CN101521238A - 一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于热光伏技术领域,具体涉及一种基于晶格匹配的GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的高转换效率的异质结热光伏电池,由下至上依次包括背电极、N型衬底、N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层、轻掺杂的P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层、重掺杂的P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层和栅条形上电极。进一步,在P+型宽禁带限制层和栅条形上电极间增加P型GaSb窗口钝化层,在N型衬底和N型宽禁带有源层间增加N型GaSb背面限制层。应用于低温辐射器热光伏系统的热光伏电池,稳定性好,安全系数高,可以应用于航天、军事、工业、生活等领域。
Description
技术领域
本发明属于热光伏技术领域,具体涉及一种基于晶格匹配的GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体体系的高转换效率的异质结热光伏电池。
背景技术
热光伏技术是将高温热辐射体发出的光子通过半导体p-n结的光伏效应直接转换成电能的技术,它具有输出电功率密度高、可以通过光谱控制实现高光电转换效率、静音、携带轻便、无机械结构、构造简单、不宜发生故障、单位体积或单位重量的发电功率比高等优点。完整的热光伏系统主要包括热辐射体、光学滤波器、热光伏电池、热回收器和辅助组件,热辐射体和热光伏电池是系统的核心组件。目前最常用的热辐射体材料SiC的辐射特性与黑体相似,根据黑体辐射的普朗克定律,热辐射体的温度越低,其辐射光功率密度谱的峰位对应的光子能量越低,辐射光子分布在波长越长的区域,要有效吸收利用这些长波段的光子,热光伏电池需要选择禁带宽度更窄的半导体。出于材料性能和安全原因,目前能够控制的热辐射器的温度低于1500℃,对应单结电池获得最高效率的禁带宽度低于0.7eV,热辐射体的温度越低,TPV系统的稳定性和安全系数越高,应用领域越广泛,对应半导体的最佳禁带宽度也越低。
基于上述原因,应用于低温热辐射体热光伏系统的窄禁带半导体热光伏电池成为近年来的一个研究热点。目前所报道的热光伏电池大多是异型同质结器件,美国Bechtel Bettis公司的Bernard Wernsman等人在InP衬底上制备了同质结InGaAs热光伏电池,在禁带宽度为0.6eV,工作在热辐射器温度为950℃并具有光谱控制系统的热光伏系统中,电池的工作温度为52℃时,所获得的最高系统效率(定义为电池的输出电功率密度与其吸收的光功率密度之比)和最高输出电功率密度分别为22%和0.32w/cm2。四元半导体GaxIn1-xAs1-ySby在与GaSb衬底晶格匹配时通过调节组分可获得0.296-0.72eV范围的禁带宽度,容易制作晶格匹配的高性能异质结光电器件,适合制备应用于低温热辐射体热光伏系统的热光伏电池,目前应用于低温热辐射器热光伏系统的同质结GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池已有大量报道,其中美国MIT林肯实验室的C.A.Wang和Lockheed Martin公司的Michael W Dashiell等人合作所做的工作最具有代表性,他们所制备的异型同质结GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池在禁带宽度为0.53eV,工作在热辐射器温度为950℃并具有光谱控制系统的热光伏系统中时,所获得的最高系统效率和最高输出电功率密度在电池工作温度为27℃时分别为19.9%和0.58w/cm2,电池工作温度为50℃时分别为16.9%和0.52w/cm2,电池的工作温度为70℃时分别为14.6%和0.45w/cm2,计算得到工作温度为27℃时的理论最高系统效率和输出电功率密度为28%和0.85w/cm2。虽然InGaAs热光伏电池的效率较高,但由于其禁带宽度较大,其输出电功率密度大大低于GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池,导致其单位体积或单位重量的发电功率比低于GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池,而在实际应用中尤其是在交通工具、航天器等领域迫切需要单位体积或单位重量的发电功率比高的供能系统。
由此可见,GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池应用于低温热辐射器热光伏系统具有更大的优势,但是窄禁带半导体自身的缺陷影响同质结电池的性能:当半导体的禁带宽度降低时,少子的俄歇复合速率增加,导致开路电压降低,影响电池的效率和输出电功率密度,若对材料施行重掺杂,可以提高同质结的内建电场,从而提高开路电压,但是重掺杂会导致俄歇复合速率进一步增加,严重影响器件的性能。
美国MIT林肯实验室的Robin K.Huang等人采用引入GaxAl1-xAs1-ySby/GaxIn1-xAs1-ySby异型异质结的方法提高GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的开路电压,异型异质结中宽禁带和窄禁带半导体的费米能级之差较大,无需对材料进行重掺杂便能获得较高的内建电场,他们制备的工作波长为2.3μm(禁带宽度为0.54eV)的热光伏电池的开路电压在短路电流密度为2.7A/cm2时达到了0.36V。但是含Al材料的生长比较困难,特别是采用能够实现商业化生产的MOCVD技术难以获得满足器件要求的高质量含Al化合物半导体,上述Robin K.Huang等人报道的器件采用了造价昂贵的MBE设备进行制备。
发明内容
本发明的目的是提供一种应用于低温辐射器热光伏系统时能量转换效率和输出电功率密度高的GaxIn1-xAs1-ySby异质结构热光伏电池。
本发明所述的GaxIn1-xAs1-ySby异质结构热光伏电池,结构由下至上依次包括:背电极、N型衬底、N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层、轻掺杂的P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层、重掺杂的P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层、栅条形上电极。
前面所述光伏电池的N型衬底可以是GaSb材料,也可以是在GaAs或InP材料上面外延生长N型GaSb缓冲层后形成的复合衬底,衬底的N型施主掺杂浓度可以在1017~1018cm-3之间,厚度可以在200~800μm之间。
前面所述光伏电池的三种GaxIn1-xAs1-ySby材料选择为与GaSb衬底晶格匹配的材料组分,其组分y(包括y1、y2和y3)和x(包括x1、x2和x3)之间满足关系:y1=(0.915x1+0.085)/(0.048x1+0.952),y2=(0.915x2+0.085)/(0.048x2+0.952),y3=(0.915x3+0.085)/(0.048x3+0.952);N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层的III族材料组分x1在0.9~0.95之间选择,所对应的禁带宽度在0.6~0.66eV之间,其施主掺杂浓度在5×1016~1017cm-3之间,厚度可以在0.2~0.5μm之间;P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层的III族材料组分x2在0.70~0.80之间选择,所对应的禁带宽度在0.45~0.5eV之间,其受主掺杂浓度在1016~1017cm-3之间,厚度可以在3~6μm之间;P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层的III族材料组分x3在0.86~0.90之间选择,所对应的禁带宽度在0.55~0.6eV之间,其受主掺杂浓度在1018~1019cm-3之间,厚度可以在0.1~0.2μm之间。
为了优化前面所述光伏电池的能量转换效率,可以在电池的P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层和上电极间引入P+型GaSb窗口钝化层,其受主掺杂浓度在1018~1020cm-3之间,厚度可以在0.1~0.2μm之间。
为了优化前面所述光伏电池的能量转换效率,可以在电池的N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层和N型衬底间增加N+型GaSb背面限制层,N+型GaSb背面限制层的N型施主掺杂浓度在1018~1020cm-3之间,厚度可以在0.1~0.2μm之间。
前面所述光伏电池的GaxIn1-xAs1-ySby材料的P型受主掺杂剂可以是Be、Mg、C或Zn;N型施主掺杂剂可以是Se、Te或Sn。
前面所述光伏电池的栅条形上电极可以是合金和金属构成的双层结构,包括Au-Pd/Au、Au-Ni/Au、Au-Pt/Au或Au-Zn/Au,所述电极合金层的厚度为40~50nm,金属层的厚度为150~250nm,电极在退火炉中进行合金化形成欧姆接触,为了便于光子入射,上电极做成栅条形状,可以为圆形栅条型电极结构,亦可以为矩形栅条型电极结构,电极覆盖面积占电池上表面面积的5~15%。
前面所述光伏电池的背电极可以采用双层结构,包括Te/Au、Ge/Au、In/Au、Mn/Au、Au-Ge-Ni/Au、Au-Ge-Pd/Au,其中第一层厚度为30~50nm,第二层厚度为200~300nm;还可以是三层结构,包括Pd-In/Pt/Au、Pd-In/W/Au、Au-Ge-Ni/Pt/Au、Au-Ge-Ni/W/Au、Au-Ge-Pd/Pt/Au或Au-Ge-Pd/W/Au材料,其中第一层的厚度为20~30nm,第二层的厚度为50~100nm,第三层的厚度为150~200nm,电极在退火炉中进行合金化形成欧姆接触。
本发明引入N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1/P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2异型异质结作为GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的有源区,提高电池的开路电压,并引入P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层,降低少子的界面复合几率,提高电池的光电转换效率。P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2的光子吸收截止波长最长,采用较厚的P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层作为主要的光吸收区可以吸收更长波段的光子,并通过降低掺杂浓度提高其少子的扩散长度,提高光生载流子的收集效率,从而提高电池的光生电流密度,N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1与P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2构成异型异质结,与异型同质结相比,异型异质结的P区和N区费米能级之差更大,内建电场更高,因此能够获得更高的器件开路电压。由于P型GaSb与P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层会形成II型异质结,GaSb的价带能级位置比P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层高,容易导致其界面附近的能带向下弯曲,形成少子-电子的积累层,增加少子在界面复合的几率。而P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层与P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层价带位置比较接近,因此以P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3作为限制层,它能够提供限制P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层少子的正面电场,降低少子在界面复合的几率。
本发明充分利用GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体可独立选择禁带宽度和晶格常数的灵活性,采用晶格匹配的多层异质结提高热光伏电池的性能,主要特征为:电池的有源区采用N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1/P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2异型异质结,能够提高开路电压,它比同样条件下异型同质结器件的开路电压高出7%-10%;引入P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3作为P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层的限制层,降低少子在界面复合的几率;器件采用晶格匹配的GaxIn1-xAs1-ySby材料体系,采用能够实现商业化生产的MOCVD外延技术容易制备;器件以半绝缘的GaAs或InP材料作为衬底时,可以直接在衬底上集成,容易做成多种电池阵列。在具有滤波器的热光伏系统中,滤波器对能量低于禁带宽度的光子的反射率为97%、对能量高于禁带宽度的光子的反射率为15%、吸收率为2%时,本发明GaxIn1-xAs1-ySby异质结构热光伏电池在辐射器温度为950℃,电池的工作温度为27℃时,能量转换效率能达到35%,输出电功率密度能达到1w/cm2。
本发明提出的异质结GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池,采用了晶格匹配的GaxIn1-xAs1-ySby材料体系,可以采用容易实现商业化生产的MOCVD外延技术进行制备。本发明可以应用于低温辐射器热光伏系统,稳定性好,安全系数高,可以应用于航天、军事、工业、生活等领域,应用前景广泛。
附图说明
图1:本发明的异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的结构示意图;
图2:本发明的异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池在热平衡态时的能带结构示意图;
图3(a):本发明矩形异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的栅条型上电极示意图。
图3(b):本发明圆形异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的栅条型上电极示意图。
如图1所示,本发明的异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池。包括N型衬底1;N+型GaSb背面限制层2;N型宽禁带Gax1n1-x1As1-y1Sby1有源层3;P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层4;P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层5;P+型GaSb窗口钝化层6。在电池的上表面有欧姆接触栅条型上电极7;在电池的背面有N型GaSb衬底的欧姆接触背电极8;辐射器发出的光子9从电池的上表面入射。
如图2所示,本发明的异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池在热平衡态时的能带结构。包括价带10、导带11、费米能级12,13、14、15、16、17和18分别对应图1中N型衬底1、N+型GaSb背面限制层2、N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层3、P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层4、P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层5和P+型GaSb窗口层钝层6的能带。N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层3与P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层4所对应的能带15与16之间的弯曲较大,内建电场高,可以获得高器件开路电压;N+型GaSb背面限制层2的能带14向上弯曲,提供背面电场,将N区少子-空穴限制在有源区,降低背面复合几率;P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层5的禁带宽度比P-型窄禁带Gax2In1-2xAs1-y2Sby2有源层的禁带宽度大,且重掺杂使其能带17向下弯曲,限制P区少子-电子,降低其界面复合几率;P+型GaSb窗口钝化层6的禁带宽度18大,作为窗口层具有钝化作用。
如图3(a),本发明矩形异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的一种栅条型上电极结构,收集电极19的宽度约为100μm、栅条电极20的宽度约为10μm、栅条间隔21的宽度约为100μm,电极覆盖面积约占总面积的10%。
如图3(b),本发明圆形异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的一种栅条型上电极结构,其中收集电极22的宽度约为100μm、栅条电极23的宽度约为10μm、栅条间隔24的宽度约为100μm,电极覆盖面积约占总面积的10%。
具体实施方式
实施例1:
以掺Te的N型GaSb抛光单晶片为衬底,净施主浓度为5×1017cm-3,晶向为(100),制备结构为N型GaSb衬底/N+型GaSb背面限制层/N型Ga0.95In0.05As0.04Sb0.96有源层/P-型Ga0.8In0.2As0.18Sb0.82有源层/P+型Ga0.9In0.1As0.09Sb0.91限制层/P+型GaSb窗口钝化层的异质结GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池。
多层材料结构的生长在低压金属有机化学气相沉积(MOCVD)系统中进行。生长所用Ga、In、Sb和As源分别为三甲基镓(TMGa)、三甲基铟(TMIn)、三甲基锑(TMSb)和经氢气(H2)稀释至10%(体积百分比)的砷烷(AsH3),金属有机源均置于高精度控温冷阱中,源温分别为:TMGa:-12℃,TMIn:17℃,TMSb:-10℃。材料掺杂所用N型掺杂源为在H2中稀释至50ppm的二乙基硒(DESn);P型掺杂源为二乙基锌(DEZn),置于高精度控温冷阱中,冷阱温度0℃。钯合金扩散氢气用作载气运载金属有机源的饱和蒸汽进入反应室。GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池各层材料的详细生长参数列于表1。N型GaSb衬底在硝酸、盐酸和冰醋酸的混合液(HNO3:HCL:CH3COOH=1毫升:10毫升:50毫升)中腐蚀10分钟后,立即用去离子水冲洗、高纯氮气吹干放入MOCVD反应室中。按照表1给出的生长条件,在GaSb衬底上依次外延生长N+型GaSb背面限制层/N型Ga0.95In0.05As0.04Sb0.96有源层/P-型Ga0.8In0.2As0.18Sb0.82有源层/P+型Ga0.9In0.1As0.09Sb0.91限制层/P+型GaSb窗口钝化层。生长获得的GaxIn1-xAs1-ySby多层结构外延片各层的基本材料参数列于表2。
表1:异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池各外延层的生长参数
表2:异质结构GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池各外延层的基本材料参数
制备GaxIn1-xAs1-ySby热光伏电池的工艺流程如下:
1.清洗:用去离子水清洗烧杯,烘箱烘干,把前面采用MOCVD技术制备的GaxIn1-xAs1-ySby外延片放入;加CCl4,超声清洗5~10min,废液倒出,重复一次;加丙酮,超声清洗5~10min,废液倒出,重复一次;加酒精,超声清洗5~10min,废液倒出,重复一次;取出外延片用N2吹干;
2.烘烤:将上述的GaxIn1-xAs1-ySby在80℃烘箱烘烤20分钟;
3.蒸镀上电极:在上述GaxIn1-xAs1-ySby外延片上表面电子束蒸发Au-Pb(50nm)/Au(200nm)上电极,并采用标准的光刻技术将上电极做成如图3(a)所示的栅条型;
4.腐蚀:用标准的光刻技术对上述GaxIn1-xAs1-ySby外延片进行台面光刻,腐蚀液采用碘化钾/碘混合溶液,将GaxIn1-xAs1-ySby外延片腐蚀成1cm×1cm的正方形台面;
5.减薄:采用粗砂(303)将上述GaInAsSb外延片背面衬底研磨至350~380μm,改用细砂研磨至250μm,用金刚砂抛光;
6.蒸镀背电极:在上述GaxIn1-xAs1-ySby外延片N型GaSb衬底背面电子束蒸发Au-Ge-Ni(40nm)/Au(250nm)背电极;
7.电极合金化:将上述GaxIn1-xAs1-ySby外延片放入退火炉,通入氮气,在295℃条件下进行60秒的合金化处理,形成欧姆接触的上电极和背电极。
Claims (10)
1、一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:
a)由下至上依次包括背电极(8)、N型衬底(1)、N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层(3)、轻掺杂的P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层(4)、重掺杂的P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层(5)、栅条形上电极(7);
b)y1=(0.915x1+0.085)/(0.048x1+0.952),x1=0.90~0.95,
y2=(0.915x2+0.085)/(0.048x2+0.952),x2=0.70~0.80,
y3=(0.915x3+0.085)/(0.048x3+0.952),x3=0.86~0.90;
c)N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层(3)的施主掺杂浓度为5×1016~1017cm-3,P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层(4)的受主掺杂浓度为1016~1017cm-3,P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层(5)的受主掺杂浓度为1018~1019cm-3。
2、如权利要求1所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层(3)的厚度为0.2~0.5μm,之间;P-型窄禁带Gax2In1-x2As1-y2Sby2有源层(4)的厚度为3~6μm,P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层(5)的厚度为0.1~0.2μm。
3、如权利要求2所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:在P+型宽禁带Gax3In1-x3As1-y3Sby3限制层(5)和栅条形上电极(7)间增加P+型GaSb窗口钝化层(6),其受主掺杂浓度为1018~1020cm-3,厚度为0.1~0.2μm。
4、如权利要求2所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:在N型衬底(1)和N型宽禁带Gax1In1-x1As1-y1Sby1有源层(3)间增加N+型GaSb背面限制层(2),其施主掺杂浓度为1018~1020cm-3,厚度为0.1~0.2μm。
5、如权利要求1所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:N型衬底(1)是N型GaSb、或是在GaAs材料上面外延生长的N型GaSb缓冲层后形成的复合衬底、或是在InP材料上面外延生长的N型GaSb缓冲层后形成的复合衬底。
6、如权利要求1~5任何一项所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:P型受主掺杂剂为Be、Mg、C或Zn;N型施主掺杂剂为Se、Te或Sn。
7、如权利要求1~5任何一项所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:栅条形上电极(9)是合金和金属构成的双层结构,为Au-Pd/Au、Au-Ni/Au、Au-Pt/Au或Au-Zn/Au。
8、如权利要求7所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:合金层的厚度为40~50nm,金属层的厚度为150~250nm,电极覆盖面积占电池上表面面积的5~15%。
9、如权利要求1~5任何一项所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:背电极(8)为Te/Au、Ge/Au、In/Au、Mn/Au、Au-Ge-Ni/Au、Au-Ge-Pd/Au之一的双层结构,或为Pd-In/Pt/Au、Pd-In/W/Au、Au-Ge-Ni/Pt/Au、Au-Ge-Ni/W/Au、Au-Ge-Pd/Pt/Au、Au-Ge-Pd/W/Au之一的三层结构。
10、如权利要求9所述的一种基于GaxIn1-xAs1-ySby四元半导体的异质结热光伏电池,其特征在于:双层结构电极第一层的厚度为30~50nm,第二层的厚度为200~300nm;三层结构电极第一层的厚度为20~30nm,第二层的厚度为50~100nm,第三层的厚度为150~200nm。
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