CN101561418A - 痕量钚样品中钚年龄测定方法 - Google Patents
痕量钚样品中钚年龄测定方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN101561418A CN101561418A CNA2009101421914A CN200910142191A CN101561418A CN 101561418 A CN101561418 A CN 101561418A CN A2009101421914 A CNA2009101421914 A CN A2009101421914A CN 200910142191 A CN200910142191 A CN 200910142191A CN 101561418 A CN101561418 A CN 101561418A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- plutonium
- component
- age
- sample
- americium
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 45
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 45
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 24
- 239000011347 resin Substances 0.000 claims abstract description 19
- 229920005989 resin Polymers 0.000 claims abstract description 19
- 229910052695 Americium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- LXQXZNRPTYVCNG-UHFFFAOYSA-N americium atom Chemical compound [Am] LXQXZNRPTYVCNG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 9
- LPXPTNMVRIOKMN-UHFFFAOYSA-M sodium nitrite Chemical compound [Na+].[O-]N=O LPXPTNMVRIOKMN-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims abstract description 6
- 238000001819 mass spectrum Methods 0.000 claims abstract description 3
- 235000010288 sodium nitrite Nutrition 0.000 claims abstract description 3
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 18
- MUBZPKHOEPUJKR-UHFFFAOYSA-N Oxalic acid Chemical compound OC(=O)C(O)=O MUBZPKHOEPUJKR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 12
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims description 5
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims description 5
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 claims description 3
- 238000010790 dilution Methods 0.000 claims description 3
- 239000012895 dilution Substances 0.000 claims description 3
- 238000006467 substitution reaction Methods 0.000 claims description 3
- 239000012749 thinning agent Substances 0.000 claims description 3
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 claims description 2
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 235000006408 oxalic acid Nutrition 0.000 claims description 2
- 238000000926 separation method Methods 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- 239000003085 diluting agent Substances 0.000 abstract 2
- 238000009616 inductively coupled plasma Methods 0.000 abstract 1
- 239000000523 sample Substances 0.000 description 19
- 238000000100 multiple collector inductively coupled plasma mass spectrometry Methods 0.000 description 7
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 6
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 4
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 4
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 3
- 238000001514 detection method Methods 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 230000005251 gamma ray Effects 0.000 description 2
- 239000000463 material Substances 0.000 description 2
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 230000002950 deficient Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 150000002500 ions Chemical group 0.000 description 1
- 238000001906 matrix-assisted laser desorption--ionisation mass spectrometry Methods 0.000 description 1
- 238000000918 plasma mass spectrometry Methods 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 239000000700 radioactive tracer Substances 0.000 description 1
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 1
- 239000012488 sample solution Substances 0.000 description 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 1
- 230000005477 standard model Effects 0.000 description 1
- 238000012795 verification Methods 0.000 description 1
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 1
Images
Landscapes
- Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)
Abstract
本发明公开了一种痕量钚样品中钚年龄测定方法。该方法是在样品中加入钚及其子体镅的同位素稀释剂242Pu、243Am,再加入亚硝酸钠进行调价,然后载入TEVA树脂柱,用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分,再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分,得到241Pu/242Pu和241Am/243Am值。根据加入的稀释剂的量计算出241Pu/241Am值,代入年龄计算公式得到钚年龄。该方法所测量的年龄结果与参考值偏差在5%以内。
Description
技术领域
本发明属于放射性同位素测量技术领域,具体涉及痕量钚年龄的探测技术。
背景技术
在核法医学和核查领域,需要探测痕量钚的年龄属性。国内外学者主要是用γ谱仪来进行钚年龄的测定。该方法针对的测量对象是钚材料,一般认为样品量最少需要100mg,对样品形状有一定的要求。对于量更小的样品,由于仪器探测限限制,γ谱仪测量钚年龄的偏差较大,所需的测量时间也较长。在Radiochim.Acta 96,(2008)327-331中,张海涛等人发展了α谱联合热表面电离质谱测量钚材料年龄的方法,他们所测量的样品中钚的总量在微克量级。在Journal ofRadioanalytical and Nuclear Chemistry,Vol.272,No.1(2007)45-51中,U.Nygren等人用电感耦合等离子体质谱对钚标准样品的钚年龄进行了测量,样品处理过程比较繁琐,对于武器级钚的年龄结果重复性不是很好。
发明内容
(一)发明目的
本发明根据现有技术的缺陷,提供一种比较简便的测定痕量钚样品中钚年龄的方法。
(二)技术方案
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案。
一种痕量钚样品中钚年龄测定方法,是在样品中加入钚及其子体镅的同位素稀释剂242Pu、243Am,再加入亚硝酸钠进行调价,然后载入TEVA树脂柱,用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分,再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分,得到241Pu/242Pu和241Am/243Am值。根据加入的稀释剂的量计算出241Pu/241Am值,代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。
式中,t是钚年龄,年。λ是放射性核的衰变常数,ln2/T1/2,N是测量时刻的放射性核原子数,下标1和2分别代表母核与子核,本发明是指241Pu和241Am。
所述的用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分的方法是,用1-3mol·L-1硝酸淋洗TEVA树脂柱收集镅组分后,用(0.1-0.5)mol·L-1硝酸-(0.01-0.10)mol·L-1草酸溶液淋洗收集钚。镅组分转移上TRU树脂柱,用4-6mol·L-1HCl淋洗收集镅。
(三)实施效果
本发明所提供的技术方案,化学分离过程简单,回收率高。流程空白本底与测量空白本底没有显著性差异,本底控制较好。样品分析时间短,方法准确性高。对于年龄在20年左右的钚样品,所测量的年龄结果与参考值偏差在5%以内。
附图说明
图1测量钚年龄流程图。
具体实施方式
下面结合附图,对本发明的技术方案作进一步阐述。
实施例1
本实施例按照如下步骤实施:
步骤1,称取钚浓度为107ng·g-1的钚样品溶液0.0403g,加入浓度为47.93pg·g-1的243Am示踪剂0.3287g、浓度为1.0409ng·g-1的242Pu稀释剂0.0108g,以及600μL 4×10-3mol·L-1NaNO2,反应10分钟后蒸干。
步骤2,将蒸干后的样品加入1mL 2mol·L-1HNO3转移上TEVA树脂柱,树脂体积1mL,先用1.5mL 2mol·L-1HNO3淋洗收集为Am′组分,再用5mL 2mol·L-1HNO3淋洗交换柱,最后用6mL0.15mol·L-1硝酸-0.025mol·L-1草酸溶液淋洗收集为Pu组分,待MC-ICP-MS分析用。
步骤3,将Am′组分转移上已用5mol·L-1HCl平衡的TRU树脂柱,树脂体积1mL,用5mol·L-1HCl进行淋洗,收集第4到15mL的流出液作为Am组分。将Am组分蒸干后用3mL 2%HNO3溶解待MC-ICP-MS分析用。
步骤4,MC-ICP-MS法分别测量Am组分中的241Am/243Am值、Pu组分中的241Pu/242Pu值。
步骤5,根据加入的稀释剂量计算出241Pu/241Am值,将241Pu/241Am值代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。
钚样品的测量结果如表1-2所示。测得钚年龄为21.77年。
表1钚样品Pu/Am母子关系测量结果*
*注:接收器为离子计数器
表2通过241Am/241Pu计算的钚样品的年龄结果
实施例2
测量步骤和样品同实施例1,不同之处是步骤2、3。本实施例的步骤2、3如下:
步骤2,将蒸干后的样品加入1mL 2mol·L-1HNO3转移上TEVA树脂柱,树脂体积1mL,先用2.0mL 1mol·L-1HNO3淋洗收集为Am′组分,再用5mL 2mol·L-1HNO3淋洗交换柱,最后用7mL 0.1mol·L-1硝酸-0.01mol·L-1草酸溶液淋洗收集为Pu组分,待MC-ICP-MS分析用。
步骤3,将Am′组分转移上已用5mol·L-1HCl平衡的TRU树脂柱,树脂体积1mL,用4mol·L-1HCl进行淋洗,收集第5到15mL的流出液作为Am组分。将Am组分蒸干后用3mL 2%HNO3溶解待MC-ICP-MS分析用。
测得钚年龄为21.42年。
实施例3
测量步骤和样品同实施例1,不同之处是步骤2、3。本实施例的步骤2、3如下:
步骤2,将蒸干后的样品加入1mL 2mol·L-1HNO3转移上TEVA树脂柱,树脂体积1mL,先用1mL 3mol·L-1HNO3淋洗收集为Am′组分,再用5mL 2mol·L-1HNO3淋洗交换柱,最后用5mL 0.15mol·L-1硝酸-0.10mol·L-1草酸溶液淋洗收集为Pu组分,待MC-ICP-MS分析用。
步骤3,将Am′组分转移上已用5mol·L-1HCl平衡的TRU树脂柱,树脂体积1mL,用6mol·L-1HCl进行淋洗,收集第3到15mL的流出液作为Am组分。将Am组分蒸干后用3mL 2%HNO3溶解待MC-ICP-MS分析用。
测得钚年龄为23.56年。
显然本领域的技术人员可以对本发明进行各种修改和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样,假若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求其等同技术的范围内,则本发明也意图包含这些修改和变型。
Claims (2)
1.一种痕量钚样品中钚年龄测定方法,其特征在于:在样品中加入钚及其子体镅的同位素稀释剂242Pu、243Am,再加入亚硝酸钠进行调价,然后载入TEVA树脂柱,用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分,再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分,得到241Pu/242Pu和241Am/243Am值。根据加入的稀释剂的量计算出241Pu/241Am值,代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。
式中,t是钚年龄,年。λ是放射性核的衰变常数,ln2/T1/2,N是测量时刻的放射性核原子数,下标1和2分别代表母核与子核,本发明是指241Pu和241Am。
2.根据权利要求1所述的痕量钚样品中钚年龄测定方法,其特征在于:所述的用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分的方法是,用1-3mol·L-1硝酸淋洗TEVA树脂柱收集镅组分后,用(0.1-0.5)mol·L-1硝酸-(0.01-0.10)mol·L-1草酸溶液淋洗收集钚。镅组分转移上TRU树脂柱,用4-6mol·L-1HCl淋洗收集镅。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN2009101421914A CN101561418B (zh) | 2009-06-05 | 2009-06-05 | 痕量钚样品中钚年龄测定方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN2009101421914A CN101561418B (zh) | 2009-06-05 | 2009-06-05 | 痕量钚样品中钚年龄测定方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
CN101561418A true CN101561418A (zh) | 2009-10-21 |
CN101561418B CN101561418B (zh) | 2012-07-04 |
Family
ID=41220309
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
CN2009101421914A Active CN101561418B (zh) | 2009-06-05 | 2009-06-05 | 痕量钚样品中钚年龄测定方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
CN (1) | CN101561418B (zh) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN109342641A (zh) * | 2018-11-05 | 2019-02-15 | 中国原子能科学研究院 | 含钚微粒年龄的测定方法 |
CN113311466A (zh) * | 2021-04-08 | 2021-08-27 | 中国辐射防护研究院 | 一种植物样品中钚含量的分析方法 |
CN114371051A (zh) * | 2021-12-01 | 2022-04-19 | 中国辐射防护研究院 | 一种基于高灵敏度气溶胶的钚元素分析方法 |
Family Cites Families (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN1037914C (zh) * | 1993-03-04 | 1998-04-01 | 清华大学 | 从生产堆浓缩高放废液中分离锕系元素的方法 |
US7525101B2 (en) * | 2006-05-26 | 2009-04-28 | Thermo Niton Analyzers Llc | Neutron and gamma ray monitor |
EA015489B1 (ru) * | 2007-01-30 | 2011-08-30 | Елена Баснер | Датирование предметов искусства |
-
2009
- 2009-06-05 CN CN2009101421914A patent/CN101561418B/zh active Active
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN109342641A (zh) * | 2018-11-05 | 2019-02-15 | 中国原子能科学研究院 | 含钚微粒年龄的测定方法 |
CN113311466A (zh) * | 2021-04-08 | 2021-08-27 | 中国辐射防护研究院 | 一种植物样品中钚含量的分析方法 |
CN114371051A (zh) * | 2021-12-01 | 2022-04-19 | 中国辐射防护研究院 | 一种基于高灵敏度气溶胶的钚元素分析方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN101561418B (zh) | 2012-07-04 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
CN101561417B (zh) | 痕量钚样品中钚年龄测定方法 | |
CN103454351B (zh) | 一种同时测定高纯磷酸中痕量阴离子的离子色谱方法 | |
CN104865283B (zh) | 一种对矿物进行无标样氩‑氩定年的方法 | |
CN101561418B (zh) | 痕量钚样品中钚年龄测定方法 | |
Paredes et al. | Evidence of isotopic fractionation of natural uranium in cultured human cells | |
Röllin et al. | Pu and Np analysis of soil and sediment samples with ICP-MS | |
Tera et al. | Precise isotopic analysis of lead in picomole and subpicomole quantities | |
Xiao et al. | Determination of 234U/238U, 235U/238U and 236U/238U isotope ratios in urine using sector field inductively coupled plasma mass spectrometry | |
Zhang et al. | Determination of ultra-low level 241Am in soil and sediment using chemical separation and triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measurement with He-NH3 as collision-reaction gas | |
CN106404814A (zh) | 一种测定黑火药中钾含量的方法 | |
Ning et al. | Adsorption mechanism of silica/polymer-based 2, 6-bis (5, 6-diisohexyl-1, 2, 4-triazin-3-yl) pyridine adsorbent towards Ln (III) from nitric acid solution | |
CN110174458A (zh) | 一种复配食品添加剂中铅和总砷同时测定的检测方法 | |
CN101561404B (zh) | 痕量钚样品中钚年龄测定方法 | |
CN103185718A (zh) | 用醋酸铅螯合反式滴定法检测锡铅焊料中锡含量的方法 | |
Gangopadhyay | Simple parametrization of an α-decay spectroscopic factor in the 150⩽ A⩽ 200 region | |
CN103412033A (zh) | 一种烟用接装纸质控样品铬含量的定值方法 | |
CN106248709A (zh) | 一种测定烟花爆竹用烟火药剂中钾含量的方法 | |
CN102455321B (zh) | 一种超高纯氨水中微量钙离子的检测方法 | |
Xiao et al. | Determination of 237 Np and 239 Pu in urine using sector field inductively coupled plasma mass spectrometry (SF-ICP-MS) | |
Seferinoğlu et al. | Evaluation of uncertainty components associated with alpha-particle spectrometric measurements of uranium isotopes in water | |
CN104062291B (zh) | 一种ki和h3bo3混合溶液中ki浓度的测定方法 | |
Chen et al. | Studies on the age determination of trace plutonium | |
CN113804673A (zh) | 玻璃中硼含量的测定方法 | |
CN109342641B (zh) | 含钚微粒年龄的测定方法 | |
KR20110091264A (ko) | 핵물질 혼재 시료에서 핵물질별 정량분석을 하기 위한 비파괴측정장치와 통합 분석시스템을 갖춘 핵물질 통합 측정 시스템 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C14 | Grant of patent or utility model | ||
GR01 | Patent grant |