CN101512673B - 用于放射性标记的电化学18f提取、浓缩和再形成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及将[18F]氟离子从水中提取出来、浓缩并再形成的方法,所述方法包含下列连续步骤:-使稀[18F]氟离子水溶液通过入口(1)进入具有至少两个电极(3,4,5)的代表电化学元件的腔室(6),在腔室(6)中流动并通过出口(2)离开腔室(6),对所述电极施加外加电压,一个电极(4)用作提取电极,另一个电极(3)用于极化该溶液,并进行配置使得至少用作阴极或阳极的提取电极(4)与腔室(6)中所含的大比表面积导电材料(7)接触并将其极化;-通过切断施加的外加电压,将提取的离子从大比表面积导电材料(7)的表面释放,其中,在其通过腔室(6)的过程中,稀[1 8F]氟离子水溶液完全穿过并内部浸透该大比表面积导电材料(7)。

Description

用于放射性标记的电化学18F提取、浓缩和再形成方法
技术领域
本发明涉及水中所含的[18F]氟离子(fluoride)的提取、浓缩和再形成的电化学方法。[18F]氟离子通常通过用质子辐射H2 18O(即富集水)来产生。在进一步的步骤中,可以将[18F]放射性离子转移到适合亲核取代的有机介质中,这通常是放射性示踪剂合成的第一步骤。
背景技术
正电子发射断层形貌术(PET)是获得关于人类活体内生理过程的定量分子和生化信息的一种成像法。目前使用的最常见的PET放射性示踪剂是[18F]-氟代脱氧葡萄糖([18F]-FDG),一种放射性标记的葡萄糖分子。使用[18F]-FDG的PET成像能使葡萄糖新陈代谢直观化,并具有宽范围的临床适应症。在包括[11C](20分钟半衰期)、[150](2分钟)、[13N](10分钟)和[18F](110分钟)在内的正电子发射体中,[18F]目前在临床环境中应用最广。
如上所述,通过用质子辐射水(含有H2 18O)以引起反应18O(p,n)18F,产生[18F]氟离子。仅一小部分[180]被转化。用作靶物的富集[180]水昂贵,因此通常被回收。对生产效率而言,希望使用尽可能高度富集的水。通过质子轰击水产生[18F]氟离子的物理过程(产生的热量、质子能量范围)通常需要至少1毫升水。出自大多数回旋加速靶的体积实际上由几毫升构成。
随后从水中分离并处理[18F]同位素,以制造放射性药剂。传统的氟离子回收基于离子交换树脂。回收分两步骤进行:首先从富集[180]水中分离阴离子(不仅氟离子),并捕集在树脂上(这些树脂必须在使用前小心处理以例如防止氯离子污染),随后将包括[18F]氟离子在内的阴离子释放到与含有碳酸钾和相转移催化剂如Kryptofix
Figure G2007800330688D00021
(K222)的溶剂混合的水中。该[18F]氟离子放射化学回收率非常高效,通常超过99%。最常用的标记法,亲核取代,需要无水或低水含量的溶液。因此,回收后的干燥步骤仍是必需的。其通常是ACN的多次共沸蒸发。该干燥步骤花费几分钟。
另一方面,即将出现以源自蛋白质组学的肽和蛋白质为基础的新型PET-成像放射性药物研究,其针对主要的健康问题,如癌症治疗追踪或阿尔茨海默氏症、风湿病诊断及追踪等等。从科学的观点看,需要新的化学途径以提供固有更高纯度的化合物(或前体),该纯度比目前在PET生产中常规实现的纯度高2或3个数量级。未来的分子成像的新型肽和蛋白质成像剂的性质需要这种定性步骤。应用于此类试剂时,现有方法不能获得任何有意义的代谢图像。
在文献中已经报道了使用电场沉积(EFD)法从[180]水中回收[18F]氟离子[Alexoff等人:Appl.Radiat.Isot.,1989,40,1;Hamacher等人:J.Labelled Compd.Radiopharm.,1995,37,739;Saito等人:Appl.Radiat.Isot.,2001,55,755;Hamacher等人:Appl.Rad.Isot.,2002,56,519,Hamacher等人:WO-A-02/090298;Hyodo等人:US-A-2003/0010619]。但是,根据场强和所用材料可实现60至95%的[18F]放射性活度的沉积产率的该方法在用电场激发电池后不能释放超过70%的沉积在电极上的放射性活度,即使施加相反极性。这些研究也已经表明与诸如铂的其它导电表面相比氟离子对碳表面的大亲合力。但是,实现合理提取电场所需的高电压水平(等于几十至几百伏特),据报道导致一些副反应,如电极碎裂(释放颗粒)和水电解。
下列现有技术举例说明了EFD技术。
美国专利US-A-5,770,030公开了在装有永久电极装置的流动池(flow cell)中通过电固定(electrofixation)从低电导率液体靶物中分离可电离或可极化的、无载体的放射性核素的方法(在高电场下电沉积在玻璃碳的阳极表面上)。在保持固定电压(对于300伏/厘米的最大电场,最高为30伏)的同时分离靶液体;随后在任选的中间漂洗后,在切断或反转电场极性后,再次从电极上移除(如果需要,通过加热)固定的放射性核素。固定电极表面积为大约3平方厘米。
专利申请EP 1260264A1公开了在保持18O水纯度的同时以高纯度和效率从18O水中分离和回收18F的方法。使用固体电极作为阳极,并使用铂制容器(电沉积釜)作为阴极,通过施加电压将溶液中的18F电沉积在固体电极表面上。随后,使用其上电沉积着18F的所述固体电极作为阴极,并使用其中装有纯水的容器(回收釜)作为阳极,通过施加与电沉积相反极性的电压在该纯水中回收18F。具有扩大表面积的固体电极材料是优选的,如石墨或多孔铂。
在双电层提取(EDLE)法中发现了回收和浓缩[18F]氟离子的新的契机。该电化学法已用于海水淡化[Yang等人:Desalination,2005,174,125;Wilgemoed等人:Desalination,2005;183,327],以及电池再生(US 6,346,187B1),其中已知其为电容性消电离。实际上,在带电表面(电极)与电解质溶液之间的界面处存在离子累积以补偿表面电荷,即公知的双电层。术语“双电层”在1850年由Helmholtz首次提出,并且有大量关于该层结构的理论描述,包括Helmholtz模型、Gouy-Chapman模型和Gouy-Chapman-Stern模型。认为被吸引的离子向电极表面靠近并形成平衡电极电荷的层;靠近距离被认为限制在离子半径和各离子周围溶剂化的范围。这导致离子从溶液移向电极,并当电极比表面积大时,“可提取”离子的量可以高到足以定量提取溶液中存在的离子。
上述这两种电化学方法根本不同。下面列举几种基本差异:
  电场沉积(EFD)   双电层提取(EDLE)
  需要针状电极以便在针附近局部获得高电场,从而从溶液中吸引出高比例的离子(几十至几百伏/厘米)   需要高表面积电极以提取出高比例的存在于溶液中的离子(低或无电场)
  需要高电压(例如,几十伏特)以达到足够高的电场   从几毫伏起有效,通常低于5伏特
  不需要电流通过该溶液,绝缘电极如PE涂布的针状电极是合适的;仅需要高电场   需要电容性电流以便形成双电层
  阳离子沉积在负极上,阴离子沉积在正极上。   阴离子和阳离子都提取到电极上,无论其极性如何,但由于它们在该双层区域外的电场中移动,阴离子比在负极上略微更多地提取到正极上。
在前述背景中,小型化PET放射化学合成装置是有用的工具,因为这些可以用较低量的试剂实施:确实表明,使用微升级体积的溶液很好地符合典型PET化合物放射性标记反应中所涉及的试剂量。因此本申请涉及与由电容性消电离实现的脱盐或电池再生非常不同的技术领域(在极小电化学元件中极低的离子浓度和迁移时间以回收弱离子浓度vs.涉及高离子浓度的清洁/净化)。
使用这些微型装置,高放射性示踪剂浓度能够保持特定放射性活度(activity)的水平,并提高反应速度。此外,在小型化系统中以微摩尔等级实施多步骤放射药物化学工艺会在产物品质和纯度、工作人员受辐射量、生产与运行成本以及废物减少方面提供显著益处。但是,标准离子交换树脂技术不能以低于大约100微升的体积浓缩放射性同位素,这必须从起始的毫升级[18F]氟离子溶液进展到该合成法所需的微升级。
发明内容
本发明利用双电层提取(EDLE)法而非离子交换树脂提取法,同时避免现有技术的电场沉积(EFD)技术的缺陷,如电化学副反应和电极碎裂。该EDLE装置可以集成在现有合成模块中。通过使用大比表面积导电材料进行提取和使[18F]溶液直接通过该大比表面积导电材料,允许足够有效地集成在微流控芯片中,并允许将[18F]氟离子从几毫升的靶水浓缩成与用作电极的大比表面积导电材料的空隙体积相应的几微升溶液。在本发明的方法中,有效提取所必需的表面积高达几百至几千平方厘米。
根据本发明的方法,稀[18F]氟离子水溶液通过入口进入带有至少两个无差别地用作阴极或阳极的电极的代表电化学元件(cell)的腔室中,在腔室中流动并通过出口离开腔室,对电极施加外加电压。
阴极和阳极中的任一个可以起到提取电极的作用,另一电极极化该溶液。
在电极之中,至少一个电极,如阴极或阳极,与腔室中所含的大比表面积导电材料接触并将其极化。
在进一步步骤中,在离子从溶液提取到提取电极上之后,通过切断外加电压,将提取的离子从该大比表面积导电材料上释放。
根据本发明的方法,该大比表面积导电材料具有选定参数,并位于前述腔室中,以便被腔室中流动的稀[18]氟离子水溶液完全穿过并被内部浸透。
在任选的运行模式下,可以在释放步骤前使用如空气、氮气或氩气的气流吹扫该电化学元件,并回收大部分的残余水,同时使提取的离子留在电化学元件内。
在本发明的一些优选实施方案中,将极化流体的电极靠近腔室入口。
在本发明的一些实施方案中,所述大比表面积为0.1至1000平方米/克,优选0.1至1平方米/克。当然,有效提取表面越大,会获得越大的提取离子量。因此,由于“多孔”导电提取材料内部的微弱或不存在的电场,术语“大”比表面积是指总提取表面应为至少几十平方厘米,而非如US-A-5,770,030中那样为大约3平方厘米。要重申的是,在EDLE方法中,引发提取的不是电场,而是在电极表面上的双离子层(阳离子与阴离子)形成,该双离子层补偿电极的表观电荷。因此即使在低电压(例如1毫伏)下也可获得有效提取,这能够有利地限制在EFD法中报道的水电解副反应或电极碎裂。
与US-A-570,030和EP 1260264A1中所述的方法不同,在元件中建立(电容性)电流,形成双离子层。与这些文献中所述的情形(其中仅阴离子提取在阳极上)不同,根据本发明,阴离子与阳离子均可被提取在该双层中,无论提取电极的极性如何(正或负)。
在本发明的一些实施方案中,该大比表面积导电材料包含选自多孔导电材料、导电纤维、导电毡、导电布或织物、导电泡沫和导电粉末的材料,以及在所选材料周围或在所选材料内流动的流体。
在本发明的一些实施方案中,所用纤维材料的纤维具有3至15微米,优选7至12微米的直径。该材料的比表面积随纤维直径的平方成反比例增加。
在本发明的一些实施方案中,该大比表面积导电材料包含碳基材料、通过微加工技术(包括激光加工、微机械加工、光刻技术、微成型、反应离子蚀刻等)获得的高纵横比微结构化的导电材料。
在本发明的一些实施方案中,该大比表面积导电材料由一部分导电聚合物制成,包含或涂有一部分导电聚合物,所述导电聚合物如聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩或任何其它有机导电材料。
在本发明的一些优选实施方案中,上述碳基材料可以在下列名单中找到:碳纤维、碳布或织物、碳毡、多孔石墨碳、碳气凝胶/纳米泡沫、网状玻璃碳、碳粉、纳米纤维、纳米管和任何其它高表面/体积比碳材料。该名单不是穷举的,如果必要,本领域技术人员可以容易地补充该名单以获得具有最高效率的结果。
在本发明的一些实施方案中,该大比表面积导电材料被压缩使用以提高其表面/体积比率。
根据本发明,使[18F]氟离子水溶液通过该大比表面积导电材料(其不必是多孔或吸附性的)以使元件体积最小化并有助于溶液与大比表面积导电材料之间的紧密和非常迅速的接触。由于该材料被该溶液“穿过”的能力,即被该溶液内部浸透,其可以几乎占据腔室中可得的全部物理空间。
在本发明的一些优选实施方案中,该大比表面积碳材料在-15V至+15V的范围内被正性极化或负性极化。
在本发明的一些优选实施方案中,该大比表面积导电材料在0.01V至10V的范围内正性极化,这有助于在致密层中良好捕集包括[18F]氟离子在内的阴离子,阳离子被较弱地捕集在更加扩散的层中(双层)。
在一些优选运行模式中,在靶水中的[18F]氟离子溶液已通入元件并同时保持电压以使氟离子保持在适当位置后,可以通过使溶液流穿过该电化学元件来冲洗该大比表面积导电材料(其捕集阴离子)。该溶液可以是水、盐水溶液(saline solution)、乙腈(ACN)、二甲亚砜(DMSO)、二甲基甲酰胺(DMF)、四氢呋喃(THF)、醇如叔丁醇、溶剂混合物、或可特意用于除去元件中存在的但在其辐照后在水中产生的不需要的化学物质的任何溶液。
在一些优选实施方案中,用有机溶剂进一步冲洗该电化学元件,以特意从电化学元件中除去水。
在本发明的一些实施方案中,通过在外部或用内置加热系统在内部将该元件加热到50至150℃,来辅助这个干燥步骤。
在本发明的一些优选实施方案中,通过在元件或大比表面积导电材料本身附近或与其接触的金属电极的电阻加热,内部进行加热。
在一些优选实施方案中,在提取过程后,通过切断外加电压或甚至通过切断外加电压并使电极短路来释放离子。与EFD法不同,电势反转对于释放捕获的离子没什么效果,因为其仅导致双层中的离子反转,同时离子仍固定在电极上。电极短路因此是优选的,以便将提取步骤过程中形成的电容器放电。
解除电场产生了现在从提取电池表面处或“多孔”本体内释放并因此留在该大比表面积导电材料内部或周围的空隙体积中的[18F]氟离子的再浓缩溶液。溶液(离子可以在其中释放和回收)体积与电化学元件腔室内部的空隙体积几乎成比例。
在本发明的一些运行模式中,在切断电压前,反转极性以反转离子的双电层,并使包括[18F]氟离子在内的阴离子进入外部的更加扩散的层中以利于离子释放到周围溶液中。
在本发明的一些实施方案中,通过大比表面积导电材料的交替负性极化和正性极化来释放离子。
在本发明的一些实施方案中,通过盐水溶液从电化学元件中洗出包括[18F]氟离子在内的离子。所得溶液随即可供用于医学成像,例如,在稀释后可注射用于医学成像。
在本发明的一些其它实施方案中,在提取过程后,用可以从该大比表面积导电材料和电化学元件中冲洗出水的有机溶剂冲洗该电化学元件。这因此能够除去对后继化学处理(如亲核取代)而言不期望的残余水。
在本发明的一些实施方案中,空气或气流在加热过程中通过该元件以抽出水和与其共沸混合的合适有机溶剂(乙腈、DMSO、醇、THF等)的混合物蒸气。
在本发明的一些实施方案中,干燥的电化学元件可用作将干燥的[18F]同位素从生产中心(回旋加速器)运往将其用于PET放射性示踪剂制备的场所(如放射性药物制药厂、研究实验室或医院药房)的装置。
在本发明的一些实施方案中,在提取和方便的冲洗后,含有提取离子的无水电化学元件可用作反应器或反应流程的一部分以直接进行与该放射性示踪剂的后继化学标记反应,即亲核取代。
在本发明的一些实施方案中,通过首先用含盐的无水有机溶液填充该电化学元件,来释放包括[18F]氟离子在内的离子。
在本发明的一些实施方案中,用相转移试剂如Kryptofix或季铵盐确保该盐在有机介质中的溶解性。
在本发明的一些实施方案中,如此获得的含有[18F]氟离子的无水有机溶液用于合成PET放射性示踪剂。
本发明的另一个目的涉及用于通过电容性消电离法将带电放射性核素从水中提取出来、浓缩并再形成的电化学元件,具体体现为包含下列部件的腔室:-入口;-出口;-可对其施加外加电压的至少两个电极,根据所述方法,一个电极意图用作提取电极,另一个电极意图用于将溶液极化;-包含在该腔室中的大比表面积导电材料,其与至少提取电极接触并被其极化,所述提取电极用作阴极或阳极;其中腔室的体积为1至5000微升,优选1至500微升,且该大比表面积导电材料的比表面积为0.1至1平方米/克。
附图概述
图1示意显示了用于[18F]氟离子双电层提取的电化学装置:A)电化学元件侧视图;B)电化学元件顶视图。根据图1,该电化学装置包含入口1、出口2、将流体极化的第一电极3、将大比表面积导电材料7极化的第二电极4、用于通过电阻电流加热该大比表面积导电材料的第三电极5、腔室6(例如5毫米×45毫米×1毫米)和位于腔室6中的大比表面积导电材料7。ΔV1是为极化该大比表面积导电材料7而施加的电压,ΔV2是为通过电阻加热来加热该大比表面积导电材料7而施加的电压。
图2显示了提取效率相对于施加用以极化碳毡的电压的演变,所述碳毡用作图1的电化学设备中的大比表面积导电材料。实施例实施例1:[18F]氟离子在碳纤维上的EDLE
在如图1中所示的电化学装置中,大比表面积导电材料7由碳纤维束构成。在此情况下的比表面积为4375平方厘米/克。对电极4施加+3V电压,这将碳纤维束极化。使用注射泵使通过用水冲洗回旋加速靶物并将其稀释而获得的2毫升含1.47mCi[18F]的溶液在1分钟内通过该电化学元件。测量在电化学元件中从该溶液中提取并实际捕集的放射物。这能够提取98+%(1.44mCi)的进入该元件的放射物。实施例2:[18F]氟离子在网状玻璃碳(
Figure G2007800330688D00101
,来自ERG,Oakland,Canada)上的EDLE
在如图1中所示的电化学装置中,大比表面积导电材料7在此情况下是碳气凝胶/纳米泡沫。对电极4施加+6V电压,这将该网状玻璃碳极化。使用注射泵使如实施例1中获得的2毫升含1.4mCi[18F]的溶液在1分钟内通过该电化学元件。测量在电化学元件中从该溶液中提取并实际捕集的放射性活度。其能够提取31+%(405μCi)的进入该元件的放射性活度。实施例3:[18F]氟离子在碳气凝胶/纳米泡沫整料(来自Marketech International Inc.,Port Townsend,WA,USA)上的EDLE
在如图1中所示的电化学装置中,大比表面积导电材料7在此情况下是碳气凝胶/纳米泡沫。向电极4施加+3V电压,这将该碳气凝胶/纳米泡沫极化。使用注射泵使如实施例1中获得的2毫升含1mCi[18F]的溶液在1分钟内通过该电化学元件。测量在电化学元件中从该溶液中提取并实际捕集的放射性活度。其能够提取19+%(194μCi)的进入该元件的放射性活度。实际上,在碳气凝胶附近存在优先路径。此外,由于通过时间太短,液体不能进入纳米孔隙中;如果流速降低四倍,则放射性活度的提取量为36%。实施例4:[18F]氟离子在多孔石墨碳(PGC)粉(来自Thermoelectron Corp.,Burlington,Canada的液相色谱法固定相)上的EDLE
电化学装置与图1中所示相同,只是使用一个过滤器(烧结的)以使该多孔石墨碳粉留在电池腔室6中。大比表面积导电材料7因此在此情况下是多孔石墨碳粉。对电极4施加+6V电压,这将该多孔石墨碳粉极化。使2毫升含780μCi[18F]的溶液在10分钟内通过该电化学元件;由于该粉末造成的高压降,注射泵不能达到高于200微升/分钟的流速。测量在电化学元件中从该溶液中提取并实际捕集的放射性活度。其能够提取63+%(435μCi)的进入该元件的放射性活度。实施例5:[18F]氟离子在碳毡(来自SGL Carbon AG,Wiesbaden,Germany)上的EDLE
电化学装置如图1中所示,大比表面积导电材料7在此情况下是碳毡。将+6V电压施加到电极4上并用于将该碳毡极化。使用注射泵使通过用水冲洗回旋加速靶物并将其稀释而获得的2毫升含1mCi[18F]的溶液在1分钟内通过该电化学元件。测量在电化学元件中从该溶液中提取并实际捕集的放射性活度。其能够提取99+%(992μCi)的进入该元件的放射性活度。实施例6:电压对[18F]氟离子在碳毡(来自SGL Carbon,Wiesbaden,Germany)上的EDLE的影响
电化学装置如图1中所示;大比表面积导电材料7在此情况下是碳毡。使用注射泵使通过用水冲洗回旋加速靶物并将其稀释而获得的2毫升含1mCi[18F]的溶液在1分钟内通过该电化学元件。对电极4施加以+1V为增幅从+1V到+6V的电压,其将该碳毡极化。测量在电化学元件中从该溶液中提取并实际捕集的放射性活度。电压升高导致从通过该电化学元件的溶液中实际提取的放射性活度的增加,从46%上升到+5V下的98.6%和+6V下的98.8%。结果显示在图2中。实施例7:用各种溶液冲洗元件对捕集在碳纤维和碳毡上的放射性活度的释放的影响
实验电化学装置与实施例1中相同。用注射泵使1毫升所选溶液在30秒内通过该电池,测量从电化学装置中洗出的放射性活度的量并将其与残留在该装置中的量进行比较。结果总结在表1中。表1
Figure G2007800330688D00121
实施例8:从大比表面积导电材料释放放射性活度
实验电化学装置与实施例1中相同。使1毫升所选溶液[类型1∶1毫摩尔K2CO3水溶液;类型2:无水ACN(乙腈)1毫摩尔K2CO3/K222溶液]在30秒内通过该元件,在A)切断电压(0V)和B)使该电化学元件短路(电极3和4之间的连接)之后,测量洗出的放射性活度的量并将其与残留在该装置中的量进行比较。结果总结在表2中。表2
Figure G2007800330688D00122

Claims (22)

1.将[18F]氟离子从水中提取出来、浓缩并再形成的方法,所述方法包含下列连续步骤:
-通入稀[18F]氟离子水溶液,使得该溶液依次
通过入口(1)进入包含至少三个电极(3,4,5)的代表电化学元件的腔室(6)中,每个所述电极经受外加电压:用于极化该溶液的第一电极(3);用作提取电极的第二电极(4),该第二电极无差别地作为阴极或阳极,与腔室(6)中所含的导电材料(7)接触并在-15V至+15V的范围内分别将其正性极化、负性极化,所述导电材料(7)具有0.1-1m2/g的比表面积;以及第三电极(5),该第三电极任选用于通过电阻电流加热所述导电材料(7),所述导电材料(7)的一部分位于第二电极(4)的末端和第三电极(5)的末端之间,所述末端位于腔室(6)中;
在腔室(6)中流动,通过完全穿过和内部浸透所述导电材料(7)直接穿过所述导电材料(7),使得[18F]氟阴离子通过所谓的双电层提取方法被提取在所述导电材料(7)上;
通过出口(2)离开腔室(6);以及
-通过切断施加的外加电压,将提取的阴离子从所述导电材料(7)的表面释放。
2.根据权利要求1的方法,其中,在释放提取的离子的步骤前,将气流注入腔室(6)以吹扫该电化学元件并回收其中的大部分残余水,同时使提取的离子在电化学元件内部保留在第二电极(4)上。
3.根据权利要求1的方法,其中所述导电材料(7)包含选自多孔导电材料、导电纤维、导电毡、导电布或织物、导电泡沫和导电粉末的材料,以及在所选材料周围或在所选材料内流动的流体。
4.根据权利要求3的方法,其中所述导电材料(7)包含选自如下的材料:碳基材料、通过微加工方法获得的高纵横比的微结构化材料、导电聚合物、其它有机导电材料以及上述材料的任何组合。
5.根据权利要求3的方法,其中该导电纤维的纤维具有3至15微米的直径。
6.根据权利要求4的方法,其中所述导电材料(7)选自碳纤维、碳布或织物、碳毡、多孔石墨碳、碳气凝胶/纳米泡沫、网状玻璃碳、碳粉、纳米纤维和纳米管。
7.根据权利要求4的方法,其中该导电聚合物选自聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯和聚噻吩。
8.根据权利要求1的方法,其中压缩使用所述导电材料(7)以提高其表面/体积比率。
9.根据权利要求1的方法,其中第二电极(4)在0.01V至10V的范围内被正性极化。
10.根据权利要求3的方法,其中,在承受电压的同时,用流体流冲洗所述导电材料(7),所述流体选自水、盐水溶液、ACN、DMSO、DMF、THF、醇、和溶剂混合物。
11.根据权利要求10的方法,其中用有机溶剂进一步冲洗所述导电材料(7),以特意从电化学元件中除去水。
12.根据权利要求11的方法,其中通过将该电化学元件加热到50至150℃,来促进水的去除。
13.根据权利要求12的方法,其中在加热过程中空气流进一步穿过该电化学元件以吹扫出水以及与其共沸混合的有机溶剂的蒸气。
14.根据权利要求1的方法,其中通过选自以下的操作从所述导电材料(7)的表面进一步释放离子:
-切断外加电压,
-在第一电极(3)和第二电极(4)之间产生短路,
-上述操作的组合。
15.根据权利要求11的方法,其中无水电化学元件可用作反应器或用在放射性示踪剂化学合成用的反应流程中。
16.根据权利要求11的方法,其中在用含盐的无水有机溶液填充该电化学元件后释放包括[18F]氟离子在内的离子,用相转移试剂确保该盐在有机介质中的溶解性。
17.根据权利要求16的方法,其中如此获得的含有[18F]氟离子的无水有机溶液进一步用于合成PET放射性示踪剂。
18.用于通过电容性消电离法将带电放射性核素从水溶液中提取出来、浓缩并再形成的电化学元件,体现为包含下列部件的腔室:
-入口(1);
-出口(2);
-至少三个电极(3,4,5),能够向这些电极施加外加电压,第一电极(3)意图用于极化该水溶液,第二电极(4)意图作为提取电极用于依照EDLE方法的操作,该第二电极无差别地作为阴极或作为阳极,与腔室(6)中所含的具有0.1-1m2/g的比表面积的导电材料(7)接触并在-15V至+15V的范围内分别将其正性极化、负性极化,以及第三电极(5),该第三电极意图任选用于通过电阻电流加热所述导电材料(7),
-所述导电材料(7)的一部分被定位和配置在第二电极(4)的末端和第三电极(5)的末端之间,所述末端位于腔室(6)中,从而所述部分被在入口(1)和出口(2)之间穿过腔室(6)的含有带电放射性核素的溶液完全穿过和内部浸透,
其中腔室(6)的体积为1至5000微升。
19.根据权利要求18的电化学元件,其中第三电极(5)与所述具有0.1-1m2/g比表面积的导电材料本身接触。
20.根据权利要求5的方法,其中所述纤维的直径是7-12微米。
21.根据权利要求16的方法,其中所述相转移试剂是Krypofi x222或季铵盐。
22.根据权利要求18的电化学元件,其中所述腔室(6)的体积为1至500微升。
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