CN101909722A - 多级膜分离方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及在每个分离级中利用一个或多个膜，在两级或更多级中从包含烃和气态酸性污染物、特别是二氧化碳和/或硫化氢的气态烃类进料物流(1)中去除所述酸性污染物的方法。所述气态烃类进料物流特别地是天然气物流。所述方法特别适合于包含大量酸性污染物例如10-95vol.％、特别是15-70vol.％的二氧化碳和/或硫化氢的进料物流。在第一级(2)中，从进料物流中分离出洁净的或几乎洁净的烃物流(3)，所述烃物流适合地含有小于5vol％的酸性污染物。剩余的物流(4)包含酸性污染物和一定量的烃。在第二级(6)中，从剩余的物流(7)中分离出纯的或几乎纯的酸性污染物物流(8)，之后将剩余的物流与用于第一级(1)的进料组合，所述酸性污染物物流适合地含有小于5vol％的烃。

Description

多级膜分离方法
技术领域
本发明涉及在每个分离级中利用一个或多个膜，在两级或更多级中从包含烃和气态酸性污染物、特别是二氧化碳和/或硫化氢的气态烃类进料物流中去除所述酸性污染物的方法。
背景技术
天然气是主要的能量来源。在过去数十年，它的重要性不断增强，预期在接下来的数十年内它的重要性将进一步增强。天然气制备中的主要顾虑是存在酸性污染物。许多天然气田场已知含有数个百分点的酸性污染物，并且许多气田已知含有大量的酸性污染物例如10-50vol％或有时甚至更多如至多90vol％。通常，数个体积百分数的二氧化碳和/或硫化氢的存在将不会产生大问题，因为已知常规技术用于从烃馏分中去除这些量的酸性污染物。适合的常规技术是用含水胺溶液或用冷甲醇、乙二醇、二甲基醚(DME)或聚乙二醇吸收酸性污染物，包括使吸收液体再生。从天然气中去除更大量的酸性污染物例如10vol％或更多，将导致非常大的去除单元(包括许多级)，需要非常大的投资和操作成本。
因此，需要用于容易且快速地从含有大量酸性污染物的天然气物流中去除这些化合物的新技术。在过去，已经考虑使用膜以去除酸性污染物。然而，到目前为止，还没有开发用于快速且容易地从含有大量酸性污染物的天然气物流中去除这些化合物的方法。
发明内容
本发明现在描述了利用两个或更多个膜级从天然气中去除酸性污染物的联合多级方法，所述膜对酸性组分的渗透性(远)高于烃、特别是甲烷。在第一级中，通过从天然气物流中去除全部或几乎全部的酸性组分，获得相对纯的天然气。然而，含有酸性污染物的物流将含有大量的烃、特别是甲烷。在第二步中，从第一级中获得的含有酸性污染物的物流中提取纯的或几乎纯的含有酸性污染物的物流。将来自第二级的含有烃以及酸性污染物的剩余的物流循环至用于第一级的天然气进料物流。
以上述方式，获得两个物流，一个物流是洁净的或几乎洁净的天然气物流，另一个物流是洁净的或几乎洁净的含有酸性污染物的物流。第一物流，任选利用常规方法进一步纯化之后，适合地用作管道气，或用于生产LNG或合成气，例如用作生产氢、烃(费-托)、甲醇、尿素等的进料物流。第二物流可以用于例如生产硫或硫化合物，或可以用于强化油采收(EOR)过程。
因此，本发明涉及用于从包含气态酸性污染物的气态烃类进料物流中去除这些气态酸性污染物的方法，所述方法包括：
1)在30-120bara压力下提供烃类进料物流，
2)使进料物流与膜接触以获得富含烃的渗余物和富含酸性污染物的渗透物，
3)任选将步骤2)中获得的渗透物压缩至30-120bara的压力，
4)使压缩后的渗透物与第二膜接触，以获得富含烃的渗余物和富含酸性污染物的渗透物，
5)任选将富含烃的渗余物压缩至30-120bara的压力，和
6)将步骤5)中获得的烃渗余物与步骤1)的进料物流混合，条件是步骤3和5包括至少一个压缩级。
气态烃类进料物流特别地是天然气物流。所述方法特别适合于包含大量酸性污染物(例如10-95vol.％、特别是15-70vol.％的二氧化碳和/或硫化氢)的进料物流。在第一级中，从进料物流中分离洁净的或几乎洁净的烃物流，所述烃物流适合地包含小于5vol.％的酸性污染物。剩余的物流包含酸性污染物和一定量的烃。在第二级中，从剩余的物流中分离纯的或几乎纯的酸性污染物物流，之后使剩余的物流与第一级的进料组合，所述酸性污染物物流适合地包含小于5vol％的烃。
具体实施方式
本发明的方法将含有含有酸性污染物的烃物流、特别是天然气物流分离成两个相对纯的物流，一个烃物流和一个含有酸性污染物的物流。所述方法使用相对便宜的膜。当与常规处理方法如包括再生的胺吸收相比时，膜单元需要相对小的操作面积，需要少量的能量和仅需要少量的操作工作。此外，对维护和检查的要求是适度的。
本发明的方法的进料物流将具有30-120bara的压力。特别地，进料物流的压力为40-100bara，优选50-90bara。适合地，进料物流的温度为-30至120℃，适合地为-20至100℃，优选0至50℃。
进料物流中的酸性污染物特别地是二氧化碳和硫化氢，虽然也可以存在硫化羰(COS)、二硫化碳(CS2)、硫醇、硫化物和芳族硫化合物。除了酸性污染物之外，也可以存在惰性气体例如氮和稀有气体如氩和氦，通常含量为至多20vol％，特别是至多10vol％。
气态烃类进料物流中的酸性污染物量可以在宽范围内变化。适合地，二氧化碳量为总进料物流的10-95vol％，优选15-75vol％(例如对于来自地下储层的气态烃类进料物流)，或80-95vol％(例如来自特定的循环物流、特别是EOR循环物流)。硫化氢量适合地为总进料物流的0-45vol％，优选5-40vol％。
气态烃类进料物流中的烃量可以在宽范围内变化。适合地，进料物流包含的烃量为总进料物流的5-90vol％，优选5-15vol％(例如对于循环物流如EOR循环物流)，或20-90vol％(例如对于从地下天然气储层产生的进料物流)。进料物流中的烃通常将含有大量的甲烷，适合地为50-98vol％，特别是60-95vol％，基于总进料物流的体积。
本发明的方法中使用的膜是文献中已知的。有利地是使用具有对酸性污染物如二氧化碳和硫化氢的高选择性的膜。选择性定义为在单个气体实验中测量的酸性污染物渗透率与烃渗透率的比。优选地，步骤2)中膜的选择性为10-200，优选20-150。
步骤2)中膜的二氧化碳或硫化氢的渗透性适合地为10-10-10-4mol/m2sPa，优选二氧化碳或硫化氢通过步骤2)中膜的渗透性为10-9-10-5mol/m2sPa。
步骤2)中获得的渗透物适合地具有1-30bara，优选5-25bara的压力。步骤2)中获得的渗余物的压力将或多或少与气态烃类进料物流的压力相同。适合地，步骤2)中获得的渗余物的压力比进料物流的压力小至多5％，优选小至多2％。
步骤2中获得的渗余物的烃含量适合地为总渗余物物流的＞95vol％，优选大于97vol％。应理解，本领域技术人员通过变化例如膜的渗透性、膜的接触面积和与膜的接触时间，能够改变步骤2)中获得的渗余物的纯度。适合地，步骤2)中的渗余物的酸性污染物含量为总渗余物的小于2vol％，优选小于1vol％。
本发明方法的步骤2)中获得的渗透物物流在酸性污染物之外还将含有相对大量的烃。这是由于去除所有的或几乎所有的酸性污染物，也将导致相对大量的烃通过膜的事实。通常，可以说，含烃物流越纯，则渗透物中将存在更多的烃。适合地，步骤2)中的渗透物具有的二氧化碳或硫化氢含量为总渗透物物流的25-90vol％，优选40-80vol％。
本发明方法的步骤2)中使用的膜可以是本领域中已知的任意膜，条件是它将具有对酸性污染物的明确选择性。适合地，所述膜选自：聚环氧乙烷基膜、优选包含嵌段共聚物的聚环氧乙烷基膜、特别是PEO 600/5000T6T6T或交联PEO，聚酰亚胺或聚芳酰胺基膜，纤维素乙酸酯基膜，沸石基膜、优选二氧化硅-氧化铝磷酸酯基膜、特别是SAPO-34，微多孔二氧化硅膜或碳分子筛膜。
步骤4)中的膜可以是步骤2)中使用的相同膜。适合地，步骤4)中膜的选择性为10-200，优选20-150。
步骤4)中膜的二氧化碳或硫化氢的渗透性适合地为10-10-10-4mol/m2sPa，优选二氧化碳或硫化氢通过步骤2)中膜的渗透性为10-9-10-5mol/m2sPa。
步骤4)中获得的渗透物适合地具有1-20bara，优选5-10bara的压力。步骤4)中获得的渗余物将具有与进料物流的压力或多或少相同的压力。适合地，步骤4)中获得的渗余物的压力比进料物流压力小至多5％，优选小至多2％。
步骤4)中获得的渗透物的二氧化碳或硫化氢含量适合地为总渗余物物流的大于80vol％，优选大于90vol％，更优选大于98vol％。优选步骤4)中的渗透物含有小于3vol％的烃，优选小于1vol％。应理解，本领域技术人员通过例如变化如膜的渗透性、膜的接触面积和与膜的接触时间，能够改变步骤2)中获得的渗透物的纯度。适合地，步骤4)中的渗余物的烃含量为总渗余物物流的40-90vol％，优选50-80vol％。
本发明方法的步骤4)中使用的膜可以是本领域中已知的任意膜，条件是它将具有对酸性污染物的明确选择性。适合地，所述膜选自上文对于步骤2)定义的相同膜种类。
在本发明的方法中，步骤3)的渗透物和/或步骤5)的渗透物需要压缩至30-120bara的压力。以这种方式，步骤5)中获得的渗透物可以与用于步骤1)的进料混合。优选在步骤2和/或步骤4)之后的压缩后，步骤5中获得的渗透物的压力等于用于步骤1)的进料的压力。优选仅将步骤2的渗透物压缩至所需的压力。
在本发明方法的优选实施方案中，包括通过使包含烃和酸性污染物的气态进料与膜接触以获得气态烃类进料物流和富含酸性污染物的渗透物，从而从所述气态进料中获得所述进料物流。以这种方式，通过酸性污染物的批量分离进行本发明的方法。酸性污染物特别地是选自二氧化碳和硫化氢的一种或多种化合物。通过以最佳的方式选择条件，将获得含有大量或非常大量酸性污染物的渗透物。适合地，渗透物的二氧化碳和硫化氢含量大于90vol％，优选大于96vol％。在该附加步骤中使用的膜可以是本领域中已知的任意膜，条件是它将具有对酸性污染物的明确选择性，例如5或更高的选择性。适合地，所述膜选自上文对于步骤2)定义的相同膜种类。在附加步骤中，渗透物的压力适合地为1-30bara，优选5-15bara。附加步骤中膜的选择性适合地为10-200，优选20-150。
附加步骤中膜的二氧化碳或硫化氢渗透性适合地为10-10-10-4mol/m2sPa，优选二氧化碳或硫化氢通过步骤2)中膜的渗透性为10-9-10-5mol/m2sPa。
附加步骤的进料的压力适合地为30-120bara。特别地，所述进料的压力为40-100bara，优选50-90bara。适合地，所述进料的温度为-30至100℃，适合地为-20至70℃，优选0至50℃。该步骤中渗余物的压力将与气态进料的压力或多或少相同。适合地，所述进料的压力比进料物流的压力小至多5％，优选小至多2％。渗透物适合地含有小于10vol％的烃，优选含有小于3vol％的烃，更优选小于1vol％。
本发明方法的步骤4)中和/或附加步骤中获得的富含二氧化碳和/或硫化氢的渗透物可以用于例如强化油采收。在该情况下，步骤4)或附加步骤的渗透物适合地再压缩至适合地为80-400bara，特别是150-300bara的压力。优选将附加步骤中获得的渗余物与步骤4)中获得的渗余物组合，优选之后进行压缩。
本发明另外涉及将一个或多个本发明方法中生产的压缩后富含二氧化碳和硫化氢的渗透物用于强化油采收。
本发明还涉及将一个或多个本发明方法中生产的富含烃的渗余物用作管道气，LNG进料或GTL进料。
本发明方法的优选实施方案包括预处理气态碳质进料物流或气态进料，以去除水。这适合地通过二醇处理(例如利用MEG、DEG和/或TEG)、丙三醇处理或分子筛(molsieve)处理完成。另外，所述方法也可包括在去除二氧化碳和/或硫化氢之前，去除比甲烷高的烃，优选至少C5+馏分，更优选也包括C2-C4馏分。
在图1和2中以非限定的方式描述本发明。
图1中，在单元2中，使气态烃类原料(压力为100bar，温度为20℃，55vol％的CO2)与膜接触。通过管线3从单元2中移除几乎纯的烃物流(压力为98bar，2vol％的CO2)。通过管线4移除渗透物(压力为20bar，85vol％的CO2)。渗透物可以在单元5中进行压缩。在单元6中，渗透物与第二膜接触。通过管线8移除几乎纯的二氧化碳物流(98vol％)。通过管线7移除渗余物物流(烃和二氧化碳的混合物)。渗余物可以在单元9中进行压缩。观察到，单元5中或单元9中存在压缩步骤。来自单元6的渗余物与原始进料物流1混合。
图2中，在单元11中，使包含二氧化碳和硫化氢的干燥气态烃类进料物流与膜接触，以使二氧化碳和硫化氢与富含烃的渗余物物流12分离。以与图1中所述相同的方式处理该物流。来自单元6的渗余物物流7可以循环至单元2或优选地循环至单元11。来自单元11的渗透物物流13和来自单元6的渗透物物流8组合。以这种方案，获得了对酸性组分的最佳去除。仅仅需要一个压缩单元。

Claims (15)

1.一种用于从包含气态酸性污染物的气态烃类进料物流中去除这些气态酸性污染物的方法，所述方法包括：
1)在30-120bara压力下提供烃类进料物流，
2)使进料物流与膜接触以获得富含烃的渗余物和富含酸性污染物的渗透物，
3)任选将步骤2)中获得的渗透物压缩至30-120bara的压力，
4)使压缩后的渗透物与第二膜接触，以获得富含烃的渗余物和富含酸性污染物的渗透物，
5)任选将富含烃的渗余物压缩至30-120bara的压力，和
6)将步骤5)中获得的烃渗余物与步骤1)的进料物流混合，
条件是步骤3和5包括至少一个压缩级。
2.权利要求1的方法，其中进料物流的温度为-20至100℃，优选0至50℃。
3.权利要求1或2的方法，其中所述酸性污染物是选自二氧化碳和硫化氢的一种或多种化合物。
4.权利要求3的方法，其中所述进料物流包含的二氧化碳量为总进料物流的10-95vol％、优选15-75vol％或80-95vol％，或其中所述进料物流包含的硫化氢量为总进料物流的0-45vol％，优选5-40vol％。
5.权利要求3或4的方法，其中所述进料物流包含的烃量为总进料物流的5-90vol％，优选5-15vol％或20-90vol％。
6.权利要求1-5任一项的方法，其中步骤2)中获得的渗透物的压力为1-30bara，优选5-25bara。
7.权利要求1-6任一项的方法，其中步骤2中的渗余物的烃含量为总渗余物物流的＞95vol％、优选大于97vol％，或其中步骤2中的渗余物的酸性污染物含量为总渗余物的小于2vol％、优选小于1vol％。
8.权利要求1-7任一项的方法，其中步骤2中的渗透物的二氧化碳或硫化氢含量为总渗透物物流的40-80vol％。
9.权利要求1-8任一项的方法，其中步骤4)中的渗透物的压力为1-20bara，优选5-10bara。
10.权利要求1-9任一项的方法，其中步骤4)中的渗余物的烃含量为总渗余物物流的40-90vol％，优选50-80vol％。
11.权利要求1-10任一项的方法，其中步骤4)中的渗透物的二氧化碳或硫化氢含量大于90vol％，优选大于98vol％。
12.权利要求1-11任一项的方法，其中步骤4)中的渗透物含有小于3vol％的烃，优选小于1vol％。
13.前述权利要求任一项的方法，其中所述方法另外包括：通过使包含烃和酸性污染物的气态进料与膜接触以获得气态烃类进料物流和富含酸性污染物的渗透物，从所述气态进料中获得所述进料物流。
14.权利要求1-13的富含烃的渗余物作为管道气、LNG进料或GTL进料的用途。
15.权利要求1-14任一项的方法，包括：预处理气态碳质进料物流或气态进料，以通过二醇处理例如利用MEG、DEG和/或TEG，丙三醇处理，或分子筛或二氧化硅凝胶处理从而去除水，所述方法任选还包括从气态碳质进料物流或气态进料中去除C5+化合物和/或C2-C4化合物。
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