发明目的
为克服现有的PUREX流程中铀纯化循环方法所存在的缺陷,本发明旨在提供一种DF(Pu/U)系数更高的新型铀纯化循环的方法。
(二)技术方案
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案。
一种PUREX流程中铀纯化循环的方法,将1CU料液经预处理和调料后,在2D槽中用洗涤剂进一步净化钚,关键在于,所用的2D槽洗涤剂为二甲基羟胺(DMHAN)-单甲基肼(MMH)-硝酸(HNO3)的混合液,其中二甲基羟胺浓度为0.01~0.1mol/L,单甲基肼浓度为小于或等于0.15mol/L,硝酸浓度为0.8~1.2mol/L。
(三)发明效果
本发明采用二甲基羟胺-单甲基肼-硝酸为2D槽洗涤剂,不增加固体废物量,它能够快速将四价钚还原为三价,且还原反应较为彻底,2D槽中DF(Pu/U)大于1000,2EU料液中钚含量达到铀产品指标。
附图说明
图1铀纯化循环工艺流程图。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明的技术方案作进一步阐述。
实施例1
图1是铀纯化循环工艺流程图。本实施例是模拟1CU料液经预处理和调料后,进行铀纯化循环台架实验。1CU料液预处理工艺是在低酸高温条件下进行保温预处理,将1CU中四价镎氧化为不被30%TBP/煤油萃取的五价镎。2D槽工艺条件为:8级萃取、8级洗涤,相比为2DF∶2DX∶2DS=1∶0.55∶0.065,2DS洗涤剂组成为0.05mol/L DMHAN-0.05mol/L MMH-1mol/L HNO3。据样品分析结果计算得到台架实验的铀收率>99.98%,两次台架实验2D槽中钚的净化系数都大于1000,2EU料液中钚含量都为10-10g/g铀。
实施例2
操作如实施例1,区别在于,2DS洗涤剂组成为0.01mol/L DMHAN-0.05mol/LMMH-1.2mol/L HNO3,钚的净化系数都大于800。
实施例2
操作如实施例1,区别在于,2DS洗涤剂组成为0.1mol/L DMHAN-0.15mol/LMMH-0.8mol/L HNO3,钚的净化系数都大于950。
显然本领域的技术人员可以对本发明进行各种修改和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样,假若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求其等同技术的范围内,则本发明也意图包含这些修改和变型。

Claims (2)

1.一种PUREX流程中铀纯化循环的方法,将1CU料液经预处理和调料后,在2D槽中用洗涤剂进一步净化钚,其特征在于:所用的2D槽洗涤剂为二甲基羟胺-单甲基肼-硝酸的混合液,其中二甲基羟胺浓度为0.01~0.1mol/L,单甲基肼浓度为小于或等于0.15mol/L,硝酸浓度为0.8~1.2mol/L。
2.根据权利要求1所述的PUREX流程中铀纯化循环的方法,其特征在于:二甲基羟胺浓度为0.05mol/L,单甲基肼浓度为0.05mol/L,硝酸浓度为1.0mol/L。
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