CN102157687A - 基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器及其制备方法 - Google Patents

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郭太良
吴朝兴
张永爱
叶芸
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Abstract

本发明属于半导体存储器技术领域，具体为一种基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器，包括具有X-Y寻址的布线电极阵列；与布线电极阵列相连且位于同一平面对状电极，对状电极间有微小间隙；电极对间隙分布有连接两电极的石墨烯片。该基于石墨烯的电阻型存储器在直流电压扫描激励下表现出优异的低阻态向高阻态转变特性和记忆特性，其高低电阻态间的差值可达6个数量级，同时具有热辅助可擦除特性。该存储器结构简单，其制备是基于传统的半导体平面制备工艺，能满足大规模工业化生产的要求，制造成本低，存储密度大。

Description

基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器及其制备方法
技术领域
本发明涉及半导体存储器技术领域，具体涉及一种可编程的非易失性存储器，尤其涉及一种基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器及其制备方法。
背景技术
电阻型存储器（Resistive Memory）技术是基于电双稳材料可以在电场等信号的作用下在高阻态（high resistance state）和低阻态(low resistance stae)之间进行切换的工作原理。利用该原理做成电器元件时，可以对其施加不同的电流，使其进入到不同的状态，并即使是施加的电流消失后，仍然会保持着这种状态，即具有非易失性。随着微纳加工技术、材料制备技术的发展非易失性电阻型存储器成为近年的研究热点，由于其存储密度高、响应速度快、制造成本低、可实现三维存储等优点而被认为是最具有发展前景的下一代存储器之一。传统的电阻型存储器是基于上电极-存储介质-下电极竖直分布的结构。存储介质在上下电极偏置电压的作用下可以实现高阻态与低阻态的相互转化，即可以用来表征数字逻辑中的“0”和“1”两种状态，从而实现数据的存储功能。
石墨烯是由碳六元环组成的两维(2D)周期蜂窝状点阵结构, 理论比表面积高达 2600m2/g，具有突出的导热性能( 3000W/(m·K)) 和力学性能(1060 GPa),以及室温下高速的电子迁移率(15000cm2/(V·s))。石墨烯特殊的结构 ,使其具有完美的量子隧道效应、 半整数的量子霍尔效应、 从不消失的电导率等一系列性质,引起了科学界巨大兴趣 ,石墨烯正掀起一股研究的热潮。
其中，以石墨烯及其衍生物作为电阻型存储器的存储介质已开始进行初步研究，而现有的存储介质大部分以氧化石墨烯（GO）或者石墨烯/有机材料复合材料为主。氧化石墨烯由于引入各种含氧基团，如羧基、羟基、羰基等而破坏了石墨烯的优良电学特性。并且这种基于氧化石墨烯的电阻型存储器存在较小的高低电阻比值，容易出现数据的误读。基于石墨烯/有机材料的电阻型存储器中有机分子的稳定性较差而导致该存储器的数据保持时间及可重复读写次数较少。
发明内容
本发明的一个目的在于提出一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器，其高阻态和低阻态的低阻比值大，可达到六个数量级，器件结构简单；能实现数据的三维存储。
本发明的技术方案是：一种基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器，包括基板以及设于基板上相互平行排列的复数条数据电极，其特征在于：进一步包括设于所述数据电极上的复数条相互平行排列的寻址电极，所述复数条数据电极和复数条寻址电极相互正交；一介质隔离层设于所述述数据电极和寻址电极之间；一对状电极，设于所述介质隔离层上且分别于所述的数据电极和寻址电极电性连接；一石墨烯片层，覆盖于对状电极表面，用于连接所述对状电极的两极。
本发明另一目的是提供一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备方法，该方法与硅基半导体工艺兼容，成本低。
本发明的基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备方法，特征在于，包括以下步骤：步骤一，在一基板上形成相互平行排列的复数条数据电极；步骤二，在所述数据电极上沉积介质隔离层，并采用光刻工艺在介质隔离层刻制位于所述数据电极上方的过孔；步骤三，在隔离介质层表面沉积电极层，并通过光刻工艺形成复数条与所述数据电极相互正交的寻址电极以及连接所述数据电极和寻址电极的对状电极；步骤四，在所述的对状电极表面沉积石墨烯层。
本发明属于电阻型存储器，通过改变连接连接电极对中两电极的石墨烯片的电导特性来实现高阻态和低阻态两种状态，以便表征数字逻辑中的“0”和“1”两种状态而实现数据的存储。往其中一电极对132的两电极施加直流电压，当该电压为4V（定义为“读”电压）时，通过石墨烯片133的电流为微安数量级（10-6A）。此时对应的石墨烯处于低阻态；当施加的直流电压大于阈值电压时（定义为“写”电压）， 通过石墨烯片133的电流急剧下降；当再次用4V电压施加在电极时，其电流为皮安数量级（10-12A），即对应的石墨烯片133处于高阻态。因此本发明中的存储器具有可编程特征。同时无论是高阻态还是低阻态均能长时间保持，具有非易失性特征。当石墨烯片134由低阻态向高阻态发生转变后，通过加热处理可以使该石墨烯片134回到原始的低阻状态，既具有可重复擦写的特征。该加热处理具体为在Ar气氛围中加热至200oC,并保温一小时。本发明的器件高阻态和低阻态的低阻比值大，达到六个数量级；器件结构简单；有望实现数据的三维存储；制作工艺与硅基半导体工艺兼容，成本低。
附图说明
图1是本发明实施例一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的结构简图。
图2是本发明实施例一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的局部放大图。
图3是本发明实施例一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备方法流程示意图。
图4是本发明实施例一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的Y布线电极结构简图。
图5是本发明实施例一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的X-Y布线电极间的介质隔离层结构简图。
图6是本发明实施例一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的X布线电极及电极对阵列结构简图。
图7是本发明中一个存储位（bit）的电流-电压（I-V）特性。
图8是本发明中一个存储字节(byte)的存储状态。
附图标号说明：110——基板；120——Y布线电极；121——过孔；122——介质隔离层；131——X布线电极；132——对状电极；133——石墨烯片。
具体实施方式
下面结合附图及实施例具体说明本发明一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器。本发明提供优选实施例，但不应该被认为仅限于在此阐述的实施例。在图中，为了清除放大了层和区域的厚度，但作为示意图不应该被认为严格反映了几何尺寸的比例关系。
在此参考图是本发明的理想化实施例的示意图，本发明所示的实施例不应该被认为仅限于图中所示的区域的特定形状，而是包括所得到的形状，比如制造引起的偏差。在本实施例中均以矩形表示，图中的表示是示意性的，但这不应该被认为限制本发明的范围。
如图1和图2所示，一种基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器，包括基板110以及设于基板110上相互平行排列的复数条数据电120，其特征在于：进一步包括设于所述数据电极120上的复数条相互平行排列的寻址电极131，所述复数条数据电极120和复数条寻址电极131相互正交；一介质隔离层122设于所述述数据电极120和寻址电极131之间；一对状电极132，设于所述介质隔离层122上且分别于所述的数据电极120和寻址电极131电性连接；一石墨烯片层133，覆盖于对状电极表面，用于连接所述对状电极的两极。所述的对状电极的第一电极经一设于介质隔离层上的过孔121与所述的数据电极120连接。所述的对状电极的两极之间存在间隙，所述的间隙内覆盖有石墨烯片。所述的石墨烯片是单原子层或多原子层结构。
为了更好的说明本发明的技术，下面结合附图对本发明的制备方法做进一步介绍，为了便于说明，下面我们把数据电极统称为Y布线电极，把寻址电极统称为X布线电极。本发明第一实施例所提供的一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备方法包括下列步骤：
步骤一S10，在基板110上形成Y布线电极120。
在该步骤中，Y布线电极120如图4所示，其所用材料可以是Cu, W, Co, Ni, Ta, TaN, Ti, Zn，Al，或者其他金属电极，可以通过物理气相沉积、化学气相沉积或者电化学沉积等方法形成。该金属电极可以选择形成在硅等衬底，也可以选择形成在其他柔性衬底材料上。电极的宽度、厚度等参数不是限制性的，本领域的技术人员可以根据具体情况做出选择。Y布线电极120的构图形成可以通过光刻工艺步骤实现。
步骤二S20，在Y布线电极120上沉积介质隔离层122，所用的材料可以是Al2O3或者SiO2等材料。采用光刻工艺将介质隔离层122刻成如图5所示的图形，使得过孔121位于Y布线电极120上方。
步骤三S30,在隔离介质层122表明沉积电极层，其所用材料可以是Cu, W, Co, Ni, Ta, TaN, Ti, Zn，Al，或者其他金属电极。通过光刻工艺形成如图6所示的图形，包括X布线电极131及电极对132。
步骤四S40，在电极对阵列表面沉积形成石墨烯层133。
在本实施例中，石墨烯是通过还原氧化石墨烯制得的，其制备步骤为：首先通过Hu mmers法进行制备氧化石墨，该法以石墨粉为原料,经过强氧化剂浓硫酸和高锰酸钾的氧化, 石墨的层间被插入了羟基、环氧及羧基等含氧基团,拉大了石墨的层间距, 从而得到了石墨氧化物。然后通过超声作用,将石墨氧化物剥离得到单层的石墨烯氧化物。对氧化石墨烯进行还原, 可以将氧化石墨烯平面结构上的含氧基团去除，最终得到石墨烯。
在该实施例中，电极表面石墨烯膜层的制备采用提拉法。用细胞粉碎超声机对制得的石墨烯溶液进行超声处理2小时，其溶液表明将漂浮着一层石墨烯层。将第三步所制作的器件缓慢放入石墨烯溶液中，然后缓慢往上提拉。溶液表面漂浮的石墨烯层将均匀的覆盖在对状电极阵列表面。在室温下自然干燥24小时。
至此，基于石墨烯的的可编程非易失性存储器的基本结构制备形成。
以上制备方法过程易于与硅基半导体工艺兼容，可实现大规模化工业生产。
本发明实施例中，一个存储位（bit）的电流-电压（I-V）特性曲线如图7所示。
本发明实施例中，一个存储字节(byte)的存储状态如图8所示。
本发明第二实施例所提供的一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备过程与第一实施例相同，其不同之处在于步骤四中采用喷洒法在对电极表面沉积石墨烯层。将配制好的石墨烯悬浮液喷洒在对状电极表面，干燥后形成石墨烯膜层。
本发明第三实施例所提供的一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备过程与第一实施例相同，其不同之处在于步骤四中采用旋涂法在对电极表面沉积石墨烯层。
本发明第四实施例所提供的一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备过程与第一实施例相同，其不同之处在于步骤四中采用微机械剥离发制备石墨烯溶液。具体为：用光刻胶将高定向热解石墨转移到玻璃衬底上, 然后用透明胶带进行反复粘贴将高定向热解石墨剥离,随后将粘有石墨烯片的玻璃衬底放入丙酮溶液中超声振荡。
本发明第五实施例所提供的一种基于石墨烯的可编程非易失性存储器的制备过程与第一实施例相同，其不同之处在于步骤四中采用PECVD方法制备石墨烯。具体为：首先在 SiO2/Si基底上沉积一层100-500 nm厚的金属镍薄层,然后在 1 000oC及高真空下, 以甲烷、 氢气及氩气混合气为反应气,在较短的时间内制备了石墨烯；在长有石墨烯的硅片表面旋涂一层感光胶；腐蚀SiO2表面的镍层，从而得到脱离基片的一面粘附有石墨烯层的感光胶薄膜；将粘附有石墨烯层的感光胶薄膜贴在对状电极表面，并使石墨烯层与对状电极接触，加热使感光胶层与对状电极紧密接触；最后去除感光胶，得到贴在对状电极表面的石墨烯层。
以上例子主要说明了本发明的基于石墨烯的的可编程非易失性存储器的制备方法。尽管只对其中一些本发明的实施方式进行了描述，但是本领域普通技术人员应当了解，本发明可以在不偏离其主旨与范围内以许多其他的形式实施。因此，所展示的例子与实施例方式被视为示意性的而非限制性的，在不脱离如所附各权利要求所定义的本发明精神及范围的情况下，本发明可能涵盖各种的修改与替换。以上所述仅为本发明的较佳实施例，凡依本发明申请专利范围所做的均等变化与修饰，皆应属本发明的涵盖范围。

Claims (10)

1.一种基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器，包括基板以及设于基板上相互平行排列的复数条数据电极，其特征在于：进一步包括
设于所述数据电极上的复数条相互平行排列的寻址电极，所述复数条数据电极和复数条寻址电极相互正交；
一介质隔离层设于所述述数据电极和寻址电极之间；
一对状电极，设于所述介质隔离层上且分别于所述的数据电极和寻址电极电性连接；
一石墨烯片层，覆盖于对状电极表面，用于连接所述对状电极的两极。
2. 根据权利要求1所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器，其特征在于：所述的对状电极的第一电极经一设于介质隔离层上的过孔与所述的数据电极连接。
3. 根据权利要求1所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器，其特征在于：所述的对状电极的两极之间存在间隙，所述的间隙内覆盖有石墨烯片。
4. 一种基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一，在一基板上形成相互平行排列的复数条数据电极；
步骤二，在所述数据电极上沉积介质隔离层，并采用光刻工艺在介质隔离层刻制位于所述数据电极上方的过孔；
步骤三，在隔离介质层表面沉积电极层，并通过光刻工艺形成复数条与所述数据电极相互正交的寻址电极以及连接所述数据电极和寻址电极的对状电极；
步骤四，在所述的对状电极表面沉积石墨烯层。
5. 根据权利要求4所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于：所述步骤四中，采用提拉法制备石墨烯层，包括：（1）、用细胞粉碎超声机对制得的石墨烯溶液进行超声处理2小时；（2）、将步骤三所制作的器件缓慢放入石墨烯溶液中，然后缓慢往上提拉；（3）、在室温下自然干燥24小时。
6. 根据权利要求4所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于：所述步骤四中，采用喷洒法在对电极表面沉积石墨烯层，即将配制好的石墨烯悬浮液喷洒在对状电极表面，干燥后形成石墨烯层。
7. 根据权利要求4所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于：所述步骤四中，采用旋涂法在对电极表面沉积石墨烯层。
8. 根据权利要求4所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于：所述步骤四中，采用微机械剥离法制备石墨烯溶液，包括：先用光刻胶将高定向热解石墨转移到玻璃衬底上, 然后用透明胶带进行反复粘贴将高定向热解石墨剥离,最后将粘有石墨烯片的玻璃衬底放入丙酮溶液中超声振荡。
9. 根据权利要求4所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于：所述步骤四中，采用PECVD方法制备石墨烯层，包括：首先在 SiO2/Si基底上沉积一层100-500 nm厚的金属镍薄层,然后在 1000oC及高真空下, 以甲烷、 氢气及氩气混合气为反应气,制备石墨烯；在长有石墨烯的硅片表面旋涂一层感光胶；腐蚀SiO2表面的镍层，从而得到脱离基片的一面粘附有石墨烯层的感光胶薄膜；将粘附有石墨烯层的感光胶薄膜贴在对状电极表面，并使石墨烯层与对状电极接触，加热使感光胶层与对状电极紧密接触；最后去除感光胶，得到贴在对状电极表面的石墨烯层。
10. 根据权利要求5、6、7、8或9所述的基于石墨烯的可编程非易失性电阻型存储器的制备方法，其特征在于：所述的石墨烯通过还原氧化石墨烯制得，其制备步骤为：首先通过Hu mmers法进行制备氧化石墨，该法以石墨粉为原料,经过强氧化剂浓硫酸和高锰酸钾的氧化, 石墨的层间被插入了羟基、环氧及羧基等含氧基团,拉大了石墨的层间距, 从而得到了石墨氧化物；然后通过超声作用,将石墨氧化物剥离得到单层的石墨烯氧化物；最后对氧化石墨烯进行还原, 将氧化石墨烯平面结构上的含氧基团去除，最终得到石墨烯。
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