CN102277190A - 新催化重整工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明描述了用于再生重整汽油的工艺，其特征在于将该催化剂还原区的至少一部分流出物循环到能够对原料预加热的进料/流出物交换器的入口，另一部分可以循环到第一反应器的顶部，以及将来自该循环压缩机的气体循环到该串联的倒数第二个反应器的顶部。这种设置能够显著改进该装置的重整产物的产量和氢平衡。

Description

新催化重整工艺
发明领域
本发明涉及汽油的催化重整领域，更通常地涉及移动床工艺。更特别地，其可用于以催化剂连续再生而再生重整或制备BTX（苯、甲苯、二甲苯）。
用于催化重整汽油的工艺使用包括以移动床方式操作的一系列串联的3或4个反应器的反应区，且具有催化剂再生区，其自身包括特定数量的步骤，包括用于燃烧沉积在该反应区中的催化剂上的焦炭的步骤、氧氯化步骤和在氢气中还原催化剂的最后步骤。在该重整区之后，将该催化剂重新引往该反应区的第一反应器的顶部。
更精确地，本发明涉及用于催化重整汽油的新工艺，包括将来自该催化剂还原步骤的流出物循环到该反应区的第一反应器的上游，以及将循环的氢气注入最后的或倒数第二个反应器以维持在所述最后反应器中的较高的氢气的分压，并因此限制在反应区的末端的催化剂的失活。
该新设置具有多个优点：
·其降低或甚至消除了将水再次引入反应系统中；
·其由于在那两个反应器中氢气的分压降低促进了原料中包含的环烷烃的脱氢和链烷烃的脱氢环化，即在最初两个反应器中发生的那些，而这种降低在热力学上有利于上述反应；
·通过提高最后一个或两个反应器上的H2/HC比（其正好是焦炭在其中具有优先的形成趋势的那些），其还有利地改进了氢气在各个反应器之间的分布。
现有技术
依照现有技术，通常将来自催化重整装置的还原流出物送往该氢气净化部分的再接触压缩机的入口或者送往精炼厂（refinery）的“燃料气体”管道网（grid），即送往在精炼厂的各种装置或炉中用作燃料的气体的管道网。
该还原流出物也可以全部或部分送往分离鼓的入口以调节循环气体中的水的量。
本发明并未改进现有技术净化区的流程图，其基本上涉及反应区。
专利FR 2 801 604描述了用于使用在移动床中移动的催化剂制备芳香烃的工艺，该工艺包括至少两个特征在于特定的(H2)/(HC)比的步骤，H2表示引入所述步骤的氢气的量，和HC表示进入所述步骤的进料的量。
在上面引用的专利中，该催化剂还原步骤的特征还在于H2/HC比的特定值。对于两个反应步骤的H2/HC比的值和催化剂还原步骤的H2/HC比的值是由不等式(inequality)相联系的。然而，在所有情况中，循环的氢气都送往该反应部分的第一反应器，因此未导致有利于在该工艺中所寻求的反应，其基本上是显著地由低氢气分压所促进的环烷烃的脱氢和链烷烃的脱氢环化。
专利FR 2 801 605描述了用于使用移动床催化剂制备芳香烃的工艺，其包括在以一定的量引入的循环气体的存在下还原所述催化剂的步骤，该循环气体的量使得供给到该催化剂还原步骤的纯氢气的量在1-10kg/每kg催化剂的范围内。
专利申请FR 09/02802描述了用于将还原区的流出物循环到反应区的最后一个或多个反应器的回路。该回路并未改进第一反应器中的氢气分压，这正好是本申请所寻求的行动。
被认为代表最接近的现有技术的这三份文件，没有一份以精确的方式公开将来自催化剂还原步骤的流出物再引往第一反应器的顶部（head）和/或将来自该循环压缩机（RCY）的分离鼓的流出物（通常称作循环气体）注入汽油催化裂化装置的反应区的最后的或倒数第二个反应器的顶部。这两种流的组合导致装置产率的提高，特别是关于定义为包含超过4个碳原子并表示为C4+的烃的重整。
附图简述
图1描绘了包括4个串联的反应器和催化重整区的催化重整装置的总图。
该催化剂回路以较粗的线标记。
图1显示了将还原流出物4部分循环到第一反应器的顶部，且部分循环到该进料/流出物交换器（feed/effluent exchanger）的入口，以及将来自该循环压缩机RCY的循环气体7再引入最后的（R4）和倒数第二个（R3）反应器的顶部。
发明简述
本发明可以限定为用于催化重整馏程在60℃- 250℃范围内的汽油的工艺，该工艺使用包括至少四个串联的反应器和用于所述催化剂的再生区的移动床催化重整装置，其中将形成一部分的该催化剂再生区的该催化剂还原步骤的流出物部分地循环到进料/流出物交换器E1的入口，其余部分被循环到第一反应器R1的顶部，以及其中将来自循环压缩机RCY的气流送往该反应部分的倒数第二个反应器R3的顶部。
依照本发明的第一变型，将该还原步骤的气态流出物全部送往该进料/流出物交换反应器的入口。
依照本发明的第二变型，将该还原步骤的气态流出物全部送往该第一反应器的顶部。
依照本发明的第三变型，将得自该循环压缩机RCY的气流全部送往第三反应器的顶部。
将涉及气态还原流出物的变型1和2中的任一种与涉及来自该循环压缩机RCY的气流的变型3（例如变型1和变型3，或变型2和变型3）相结合的变型落入本发明的范围内。
更精确地，在依照本发明的用于催化重整汽油的工艺的第一构型中，将该气态还原流出物4全部送往该第一反应器R1的顶部，以及将来自该循环压缩机RCY的流出物7全部送往倒数第二个反应器R3。
在依照本发明的用于催化重整汽油的工艺的第二构型中，将该气态还原流出物4全部送往进料/流出物交换器E1的入口，以及将来自该循环压缩机RCY的流出物7全部送往倒数第二个反应器R3。
通过将该还原流出物的一部分送往该进料/流出物交换器的入口以及将另一部分送往该第一反应器的顶部得到了几个技术优点。
首先，在第一反应器中氢气分压的降低导致芳香烃和氢气产量与常规现有技术配置相比的很大提高。事实上，反应器R1上H2/HC比的降低能够促进在所述反应器中的环烷烃脱氢反应和长链链烷烃的还原裂化（reduce cracking）。
其次，在第一反应器R1上的氢气分压的降低导致循环压缩机RCY的能耗（consumption）的降低，并最终由于其新的排出口压力（discharge pressure ）而导致所述压缩机尺寸的减小和/或循环比的降低。循环压缩机RCY的排出口压力与现有技术相比事实上相当大地降低。所述排出口压力实质上等于现有技术中第一反应器的入口压力（inlet pressure），而对于本发明的工艺则等于最后的倒数第二个反应器的压力。
再次，将来自该循环压缩机RCY的流出物循环到达最后的（R4）或倒数第二个（R3）反应器的顶部，意味着在其中产生主要部分的焦炭的这些反应器中的H2/HC比能够相当大地提高。
在最后的反应器R3或R4上H2/HC比的这种提高，能够减少待再生的焦炭，或者对于相同的焦炭量，能够减少在最后的（R4）或倒数第二个（R3）反应器上循环气体的流速。因此，对于该循环压缩机RCY得到能耗的很大节约。
关于该反应部分的技术，以下两种情况是可以的：
· 反应器R1、R2、R3、R4并排设置，催化剂从一个反应器（Rp）的底部输送到下一个反应器（Rp+1）的顶部，然后到达最后的反应器，并通过提升管线（lift line）供给到再生塔；
· 反应器R1、R2、R3、R4垂直组（stack）设置，然后催化剂在重力作用下从一个反应器（Rp）流到位于Rp下面的下一个（Rp+1）。最后的反应器的底部的提升管线能够将催化剂引向再生塔的顶部。
本发明优选可与这两种技术相容，一种称作“并排”，另一种称作“成组的（stacked）”。
发明详述
参照图1进行下面的详细描述。
用于汽油（馏程为60℃-250℃）的催化重整装置包括反应部分和催化再生区，该反应部分由以串联操作的示为R1、R2、R3、R4（或甚至R5）的至少四个反应器构成，该催化再生区包括用于燃烧沉积在该催化剂上的焦炭的步骤I、用于氯氧化以再分散微晶的步骤II、和用于在能够在将其重新引入反应区中之前还原该催化剂的氧化物的氢气中还原的步骤III的。
该反应区在图1中是由示为R1、R2、R3、R4以“并列”构型呈现的4个反应器构成的。
待处理的进料1通过该进料/流出物交换器E1，然后通过预热炉F1，然后被引入该串联中的第一反应器R1中（流3）。
该催化剂在该反应区的多个反应器中移动，作为移动床，并基本上被待处理的进料3和各个中间流出物（R2入口的8、R3入口的9、R4入口的10）径向穿过（trasversed）。
将反应器R4出口处的反应流出物在进料/流出物交换器E1中冷却，然后在空气冷却的交换器中冷却，然后送往分离鼓BS，从其中将称作“循环气体”的气体在塔顶提取并送往循环压缩机RCY，将构成重整产物的包含超过4个碳原子的分子（称作C4+）的流从底部取出。
然后将该催化剂在包括用于燃烧沉积在催化剂上的焦炭的步骤I、氧氯化步骤II和氢气还原步骤III的再生区中再生。
图1中并未示出整个再生区。所显示的全部是使用富氢气体（流4’）的催化剂还原（示为RED）的最后的步骤。该流4’比循环气体7（氢气含量80％-87％摩尔）更富含氢气（超过90％摩尔）。
将该还原步骤RED出口处再生的催化剂被再次引往该第一反应器R1的顶部。
由高压再接触鼓（图1中未显示）得到的或由氢气的净化（如在PSA工艺或本领域技术人员已知的任意其他工艺中）得到的富氢流4’提供的该催化剂的还原步骤产生了还原气体，其在本文的其余部分中称作还原流出物4。在现有技术中，将该还原流出物4重新引向该循环压缩机（示作RCY）的上游或该分离鼓（示作BS）的上游。
在本发明中，将该还原流出物4部分通过流6循环到第一反应器R1的顶部，且部分通过流5循环到该进料/流出物交换器E1的入口。
在本发明的特别实施例中，将该还原流出物4全部循环到该进料/流出物交换器E1的入口。
最后，将来自该循环压缩机的流出物7（称作循环气体）的一部分部分地送往该最后的反应器R4的顶部（流7b），和部分地送往反应区的倒数第二个反应器R3的顶部（流7a）。
在本发明的优选变型中，将由该循环压缩机RCY得到的流出物7全部送往倒数第二个反应器R3的顶部（流7a）。
本发明的变型使用了如申请人的专利US 7 285 205中所述的并联或混合（hybrid）循环。这种类型的循环对于所提出的两种该反应器的设置（即“并排”或“成组的”）也都是有效的。
离开该还原步骤RED的氢气（称作还原流出物4）通常具有以下特征：
实施例
提供了两个实施例，一个依照现有技术，另一个依照本发明。本发明的实施例在任何情况中都没有限制本发明的操作条件。其仅用于提供对本发明与现有技术实施例相比所带来的优点的度量。
现有技术实施例和本发明的实施例共同的操作条件如下：
进料：
Figure 547004DEST_PATH_IMAGE002
操作条件：
Figure 326742DEST_PATH_IMAGE003
a）依照现有技术，将来自低压分离鼓BS的循环气体送往在第一反应器R1之前的进料/流出液交换器的上游。送往反应器R1的H2/HC比为1.5（摩尔/摩尔）。
b）依照本发明，在其一种构型中，将来自分离鼓BS的循环气体送往倒数第二个反应器R3的入口（流7a），并将还原流出物送往第一反应器R1的顶部（流6）。
送往反应器R3的H2/HC比为1.5（摩尔/摩尔）。
这样导致在循环压缩机RCY处的完全分压平衡。
· 依照现有技术：由于回路和各种组成元件（炉、反应器、管线、交换器、控制仪器）的压降造成的在进口和排出口之间的压差为3.5巴。该压缩机具有3620kW的能耗；
· 依照本发明：压降仅为1.9巴，其大大限制了循环压缩机RCY的尺寸和能耗。因此循环压缩机RCY的压缩比从依照现有技术的2.1变为依照本发明的1.6。
该压缩机的能耗为2250kW，即与现有技术相比实际上降低了40％。
1）    将还原流出物（流6）循环到第一反应器R1的顶部，使得反应器R1或R2中存在的催化剂上的氯化化合物可以被重新吸附。这种对氯化化合物的重新吸附作用还意味着在催化剂再生回路中氯的消耗降低约30％。
2）    将还原流出物（流6）循环到R1的顶部还意味着催化剂的选择性实质上提高，因为C5+馏分的产率从现有技术的90.1％变为本发明的91.3％。
3）    最后，将还原流出物（流6）循环到反应器R1的顶部意味着能够减少注入该进料中的水（或在一些情况中完全抑制）。在本实施例中，这种注入从4ppm重量减少到1.4ppm重量。
现有技术装置和本发明的装置的性能总结在下表1中。
表1
Figure 908901DEST_PATH_IMAGE004

Claims (3)

1. 用于在移动床催化重整装置中催化重整汽油的工艺，该汽油的馏程在60℃-250℃范围内，该移动床催化重整装置包括具有四个串联的反应器（R1、R2、R3和R4）的反应区和包括通过氢气还原催化剂的步骤的用于再生所述催化剂的区，其中将来自所述催化剂还原步骤的气态流出物（4）部分地循环到该串联中的第一反应器R1之前的进料/流出物交换器（E1）的入口，和部分地直接循环到反应器R1的顶部，以及其中将由位于该分离鼓（BS）和该串联的反应器（R1、R2、R3和R4）之间的循环压缩机（RCY）得到的流出物（7）全部或部分地循环到倒数第二个反应器（R3）的顶部。
2. 权利要求1的用于催化重整汽油的工艺，其中将该气态还原流出物（4）全部送往该第一反应器R1的顶部，并将来自该循环压缩机（RCY）的流出物（7）全部循环到倒数第二个反应器（R3）。
3. 权利要求1的用于催化重整汽油的工艺，其中将该气态还原流出物（4）全部送往该进料/流出物交换器（E1）的入口，并将来自该循环压缩机（RCY）的流出物（7）全部循环到倒数第二个反应器（R3）。
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