CN102285638B - 一种可见光催化制氢反应器 - Google Patents

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Abstract

本发明的可见光催化制氢反应器具有一个封闭的内部容置空间，容置空间上设有一个氮气入口、一个氮气出口以及一个取样口，底部放置磁力搅拌子，且内设有内置槽，内置槽内设置散热板以及固定于散热板上的可见光源以及散热板，且反应器的外壁设有冷却夹套，其中，所述可见光源采用LED灯光源。本发明开创性的使用LED灯作为光源用于可见光催化制氢反应器，制氢效率得到了极大的提高，最高达到137倍，具有非常广阔的应用前景。

Description

一种可见光催化制氢反应器
技术领域
本发明属于光化学反应领域，具体地说，是关于一种可见光催化还原水制氢反应器。
背景技术
光化学反应因其所需装置简单、反应条件温和，在许多领域有着广阔的应用前景。尤其是太阳光催化制氢技术被认为是非常有前途的制氢方法，得到了人们的广泛关注。在此领域人们开展了大量的研究工作，目前，利用紫外光的光催化制氢材料已基本可以满足实际应用的要求。但是，由于太阳光谱的大部分落在可见光区，所以这些材料的太阳能利用效率很低。因此，获得在可见光区具有高活性的制氢材料是各国科技工作者所共同关注的焦点。除了研制高活性的催化剂之外，如何设计并获得一个高效光化学反应器也是光催化制氢技术能否实用的一个关键问题。
目前用于光催化分解水制氢的装置主要有三种：内照射型反应器10、侧照射型反应器20以及顶部照射型反应器30，分别如图1的a、b、c所示，这些反应器10、20、30分别使用高压汞灯11和氙灯21、31作为光源，底部设置磁力搅拌子14。通常情况下，紫外光催化裂解水制氢采用内照射型反应器居多，而可见光下的制氢实验大多在侧照射型反应器或顶部照射型的反应器中进行。这主要是因为人们所利用的可见光源，如卤钨灯、氙灯，放热剧烈，如采用内照射式，反应液会急剧升温，导致反应液中的水很快蒸发或者一些牺牲剂受热分解，从而影响制氢效率，因而通常需要设置冷凝水夹套(冷凝水入口11和出口15)。同时，使用侧照射型或顶部照射型的反应器光的利用率较差。尤其是当催化剂浓度较高或反应器较大时，由于催化剂颗粒13的相互遮挡，使得光的穿透深度不足以使所有的催化剂同时受光，也会使制氢效率不能令人满意。
因此，需要对现有的反应器进行改进，使其可以在可见光下高效制氢。
发明内容
本发明的目的在于改进现有制氢反应器所存在的上述缺点和不足，从而提供一种可以在可见光下还原水制氢的反应器。
本发明的可见光催化制氢反应器具有一个封闭的内部容置空间，容置空间上设有一个氮气入口、一个氮气出口以及一个取样口，底部放置磁力搅拌子，且内设有内置槽，内置槽内设置散热板以及固定于散热板上的可见光源以及散热板，且反应器的外壁设有冷却夹套，其中，所述可见光源采用LED灯光源。
根据本发明的优选实施例，所述LED灯光源为一组或多组LED灯阵列。
根据本发明，所述LED灯阵列为n×m型的阵列，或者是按圆形或同心圆形排列的阵列。
根据本发明，所述反应器的材质为石英、玻璃、或不锈钢；当使用不锈钢材质时，反应器的内壁上对应LED光源的位置开设有入射光窗口，所述入射光窗口的材料可使用石英或玻璃。
根据本发明，所述LED灯为发白光、红色光或绿色光的LED灯。优选的，所述LED灯的功率为1～5瓦。
根据本发明，所述散热板为金属制作的蛇型管、恒温水夹套或金属空冷散热片；所述LED灯光源使用导热胶粘贴在散热板上，或者用螺丝固定在散热板上。
本发明的可见光催化制氢反应器可用于还原水催化制氢。
本发明的有益效果如下：
1、本发明开创性的使用LED灯作为光源用于可见光催化制氢反应器，结果惊奇地发现，制氢效率得到了极大的提高，最高达到137倍，因而具有非常广阔的应用前景。
2、使用LED灯阵列作为光源，采用内照射方式，提高了光催化制氢效率。使用LED灯作为光源可以克服普通光源发热过高、能量利用率低的缺点。采用多光源单元内照射方式克服了普通反应器光穿透深度不足的问题，使更多的催化剂可同时受光，从而提高了光催化制氢效率。
3、本发明不仅可用于可见光催化还原水制取氢气，还可用于其它光化学反应，具有广阔的应用前景。
附图说明
图1为现有光催化还原水制氢反应器的示意图，其中a为内照射型反应器，b为侧照射型反应器，c为顶部照射型反应器。
图2为本发明的可见光催化制氢反应器的结构示意图。
具体实施方式
以下结合附图，以具体实施例对本发明的可见光催化还原水制氢反应器作进一步详细描述。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限定本发明的范围。
实施例1、反应器的结构组成
如图1所示，本发明的可见光催化还原水制氢反应器100具有一个封闭的内部容置空间120，用于放置制氢反应液及光催化剂110，容置空间120上设有一个氮气入口108和一个氮气出口109，底部放置磁力搅拌子104，且内设有一个内置槽105，内置槽105内设置LED光源106以及散热板107，所述LED光源106可使用导热胶粘贴在散热板107上，也可以用螺丝固定在散热板107上。反应器100的外壁设有冷却夹套101，冷却夹套101设有冷凝水入口102和冷凝水出口103。此外，为了便于取样，容置空间120的顶端设有一个取样口111。
其中：
所述LED光源采用LED灯阵列的形式，将LED灯以阵列的方式，例如n×m型的阵列，设置于基板上，基板优选为铝合金板，大小可根据需要进行调整；所述LED灯阵列也可以按圆形或同心圆形进行排列。
所述反应器100的材质可为石英或玻璃，也可以是不锈钢；当使用不锈钢时，需要在内壁上的LED光源106前开设入射光窗口，所述入射光窗口的材料使用石英或玻璃；
根据反应器100的大小可设置一个或多个LED灯阵列106；每一个LED灯阵列106的单元数目和各单元之间的间距可根据需要进行调整。
所述LED灯可以为发白光的LED，也可以是发其它颜色光，如红色、绿色的LED；LED灯的功率优选为1～5瓦。
所述散热板107可为金属制作的蛇型管、恒温水夹套或金属空冷散热片，可根据LED灯阵列106的发热情况选用不同的方式。
实施例2、不同规格反应器的制氢性能评价
2.1、反应器规格
按实施例1的反应器构成分别制作4个不同规格的光催化制氢反应器，具体如表1所示。
表1、光催化制氢反应器规格
Figure BSA00000503988400041
2.2、制氢性能评价
(a)将曙红-碳纳米管-氧化铜集成体系(1mg·mL-1，质量比为0.5∶1∶0.06，)以及300mL体积分数为5％的三乙醇胺溶液放入上述的光催化制氢评价装置中，调节pH到7，暗处搅拌下通高纯N230min以赶走体系中的O2。
(b)将集气装置充满水后，打开光源开始制氢，反应温度为45℃。光源为45W LED灯阵列。
(c)反应3h后，关闭光源，用N2将制氢装置中产生的H2吹扫到集气装置中。待吹扫完全后，用气相色谱检测H2的含量。气相色谱相关参数：柱箱温度：35℃；TCD检测器温度：60℃；进样器温度：100℃；电流：50mA；旋钮圈数：4圈。
制氢反应的同时使用1000W卤钨灯作为光源的侧照射式反应器作为对照，结果如表2所示。
表2、制氢性能比较
Figure BSA00000503988400051
由表2的结果可见，使用本发明的反应器时，制氢速度平均达到约160μmol·h-1，最高达185μmol·h-1，单位能耗的制氢量平均值为1μmol·h-1·kJ-1，最高为1.14μmol·h-1·kJ-1。相同条件下，使用1000W卤钨灯作为光源，侧照射式反应器的单位能耗的制氢量为0.0083μmol·h-1·kJ-1。相比之下，使用本发明的制氢反应器可极大地提高能量利用率，最高的提高了137倍。

Claims (9)

1.一种可见光催化制氢反应器，所述反应器具有一个封闭的内部容置空间，容置空间上设有一个氮气入口、一个氮气出口以及一个取样口，底部放置磁力搅拌子，且内设有内置槽，内置槽内设置散热板以及固定于散热板上的可见光源，且反应器的外壁设有冷却夹套，其特征在于，所述可见光源采用LED灯光源，所述LED灯光源为一组或多组LED灯阵列。
2.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述LED灯阵列为n×m型的阵列，或者是按圆形或同心圆形排列的阵列。
3.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述反应器的材质为石英、玻璃、或不锈钢。
4.根据权利要求3所述的反应器，其特征在于，所述反应器的材质为不锈钢，且反应器的内壁上对应LED光源的位置开设有入射光窗口，所述入射光窗口的材料使用石英或玻璃。
5.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述LED灯为发白光、红色光或绿色光的LED灯。
6.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述LED灯的功率为1～5瓦。
7.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述散热板为金属制作的蛇型管、恒温水夹套或金属空冷散热片。
8.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述LED灯光源使用导热胶粘贴在散热板上，或者用螺丝固定在散热板上。
9.权利要求1～8中任一项所述的反应器的应用，其特征在于，用于还原水催化制氢。
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