CN101618905A - 含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法 - Google Patents
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Abstract
含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法，以铁片为阳极和阴极对含磷废水进行电解，同时通入臭氧。处理工艺简单，基本无需添加化学药剂，处理效率高，具有设备体积小、易操作及后处理简单，不形成坚硬积垢，是处理含磷废水的有效方法之一，具有十分重大的市场开发前景。
Description
(一)技术领域
本发明涉及一种含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法。
(二)背景技术
含磷废水来源于化工、造纸、橡胶、染料和纺织印染、农药、焦化、石油化工、发酵、医药与医疗及食品等行业的废水排放。磷是导致水体富营养化的关键因素，含磷废水影响了鱼类等水生生物的生存，造成地面水体恶化，从而威胁人类健康。
目前，国内外污水除磷技术主要有生物法、化学法和吸附法等三种。生物法如A/O、A2/O、UCT工艺，具有良好的处理效果，但要求管理较严格，主要适合处理低浓度及有机态含磷废水；化学法主要有混凝沉淀法、结晶法、离子交换吸附法、电渗析、反渗透等工艺，主要适合处理无机态含磷废水，化学沉淀法中化学沉淀剂的投加会引起废水pH的上升，在池子及水管中形成坚硬的垢片，还会产生一定量的污泥；电渗析除磷是膜分离技术的一种，它只是浓缩磷的一种途径，自身无法从根本上去除磷；吸附法中应用的多孔隙物质有价廉的优点和独特的物化性质，预期将会更多的应用于解决废水除磷问题，但工业化的处理工艺还需研究。
近年来，国内外在臭氧氧化法及联用技术的应用研究方面取得了可喜的进展。臭氧氧化法与常规水处理方法比较具有显著的特点，如对于生物难降解物质处理效果好、降解速度快、占地面积小、自动化程度高、无二次污染、浮渣和污泥产生量较少，同时具有杀菌、脱色、防垢等作用。单独臭氧处理虽然效果较好，但是操作和设备费用相对较高。
电化学氧化的基本原理是污染物在电极上发生直接电化学反应或利用电极表面产生的强氧化性活性物种使污染物发生氧化转变，后者为间接电化学转化。其中，电絮凝法对于废水处理有很高的效率，并且可以减少污泥的产生量，进而减少污泥处置的费用。近10年来，电絮凝法处理废水技术在南美、欧洲等地得到快速发展，目前已经有很多学者对电絮凝处理染料废水进行了研究。但臭氧强化电絮凝法处理含磷废水的相关工作鲜见报道。臭氧强化电絮凝技术可以形成协同效应，为含磷物质的污染控制提供了广阔的前景，代表了高级氧化及电化学技术在除磷领域的一个新的发展趋势。
(三)发明内容
本发明要解决现有技术的缺点，提供一种基本无需添加化学药剂、操作简单、能有效去除废水中所含磷的臭氧强化电絮凝处理方法。
一种含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法，其特征在于：以铁片为阳极和阴极对含磷废水进行电解，同时通入臭氧。
进一步，极水比0.03；以铁片为阳极和阴极，铁片的尺寸为40mm×50mm×1mm，总有效表面积近4×10-3m2，两电极板间距为50mm，以KH2PO4废水(含磷废水)为电解液，控制电流和臭氧流恒定进行电解，以除去废水中磷。
本处理工艺的原理为：反应过程中首先阳极铁片失去电子转化为Fe2+进入电解液并凝聚成微小的颗粒，然后颗粒在搅拌混和的条件下生成铁的氢氧化物絮体，导致磷通过吸附混凝或络合从水中去除。以铁为电极的电絮凝的一个可能机理如下：
阳极：Fe0→Fe2+(aq)+2e (1)
Fe2+(aq)+2OH-(aq)→Fe(OH)2(s) (2)
4Fe2+(aq)+10H2O(l)+O2(g)→ (3)
4Fe(OH)3(s)+8H+(aq)
阴极：2H2O(aq)+2e→H2(g)+2OH-(aq) (4)
总反应：Fe0+2H2O→Fe(OH)2(s)+H2(g) (5)
4Fe0+10H2O(l)+O2(g)→4Fe(OH)3(s)+4H2(g) (6)
通入臭氧后，在高级氧化过程中，形成了氧化性更强、反应选择性较低的羟基自由基(·OH)，进而诱发一系列自由基链反应。·OH基团非常活泼，与大多数有机物的反应速率常数通常为106～109L/(mol·s)；其氧化电极电位高达2.80V，氧化能力仅次于氟；另外，该基团具有高电负性(亲电性)，其电子亲和能为569.3kJ，容易进攻高电子云密度点。在电絮凝过程中通入O3气体，反应体系中同时存在Fe2+和O3，发生如下反应：
Fe2+(aq)+O3(g)→FeO2+(aq)+O2(g) (7)
FeO2+(aq)+H2O→Fe3+(aq)+·OH+OH-(aq) (8)
Fe3+(aq)+3OH-(aq)→Fe(OH)3(s) (9)
Fe3+(aq)+PO4 3-(aq)→FePO4(s) (10)
因此，臭氧强化电絮凝过程中产生了更多的铁的氢氧化物絮体，起到了协同作用，实现了对污染物的有效去除。
本发明具体的方法所述如下：采用树脂玻璃电解槽(尺寸为60mm×50mm×100mm)，以铁片为阳极和阴极，两电极板间距为50mm，通过臭氧发生器提供臭氧。采用直流稳压电源，电流密度为15mA/cm2、电压36V，臭氧由臭氧发生器产生，通过转子流量计后通入电解槽底部，流率为20mL/min。
本发明所述的含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法的有益效果主要体现在：处理工艺简单，基本无需添加化学药剂，处理效率高，具有设备体积小、易操作及后处理简单，不形成坚硬积垢，是处理含磷废水的有效方法之一，具有十分重大的市场开发前景。
(四)具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步描述，但本发明的保护范围并不仅限于此：
实施例1：
实施方案和工作原理：首先进行单独臭氧氧化处理工艺、单独电絮凝处理工艺和臭氧强化电絮凝处理工艺的比较实验。
含磷废水的臭氧强化电絮凝处理工艺，采用树脂玻璃电解槽，以铁片为阳极和阴极，两电极板间距为50mm，以50 mg/L的KH2PO4废水为电解液，pH不调(pH4.6)，电絮凝的电源为直流稳压电源，电流密度为15mA/cm2、电压36V，通入的臭氧流率为20mL/min。工作原理如下：
阳极表面：Fe0→Fe2+(aq)+2e
Fe2+(aq)+2OH-(aq)→Fe(OH)2(s)
4Fe2+(aq)+10H2O(l)+O2(g)→4Fe(OH)3(s)+8H+(aq)
阴极表面：2H2O(aq)+2e→H2(g)+2OH-(aq)
溶液中：Fe2+(aq)+O3(g)→FeO2+(aq)+O2(g)
FeO2+(aq)+H2O→Fe3+(aq)+·OH+OH-(aq)
Fe3+(aq)+3OH-(aq)→Fe(OH)3(s)
Fe3+(aq)+PO4 3-(aq)→FePO4(s)
总反应：Fe0+2H2O→Fe(OH)2(s)+H2(g)
4Fe0+10H2O(l)+O2(g)→4Fe(OH)3(s)+4H2(g)
单独臭氧氧化实验中，KH2PO4废水浓度为50mg/L，pH不调(pH 4.6)，通入的臭氧流率为20mL/min。工作原理如下：
O3+H2O→2HO2·
O3+HO2·→HO·+2O2
单独电絮凝处理实验中，以铁片为阳极和阴极，两电极板间距为50mm，以50mg/L的KH2PO4废水为电解液，pH不调(pH4.6)，电絮凝的电源为直流稳压电源，电流密度为15mA/cm2、电压36V。工作原理如下：
阳极表面：Fe0→Fe2+(aq)+2e
Fe2+(aq)+2OH-(aq)→Fe(OH)2(s)
4Fe2+(aq)+10H2O(l)+O2(g)→4Fe(OH)3(s)+8H+(aq)
阴极表面：2H2O(aq)+2e→H2(g)+2OH-(aq)
总反应：Fe0+2H2O→Fe(OH)2(s)+H2(g)
4Fe0+10H2O(l)+O2(g)→4Fe(OH)3(s)+4H2(g)
Fe3+(aq)+PO4 3-(aq)→FePO4(s)
槽内废水停留时间均为15min，废水处理结果见表1。
表1三种工艺的比较
检测方法：磷酸盐采用国家环保总局编著的《水和废水监测分析方法》中规定的钼锑抗分光光度法测定，其中采用了T6新世纪紫外可见分光光度计。
表1结果表明，单独臭氧氧化工艺基本不能处理含磷废水，臭氧强化电絮凝处理工艺比单独电絮凝处理工艺处理效果要好，本发明能有效的处理含磷废水，反应15min后对含磷废水的去除率为98.6％。
实施例2：
电解液KH2PO4废水的浓度分别为50mg/L和100mg/L，臭氧强化电絮凝处理工艺的其它条件同上，处理结果见表2。
表2不同浓度含磷废水的处理结果
监测方法：同实施例1。
表2结果表明，含磷废水浓度的增加降低了磷酸盐的去除，在KH2PO4废水浓度为100mg/L时，反应15min后本发明臭氧强化电絮凝废水处理工艺对含磷废水的去除率为85.9％。
实施例3：
电絮凝中采用的电流密度分别为10mA/cm2和15mA/cm2，以50mg/L的KH2PO4废水为电解液，pH不调(pH4.6)，通入的臭氧流率为20mL/min。槽内废水停留时间均为15min，处理结果见表3。
表3不同电流密度下含磷废水的处理效果
监测方法：同上。
表3结果表明，在电流密度为10mA/cm2条件下，本发明臭氧强化电絮凝处理工艺对含磷废水的去除率相对于电流密度为15mA/cm2时略有降低，为92.8％。
实施例4：
通入的臭氧流率为10mL/min和20mL/min，采用树脂玻璃电解槽，以铁片为阳极和阴极，两电极板间距为50mm，以50mg/L的KH2PO4废水为电解液，pH不调(pH 4.6)，电絮凝的电源为直流稳压电源，电流密度为15mA/cm2、电压36V，槽内废水停留时间均为15min，处理结果见表4。
表4不同臭氧流率下含磷废水的处理效果
监测方法：同上。
表4结果表明，在臭氧流率为10mL/min条件下，本发明臭氧强化电絮凝处理工艺对含磷废水的去除率相对于臭氧流率为20mL/min时略有降低，为89.2％。
综上所述，本发明臭氧强化电絮凝处理工艺能有效处理含磷废水。在树脂玻璃电解槽内，以50～100mg/L的KH2PO4废水为电解液，pH不调(pH4.6)，以铁片为阳极和阴极，两电极板间距为50mm，采用直流稳压电源，电流密度为10～15mA/cm2、电压36V，通入臭氧流率为10～20mL/min，水力停留时间15min条件下，本发明臭氧强化电絮凝处理工艺对含磷废水的去除率达到85.9～98.6％。含磷废水的pH值经过本发明臭氧强化电絮凝处理工艺处理后有略微变化，从处理前的pH4.6变为pH6.2。
与现有技术相比，本发明所述的含磷废水的臭氧强化电絮凝处理工艺基本无需添加化学药剂，处理工艺简单，处理效率高，具有设备体积小、易操作及后处理简单等优点，具有十分重大的市场开发前景。
本说明书实施例所述的内容仅仅是对发明构思的实现形式的列举，本发明的保护范围的不应当被视为仅限于实施例所陈述的具体形式，本发明的保护范围也及于本领域技术人员根据本发明构思所能够想到的等同技术手段。
Claims (2)
1、含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法，其特征在于：以铁片为阳极和阴极对含磷废水进行电解，同时通入臭氧。
2、如权利要求1所述的含磷废水的臭氧强化电絮凝处理方法，其特征在于：极水比0.03；以铁片为阳极和阴极，铁片的尺寸为40mm×50mm×1mm，总有效表面积近4×10-3m2，两电极板间距为50mm，以KH2PO4废水为电解液，控制电流和臭氧流恒定进行电解，以除去废水中磷。
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