CN102083934B - 包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2,3,3,3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物 - Google Patents

包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2,3,3,3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种环境负荷小、LCCP优异且不燃性的制冷剂组合物。具体而言，涉及一种制冷剂组合物，其中，在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分处于以(0/21/79质量％)、(16.6/25.3/58.1质量％)和(0/28.4/71.6质量％)的各点包围的范围内，且必须包含HFC32。

Description

包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2,3,3,3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物
技术领域
本发明涉及在冷冻机和空调机中使用的包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的混合制冷剂组合物。
背景技术
随着全球变暖作为更深刻的问题而受到全世界的关注，对环境负担少的冷冻空调机的开发的重要性越来越大。制冷剂除了本身具有对变暖的影响度以外，与冷冻空调机的性能也有很大关连，因此，制冷剂的选择作为减少引起变暖的二氧化碳的产生量的技术发挥着重要作用。
近来，提出了各种分子内具有双键的部分氟化的丙烯，其全球变暖潜能值(GWP)低于以往已知的氯氟烃(CFC)、氢氯氟烃(HCFC)、氢氟烃(HFC)。
作为其中之一，有2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)(专利文献1、2等)，但该制冷剂具有燃烧性，在21℃时，空气中的浓度达到6.5～12.5vol.％的范围就具有着火的性质。另外，如果相比于一直以来在安装型空调机中使用的HCFC22和此后进行替代的与臭氧层破坏无关的R407C与R410A，则由于沸点高，所以存在单独使用时不保持冷冻能力的缺点。
在制冷剂的选定时，制冷剂本身的全球变暖潜能值(GWP)小的重要性是不言而喻的，但使用该制冷剂时，机器的能量使用效率也是同样或者更加重要的因素。前者被评价为直接影响，后者被评价为间接影响，作为因此而产生的客观指标，提出了LCCP(Life Cycle ClimatePerformance：寿命期气候潜能)(非专利文献1)。尽管现在LCCP在用于制冷剂的综合判断上得到广泛认知，但是还没有提供最佳制冷剂时以LCCP进行评价的例子。
专利文献1：国际公开第2005/105947号小册子
专利文献2：国际公开第2006/094303号小册子
非专利文献1：“Life Cycle Climate Performance of SomeApplications in Japan”，Haruo Onishi，15th Annual Earth TechnologiesForum and Mobile Air Conditioning Summit，April 13-15，2004Conference Proceedings
发明内容
制冷剂的沸点高、动作压力低时，在蒸气压缩式的冷冻循环中、不能得到充分的能力，为了确保制冷和制暖能力，必须采取使机器大型化等对策，在压力损失等的影响下，间接影响通常恶化。另外，在制冷剂具有燃烧性时，在用电系统中必须使用安全性高的部件，或者对能够填充在机器中的制冷剂的重量上限设置限制。
本发明的目的在于提供一种LCCP优异、环境负荷小且不燃性的制冷剂组合物为目的。
本发明的发明人鉴于上述课题进行了反复深入的研究，结果发现，在通过压缩机使制冷剂循环而构成冷冻循环的装置中，通过采用下述组合物能够解决上述课题，即，该组合物在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中(图1)，各成分处于以(0/21/79质量％)、(16.6/25.3/58.1质量％)和(0/28.4/71.6质量％)的各点包围的范围内，且必须包含HFC32。
还发现，优选在该三角图中(图1)，各成分处于以(3/22/75质量％)、(15/25/60质量％)和(3/27/70质量％)的各点包围的范围内的组合物，特别优选各成分处于以(5/24/71质量％)、(3/24/73质量％)、(3/22/75质量％)和(5/22/73质量％)的各点包围的范围内的组合物。
在这里，例如，所谓在上述三角图(图1)中的(3/22/75质量％)点，意指含有3质量％的HFC32、22质量％的HFC125、75质量％的HFO1234yf的组合物。另外，所谓在该三角图中处于以上述各点包围的范围内，意指连接上述的3点或4点形成的三角形或四边形的各边上以及其内部所包含的3种成分的全部组成比例。
基于这样的见解进一步反复研究，结果完成了本发明。
即，本发明是提供下述不燃性制冷剂组合物的发明。
项1.一种制冷剂组合物，其中，在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分(HFC32/HFC125/HFO1234yf)处于以(0/21/79质量％)、(16.6/25.3/58.1质量％)和(0/28.4/71.6质量％)的各点包围的范围内，且必须包含HFC32。
项2.如项1所记载的制冷剂组合物，其中，在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分(HFC32/HFC125/HFO1234yf)处于以(3/22/75质量％)、(15/25/60质量％)和(3/27/70质量％)的各点包围的范围内。
项3.如项1或项2所记载的制冷剂组合物，其中，在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分(HFC32/HFC125/HFO1234yf)处于以(5/24/71质量％)、(3/24/73质量％)、(3/22/75质量％)和(5/22/73质量％)的各点包围的范围内。
项4.如项1～3中任一项所记载的制冷剂组合物，其中，还包含阻聚剂。
项5.如项1～4中任一项所记载的制冷剂组合物，其中，还包含干燥剂。
项6.如项1～5中任一项所记载的制冷剂组合物，其中，还包含稳定剂。
项7.一种冷冻机的运转方法，其特征在于，使项1～6中任一项所记载的制冷剂组合物通过压缩机循环。
项8.一种项2中所记载的制冷剂组合物的制造方法，其特征在于，以使在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分处于以(3/22/75质量％)、(15/25/60质量％)和(3/27/70质量％)的各点包围的范围内的方式配合。
项9.一种含有项1～6中任一项所记载的制冷剂组合物的冷冻机。
发明的效果
如果根据本发明的制冷剂组合物，就可以达到以下的效果。
(1)能够得到与以往使用R407C和R410A作为制冷剂的热泵同等或其以上的循环性能。
(2)因为是不燃性的制冷剂，所以不需要变更使用安全性高的部件等的特别的机器规格。
(3)因为臭氧消耗潜能值(ODP)是零，所以即使在使用后的制冷剂没有被完全回收时，也不会引起臭氧层的破坏。
(4)与以往所使用的制冷剂R407C和R410A比较，全球变暖潜能值(GWP)小。
(5)在LCCP评价中优异，在作为热泵的制冷剂使用时，与以往所使用的R407C好R410A同等或其以上地对全球变暖的促进小。
附图说明
图1是HFC32/HFC125/HFO1234yf的制冷剂组合物的三角图。
图2表示HFC32、HFC125和HFO1234yf的混合体系的可燃范围。
图3是在燃烧性试验中使用的装置的模式图。
符号说明
A：不燃界限线  X：可燃区域  Y：不燃区域
1：点火源  2：进样口  3：弹簧  4：12升玻璃烧瓶
5：电极  6：搅拌器  7：隔离室
具体实施方式
本发明的发明人深入研究了HFC32、HFC125和HFO1234yf的混合比例与LCCP(life cycle climate performance：寿命期气候潜能)及燃烧性的关系。LCCP以试验例1中记载的方法评价，燃烧性以试验例2中记载的方法评价。
评价的结果判明，在包含HFC32、HFC125和HFO1234yf的制冷剂组合物的三角图中，各种成分处于以(0/21/79质量％)、(16.6/25.3/58.1质量％)和(0/28.4/71.6质量％)的各点包围的范围内且必须包含HFC32的制冷剂组合物的情况下，环境负荷小，LCCP优异，且显示不燃性。
换言之，作为包含HFC32、HFC125和HFO1234yf的制冷剂组合物，各成分的组合比例(a/b/c质量％)满足下述式(1)～(3)的关系的制冷剂组合物的环境负荷小，LCCP优异，且显示不燃性。这些公式是将以不燃界限线和GWP(积分期间；ITH＝100yr)＝1000包围的范围数学式化的公式，得到实施例支持(参照图1)。
0＜a≤16.6  (1)
(16/63×a+21)≤b≤((99600-671×a)/3456)  (2)
c＝100-a-b    (3)
另外，在包含HFC32、HFC125和HFO1234yf的制冷剂组合物的三角图中，各成分在以(3/22/75质量％)、(15/25/60质量％)和(3/27/70质量％)包围的范围内混合而得到的制冷剂组合物的情况下，发挥更优异的效果。进而，各成分在以(5/24/71质量％)、(3/24/73质量％)、(3/22/75质量％)和(5/22/73质量％)包围的范围内混合而得到的制冷剂组合物的情况下，发挥特别优异的效果。
本发明的制冷剂组合物是不燃性的，GWP低，具有良好的冷冻能力。例如，该制冷剂组合物的GWP(ITH＝100yr)是约800～1000，是R410A(GWP：2088)的1/2以下，是R407C(GWP：1773)的4/7以下。
本发明的制冷剂组合物显示高稳定性，但在过于严酷的使用条件下要求高度稳定性的情况时，可以根据需要添加稳定剂。
作为这样的稳定剂，可以列举(i)硝基甲烷、硝基乙烷等脂肪族硝基化合物，硝基苯、硝基苯乙烯等芳香族硝基化合物，(ii)1，4-二噁烷等醚类，2，2，3，3，3-五氟丙胺、二苯胺等胺类，丁基羟基二甲苯、苯并三唑等。稳定剂可以单独使用或组合两种以上使用。
稳定剂的使用量根据稳定剂的种类而不同，但设定为不妨碍不燃性组合物性质的程度。相对于100重量份HFC32、HFC125和HFO1234yf的混合物，稳定剂的使用量通常优选设定为0.01～5重量份左右，更优选设定为0.05～2重量份左右。
本发明的组合物还可以包含阻聚剂。例如，可以列举4-甲氧基-1-萘酚、对苯二酚、对苯二酚甲醚、二甲基叔丁基酚、2，6-二叔丁基对甲酚、苯并三唑等。
相对于100重量份HFC32、HFC125和HFO1234yf的混合物，阻聚剂的用量通常优选设定为0.01～5重量份左右，更优选设定为0.05～2重量份左右。
本发明的组合物还可以包含干燥剂。
通过使本发明的制冷剂组合物通过压缩机循环，能够构成冷冻循环。另外，也可以制成通过压缩机使该制冷剂组合物循环而构成冷冻循环的装置。
作为可以使用本发明的制冷剂组合物的冷冻机，例如，有汽车空调、自动销售机用冷冻机、业务用-家庭用空调和气体热泵(GHP)-电热泵(EHP)等，但不限于这些。特别是作为业务用-家庭用空调的制冷剂组合物是有用的。
实施例
以下，使用实施例说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。
试验例1
作为制冷剂，使用HFC32/HFC125/HFO1234yf是(4/23/73质量％)、(15/25/60质量％)、(2/26/72质量％)和(10/25/65质量％)的组合物(实施例1～4)，使用热泵，在以下条件下进行运转：作为制冷额定条件，功率为4kW，蒸发器中的制冷剂蒸发温度为10℃，冷凝器中的制冷剂冷凝温度为45℃；作为制冷中间条件，功率为2kW，蒸发温度为17℃，冷凝温度为42℃；作为制暖额定条件，功率为5kW，蒸发温度为0℃，冷凝温度为42℃；作为制暖中间条件，功率为2.5kW，蒸发温度为2℃，冷凝温度为32℃。各条件下的过热度和过冷度设定为0℃进行运转。
另外，作为比较例，使用R410A(比较例1)和R407C(比较例2)，在与上述同样的条件下进行热泵的运转。
作为比较例，还使用HFC32/HFC125/HFO1234yf(23/25/52质量％)、(15/45/40质量％)(比较例3、4)，在与上述同样的条件下进行热泵的运转。
在表1中表示根据这些结果算出的性能系数(COP)和蒸发压力、冷凝压力。另外，使用这些结果，根据JRA4046：2004算出年度耗电量，进行LCCP的评价(表2)。
性能系数(COP)和LCCP由下式求出。
COP＝(冷冻能力或制暖能力)/耗电量
LCCP＝直接影响(kg-CO2)+间接影响(kg-CO2)
可以表示为：
直接影响＝(在生产厂家充填时的泄漏)+(常规的年度泄漏)+(非常规的年度泄漏)+(使用时的泄漏)+(废弃时的泄漏)
间接影响＝(用于空调使用的CO2排放量)+(制冷剂制造、输送时的CO2排放量)
具体而言，可以如下求出：
直接影响＝GWP×M×(1-α)+GWPAE×M
间接影响＝N×E×β
GWP：每1KgCO2基准的全球变暖潜能值积分期间100年(kg-CO2/kg)
GWPAE：由制造时的排放等产生的附加GWP(也包括由副产物等的泄漏产生的和间接的放出)(kg-CO2/kg)
N：机器的运转年数(年)N＝12
M：向机器的填充量(kg)M＝1.3
α：机器废弃时的回收率(回收量/填充量)α＝0.6
E：机器的年耗电量(kWh/年)
β：发电1kWh需要的CO2产生量(kg-CO2/kWh)β＝0.378
在表2中，实施例1～4和比较例2～4的引起变暖的CO2发生量比(间接影响、直接影响和LCCP)的数值，是以比较例1(R410A)的这些值作为基准(100)，评价实施例1～4和比较例2～4的间接影响、直接影响和LCCP的相对值(比)。本发明的制冷剂组合物在作为加上二氧化碳气体排放的直接、间接影响的指标LCCP中，显示比R410A低、更比R407C低的值，可知对环境的负荷是最小的。
[表1]
[表2]
Figure BPA00001287063200091
试验例2
使用基于ASTM E681-2001的测定装置，对构成本制冷剂的3种成分的混合制冷剂的燃烧性实施燃烧范围的测定。参照图3。
燃烧状态可以目测和使用能够录像摄影的内容积12升的球形玻璃烧瓶，在由燃烧产生过大压力时，可以从上部的盖子释放气体。着火方法通过保持在从底部1/3高度的电极的放电而产生。
试验容器：280mmΦ球形(容积：12升)
试验温度：60℃±3℃
压力：101.3kPa±0.7kpa
水分：每1g干燥空气0.0088g±0.0005g
制冷剂/空气混合比：1vol.％增量±0.2vol.％
制冷剂混合：±0.1质量％
点火方法：交流放电电极间隔：6.4mm(1/4英寸)
火花：0.4秒±0.05秒
判定标准：以着火点为中心，火焰扩散到90度以上时＝燃烧(传播)
在图2中表示HFC32、HFC125和HFO1234yf的混合体系的可燃范围的测定结果。在不燃界限中的HFC32、HFC125和HFO1234yf的各成分组合比例(a/b/c质量％)是几乎满足以下述(4)～(6)表示的关系的组合比例。
0≤a≤63         (4)
b＝(16/63×a+21) (5)
c＝100-a-b       (6)
由该结果明确，本发明的制冷剂HFC32/HFC125/HFO1234yf的组合物是不燃性的，即使和空气以任意比例混合，也看不到燃烧。
产业上的可利用性
本发明的混合制冷剂组合物作为在冷冻机和空调机中使用的制冷剂组合物是有用的。

Claims (9)

1.一种制冷剂组合物，其特征在于：
在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分(HFC32/HFC125/HFO1234yf)处于以(0/21/79质量％)、(16.6/25.3/58.1质量％)和(0/28.4/71.6质量％)的各点包围的范围内，且必须包含HFC32。
2.如权利要求1所述的制冷剂组合物，其特征在于：
在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分(HFC32/HFC125/HFO1234yf)处于以(3/22/75质量％)、(15/25/60质量％)和(3/27/70质量％)的各点包围的范围内。
3.如权利要求1所述的制冷剂组合物，其特征在于：
在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯(HFO1234yf)的制冷剂组合物的三角图中，各成分处于以(5/24/71质量％)、(3/24/73质量％)、(3/22/75质量％)和(5/22/73质量％)的各点包围的范围内。
4.如权利要求1所述的制冷剂组合物，其特征在于：
还包含阻聚剂。
5.如权利要求1所述的制冷剂组合物，其特征在于：
还包含干燥剂。
6.如权利要求1所述的制冷剂组合物，其特征在于：
还包含稳定剂。
7.一种冷冻机的运转方法，其特征在于：
使权利要求1所述的制冷剂组合物通过压缩机循环。
8.一种权利要求2所述的制冷剂组合物的制造方法，其特征在于：
以使在包含二氟甲烷(HFC32)、五氟乙烷(HFC125)和2，3，3，3-四氟丙烯的制冷剂组合物的三角图中，各成分(HFC32/HFC125/HFO1234yf)处于以(3/22/75质量％)、(15/25/60质量％)和(3/27/70质量％)的各点包围的范围内的方式配合。
9.一种冷冻机，其特征在于：
含有权利要求1所述的制冷剂组合物。
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