CN101541396A - 变温吸附系统 - Google Patents
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Abstract
一种从具有强吸附成分(SAC)和其它气态成分的工艺气流除去一种或多种SAC的方法调节负载有SAC的工艺气流的温度为约80℃至约500℃。调节了温度的工艺气流接触热交换面，以转移热量至吸附剂，从而导致吸附的SAC解吸以用于收集，并冷却工艺气流，从冷却的工艺气流除去任何冷凝物。冷却的工艺气流接触吸附剂的冷却部分，以从其中吸收SAC，产生SAC贫化的工艺气流和负载有SAC的吸附剂。回收解吸的SAC以用于收集，并回收任何吸附剂细粉以用于收集。
Description
相关申请的交叉引用
无
有关联邦资助研究的声明
不适用
发明背景
1.技术领域
本发明涉及从烟道气捕集并富集二氧化碳(CO2)的吸附剂，并且具有通过加热该吸附剂可进行再生的独特的移动床结构。这类体系通常称为变温吸附(temperature swing adsorption)(TSA)，因为在吸收和释放期间，同步循环吸附剂温度。该特定类型TSA原理包括吸附剂的移动床。它提供明显优点，例如相对于为获得相同目的而使用的固定床(静止吸附剂)体系，效率更高、热质量更低、热损失更低、成本更低。这类吸附剂特别适用于包含至少3％二氧化碳的烟道气、和至少1,000标准立方英尺/小时的烟道气。
此外，本发明涉及从用于工业用途的气流(例如包含二氧化硫的空气、天然气或包含过量二氧化碳的填埋气体)、干燥空气、和烃类混合物的分离物中除去某些成分。
2.背景技术
我们现代社会的一个问题是由矿物燃料的燃烧产生能量以及相关的排放物。尽管还有一些争论，与该排放物有关的两个主要问题是酸雨和全球变暖。
例如，某些煤沉积层中存在的硫导致排放硫氧化物(SOX)，其中主要是二氧化硫。自从二十世纪六十年代，已经认识到SOX有助于形成所谓的酸雨，酸雨导致森林、湖和农业产品的毁坏(http://www.epa.gov/airmarkets/acidrain/effects/surfacewater.html，2006年2月21日)。幸好已经采取措施防止SOX进入环境。
在二十世纪九十年代，全球变暖(或更广泛地，气候变化)被认为是严重的潜在问题。(http://yosemite.epa.gov/oar/globalwarming.nsf/content/climate.html，2006年2月21日)。燃烧矿物燃料(包括煤炭和天然气)、以及其它烃类燃料(包括丙烷、液化石油气(LPG)、取暖用油、填埋气体、汽油、喷气发动机燃料、柴油机燃料和石脑油)产生二氧化碳。二氧化碳被称作温室气体，因为与空气的主要成分相比，它有助于接收太阳能，但是限制从地球表面散热。
因此，许多个人和组织认为二氧化碳对全球变暖或气候变化负主要责任，他们想要限定排放二氧化碳进入环境。现在，没有从发电厂或其它来源收集二氧化碳排放物的经济化的手段。本发明涉及在排放物进入环境之前，从烟道气捕集二氧化碳，尽管它也适用于其它气体分离应用。
认识到气候变化问题与逐渐耗尽的矿物燃料源(例如原油)有关。因此，已经发展多种技术，以增强从地质贮藏处回收原油。一种更加有前景的增强原油回收的技术是将二氧化碳注入已使用常规初级技术部分贫化的原油贮藏处。该油回收技术公开于美国专利No3442332和其它参考文献中。从烟道气回收二氧化碳的廉价方式将改善从现有贮藏处提取原油的经济性。
3.移动床吸附器的背景
大部分已知类型的移动床吸附器用于从空气捕集挥发性有机化合物(VOC)。Berg在美国专利No2519873中；Murakami和Okamoto在美国专利号4047906中；Jacquish在美国专利号No48693734中；Dingfors在美国专利号4902311中；Cioffi和Cowles在美国专利号5676738中；Vickery在美国专利No6027550中公开了实例。
Berg的专利教导通过选择性吸附，使用具有吸附段和汽提段的装置，以分离气体混合物。该专利基于所谓的超吸器，其用于以活性碳分馏烃类气体。汽提段具有接触部分和加热部分，通过热量和汽提气(例如蒸汽)的联合作用进行再生。此外，存在提引器(elevator)，用以从汽提段底部至吸附段顶部转移再生的吸附剂。由Treybal报道了“构造几种非常大型的吸附塔，但是非常易碎的碳遭受严重的磨耗损失，并且用于固体和气体的活塞流的非新型连续流、逆流装置被认为是有效的。”Treybal，R.E.，″Mass-Transfer Operations″，第三版，McGraw-Hill，New York，1980”。Wankat(Wankat，P.C.，“Large ScaleAdsorption and Chromatography”第II卷，CRC Press，Boca Raton，1986)述评了其它信息，其提到“磨耗损失是问题，但是如果使用现代化球形碳珠粒，可以减小磨耗损失”。
Murakami和Okamoto的专利公开了一种净化包含污染物的废气的装置。该装置是由吸附部分构成的塔，包含具有堰(weir)的塔板，每个塔板被隔开为两个区域，用来调节吸附剂横过塔板的横向流动。两个区域均被穿孔，但是一个区域中孔穴太小，以致吸附剂无法渗入，而另一个区域允许吸附剂落至下面的塔板，进入其无法通过的区域。将该气体送到塔的下部塔板，并将吸附剂送到塔的顶部塔板，产生整个逆向流动，尽管吸附剂在任何塔板上将为交叉流动。
Jacquish的专利展示了用于处理被溶剂蒸气(即，VOC)污染的空气的吸附系统。吸附段包含由筛构成的平行通道，通过其吸附剂下降，而污染气流水平流动，其在气体和吸附剂之间产生交叉流动。从平行通道收集吸附剂，并由于重力向下转移至解吸器，其中VOC被解吸进入载气例如氮气中。气体分离，并且其中一些以与吸附剂相同方向向下垂直流动，而其余向上流动或多或少地与吸附剂形成逆流。最后效果是交叉流动。通过输送器将吸附剂转移至吸附段顶部。
Dingfors的专利教导使用大孔隙聚合颗粒流化床进行吸附，将被溶剂蒸气(即VOC)污染的空气通过该流化床。该聚合颗粒吸收溶剂蒸气，并转移至独立的汽提塔(解吸器)，其通过以逆向流动施加热空气以解吸溶剂，同时通过热交换器。冷却该解吸的溶剂蒸气和空气，以冷凝该溶剂用于重复利用。
Cioffi和Cowles的专利展示了另一种VOC回收系统，其中污染气体向上流动，吸附剂向下流动，与气路相反。吸附段包含1至20个筛板塔板(多孔板)-其允许气体向上流动(通过穿孔)，以及通路(下导管)-其允许吸附剂向下通过至下面的塔板。将吸附剂转移到自立的解吸器顶部，其中VOC被解吸进入载气中，其流动与固体相反，即向上流动。吸附剂进行气动转移。
Vickery的专利公开了另一种VOC回收系统，其中污染气体向上流动，吸附剂向下流动，与气路相反。吸附段包含两个区域，其允许在分开、自立的解吸器中再生吸附剂。每个吸附区域包含具有堰的塔板，其用来调节吸附剂横过塔板以及至下面塔板的横向流动。该塔板是穿孔的，但是孔太小以致于吸附剂无法渗入。通过吸附区域后，将吸附剂转移到独立的解吸器，其中VOC解吸进入载气中，其流向自立的热氧化器。将吸附剂气动转移回到吸附段。
来自Oak Ridge National Laboratory的D.Aaron和C.Tsouris最近公开了论文“Separation of CO2 from Flue Gas：A Review”，Separation Science andTechnology，第40卷，321-348页(2005)。该文摘陈述了“截止至该综述完成时，总结为用于二氧化碳分离的最有前途的方法是使用单乙醇胺(MEA)吸收流体”。接着说到某些薄膜法可以是有吸引力的，“分离比流体吸收可以更加有效”，并且其它方法(例如吸附)“或者太新不能比较，或者不可能显著改变使它们合乎实施的需要”。
4.其它二氧化碳捕集技术的背景
捕集技术可以被分成两大类：燃烧后捕集技术(所谓的从烟道气管末端捕集二氧化碳)、和预燃烧捕集技术(经由化学反应，通过燃料转化来捕集二氧化碳)。第一类包括吸收(例如用MEA)、吸附(变压或变温)、和膜分离。第二类包括煤气化，即通过部分氧化，其产生合成气：主要为一氧化碳(CO)和氢气(H2)。然后在受控环境中分离一氧化碳和氢气，并燃烧，释放几乎纯二氧化碳和水。可选择地，随着合成气的形成而除去碳，该合成气通过金属(例如钙、镁或其它)的氧化物的碳化，以产生氢气。另一种预燃烧方法被称作氧气燃烧捕集(或有时称为氧化燃料)，其包括分离空气(以除去氮气)，以获得相对纯氧(O2)，其与循环的二氧化碳混合，以避免过度的温度。
当能源部门考虑这样的假设问题“什么捕集技术可以用于我的地方性发电厂？”时，答案是：“将来，新兴的研究与开发将提供多种成本有效的技术，用于从发电厂捕集二氧化碳。然而，现在现有发电厂现代化的技术基本上局限于‘胺吸收剂’”(http://www.netl.doe.gov/coal/Carbon％20Sequestration/Resources/faqs.html，2005年1月5日)。该出处接着说明吸收的基本概念：该方法如下所述运行。通过水和胺溶液，使通常离开烟囱的烟道气起泡。水中胺与烟道气中二氧化碳反应，以形成称为富集胺的中间化学品。富集胺是可溶的，并保留在水溶液中。某些烟道气鼓泡离开胺溶液，并排放到空气中，就象之前的烟道气，但是二氧化碳部分与胺反应，并保留在溶液中。泵送该富集胺至另一个管，在其中加热以使它们分解回正常的(贫)胺和二氧化碳气体。从该管收集纯二氧化碳气体，并循环正常的胺至烟道接触塔气体管。没有提到的是在再生洗涤液的过程中消耗大量蒸汽，相当于发电厂净输出的约三分之一至二分之一。
所需能量的固有成本防碍依靠压缩或排气(例如变压吸附、薄膜法、和某些吸收变型)的其它技术。为了说明，给定流量所需的功率为Q，初始压力为PL和最终压力为PH，温度为T，热容比γ＝CP/CV是：
如果必须压缩烟道气以对其进行处理(例如通过薄膜装置)，能量成本将取决于所需压力。例如，如果从水泥厂以0.1478的排出摩尔分数收集二氧化碳，总体流量为243.1千标准立方英尺/分钟(相应于排放率3000吨二氧化碳/天)，如果所需压力PH＝44.1磅/平方英寸(起始于PL＝大气压)，所需功率是约30MW。如果能量耗费$0.05每千瓦小时，捕集二氧化碳的成本将是约$11.86每吨。同样，如果必须使用真空用于收集浓缩二氧化碳，成本将取决于抽气程度。例如，对于相同水泥厂和基本能量耗费，如果每天仅在PL＝1.0磅/平方英寸下收集3000吨二氧化碳，并仅压缩至PH＝大气压，所需能量将是约10MW。仅每吨二氧化碳的能量耗费将是约$4.17。请注意对于这两个说明，所述耗费仅代表耗费的能量，不是用于泵送气体的装置的费用，也不是用于进行分离的装置的费用。
5.吸附剂的选择
对于任何应用来说，吸附剂最重要的特征是：工作容量(吸收步骤和释放步骤之间的所需强吸附成分的载荷变化，如图2所示)、选择性(吸收所需强吸附成分并且不吸收其它不需要成分的性能)、动力学(吸收和释放所需强吸附成分的速度)、耐用性(经过许多循环或周期，承受移动床吸附剂体系中应力的性能，即耐受由机械应力产生的磨损的性能)、化学相容性(合适的惰性，即耐受进料混合物中杂质降解或毒害的性能)、和费用(即，适当低的成本，以使整个方法是经济的)。该方法的总体性能和经济效益取决于全部这些。
用于该应用的合适的吸附剂是在相关温度范围和成分范围内具有相当大工作容量的吸附剂，相对于不需要的成分(例如氮气和氧气)来说，对于二氧化碳具有良好的选择性、良好的动力学、高耐用性、良好的化学相容性和适度的低成本。几种吸附剂是可用于二氧化碳捕集的选择物。例如，分子筛是原子布置在点阵或框架中的材料，以致存在大量互连的均匀尺寸的孔隙。该孔隙通常仅接收分子尺寸大约相同或小于该孔隙的分子。因而，相对于孔隙，分子筛可以基于分子尺寸进行吸收和分离或筛选。一类分子筛是沸石。沸石是铝的水合硅酸盐，通常包含可交换的阳离子。因而，由于其化学组成，沸石是被称为硅铝酸盐的较大范围吸附剂中的一部分。其它分子筛由称为ALPO4的磷酸铝、硅酸钛、铝酸金属盐等形成。沸石可以自然形成或人工制造。自然形成的沸石类型包括菱沸石、斜发沸石、毛沸石、片沸石和丝光沸石，略举数例。人造沸石特别包括A、D、L、R、S、T、X、Y、ZSM型沸石、丝光沸石或斜发沸石。这些沸石的某些具体变种包括相应于占优势阳离子的缩写的数字命名或前缀。活性氧化铝、活性碳和硅胶包含其它可用于从烟道气捕集二氧化碳的大量吸附剂种类。
为了产生移动床吸附剂，吸附剂必须流动。吸附剂的三种普通颗粒形状是可商购的，即珠粒、粒状(或挤出物)和微粒，优选珠粒。相对于其它形状，它们较小倾向于聚集、桥接或阻塞需要流动通过的沟道。
化学相容性、或耐受进料混合物中杂质降解或毒害的性能对于从烟道气捕集二氧化碳是非常重要的。许多烟道气源包含除二氧化碳之外的成分，例如水蒸汽、NOX和SOX。关心NOX和SOX，因为它们与水缩合形成腐蚀性酸。因此，如果这些成分被水吸附，特别是在包含显著比例的铝的吸附剂中，产物可以损失吸附能力、弱化结构、和最终破坏、或甚至分解。
Harlick和Tezel研究了用于从烟道气分离二氧化碳的几种沸石选择物，包括沸石5A、13X、NaY、和ZSM-5(Harlick，PJ.E.和F.H.Tezel，“AnExperimental Screening Study for CO2 Removal from N2”，Mesoporous andMicroporous Materials，76，71-79(2004))。除了这些，根据上述列举的特征，某些类型的活性氧化铝、硅胶、4A沸石和活性碳是可能的(plausible)选择，但是取决于产品规格和专门应用的操作条件。Mello和Eic测量了在氮气中从包含水蒸汽和二氧化硫的气体混合物吸收二氧化碳。考虑到高硅沸石(highsilica zeolite)，即，MFI-26和MOR-20，分别具有26和20的Si/Al比例(Mello，M.和M.Eic，“Adsorption of Sulfur Dioxide from Pseudo Binary Mixtures onHydrophobic Zeolites：Modeling of the Breakthrough Curves”，Adsorption，8，279-289(2002))。它们没有评论其吸附剂与气体混合物的化学相容性。
用于本目的的“吸附剂”包括多孔固体、颗粒材料或各材料的混合物，其有选择地从包含至少一种其它成分的混合物接收并保持(或吸附)一种或多种成分在其孔隙中。在这种情况下，该混合物是用其污染的工艺气体，例如下文讨论的这些吸附剂。虽然说明书为了方便起见通常使用术语“吸附剂”，但实际上其是指且本领域技术人员应当理解为尺寸通常约0.1mm至10mm的多孔固体、颗粒材料。此外，使用的术语“颗粒吸附剂”或“固体吸附剂”也是指此处限定的“吸附剂”。
发明内容
从工艺气流(例如，通常称为烟道气的燃烧产物)中除去一种或多种强吸附成分(简称“SAC”，无论一种或多种)(例如二氧化碳)，其包含下列步骤：
方案1：工艺气体是热源：
(a)工艺气流的温度为约80℃至约500℃，
(b)等工艺气流与热交换面进行接触，以热接触的形式与吸附剂接触；所述热交换面从所述工艺气流转移热量至所述吸附剂，以冷却所述工艺气流，并可以从所述工艺气流除去冷凝物，如果达到露点温度的话；
(c)任选地流动所述冷却工艺气流以接触外换热器表面，冷却剂流过该外换热器表面的另一侧，从而获得进一步冷却的温度为约-20℃至约120℃的工艺气流；
方案2：辅助的热介质是热源：
(a)使用约80℃至约500℃的辅助热介质(例如蒸汽冷凝物、放热反应的流出物、地热流体)，
(b)将辅助热介质与任选的第一热交换面进行接触，以热接触的形式与吸附剂接触；所述热交换面从所述加工辅助热介质转移热量至所述吸附剂，以冷却所述辅助热介质；
(c)提供约-20℃至约120℃的工艺气流；
对于每个方案：
(d)流动约-20℃至约120℃的所述工艺气流以直接接触所述吸附剂的冷却部分，以从其中吸附SAC，产生SAC贫化的工艺气流；
(e)通过与任选的第二热交换面热接触，部分加热所述吸附剂，所述热交换面的另一侧接触已经用通过与后续的热交换面热接触的热吸附剂加热的流体，其随后循环；
(f)如步骤(b)中描述，通过与所述第二任选的热交换面热接触以充分加热所述吸附剂，从而导致吸附的SAC被解吸，并回收解吸的SAC以用于收集；
(g)流动得自步骤(f)的所述SAC贫化的吸附剂以接触热交换面，所述热交换面的另一侧接触已经用通过与得自步骤(e)的前述热交换面热接触的冷却的吸附剂冷却的流体，其随后循环；
(h)充分冷却，用于返回该方法的步骤(c)；和
(i)回收任何细粉以用于收集。
从而，本发明是一种通过将负载了二氧化碳的工艺气流的温度调节为约80℃至约500℃，从具有二氧化碳和其它气体成分的工艺气流中除去二氧化碳的多步方法。该调节了温度的工艺气流接触热交换面，以转移热量至吸附剂，从而导致任何吸附的二氧化碳解吸以用于收集，并冷却所述工艺气流，从所述冷却的工艺气流除去任何冷凝物。流动冷却的工艺气流以接触所述吸附剂的冷却部分，以从其中吸附二氧化碳，产生二氧化碳贫化的工艺气流。回收解吸的二氧化碳以用于收集。任选地流动二氧化碳贫化的工艺气流以接触加热的再生吸附剂，以充分冷却用于返回该方法。最后，回收任何细粉以用于收集。
此前用以实现逆流移动床吸附的努力已经由于吸附剂磨损而受到阻碍，例如在超吸器中所注意到的情况。某些人已经试图通过生产更强、更刚性的吸附剂来减少磨损。这可以是有用的方法，但是因为利用额外粘合剂，或更刚性和更少的多孔粘合剂，该吸附剂可表现出较差的吸收和释放动力学。本发明特别地建议两种特征，以最小化磨损影响。一个特征是连续除去吸附剂细粉(碎屑)的手段，以防止其积累在容器中，其中吸附剂细粉(碎屑)可以干扰气体和吸附剂的流动，并可能由于其研磨性质，使磨损加重。另一个特征是用于减少发生磨损的趋势，其被许多人认为是神秘的。例如Chou，提到“磨损(和其它主题)产生颗粒材料成为令人感兴趣的研究课题”(Chou，C-S，Proc.Natl.Sci.Council，ROC(A)，第24卷，No.5，第317-329页(2000))。类似地，在佛罗里达大学的电磁学和固体力学计算实验室网站提到“在许多用于从一地到另一地的移动材料的工程领域中，颗粒材料的流动是关键的。然而，在粒状流性能方面的神秘性仍然没有很好地被了解。”(http://aemes.mae.ufl.edu/～vql/clesm/clesm gran flow.html；2006年2月22日)。未能充分理解该问题的部分原因是大部分涉及固体流的专家关心斜槽、漏斗、气动输送系统、燃烧、回转炉、流化床、混合机、贮藏器、振动、涡流、振荡、俯仰(pitching)和非常缓慢的展开(deployment)。相反，本申请主要涉及相对缓慢的固体和气体的逆流活塞流，以及固体静止表面和移动吸附剂之间的热传递。对于固体和气体，速度必须足够缓慢，以达到足够的停留时间，并因此获得几乎完全吸收，并在受限体积内释放。因此，本发明的目的显著不同于其它大部分的固体流应用目的。
然而，本发明基于下列发现的原则，即移动床设计中的吸附剂磨损主要是因为摩擦(剪切)力，较少因为法向力。因此，为了最小化吸附剂磨损，重要的是最小化剪切应力，并仅允许基本上小于压碎强度的法向力。当固体颗粒移动同时接触静止固体表面和其它吸附剂颗粒时，由于与静止面接触的摩擦，往往发生旋转，而且在移动颗粒和其它接触颗粒之间产生剪切应力。同样地，该由其它颗粒施加的剪切应力可以有助于限制第一颗粒的转动，并且可以有助于导致它滑动(而不是旋转)通过静止表面，其涉及形成剪切应力。剪切应力的数值取决于施加的法向力。
流体和固体力学的已知原则是如果颗粒相对于另一个颗粒或表面移动，在颗粒上的颗粒的柱高(height of a column)(即所谓的静压“头”)对颗粒上的法向力产生影响，随后影响剪切应力(其等于剪切力除以接触面积)。由此，本发明人认识到必须例如通过以相对短的垂直间隔引入多孔板(其分布法向力)，以限定吸附剂的高度，并且如果尺寸合适，可以防止法向力在移动吸附剂柱中积累。为了说明，在具有适当尺寸的间隔为1英尺的多孔板的10英尺高吸附剂柱的底部颗粒上的法向力，将比10英尺高连续吸附剂柱更接近1英尺高吸附剂柱中吸附剂的法向力。
剪切应力的影响对于作为球形珠粒的颗粒是严重的，因为这有助于几乎以单个点(或总表面积的非常小的部分)接触邻近的颗粒和相邻的固体表面；因此法向力施加在产生非常高的压力(法向力/接触面积)的位置，其产生相应的高剪切应力。因为移动床吸附剂体系对于全部吸附剂的性质是通过其中剪切力最高的区域，同时使所有吸附剂通过该体系，关键是保证最高的剪切力适当地低，以保持剪切(和磨损)的累积作用为可接受的程度。
附图说明
为了更充分地理解本发明的性质和优点，应该参考下列详细说明和附图，其中：
图1示意地代表用于实现本发明的一个实施方式的装置和流程图；
图2示意地代表用于实现本发明的第二实施方式的装置和流程图；
图3代表吸附剂对强吸附组分的温度和浓度变化的一般响应，在这种情况下为二氧化碳；
图4和5分别代表沸石4A和沸石13X的实际等温线组，且每种吸附剂的3个等温线；和
图6代表与实施例有关的所用的装置。
以下进一步描述附图。
具体实施方式
图1中描述的该新型吸附系统优选处理热工艺气体流。该热工艺气体1包含一种或多种强吸附成分SAC(例如，二氧化碳和载气)，其包含一种或多种弱吸附成分(例如氮气)。
吸附系统包含下列加工步骤。
将温度为约80℃至约500℃或处理至约80℃至约500℃的工艺气流引入吸附剂容器2。更特别地，气体进入热交换器部分3的气体侧，并接触其表面的单面。其表面的相对侧热接触吸附剂4。热交换器部分可以由平行板通道、壳中的管组件或任何其它用于从吸附剂物理分离该热工艺气体的装置组成。热交换面从工艺气流1转移热量至吸附剂4，从而产生冷却工艺气流5，并可以提供从所述冷却工艺气流除去冷凝物的装置，如果达到露点温度的话。
冷却工艺气流5任选地可以接触外部气体冷却器6，冷却剂9通过该外部气体冷却器6的相对侧，产生约-20℃至120℃(对应于图2中T1)的冷却工艺气流8；外部气体冷却器6可以从冷却工艺气流5收集并除去冷凝物7，如果达到露点温度的话。
参考图2(其中相同的数字表示类似/相同的组件)，图1中描述的该新型吸附系统任选地可以处理约-20℃至120℃(对应于图2中T1)冷却工艺气流8，并使用辅助热介质作为热源。该辅助热介质是便宜或方便的热源，例如约80℃至约500℃的蒸汽冷凝物、放热反应流出液或地热流体。它将代替热工艺气体流1。它将引入吸附剂容器2中，更具体地说，引入至热交换器部分3的气体侧，其中它接触其表面的单面。其表面的相对侧热接触吸附剂4。热交换面从所述辅助热介质转移热量至所述吸附剂，从而产生冷却辅助介质27。冷却辅助介质27将被排出。冷却工艺气流包含一种或多种SAC和载气，其包含一种或多种弱吸附成分(例如氮气)。
吸附系统包含下列加工步骤。
冷却工艺气流8通过吸附剂容器2的吸附段11内的气体分配器10进入吸附剂容器2，使得气体直接接触吸附剂4的冷却部分，而前者向上通过，后者向下通过，相对通过一系列多孔塔板12。塔板的用途是促进气体和吸附剂的接触。尽管可用多种增强固体和气体接触的方法，但建议使用能够使吸附剂和气体通过穿孔的多孔塔板，目的是使SAC的吸附最大化。这些塔板的设计包括一些考虑。例如，穿孔必须具有合适的直径和间距以防止阻塞，塔板必须垂直间隔，以保持吸附剂在吸附剂容器中的合适停留时间，以及合适的物质传递、合理的气体压降、和合理的免于碎屑(例如吸附剂细粉)积聚。其它塔板设计考虑将影响其振动、重量、所需的维修、以及物理或化学劣化(例如通过腐蚀或侵蚀)、或其它机械故障、和其最终成本。该气体和吸附剂接触的目的是产生SAC贫化的工艺气流13和SAC富集的吸附剂流，其靠重力朝着热交换面14的方向推进。通过与所述热交换面进行热接触而部分加热该SAC富集的吸附剂流，其相对侧接触已经通过经由与后续的热交换面热接触而由热吸附剂加热的流体，并且该流体在两个表面之间循环。SAC富集的吸附剂流通过热接触所述的内热交换器3而实现充分加热，对应于图2中T2。热效应导致吸附的SAC解吸，按照图2中展示的原理，产生SAC贫化的吸附剂。
用机械装置17(例如鼓风机)，在轻微抽气下，相对于加工气体可以进入吸附容器的压力，在物流16中，使解吸的SAC通过气体收集器15。可以使用两组或多组气体收集器15和机械装置17来部分分离强吸附成分，产生不同的物流16，其成分在解吸器中不同轴向位置可达到不同的浓度。压力必须足够低，以除去吸附的SAC，但是没有低至产生很多的要回收的载气。该SAC贫化的吸附剂通过可以使吸附剂流过的节流(restriction)靠重力向下推进，但是限制SAC向下流动和外部气体例如空气的向上整体运动，进入解吸器部分。通过所述节流(其中该节流可以是被动的，例如长狭窄通道或旋转联锁(rotary interlock))后，所述SAC贫化的吸附剂靠重力向下朝着热交换面19进行推进。其相对侧接触经过换热器14的流体，从而通过泵20冷却并循环。随后，SAC贫化的吸附剂靠重力推进进入输送器21，例如斗式提升机、气动输送机或某些其它的装置，其输送吸附剂至吸附剂容器2的顶部。转移的时候，可以通过转移热量至环境、至冷却的SAC贫化的气体、或至冷却剂(其可以在输送器壳体中通过夹套或管道进行循环)，进一步冷却SAC贫化的吸附剂。如果使用冷却的SAC贫化的气体用于冷却，可以将该气体从吸附段顶部引至流体，与在斗式输送机中通过鼓风机向底部推进的该输送的吸附剂逆流。在这样情况下，随后排出该SAC贫化的气体。吸附剂已经贫化了SAC，且在充分冷却时完成再生。随着将再生吸附剂提供至吸附剂容器顶部，其可以任选通过筛或尺寸选择性筛22，该筛或尺寸选择性筛22设计成能通过任何细粉(这些细粉可以在吸附剂容器中形成或聚集)，但该筛或尺寸选择性筛22保持(retain)整个吸附剂颗粒(其靠重力推进流入吸附剂容器顶部，到达一系列多孔塔板12上)。即使存在细粉，细粉聚集并随着物流23除去。
应该注意到，因为工艺气流通过的压差相对小，重要的是吸附容器是基本上气密的罩(enclosure)。此外应该认识到，可以从烟道气除去除了二氧化碳之外的其它成分(即，作为SAC)。该其它成分的实例是NOX、SOX、汞和其它有毒物质。除去该成分的趋势取决于吸附剂、条件(温度、压力、和流量)和传热特性。
工艺成分和条件
条件(I)
特别地，吸附剂是一种或多种分子筛(由于其根据尺寸而对分子进行筛选的功能而得名)、沸石(特定类型分子筛)、铝硅酸盐、活性氧化铝、硅胶、多孔金属氧化物、活性碳，或这类材料的共混物。此外，可以用增强其选择性吸附所需SAC性能的物质渗透吸附剂。吸附剂的粒径是该类型操作惯用的。根据例如在“背景技术”的“第5部分.吸收剂选择”中描述的考虑因素，选择材料的类型、尺寸和其它性质。颗粒形状可以是例如微粒、小球或珠粒，但是优选形式是珠粒。
条件(II)
接触方法是移动床吸附器，即吸附剂和气体都通常相互逆流移动。到达吸附剂容器底部时，吸附剂可以机械地(例如通过输送器)或气动地向上移动。重要的是防止冷却工艺气体进入内部热交换器，即通过向下流动，并防止解吸SAC进入吸附剂容器的吸附段，并且可以通过控制压力(例如通过利用鼓风机和/或阀门以控制气流的流量和压力、或通过阻塞吸附剂流动以增加气体通过的流动阻力)来实现这些目的。
条件(III)
可选择地，接触方法为模拟移动床吸附器，即吸附剂是静止的，但对引导气流的阀门进行控制，以获得吸附剂通常与气体逆流移动的效果。不同的固定床实现不同的用途，例如吸收、释放和冷却。
现在，将参考具体实施例更充分地描述本发明。应该注意的是，这些实施例并不用以限定本发明。
实施例
装配实验装置以试验本发明的基本原则，该装置以与图1和2相对应的标号在图6中进行展示。实施例的目的是从模拟烟道气除去二氧化碳。在这种情况下，二氧化碳是SAC。该实施例，且特别是，该装置没有完全具备本发明的一些机械特征，其不能用于实验室规模。例如，没有使用普通意义上的输送器(图1中21)。相反地，设计可以互换的储集器，只要吸附剂供给储集器24、填充的收集储集器25，并使用备件，其实际上可不间断地操作。此外，使用燃烧源作为热量是不实际的，而是如在“发明内容”部分的“方案2：辅助的热介质是热源”中所述的，将热油热源26循环通过热交换器。尽管如此，由于能量源的再生，可以进行能量平衡，且性能上基本没有变化，虽然使用烟道气中包含的固有能量，能够再生并回收二氧化碳以提供经济效益。此外，该实验室装置不包含内部热交换器(图1中的14和19)。试验的目的是减化以实践本发明的主要特征，而不是节约能源或以最小可能成本进行操作。试验数据列于下面和表1中。
通常的实验条件
·吸附剂：Zeochem Z4-04，4A沸石，珠粒，平均直径＝1.46mm(Zeochem，AG)
·进气二氧化碳摩尔分数＝yF＝0.153；进气流量＝20.95标准升/分种，吸附剂质量流量＝mads＝0.222千克/分钟＝0.4881磅/分钟。热源(热矿物油)流量＝67.7克/分钟。
·柱直径＝7.4cm＝2.91英寸。吸附剂部分(玻璃)长度＝1.22米＝4.0英尺。吸附剂部分中塔板数量＝49。再生段(玻璃)长度＝0.61米＝2.0英尺。再生段中塔板数量＝17。多孔板：孔径＝0.47厘米＝0.187英寸，间隔＝0.81-0.97厘米＝0.32-0.38英寸。
·环境压力＝0.9866巴＝14.31磅/平方英寸。环境温度＝18℃。
表1：试验数据
二氧化碳的产率，即在富集二氧化碳的流中捕集的量与进料中允许含有的量的比例为67％至94％，而在富集的流中的二氧化碳的摩尔分数yR为54.5％至99％。
数据说明二氧化碳产率强烈取决于贫化了二氧化碳的流的成分，而在富集的流中的二氧化碳的摩尔分数强烈取决于抽气点处的温度T3(显示在图6中)。通过控制进气和吸附剂流量的比例、在吸附部分中提供合适的吸附剂停留时间、经由吸附容器在加工通道中彻底再生吸附剂、在吸附部分中使气体和吸附剂相进行适当接触，可以控制贫化了二氧化碳的流中的二氧化碳的量。可以通过提供或多或少的热交换器区域、控制热交换器中吸附剂的流量(或停留时间)、和/或控制热源的流量或温度，调节抽气点处的温度。这些因素依次影响在富集二氧化碳的流中的二氧化碳的量。
整个实验持续六天，在该塔的玻璃部分中观察到极少的灰尘。看来可以忽略吸附剂的累积磨损。
随后对相同的硅铝酸盐吸附剂进行实验，第二个实验评估H2O和二氧化硫对二氧化碳工作容量(working capacity)和吸附剂压碎强度的影响。二氧化碳的工作容量是指温度循环期间吸收和释放的二氧化碳量。因为在第一吸附剂上，H2O和二氧化硫以与二氧化碳基本相同的亲合性或甚至更大的亲合性被吸附，它们可能干扰二氧化碳的吸收和释放。同样地，因为二氧化硫和H2O形成可以溶解硅铝酸盐吸附剂的酸，所以这些组分在一起会不利地影响第一吸附剂的结构完整性。
使用第一吸附剂的第一组实验考察了在不含二氧化硫的模拟烟道气中，水对二氧化碳工作容量的影响。其实验结果产生约9.3重量％的干燥气体工作容量，且当湿润(95％相对湿度)时为约4.1％。在第二组实验中，当将二氧化硫加入到模拟烟道气中时，干燥二氧化碳的工作容量减小至8.8％。相反地，当存在二氧化硫和水时，二氧化碳工作容量为约4.0％。除了工作容量，所提供的第一吸附剂的压碎强度试验结果(单位为克)为约1400，而在几次TSA循环(其中，吸附剂暴露于二氧化碳和水)后，压碎强度增加到约1540。最后，在暴露于二氧化碳、二氧化硫和水的几次TSA循环后，压碎强度增加到1560。当然，如果条件是不同的(例如，更高的二氧化硫含量)或更多次TSA循环，可以改变结果。然而，根据这些结果，由于摩擦而导致的明显损失是不期望的，其由于烟道气成分而加重。
使用第二吸附剂的实验测定了在不含二氧化硫的模拟烟道气中的二氧化碳工作容量、压碎强度。干燥气体和湿润气体(95％相对湿度)的结果是约1.9重量％的二氧化碳工作容量。在使用第二吸附剂的第二组实验中，当将二氧化硫加入至模拟烟道气时，干燥二氧化碳工作容量增加到2.1％，尽管当同时存在二氧化硫和水时，二氧化碳工作容量回复到约1.9％。因此，二氧化硫或水对第二吸附剂没有不利影响，尽管在典型烟道气条件下，工作容量是第一吸附剂的约一半。然而，尽管使用这类吸附剂的前景没有现在的第一吸附剂强，但如果可以增加二氧化碳工作容量，它们的前景可以升高。第二吸附剂的压碎强度试验结果类似于第一吸附剂，但其值是约两倍高。即，所达到的压碎强度(单位为克)为约3130，而在几次TSA循环(其中，吸附剂暴露于二氧化碳和水)后，压碎强度增加到约3160。最后，在暴露于二氧化碳、二氧化硫和水的几次TSA循环后，压碎强度增加到3180。此外，如果条件是不同的，可以改变结果。然而，根据这些结果，由于摩擦而导致的明显损失是不期望的，其由于烟道气成分而加重。
此外，对于两种吸附剂来说，我们期望NOX表现非常类似于二氧化硫。相对于二氧化硫，NOX在烟道气中通常稀薄，二氧化硫本身相对于二氧化碳和水稀薄。这些浓度含量意味着，因为二氧化硫具有可以忽略或者甚至稍微有益的影响，NOX不会对二氧化碳工作容量有不利影响，且不会对吸附剂结构完整性有不利影响。
虽然已经参考多种实施方案描述本发明，本领域技术人员应当理解，不脱离本发明的范围和本质，可以做出多种改变，并且可以用等效物代替其成分。此外，不脱离本发明的本质范围，可以对本发明的教导进行许多改进，以适应特定情况或材料。因此，本发明不限于公开的特定实施方式，而是本发明将包括属于附加权利要求范围的全部实施方案。本申请中全部单位是公制的，并且全部量和百分数是基于重量的，除非另外清楚地表示。此外，全部在此引用的参考文献在这里清楚地引入作为参考。
Claims (37)
1.一种从具有强吸附成分(SAC)和其它气态成分的工艺气流中除去一种或多种SAC的方法，其包括下列步骤：
(a)调节负载有SAC的工艺气流的温度为约80℃至约500℃，
(b)取该调节了温度的工艺气流，并将其与热交换面接触，以转移热量至吸附剂，从而导致吸附的SAC解吸以用于收集，并冷却所述工艺气流，从所述冷却的工艺气流除去任何冷凝物；
(c)将所述冷却的工艺气流与所述吸附剂的冷却部分相接触，以从其中吸附SAC，产生SAC贫化的工艺气流和负载有SAC的吸附剂；
(d)回收来自步骤(b)的解吸的SAC以用于收集；和
(e)回收任何吸附剂细粉以用于收集。
2.权利要求1的方法，其另外包括下列步骤：
(c1)流动所述得自步骤(c)的冷却工艺气流以接触外换热器表面，冷却剂流过该外换热器表面的另一侧，从而产生进一步冷却至约-20℃至120℃的工艺气流。
3.权利要求1的方法，进一步包括下列步骤：
(f)流动所述得自步骤(c)的SAC贫化的工艺气流以接触得自步骤(b)的加热的再生吸附剂，以充分冷却所述再生吸附剂，用于返回所述吸附剂到该方法的步骤(c)。
4.权利要求3的方法，进一步包括下列步骤：
(g)将所述得自步骤(f)的再生吸附剂与另外的冷却剂进行接触，以进一步冷却所述再生吸附剂，用于返回所述吸附剂至该方法的步骤(c)。
5.权利要求1的方法，其中所述吸附剂是分子筛、氧化铝、硅胶、活性碳或沸石中的一种或多种。
6.权利要求5的方法，其中所述沸石吸附剂是A、D、L、R、S、T、X、Y、ZSM、丝光沸石或斜发沸石中的一种或多种类型。
7.权利要求6的方法，其中所述沸石吸附剂是4A、5A、13X、NaY或ZSM-5中的一种或多种类型。
8.权利要求1的方法，进一步包括下列步骤：
(g)使用温度约80℃至约500℃的辅助热介质；
(h)将所述辅助热介质与热交换面进行接触，以热接触的形式与所述吸附剂接触；所述热交换面从所述辅助热介质转移热量至所述吸附剂，并冷却所述辅助热介质；和
(i)提供温度为约-20℃至约120℃的所述工艺气流。
9.权利要求1的方法，其中所述工艺气流是烟道气流。
10.权利要求1的方法，其中所述SAC是二氧化碳、NOx、SOx或汞中的一种或多种。
11.权利要求1的方法，其中通过使所述调节了温度的工艺气流与所述吸附剂进行逆流接触来进行步骤(b)。
12.权利要求11的方法，其中所述吸附剂向下通过装配有多个水平布置的用于延缓所述吸附剂向下流动的多孔塔板的容器，并且所述吸附剂通过该多孔塔板的穿孔可以到达相邻的下部塔板。
13.一种从具有强吸附成分(SAC)和其它气态成分的工艺气流中除去一种或多种SAC的方法，其包括下列步骤：
(a)调节该工艺气流的温度为约80℃至约500℃；
(b)将该工艺气流与第一热交换面进行接触，以热接触的形式与吸附剂接触；所述第一热交换面从所述工艺气流转移热量至所述吸附剂，并冷却所述工艺气流，并且如果达到露点温度，任选地从所述工艺气流中除去冷凝物；
(c)任选流动所述冷却的工艺气流以接触外换热器表面，冷却剂流过该外换热器表面的另一侧，从而产生进一步冷却至约-20℃-约120℃的工艺气流。
(d)流动约-20℃至约120℃的所述工艺气流以直接接触所述吸附剂的冷却部分，以从其中吸附SAC，产生SAC贫化的工艺气流和负载有SAC的吸附剂；
(e)通过与第二热交换面热接触，部分加热所述吸附剂，该第二热交换面的另一侧接触已经用通过与第三热交换面热接触的该热吸附剂加热的流体，其随后循环；
(f)通过与所述第一热交换面热接触，充分加热所述吸附剂，从而导致吸附的SAC解吸，并回收解吸的SAC以用于收集；
(g)流动得自步骤(f)的所述SAC贫化的吸附剂以接触所述第三热交换面，冷却剂接触该第三热交换面的另一侧，其中该冷却剂已经通过与得自步骤(e)的第二热交换面热接触的该冷却的吸附剂而进行冷却，其随后循环，以充分冷却所述冷却剂，用于返回该方法的步骤(c)；和
(h)回收任何细粉以用于收集。
14.权利要求13的方法，进一步包括下列步骤：
(i)流动所述得自步骤(c)的二氧化碳贫化的工艺气流以接触加热的得自步骤(b)的再生吸附剂，以充分冷却所述二氧化碳贫化的吸附剂，用于返回该方法的步骤(c)。
15.权利要求13的方法，其中所述吸附剂是分子筛、氧化铝、硅胶、活性碳或沸石中的一种或多种。
16.权利要求15的方法，其中所述沸石吸附剂是A、D、L、R、S、T、X、Y、ZSM、发光沸石或斜发沸石中的一种或多种类型。
17.权利要求16的方法，其中所述沸石吸附剂是4A、5A、13X、NaY或ZSM-5中的一种或多种类型。
18.权利要求13的方法，进一步包括下列步骤：
(g)使用温度约80℃至约500℃的辅助热介质；
(h)将所述辅助热介质与热交换面进行接触，以热接触的形式与吸附剂接触；所述热交换面从所述加工辅助热介质转移热量至所述吸附剂，并冷却所述辅助热介质；和
(i)提供温度为约-20℃至约120℃的所述工艺气流。
19.权利要求13的方法，其中所述工艺气流是烟道气流。
20.权利要求13的方法，其中所述SAC是二氧化碳、NOx、SOx或汞中的一种或多种。
21.权利要求13的方法，其中通过使所述调节了温度的工艺气流与所述吸附剂进行逆流接触来进行步骤(d)。
22.权利要求21的方法，其中所述吸附剂向下通过装配有多个水平布置的用于延缓所述吸附剂向下流动的多孔塔板的容器，并且所述吸附剂通过该多孔塔板的穿孔可以到达相邻的下部塔板。
23.一种通过将所述工艺气流与容器内的吸附剂进行逆流接触，以从被所述强吸附成分(SAC)污染的工艺气流中除去SAC的方法，其包括下列步骤：
(a)提供所述容器，其具有用于工艺气流进入所述容器的下部气体入口、用于回收贫化了所述SAC的产物气流的上部气体出口、上部吸附剂入口、以及从所述容器回收用过的吸附剂的下部吸附剂出口；
(b)在所述容器上装配用于延缓所述吸附剂向下流动的多个水平布置的多孔塔板，并且所述吸附剂通过该多孔塔板的穿孔可以到达相邻的下部塔板；
(c)通过所述下部气体入口，将所述工艺气流通入所述容器内；
(d)通过所述吸附剂入口，将吸附剂通入所述容器内；
(e)随着所述吸附剂从多孔塔板向下移动到多孔塔板，向上流动的工艺气流接触所述吸附剂；
(f)通过所述上部气体出口，从所述容器回收SAC贫化的工艺气流；和
(g)通过所述下部吸附剂出口，从所述容器回收富集了所述SAC的用过的吸附剂。
24.权利要求23的方法，进一步包括下列步骤：
(h)利用通过与富集了所述SAC的所述吸附剂相接触的表面而转移的热源热量，以使SAC解吸以用于随后的收集。
25.权利要求24的方法，其中所述热源包含至少部分所述工艺气流。
26.权利要求23的方法，进一步包括下列步骤：
(k)流动得自步骤(f)的所述SAC贫化的工艺气流以接触得自步骤(h)的加热的再生吸附剂，以充分冷却该吸附剂，用于返回所述吸附剂到该方法的步骤(d)。
27.权利要求23的方法，其中所述吸附剂是分子筛、氧化铝、硅胶、活性碳或沸石中的一种或多种。
28.权利要求27的方法，其中所述沸石吸附剂是A、D、L、R、S、T、X、Y、ZSM、丝光沸石或斜发沸石中的一种或多种类型。
29.权利要求28的方法，其中所述沸石吸附剂是4A、5A、13X、NaY或ZSM-5中的一种或多种类型。
30.权利要求24的方法，进一步包括下列步骤：
(g)使用温度约80℃至约500℃的辅助热介质；
(h)将所述辅助热介质与热交换面相接触，以热接触的形式与吸附剂接触；所述热交换面从所述工艺辅助热介质转移热量至所述吸附剂，并冷却所述辅助热介质；和
(i)提供温度约-20℃至约120℃的所述工艺气流。
31.权利要求23的方法，其中所述工艺气流是烟道气流。
32.权利要求23的方法，其中所述SAC是二氧化碳、NOx、SOx或汞中的一种或多种。
33.权利要求23的方法，其中通过使所述调节了温度的工艺气流与所述吸附剂进行逆流接触来进行步骤(b)。
34.一种用于通过将所述工艺气流与吸附剂进行逆流接触，以从被所述强吸附成分(SAC)污染的工艺气流中除去SAC的装置，其包含具有以下组件的容器：
(i)用于使工艺气流进入所述容器的下部气体入口；
(ii)用于回收贫化了所述SAC的产物气流的上部气体出口；
(iii)上部吸附剂入口；
(iv)用于从所述容器回收用过的吸附剂的下部吸附剂出口；
(v)布置在所述容器内的用于延缓所述吸附剂向下流动的多个水平布置的多孔塔板，并且所述吸附剂通过所述多孔塔板的穿孔可以到达相邻的下部塔板；
(vi)用于从所述下部吸附剂出口转移吸附剂的回流管，用于使所述吸附剂通过所述上部吸附剂入口，返回到所述容器，所述回流管装有用于除去任何所述容器中可能形成的细粉的尺寸选择性筛。
35.权利要求34的装置，其中所述容器进一步包含：
(vii)中间工艺气体出口，用于回收工艺气体以进行冷却；和
(viii)冷却工艺气体入口，用于使冷却的产物气体接触所述吸附剂，以冷却所述吸附剂。
36.权利要求34的装置，其中所述容器进一步包含：
(ix)在所述回流管(vi)中布置的第一热交换面，该热交换面与设置在邻近于所述冷却工艺气体入口(viii)的所述容器内的第二热交换面流体连通，所述冷却工艺气体入口用于冷却通过所述回流管(vi)从所述容器回收的所述吸附剂。
37.权利要求34的装置，其中所述回流管(vi)与用于冷却其中所述吸附剂的传热介质进行热接触。
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