CN102157617A - 一种硅基纳米线太阳电池的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种硅基纳米线太阳电池的制备方法，特指利用纳米硅、氧化铝和氧化锌纳米线制备氧化锌/纳米硅nip/氧化铝或氧化锌/纳米硅nip/纳米硅nip/氧化铝结构的纳米线太阳电池，属于太阳能电池器件制备技术领域。本发明首先在金属衬底或透明导电膜上生长掺杂氧化锌（AZO）纳米线，再利用PECVD方法在AZO纳米线上制备纳米硅层，不同于目前报道的纳米线电池从内至外采用的p-n或pin径向结构，而是形成nip结构或nipnip叠层结构径向纳米线太阳电池；利用原子层沉积（ALD）技术在P型纳米硅层上制备氧化铝(Al2O3)钝化层；利用原子层沉积技术制备制备透明导电薄膜，改善纳米线的电极接触性能，本发明能有效提高了太阳电池的转换效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种硅基纳米线太阳电池的制备方法，特指利用纳米硅、氧化铝和氧化锌纳米线制备氧化锌/纳米硅nip/氧化铝或氧化锌/纳米硅nip/纳米硅nip/氧化铝结构的纳米线太阳电池，属于太阳能电池器件制备技术领域。
背景技术
能源紧缺、环境破坏使得清洁能源的太阳能电池在全球范围内受到极大的关注，很多国家政府及民间组织投入了大量人力及财力开发和生产属清洁能源的太阳能电池；一直以来，太阳电池研究的两个任务就是降低成本和提高转化效率，通过各种减反射膜和硅表面织构化技术改进电池的光学性能是提高太阳电池性能的一条重要途径；除此之外，利用各种新型纳米结构，以实现高转换效率、低生产成本的第三代太阳电池。
目前基于硅材料的纳米线太阳电池主要开展了以下研究：（1）纳米线结构作为减反层（2）轴向和径向p-n结(或p-i-n)纳米线电池（3）单根纳米线电池；文献【E. C. Granett, P. D.Yang, Silicon nanowires radial p-n junction solar cells, Journal of the American Chemical Society, 2008, 130 ( 29) : 9224- 9225；L. Tsakalakos, J. Balch, J. Fronheiser, B. A. Korevaar, O. Sulima, and J. Rand, Applied Physics Letters, 2007, 91:233117】报道了晶体硅纳米线和非晶硅薄膜相结合制备的径向p-n结太阳电池，但电池效率较低；文献【Lieber C M, Tian B Z, Zheng X L, et al. Coaxial silicon nanowires as solar cells and nanoelectr onic power sources. Nature, 2007, 449: 8852889.】报道了哈佛大学Charles M. Lieber 课题组在导电玻璃或金属衬底上采用气相-液相-固相(VLS) 方法制备中心p 型非晶硅纳米棒, 接着在高温低压状态下用等离子体增强化学气相淀积法( PECVD) 生长i 型外壳, 最后掺杂形成最外层的n 型结构。
总体来说利用低品质硅材料上制作径向硅纳米线太阳电池，或在氧化锌纳米线上生长非晶硅薄膜，有利于提高光吸收，提高电池效率，降低电池的材料成本，但目前，Si 基纳米线太阳电池的研究尚处于实验室阶段，而且效率较低，在5 %左右。其中研究较多的是在硅基底上通过各种方法形成纳米线，然后通过扩散形成pn电池结构；或在硅纳米线外再利用气相化学沉积方法制备非晶硅薄膜，制成pin电池结构，径向p-n结虽然有利于载流子的收集，并且被理论预计有较高的转换效率，但较高的表面复合速率和较差的电极接触造成了纳米线电池的低效率。
经国内专利检索，硅纳米线/非晶硅异质结太阳能电池（CN101262024A）专利和一种新型结构硅纳米线太阳能电池（CN101369610A）专利利用湿法腐蚀工艺制备硅纳米线，并利用PECVD技术在P型单晶硅纳米线上生长非晶硅，分别形成pn和pin结构，随后利用磁控溅射方法制备ITO透明导电膜。
纳米硅薄膜是一种呈现量子化效应的半导体材料，具有比非晶硅薄膜更优越的性能，纳米晶硅是纳米尺寸的晶粒和非晶硅的混合体，相对于非晶硅，其载流子迁移率高，吸收系数高，通过调节晶化率，纳米晶粒的尺寸和薄膜中氢的含量，可以在较大范围内调节纳米硅薄膜的平均禁带宽度，从而提高纳米硅薄膜对光谱的吸收范围。
本发明首先在金属衬底或透明导电膜上生长掺杂氧化锌（AZO）纳米线，再利用PECVD方法在AZO纳米线上制备纳米硅层，不同于目前报道的纳米线电池从内至外采用的p-n或pin径向结构，而是形成nip结构或nipnip叠层结构径向纳米线太阳电池；利用原子层沉积（ALD）技术在P型纳米硅层上制备氧化铝(Al2O3)钝化层；利用原子层沉积技术制备制备透明导电薄膜，改善纳米线的电极接触性能。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于纳米硅的nip结构或nipnip叠层结构径向纳米线太阳电池的制备方法，利用化学方法在金属衬底或导电玻璃上首先制备掺杂氧化锌纳米线，再采用PECVD方法在掺杂氧化锌纳米线上制备氢化纳米硅（nc-Si:H）薄膜，形成nip或nipnip径向结构，随后利用ALD技术制备氧化铝钝化层，利用ALD技术制备氧化锌透明导电薄膜，完成纳米线太阳电池的制备。
实现本发明的技术方案一：
AZO纳米线/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池（见图1）
1、在金属或透明导电玻璃上化学方法形成掺铝氧化锌纳米线；
所述纳米线的直径30~70nm，长度1~5μm，氧化锌纳米线的电阻率为1×10-2 Ωcm~1×10-1Ωcm。
2、利用PECVD方法和磷的掺杂制备n型纳米硅层；
调整硅烷和氢气的流量比、磷烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，n型纳米硅层厚度2~6 nm。
3、利用PECVD方法分别制备本征纳米硅吸收层；
改变硅烷和氢气的流量比、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的晶化率、晶粒大小和氢的含量，本征纳米硅层厚度10~20 nm。
4、利用PECVD方法和硼的掺杂制备p型纳米硅层；
调整硅烷和氢气的流量比、硼烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，p型纳米硅层厚度2~6 nm，光学带隙1.7~1.9 eV。
5、利用ALD技术制备氧化铝钝化层；
采用Al(CH3)3（TMA）源制备氧化铝钝化层，厚度1~5 nm。
6、利用ALD技术制备透明上电极；
采用Zn(CH2CH3)2 (DEZ)源和三甲基铝（TMA）源制备掺铝氧化锌（AZO）薄膜，厚度5~15 nm。
AZO纳米线/纳米硅nip/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池（见图2）
1、同技术方案一中1；
2、同技术方案一中2；
3、同技术方案一中3；
4、同技术方案一中4；
5、同技术方案一中2；
6、同技术方案一中3；
7、同技术方案一中4；
8、同技术方案一中5；
9、同技术方案一中6。
本发明的特点是利用纳米硅宽的带隙可调范围和相对较高的吸收系数，提高光谱吸收范围；采用纳米线电池由内向外的nip结构（如图1和2），优化工艺条件，获得高质量的纳米硅层；利用ALD技术，优化工艺参数，沉积致密和良好包覆的Al2O3层，实现对纳米线优异的钝化效果，在降低p型Si/ Al2O3界面态密度的同时，还可以在界面处形成一层固定的负电荷，从而可以大大提高载流子的收集效率；利用AZO作为纳米线电池内层和外层的接触电极，实现良好的电极接触效果；最终制备高效硅基纳米线太阳电池。
附图说明
图1 AZO纳米线/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池示意图；
图2 AZO纳米线/纳米硅nip/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池示意图。
具体实施方式
实例一
一. AZO/纳米硅nip/Al2O3/AZO径向结构纳米线太阳电池结构见图1。
二、太阳电池的制备
1、AZO纳米线阵列的制备：
（1）选用ITO玻璃衬底，方块电阻10 Ω；
醋酸锌和柠檬酸按摩尔比为1：1 混合，无水乙醇作溶剂，超声溶解配制成0.4 M的ZnO 透明匀质溶胶，陈化2天，用旋涂方法涂在衬底上，在快速退火炉中退火，退火条件：350oC，10 min；重复该过程10次，再放入加热炉中，在550 oC下加热2小时，制备氧化锌（ZnO）种子层。
（2）利用硝酸锌，硝酸铝，二亚乙基三胺和水，超声溶解配成0.004 M前驱液，前驱液中Al和Zn的摩尔比为2.5%；将上述有种子层的衬底浸在前驱液中，在95℃温度下保持6小时，取出后去离子水和乙醇清洗数遍，去除有机残留物，在70oC温度下烘干2小时。制备成AZO纳米线。
（3）利用管式炉在Ar/H2（97/3)混合气氛下，400℃退火2小时，以提高结晶性能和电学性能。
所述纳米线的直径40 nm，长度3 μm，氧化锌纳米线的电阻率为5×10-2 Ωcm。
2、利用PECVD生长一层5nm厚的n型纳米硅层：
生长条件：氢稀释比为95 %的硅烷，硼烷的的稀释比[PH3]/ [PH3+ H2]是0.5 %。生长温度250℃，硅烷流量10 sccm，磷烷流量3 sccm，氢流量50 sccm，射频功率80 W。
3、利用PECVD生长20 nm厚的本征纳米硅层：
生长条件：氢稀释比为95%的硅烷，生长温度250℃。硅烷流量10 sccm，氢
流量70sccm，射频功率70 W。
4、利用PECVD生长一层5 nm 厚的p型纳米硅层：
生长条件：氢稀释比为95 %的硅烷，硼烷的的稀释比[PH3]/ [PH3+ H2]是0.5 %。生长温度250℃，硅烷流量10 sccm，硼烷流量1 sccm，氢流量80 sccm，射频功率100 W。带隙1.78 eV。
5、利用ALD技术生长一层2 nm厚的Al2O3层
沉积条件：在反应腔室先通入Al(CH3)3（TMA）2 s，氮气清洗2s，再通水700 ms，氮气清洗1 ms，。重复上述过程30 次，反应温度200℃。
6、利用ALD技术生长10 nm厚的AZO层
沉积条件：反应温度200℃，在反应腔室通入Zn(CH2CH3)2 (DEZ)1 s，氮气清洗1.5 s，通水500 ms，氮气清洗1s，重复上述过程20 次后，再通入Al(CH3)3（TMA）1.5 s，氮气清洗2s，通水500 ms，氮气清洗1s，完成一个循环；
重复上述循环5次，完成纳米线太阳电池的制备。
实施效果：最后进行电池的性能测试，在AM1.5，100mW/cm2标准光强的照射下，硅纳米线太阳电池样品的开路电压0.68 V，短路电流17.2 mA，填充因子0.69，效率为8.07 %；由于采用了高氢稀释比的PECVD生长工艺，采用了优化的ALD工艺参数，获得优质的纳米硅层和钝化层，并且在p层/AL2O3界面处形成了负电荷层，提高了收集效率，同时AZO层的良好覆盖，也提高了电接触性能，从而有效提高了nip纳米线电池的转换效率。
实例二
一. AZO纳米线/纳米硅nip/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池结构见图2。
二、太阳电池的制备
1、AZO纳米线阵列的制备：
同实例一中1。
2、利用PECVD生长一层5nm厚的n型纳米硅层：
同实例一中2。
3、利用PECVD生长20 nm厚的本征纳米硅层：
生长条件：氢稀释比为95%的硅烷，生长温度300℃，硅烷流量10 sccm，氢
流量100sccm，射频功率80 W。
4、利用PECVD生长一层5nm厚的p型纳米硅层：
同实例一中4。
5、利用PECVD生长5nm厚的n型纳米硅
生长条件：氢稀释比为95 %的硅烷，硼烷的的稀释比[PH3]/ [PH3+ H2]是0.5 %，生长温度200℃，硅烷流量10 sccm，磷烷流量2 sccm，氢流量40 sccm，射频功率70 W。
6、利用PECVD生长10 nm厚的本征纳米硅层
生长条件：氢稀释比为95%的硅烷，生长温度200 oC，硅烷流量10 sccm，
氢流量60sccm，射频功率60 W。
7、利用PECVD生长5nm厚的p型纳米硅层
同实例一中4。
8、利用ALD技术在纳米线生长一层2 nm厚的Al2O3层
同实例一中5。
9、利用ALD技术在纳米线上生长10 nm厚的AZO层
同实例一中6，完成叠层nipnip结构纳米线太阳电池的制备。
实施效果：最后进行电池的性能测试，在AM1.5，100mW/cm2标准光强的照射下，硅纳米线太阳电池样品的开路电压0.65 V，短路电流19.3 mA，填充因子0.71，效率为8.90 %；采用了叠层结构，使得电池对太阳光的吸收范围扩大，从而提高了短路电流，使电池效率进一步得到提高。
Claims (3)
1.一种硅基纳米线太阳电池的制备方法，其特征在于：利用化学方法在金属衬底或导电玻璃上首先制备氧化锌纳米线，再采用PECVD方法在氧化锌纳米线上制备氢化纳米硅（nc-Si:H）薄膜，形成nip或nipnip径向结构，随后利用ALD技术制备氧化铝钝化层，利用ALD技术制备氧化锌透明导电薄膜，完成纳米线太阳电池的制备。
2.如权利要求1所述的一种硅基纳米线太阳电池的制备方法，其特征在于：所述的AZO纳米线/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池的制备方法为：
（1）在金属或透明导电玻璃上化学方法形成掺铝氧化锌纳米线，所述纳米线的
直径30~70nm，长度1~5μm，氧化锌纳米线的电阻率为1×10-2 Ωcm~1×10-1Ωcm；
（2）利用PECVD方法和磷的掺杂制备n型纳米硅层：调整硅烷和氢气的流量
比、磷烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，n型纳米硅层厚度2~6 nm；
（3）利用PECVD方法分别制备本征纳米硅吸收层：改变硅烷和氢气的流量比、
射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的晶化率、晶粒大小和纳米硅层中氢的含
量，本征纳米硅层厚度10~20 nm；
（4）利用PECVD方法和硼的掺杂制备p型纳米硅层：调整硅烷和氢气流量比、
硼烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，p型纳米硅层厚度2~6 nm，光学带隙1.7~1.9 eV；
（5）利用ALD技术制备氧化铝钝化层；采用Al(CH3)3（TMA）源制备氧化铝钝化层，厚度1~5 nm；
（6）利用ALD技术制备透明上电极：采用Zn(CH2CH3)2 (DEZ)源和三甲基铝（TMA）源制备掺铝氧化锌（AZO）层，厚度5~15 nm。
3.如权利要求1所述的一种硅基纳米线太阳电池的制备方法，其特征在于：所述的AZO纳米线/纳米硅nip/纳米硅nip/Al2O3/AZO透明上电极径向结构纳米线太阳电池的制备方法为：
（1）在金属或透明导电玻璃上化学方法形成掺铝氧化锌纳米线，所述纳米线的
直径30~70nm，长度1~5μm，氧化锌纳米线的电阻率为1×10-2 Ωcm~1×10-1Ωcm；
（2）利用PECVD方法和磷的掺杂制备n型纳米硅层：调整硅烷和氢气的流量
比、磷烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，n型纳米硅层厚度2~6 nm；
（3）利用PECVD方法分别制备本征纳米硅吸收层：改变硅烷和氢气的流量比、
射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的晶化率、晶粒大小和薄膜中氢的含量，本
征纳米硅层厚度10~20 nm；
（4）利用PECVD方法和硼的掺杂制备p型纳米硅层：调整硅烷和氢气流量比、
硼烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，p型纳米硅层
厚度2~6 nm，光学带隙1.7~1.9 eV；
（5）利用PECVD方法和磷的掺杂制备n型纳米硅层：调整硅烷和氢气的流量
比、磷烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，n型纳米硅层厚度2~6 nm；
（6）利用PECVD方法分别制备本征纳米硅吸收层：改变硅烷和氢气的流量比、
射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的晶化率、晶粒大小和薄膜中氢的含量，本
征纳米硅层厚度10~20 nm；
（7）利用PECVD方法和硼的掺杂制备p型纳米硅层：调整硅烷和氢气流量比、
硼烷的流量、射频功率和沉积温度来控制纳米硅层的结构和性能，p型纳米硅层
厚度2~6 nm，光学带隙1.7~1.9 eV；
（8）利用ALD技术制备氧化铝钝化层；采用Al(CH3)3（TMA）源制备氧化铝钝化层，厚度1~5 nm；
（9）利用ALD技术制备透明上电极：采用Zn(CH2CH3)2 (DEZ)源和三甲基铝（TMA）源制备掺铝氧化锌（AZO）层，厚度5~15 nm。
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