CN101775163A - 包覆纺织帘线用橡胶组合物及使用其的轮胎 - Google Patents

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Abstract

一种根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物，以100质量份的包含天然橡胶和/或环氧化天然橡胶的橡胶组分为基准，包含二氧化硅和0.5-4质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物。于是，考虑到环境并为未来石油资源供给量的减少提前做准备，可提供一种用于包覆纺织帘线的橡胶组合物以及使用其的轮胎，该橡胶组合物主要由来自非石油资源的原材料组成，其具有出色的耐热性和耐久性。

Description

包覆纺织帘线用橡胶组合物及使用其的轮胎
本非临时申请基于2009年1月9日向日本专利局提交的日本专利申请No.2009-003934，通过引用将其全部内容结合到本文中。
技术领域
本发明涉及一种用于包覆纺织帘线的橡胶组合物以及一种使用该橡胶组合物的轮胎。
背景技术
在用于其上施加较高负载的汽车的轮胎中，纺织帘线通常用作用于胎体帘布层或带束的增强材料。尤其当橡胶因轮胎在汽车行驶期间的发热而脱离帘线时，会导致致命的轮胎故障。
通常，主要使用来自石油资源的原材料比如炭黑用于包覆纺织帘线用的橡胶组合物。然而，考虑到人们对环境保护的关注日益增加，在汽车领域也不例外，近年来已严格控制CO2在环境中的排放量。此外，有限的石油资源的供给量逐年降低，于是，可预期未来的石油价格会急剧上升，从而限制了来自石油资源的原材料比如炭黑的使用。至于轮胎的性能，考虑到对环境的影响，为了提高燃料效率，必须降低滚动阻力，并且为了提高轮胎的寿命，必须提高耐久性(橡胶强度)。
作为降低滚动阻力的方法，已知的方法有使用来自非石油资源的二氧化硅作为原材料来代替炭黑。当二氧化硅代替炭黑混入橡胶组合物时，不仅降低了滚动阻力，而且降低了来自石油资源的原材料比率，从而能考虑对环境的影响并能对未来石油供给量的减少提前作准备。然而，如果使用二氧化硅，那么会不利地增加橡胶组合物的门尼粘度，从而降低可操作性。
当包含天然橡胶或二氧化硅的橡胶组合物被涂覆到轮胎的胎体帘布层或带束上时，橡胶组合物中会因较差的耐热性而形成气泡，从而降低达到破裂时的时间。如果由植物纤维制得的人造丝帘线用作纺织帘线，那么水分在橡胶组合物硫化之前容易渗入人造丝帘线中，从而提高帘线周围的橡胶组合物中的含水量，导致在高速行驶期间，在橡胶组合物中形成气泡并降低耐久性。
虽然日本专利特开No.2003-63206公开了一种具有胎体帘布层行驶面的环境友好的轮胎，该胎体帘布层行驶面使用预定的非石油资源用于提高轮胎中的非石油资源比率，并为使用该轮胎的汽车提供了出色的抓地性能、耐久性和舒适度，但仍有必要进一步改善滚动阻力、可操作性和橡胶强度。
发明内容
本发明的目的在于提供一种用于包覆纺织帘线的橡胶组合物、以及一种使用该橡胶组合物的轮胎，该橡胶组合物主要由来自非石油资源的原材料组成，其具有出色的耐热性和耐久性，从而可考虑到对环境的影响并为未来石油资源供给量的减少而提前做准备。
本发明提供一种用于包覆纺织帘线的橡胶组合物，以100质量份的包含天然橡胶和/或环氧化天然橡胶的橡胶组分为基准，其包含二氧化硅和0.5-4质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物。
在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中，以100质量份的所述橡胶组分为基准，所述二氧化硅的含量优选为25-80质量份。
在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中，所述橡胶组分优选由10-100质量％的环氧化天然橡胶和0-90质量％的天然橡胶组成。
本发明还提供一种具有胎体帘布层的轮胎，该胎体帘布层通过用所述包覆纺织帘线用的橡胶组合物包覆纺织帘线而获得。
本发明还提供一种具有带束的轮胎，该带束通过用所述包覆纺织帘线用的橡胶组合物包覆纺织帘线而获得。
根据本发明，通过将预定量的预定橡胶组分、1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物与二氧化硅彼此混合，可以提供一种用于包覆纺织帘线的橡胶组合物以及使用其的轮胎，该橡胶组合物主要由来自非石油资源的原材料组成，其具有出色的耐热性和耐久性，从而可考虑到对环境的影响并为未来石油资源供给量的减少提前做准备。
通过本发明的如下具体实施方式，本发明的上述及其他目的、特征、方式以及优点将变得更加显而易见。
具体实施方式
<用于包覆纺织帘线的橡胶组合物>
通过将天然橡胶和/或环氧化天然橡胶、1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物与二氧化硅彼此混合，来制备根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物。
(橡胶组分)
至于橡胶组分，考虑到环境以及为未来石油资源供给量的减少提前做准备，根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物包含天然橡胶(NR)和/或环氧化天然橡胶(ENR)。其他橡胶组分没有特别限制，根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物可包含丁二烯橡胶(BR)、丁苯橡胶(SBR)、异戊二烯橡胶(IR)、异丁橡胶(IIR)、丁腈橡胶(NBR)、三元乙丙橡胶(EPDM)、卤化异丁橡胶(X-IIR)等。然而，考虑到环境，这些橡胶组分不是优选的，因此，仅NR和/或ENR更优选用作橡胶组分。
可以使用通常用于橡胶工业的NR比如RSS#3或TSR20。
也可以没有特别限制地使用通常用于橡胶工业的ENR。特别地，ENR的环氧化率优选为不超过50摩尔％。如果其环氧化率超过50摩尔％，那么用于包覆纺织帘线的橡胶组合物有导致剧烈返硫现象的趋势，从而明显地降低物理特性。
橡胶组分优选包含10-100质量％的ENR，剩余的为0-90质量％的天然橡胶。橡胶组分的极性因ENR的混入而提高，借此可提高根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物与纺织帘线之间的粘附性。橡胶组分中的ENR含量的下限优选为至少15质量％，进一步优选为至少20质量％。橡胶组分中的ENR含量的上限更优选为不超过70质量％。
(1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物)
在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中，以100质量份的橡胶组分为基准，混入0.5-4质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物。当为了提高非石油资源的比率而使用NR和/或ENR作为本发明中的橡胶组分时，NR的返硫现象因高速行驶中的发热而产生，于是在橡胶组分的变弱部分上因气化组分的膨胀而形成气泡。此外，在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中，来自水蒸气的膨胀的气泡因具有高水分含量的二氧化硅而容易形成。当具有高水分含量的人造丝帘线用作纺织帘线时，也容易导致类似的现象。在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中，由于包含作为返硫防止剂的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物而可提高耐热性和高速耐久性。
1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物优选由具有热稳定性和在橡胶内的出色分散性的二柠康亚酰胺制得。更具体地说，1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物可以由如下物质制得：1，2-二柠康亚酰胺甲基苯、1，3-二柠康亚酰胺甲基苯、1，4-二柠康亚酰胺甲基苯、1，6-二柠康亚酰胺甲基苯、2，3-二柠康亚酰胺甲基甲苯、2，4-二柠康亚酰胺甲基甲苯、2，5-二柠康亚酰胺甲基甲苯、2，6-二柠康亚酰胺甲基甲苯、1，2-二柠康亚酰胺乙基苯、1，3-二柠康亚酰胺乙基苯、1，4-二柠康亚酰胺乙基苯、1，6-二柠康亚酰胺乙基苯、2，3-二柠康亚酰胺乙基甲苯、2，4-二柠康亚酰胺乙基甲苯、2，5-二柠康亚酰胺乙基甲苯或2，6-二柠康亚酰胺乙基甲苯。特别地，优选使用具有热稳定性和在橡胶内的出色分散性的1，3-二柠康亚酰胺甲基苯。
1，3-二柠康亚酰胺甲基苯可以以下述化学式表示：
Figure G2009102067838D00041
(二氧化硅)
二氧化硅被混入根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物。
二氧化硅没有特别限制，但可通过湿法或干法制备。为了防止伴随返硫现象而在橡胶组分中形成气泡，优选使用具有低水分含量的干法二氧化硅。
二氧化硅的氮吸附比表面积(N2SA)为至少70m2/g，优选为至少80m2/g，进一步优选为至少90m2/g。如果二氧化硅的氮吸附比表面积低于70m2/g，那么不能获得通过混入二氧化硅增强橡胶组合物的充足效果。二氧化硅的氮吸附比表面积不超过150m2/g，优选不超过130m2/g。如果二氧化硅的氮吸附比表面积超过150m2/g，那么门尼粘度有过度增加的趋势，从而降低用于包覆纺织帘线的可操作性。可以根据ASTM-D-4820-93测定二氧化硅的氮吸附比表面积。
以100质量份的橡胶组分为基准，二氧化硅的含量优选为至少25质量份，进一步优选为至少30质量份。如果二氧化硅的含量低于25质量份，那么有在橡胶增强表面上出现问题的趋势。此外，二氧化硅的含量优选为不超过80质量份，进一步优选为不超过75质量份。如果二氧化硅的含量超过80质量份，那么由于促进剂对二氧化硅表面的吸附，趋于不能获得抑制返硫现象的充足效果。
(硅烷偶联剂)
优选在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中混入通常被称为偶联剂的试剂。该偶联剂可以由如下物质制得：γ-氨丙基三乙氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、N-β-氨基乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-氯代丙基三甲氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、N-苯基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷或二(3-三乙氧基甲硅烷基丙基)-四硫化物。偶联剂的含量为二氧化硅含量的5-20质量％。如果偶联剂的量较小，那么轮胎显著地发热，同时如果偶联剂的量过多，那么橡胶的硬度增大从而降低了轮胎在槽糕路面上行驶时的橡胶破裂性能。在后一情况中，用于橡胶组合物的成本增加从而导致较差的实用性。
(填料)
在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中，可使用炭黑、碳酸钙、氧化铝或二氧化硅作为填料。填料优选包含至少85质量％的二氧化硅。
以100质量份的橡胶组分为基准，填料的含量优选为至少25质量份，进一步优选为至少30质量份。如果填料的含量低于25质量份，那么趋于不能获得充足的增强效果。此外，填料的含量优选为不超过80质量份，进一步优选为不超过75质量份。如果填料的含量超过80质量份，那么工作面上的缺陷因过高的门尼粘度而有增加的趋势。
(其他配合剂)
除了上述橡胶组分、1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物、二氧化硅、硅烷偶联剂和填料之外，可以视需要在根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物中适当地混入通常用于橡胶工业中的其他配合剂比如软化剂、抗氧化剂、硬脂酸、氧化锌、硫化剂比如硫以及硫化促进剂。
考虑到环境并为未来石油资源供给量的减少提前做准备，根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物主要由来自非石油资源的原材料组成，因此，优选不使用炭黑、石油树脂等。
<纺织帘线>
纺织帘线是指通过将多根由有机纤维材料制成的细丝捻股所制得的帘线，有机纤维材料可以是比如尼龙6、尼龙66、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚2，6-萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚对苯二甲酰对苯二胺(PPTA)、聚乙烯醇(PVA)或人造丝。可以选用这些有机纤维材料中的一种或多种用于制备纺织帘线。特别地，具有相当高的模量和出色的控制稳定性的PET是优选的。考虑到环境保护，优选使用主要由来自非石油资源的原材料制成的人造丝。
<制造用于包覆纺织帘线的橡胶组合物的方法>
根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物通过一般方法制造。换句话说，根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物可以通过如下步骤制造：在班伯里密炼机、捏和机或开放式辊轧机中将上述配合剂混合，之后硫化获得的混合物。
<制造轮胎的方法>
根据本发明的轮胎可通过一般方法用根据本发明的用于包覆胎体帘线的橡胶组合物制造。换句话说，在未硫化阶段，用砑光辊(calender roll)等，在适当地控制砑光辊等的线速度使得橡胶组合物不过热的条件下，通过由视需要混入上述配合剂的根据本发明的包覆纺织帘线用橡胶组合物制得的不超过1mm厚度的薄膜状生胶片，来制造未硫化的胎体帘布层或未硫化的带束，并且通过普通的方法，在轮胎造型机上，将其与轮胎的其他部件一起塑模成生胎。通过在硫化机中加热加压该生胎来获得根据本发明的轮胎。
因此，考虑到环境并为未来石油资源的减少提前做准备，通过使用根据本发明的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物，可以制造根据本发明的轮胎作为环境友好的轮胎。
[实施例]
虽然现在结合实施例对本发明进行了更具体地说明，但本发明并不局限于这些实施例。
<实施例1-4和对照例1-5>
[生胶片和硫化橡胶薄片的制备]
根据表1所示的混合配方，使用神户制钢株式会社的1.7L班伯里密炼机，通过将除了不溶性的硫和硫化促进剂CZ以外的化学品以58％的填充率来填充而获得捏合物，并且以90rpm的速度、在达到150℃的温度下，捏合3分钟。然后，通过用砑光辊向获得的捏合物中加入不溶性硫和硫化促进剂CZ，并在20rpm的线速度、90℃的温度下捏合混合物3分钟来获得根据实施例1-4和对照例1-5的厚度为0.7mm的薄膜状生胶片。进一步地，通过在175℃的温度条件下将获得的生胶片硫化10分钟来制备根据实施例1-4和对照例1-5的硫化橡胶薄片。
(静态耐热性试验)
为了研究耐热性，由上述硫化橡胶薄片制得5mm正方形试样，并在预定温度条件下放置30分钟，以确认在硫化物中是否形成气泡。以10℃的沥青态进行该试验，以评估作为静态耐热试验温度(℃)的起泡温度。
(剥离试验)
通过用上述生胶片包覆等间隔排列的人造丝帘线或聚酯帘线并在150℃的温度条件下预硫化30分钟来制备剥离试验用试样。然后，在剥离试验用试样的表面上制作宽度为25mm的凹痕，并通过Instron Japan有限公司的拉伸试验机，以50mm/min的拉伸速度进行剥离，从而测定试样的剥离强度(牛顿/25mm)。用生胶片包覆的纤维帘线的剥离表面的比率被表示为橡胶包覆率(100％：完全包覆)。粘附性随剥离强度和橡胶包覆率提高而提高。
[轮胎的制备]
试验轮胎(尺寸：195/65R15)通过如下步骤制造：用上述生胶片包覆纺织帘线来制备未硫化的胎体，将该胎体与其他轮胎部件组合在一起并在175℃的温度条件下硫化10分钟。至于纺织帘线，聚酯帘线用于根据实施例1和对照例1-2的轮胎，同时人造丝帘线用于根据实施例2-4和对照例3-5的轮胎。
(高速耐久性试验)
根据ECE30标准，在280kPa内压以及4.4kN负载的条件下，每一试验轮胎以200千米/小时至10千米/小时-20分钟的阶梯式速度方式，在鼓轮上行驶，以测定直至轮胎破裂时的行驶距离。
(评估结果)
表1显示了上述试验的评估结果。
表1
天然橡胶：STR20。
SBR：SBR1502，住友化学工业株式会社制造。
环氧化天然橡胶：ENR25(环氧化率：25％)，Kumpulan Guthrie Berhad公司制造。
炭黑：Seast 3(N2SA：79m2/g)，东海碳有限公司制造。
二氧化硅：Ultrasil VN3(湿法二氧化硅，N2SA：175m2/g)，德固赛公司制造。
硅烷偶联剂：Si69(二(3-三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物)，德固赛公司制造。
芳香油：Process X-140，日本能源公司制造。
1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯：Perkalink 900，Flexys株式会社制造。
硬脂酸：″Tsubaki″，日本油脂株式会社制造。
锌白：锌白1号，三井金属化学矿业株式会社制造。
不溶性硫：″Seimi Sulfur″，鹤见化学工业株式会社制造。
硫化促进剂：Nocceler CZ，大内新兴化学工业株式会社制造。
聚酯帘线：聚酯帘线，Union Tire Cord株式会社制造。
人造丝帘线：人造丝帘线，Union Tire Cord株式会社制造。
根据实施例1和2的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物分别用于包覆聚酯和人造丝的纺织帘线，其中所述橡胶组合物各自包含100质量％的天然橡胶作为橡胶组分，以及以100质量份的橡胶组分为基准，50质量份的二氧化硅和2质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯。与根据对照例2和3的各自包含类似于实施例1的橡胶组分以及二氧化硅、但不含1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯的那些橡胶组合物相比，根据实施例1和2的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物显示出更好的静态耐热性试验结果和高速耐久性试验结果以及至少等效的剥离试验结果。特别地，使用聚酯帘线作为纺织帘线的实施例1显示出与使用SBR即合成橡胶的对照例1的橡胶组合物基本上等效的出色的静态耐热试验结果、剥离试验结果，以及高速耐久性试验结果。
根据实施例3的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物用于包覆人造丝的纺织帘线，其中所述橡胶组合物包含80质量％的天然橡胶和20质量％的环氧化天然橡胶作为橡胶组分，以及以100质量份的橡胶组分为基准，50质量份的二氧化硅和2质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯。与根据对照例4的包含类似于实施例3的橡胶组分以及二氧化硅但不含1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯的橡胶组合物相比，根据实施例3的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物显示出更好的静态耐热性试验结果和高速耐久性试验结果以及至少等效的剥离试验结果。
根据实施例4的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物用于包覆人造丝的纺织帘线，其中所述橡胶组合物包含50质量％的天然橡胶和50质量％的环氧化天然橡胶作为橡胶组分，以及以100质量份的橡胶组分为基准，50质量份的二氧化硅和2质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯。与根据对照例5的包含类似于实施例4的橡胶组分以及二氧化硅但不含1，3-二(柠康亚酰胺甲基)苯的橡胶组合物相比，根据实施例4的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物显示出更好的静态耐热性试验结果和高速耐久性试验结果以及至少等效的剥离试验结果。
虽然已对本发明进行了详细地描述和说明，但上述说明和实施例不应理解为对本发明保护范围的限定，本发明的保护范围由附后的权利要求项限定。

Claims (5)

1.一种用于包覆纺织帘线的橡胶组合物，以100质量份的包含天然橡胶和/或环氧化天然橡胶的橡胶组分为基准，包含二氧化硅和0.5-4质量份的1，3-二(柠康亚酰胺甲基)化合物。
2.如权利要求1所述的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物，其特征在于，
以100质量份的所述橡胶组分为基准，所述二氧化硅的含量为25～80质量份。
3.如权利要求1所述的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物，其特征在于，
所述橡胶组分由10-100质量％的环氧化天然橡胶和0-90质量％的天然橡胶组成。
4.一种具有胎体帘布层的轮胎，所述胎体帘布层通过用权利要求1所述的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物包覆纺织帘线而获得。
5.一种具有带束的轮胎，所述带束通过用权利要求1所述的用于包覆纺织帘线的橡胶组合物包覆纺织帘线而获得。
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