CN102129889B - 一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料及制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于一种可燃毒物燃料，具体涉及一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料及制备方法。目的是控制剩余反应性，解决长周期反应性控制和慢化剂负温度系数控制对复合可燃毒物燃料的需求。该可燃毒物燃料由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，其中Gd2O3的质量分数为2％～12％，浓缩10B线密度为0.1～1.0mg/cm。使用该整体型复合可燃毒物燃料，可以解决长周期反应性控制和慢化剂负温度系数控制对复合可燃毒物燃料的需求，并且该复合可燃毒物燃料比含Er可燃毒物燃料成本低。同时提高堆芯寿命、延长换料周期、降低核电运行成本，使轻水堆核电站燃料换料周期达到24～48个月。

Description

一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料及制备方法
技术领域
本发明属于一种可燃毒物燃料及其制备方法，具体涉及一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料及制备方法。
背景技术
对高燃耗燃料组件而言，由于其使用周期长、可裂变元素丰度较高，在新燃料组件入堆时，合理使用可燃毒物来展平堆芯中子注量分布，实现长周期反应性控制和慢化剂的负温度系数控制，从而提高堆芯寿命是必需的。国内外用于压水堆堆芯的可燃毒物主要有两类，一类属于离散型，再一类与燃料结合在一起，可简称为整体型。离散型可燃毒物主要有包容在不锈钢包壳内的硼硅酸盐玻璃管以及由环状氧化铝-碳化硼(B4C-Al2O3芯块)包在两层同心锆合金管内组成的通水环状可燃吸收棒，简WABA棒。整体燃料可燃吸收体有两种，即以二硼化锆(ZrB2)薄层涂覆在燃料芯块表面上的涂层整体燃料可燃毒物吸收体，简称ZrB2-IFBA和以稀土氧化物，例如氧化钆(Gd2O3)或氧化铒(Er2O3)弥散在二氧化铀(UO2)燃料中的烧结体。为进一步降低运行成本，单靠B、Gd、Er等一种可燃毒物都难以控制剩余反应性，因为过多使用单一一种中子吸收材料如Gd，会给UO2基体燃料的堆内运行性能带来不利影响(例如，其导热性能下降，同时剩余反应性提高，U利用率降低等)，因此，新型复合可燃毒物吸收体的研制以及应用技术开发成为各国研究方向。公开的文献中介绍了几种复合整体型可燃毒物燃料，如UO2、Gd2O3与B4C形成的整体型烧结可燃料毒物燃料、在UO2-Gd2O3[或表示为(U，Gd)O2]烧结芯块上化学气相沉积BN以及B的整体型复合可燃毒物燃料、在UO2-Er2O3烧结芯块上磁控溅射涂覆ZrB2的整体型复合可燃毒物燃料、含Er2O3和Gd2O3的双层燃料芯块(外部的环状壳层为UO2-Er2O3、内部的柱状芯体为UO2-Gd2O3)等。两种可燃毒物同时复合在同一燃料芯块上的工艺技术有：UO2、Gd2O3与B4C混合烧结技术、UO2-Gd2O3[或表示为(U，Gd)O2]烧结芯块上沉积BN以及B的化学气相沉积技术、UO2-Er2O3烧结芯块上涂覆ZrB2的磁控溅射涂层技术以及UO2-Er2O3与UO2-Gd2O3双层燃料芯块的复合烧结技术等。但存在Er价格贵、UO2-Er2O3与UO2-Gd2O3双层燃料芯块的复合烧结工艺难度大、质量稳定性差等问题。
发明内容
本发明的目的是控制剩余反应性，解决长周期反应性控制和慢化剂负温度系数控制对复合可燃毒物燃料的需求，提供一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料。
本发明的技术方案是：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成。
如上所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其中：Gd2O3的质量分数为2％～12％，浓缩10B线密度为0.1～1.0mg/cm。
如上所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其中：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为4％～12％，浓缩10B的线密度为0.2～1.0mg/cm。
如上所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其中：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为7％～12％，浓缩10B的线密度为0.5～1.0mg/cm。
如上所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其中：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为4％～7％，浓缩10B的线密度为0.2～0.9mg/cm。
如上所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其中：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为4％～7％，浓缩10B的线密度为0.2～0.5mg/cm。
一种在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层的涂层工艺方法，用直流磁控溅射涂层工艺方法在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层，其中：所述涂层ZrB2靶件的密度≥5.14g/cm3，纯度大于98.5％；ZrB2靶件固定，UO2-Gd2O3燃料芯块自转且绕ZrB2靶件公转；或UO2-Gd2O3燃料芯块固定，ZrB2靶件自转且绕UO2-Gd2O3燃料芯块公转。
如上所述的一种在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层的涂层工艺方法，其中：UO2-Gd2O3燃料芯块绕ZrB2靶件公转的速度0.2～1.0转/分钟，自转速度0.1～0.5转/分钟。
如上所述的一种在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层的涂层工艺方法，其中：所述直流磁控溅射的工作真空度为1.0Pa～5.0×10-2Pa，ZrB2靶件与UO2-Gd2O3燃料芯块的距离为50～70mm，靶件功率5KW，溅射电压为500V～600V，靶件在溅射时温度为280℃～350℃，溅射时间为2～3小时，保证ZrB2涂层厚度为0～0.035mm。
本发明的有益效果是：
1.本发明提供了一种在同一燃料芯块中同时含有B和Gd两种可燃毒物的整体型复合可燃毒物燃料：ZrB2涂层-(U，Gd)O2燃料，使用该整体型复合可燃毒物燃料，可以解决长周期反应性控制和慢化剂负温度系数控制对复合可燃毒物燃料的需求，并且该复合可燃毒物燃料比含Er可燃毒物燃料成本低。
2.本发明的可燃毒物由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，其中Gd2O3的质量分数为2％～12％，浓缩10B线密度为0.1～1.0mg/cm，可提高堆芯寿命、延长换料周期、降低核电运行成本，使轻水堆核电站燃料换料周期达到24～48个月，舰船推进用一体化压水堆达到3000个等效满功率天(EFPD)堆芯寿命。
3.优化后的含有B和Gd两种可燃毒物的整体型复合可燃毒物燃料，即含4％～7％的Gd2O3和线密度为0.2～0.5mg/cm的浓缩10B，可使轻水堆核电站燃料换料周期达到36个月以上，舰船推进用一体化压水堆达到3000个等效满功率天(EFPD)堆芯寿命。
4.按照本发明的直流磁控溅射工艺，可以在(U，Gd)O2烧结芯块上实现ZrB2薄层的涂层，涂层与基体之间的附着力强，涂层厚度均匀可控，涂层杂质含量低。
5.本发明提出的直流磁控溅射工艺中使用公转和自转的方法，可以使涂层厚度均匀，提高效率并缩短涂层所用时间。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明提出的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料进行进一步的介绍：
实施例1：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为2％的Gd2O3，浓缩10B线密度1.0mg/cm。
实施例2：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为2％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.1mg/cm。
实施例3：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为2％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.6mg/cm。
实施例4：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为2％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.8mg/cm。
实施例5：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为4％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.1mg/cm。
实施例6：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为4％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.5mg/cm。
实施例7：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为4％的Gd2O3，浓缩10B线密度1.0mg/cm。
实施例8：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为7％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.1mg/cm。
实施例9：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为7％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.9mg/cm。
实施例10：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为7％的Gd2O3，浓缩10B线密度1.0mg/cm。
实施例11：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为12％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.1mg/cm。
实施例12：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为12％的Gd2O3，浓缩10B线密度1.0mg/cm。
实施例13：
一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成，包括质量分数为12％的Gd2O3，浓缩10B线密度0.7mg/cm。
为制作上述可燃毒物燃料，一种在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层的涂层工艺方法如下：
(1)原材料
(U，Gd)O2燃料芯块(Gd2O3质量分数2％±0.1％～12％±0.1％，贫铀)；
ZrB2靶件：密度≥5.14g/cm3，纯度大于98.5％，天然硼。
(2)涂层工艺及参数
使用直流磁控溅射方法；
首先，将ZrB2靶件和电源阴极用TIM713热溶胶粘结，UO2-Gd2O3燃料芯块与电源阳极相连；连接方式是本领域技术人员的公知常识，其中ZrB2靶件与UO2-Gd2O3燃料芯块的距离为50～70mm。
其次，将粘结好的ZrB2靶件和燃料芯块放入真空室中，清洗和安装真空室密封圈，真空室最高真空应达到5×10-4Pa，工作真空应为1.0Pa～5.0×10-2Pa，本实施例中真空室容积为Φ600×650mm且为双层水冷。
然后，通入溅射气体，打开溅射电源，到达涂层参数进行涂层，涂层参数为：
溅射电源电压为500V～600V，
靶材在溅射时温度：280℃～350℃，
溅射时间为2～3小时，
单靶为功率5KW；
ZrB2靶件固定，UO2-Gd2O3燃料芯块自转且绕ZrB2靶件公转，且公转的速度0.2～1.0转/分钟，自转速度0.1～0.5转/分钟。
涂层工序完成后，ZrB2涂层厚度可达到0～0.035mm。
若采用二个靶件进行磁控溅射则可提高工作效率、缩短涂层时间。

Claims (7)

1.一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其特征在于：由ZrB2涂层和UO2-Gd2O3组成；所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为2%～12%，浓缩10B线密度为0.1~1.0mg/cm。
2.如权利要求1所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其特征在于：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为4%~12%，浓缩10B的线密度为0.2~1.0mg/cm。
3.如权利要求1所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其特征在于：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为7%~12%，浓缩10B的线密度为0.5~1.0mg/cm。
4.如权利要求1所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其特征在于：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为4%~7%，浓缩10B的线密度为0.2~0.9mg/cm。
5.如权利要求1所述的一种含B和Gd的整体型复合可燃毒物燃料，其特征在于：所述可燃毒物燃料中Gd2O3的质量分数为4%~7%，浓缩10B的线密度为0.2~0.5mg/cm。
6.一种在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层的涂层工艺方法，用直流磁控溅射涂层工艺方法在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层，其特征在于：所述涂层ZrB2靶件的密度≥5.14g/cm3，纯度大于98.5%；ZrB2靶件固定，UO2-Gd2O3燃料芯块自转且绕ZrB2靶件公转；或UO2-Gd2O3燃料芯块固定，ZrB2靶件自转且绕UO2-Gd2O3燃料芯块公转；溅射时间为2~3小时，ZrB2涂层厚度达到0~0.035mm；所述UO2-Gd2O3燃料芯块绕ZrB2靶件公转的速度0.2~1.0转/分钟，自转速度0.1~0.5转/分钟。
7.如权利要求6所述的一种在UO2-Gd2O3燃料芯块上涂覆ZrB2薄层的涂层工艺方法，其特征在于：所述直流磁控溅射的工作真空度为1.0Pa~5.0×10-2Pa，ZrB2靶件与UO2-Gd2O3燃料芯块的距离为50~70mm，靶件功率5KW，溅射电压为500V~600V，靶件在溅射时温度为280℃~350℃。
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