CN101506126B - 丙烯的制备方法及丙烯的制备装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种丙烯的制备方法，其包括：将二甲醚或甲醇中的至少1种送至反应器，使其在催化剂存在下反应；将得到的反应产物送至分离器，在上述分离器中从上述反应产物中分离出在大气压下的沸点为-50℃以下的低沸点化合物；将分离出的上述低沸点化合物中占其总量70％以上量的上述低沸点化合物回流至上述反应器中。

Description

丙烯的制备方法及丙烯的制备装置
技术领域
本发明涉及由二甲醚和/或甲醇经脱水缩合反应制备丙烯的丙烯的制备方法及丙烯的制备装置。
本申请基于2006年9月28日在日本提出申请的特愿2006-264514号要求其优先权，并将其内容引用在本申请中。
背景技术
目前，随着对乙烯和丙烯需求的拓展领域不同、以及因在中东地区增设乙烷裂解装置而引起的乙烯供给率上升等，丙烯的选择性增产工艺的必要性日益增加。作为制备所述丙烯的方法，已知有向具有沸石催化剂的反应器中供给二甲醚(DME)或甲醇来制得含有丙烯的反应物，再从该反应物中分离出丙烯的方法。
已知在通过上述反应器来获得含有丙烯的反应产物时，通过降低反应器内二甲醚(DEM)或甲醇所占的分压，可使反应产物中含有的丙烯的比例增加，从而可提高丙烯等低级烯烃的产率(专利文献1)。
为了降低所述反应器内原料二甲醚(DEM)或甲醇所占的分压，作为传统的方法，已知有将水蒸气或非活性气体送入反应器内的方法(专利文献2)。特别是，在由二甲醚(DME)或甲醇反应来获得含有丙烯的反应产物时，为了生成大量含有丙烯的反应产物，从供给的容易程度及降低成本的角度考虑，适宜采用水蒸气作为降低反应器内二甲醚(DEM)或甲醇所占分压的方法。
专利文献1：美国专利第4083888号公报
专利文献2：日本特表2003-535069号公报
发明内容
发明要解决的问题
可是，在以二甲醚(DME)或甲醇为原料来获得含有丙烯的反应产物时，为了降低反应器中的原料分压以提高丙烯的产率，如果导入大量的水蒸气，则充填在反应器中的沸石催化剂的成分即骨架铝会因水蒸气的存在而从沸石骨架结构中脱离。其结果，存在如下的问题：导致催化剂产生无法再生的失活(永久失活)，反应器中催化剂劣化加速。
另外，为了防止反应器中催化剂的劣化，还有将非活性气体导入到反应器中来降低反应器中原料分压的方法，但所述的非活性气体如氦气、氮气等必须被另外添加，因而引发丙烯的制备成本增加的问题。
本发明是鉴于上述问题而作成的，其目的在于提供一种在抑制催化剂劣化的同时可提高丙烯的产率，从而实现以低成本制备丙烯的丙烯的制备方法及丙烯的制备装置。
解决问题的方法
为了实现上述目的，本发明提供下述的丙烯制备方法。即，本发明的丙烯的制备方法包括：将二甲醚或甲醇中的至少1种送至反应器，使其在催化剂存在下反应；将得到的反应产物送至分离器，在上述分离器中从上述反应产物中分离出在大气压下的沸点为-50℃以下的低沸点化合物；将分离出的上述低沸点化合物中占其总量70％以上量的上述低沸点化合物回流至上述反应器中。
优选将分离出的上述低沸点化合物总量中80％以上量的上述低沸点化合物回流至上述反应器中。并且，优选在使上述低沸点化合物中的至少一部分转化为碳原子数4～10的烃之后再将其回流至上述反应器中。
另外，优选将在上述分离器中分离出的碳原子数4～6的烃中的至少一部分回流至上述反应器中。上述催化剂优选为MFI结构沸石催化剂。上述催化剂优选含有碱土金属的MFI结构沸石催化剂，且上述的MFI结构沸石的Si/Al摩尔比为10以上且300以下、碱土金属/Al摩尔比为0.75以上且15以下。
另外，本发明还提供下述的丙烯制备装置。即，本发明的丙烯的制备装置具有：反应器，在该反应器中使二甲醚或甲醇中的至少1种在催化剂存在下反应而生成含有丙烯的反应产物；分离器，在该分离器中，从上述反应器中生成的反应产物中至少使丙烯和在大气压下的沸点为-50℃以下的低沸点化合物分离；低聚合器，在该低聚合器中使上述低沸点化合物中的至少一部分转化为碳原子数4～10的烃。
另外，在本说明书及权利要求书中，所述百分比(％)为重量％。
发明的效果
根据本发明的丙烯的制备方法，在将原料二甲醚或甲醇中的至少1种供给到反应器中而获得含有丙烯的反应产物时，将在分离器中得到的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中占其总量70％以上范围的量回流至反应器中。由此，可以使反应器内的原料分压降低，使反应器中生成的丙烯的产率增加，从而能够有效地生产丙烯。
另外，为了降低原料二甲醚或甲醇中的至少1种在反应器中的分压，将在分离器中得到的沸点为-50℃以下的低沸点化合物回流至反应器中。其结果，无须导入新的非活性气体等即可使原料分压降低，从而能够以低成本来提高丙烯的产率。并且，由于是一次性地将沸点为-50℃以下的低沸点化合物直接回流至反应器，可省去将其分离为甲烷、乙烷、乙烯等各成分的分离纯化工序，因而可削减用于分离的能耗。
此外，在本发明中，为了降低原料二甲醚或甲醇中的至少1种在反应器中的分压，使用在分离器中得到的沸点为-50℃以下的低沸点化合物。因此，与使反应器中获得的水蒸气回流的以往的方法相比，铝不易从填充在反应器中的沸石催化剂的骨架结构中脱离。因而可使催化剂的填充量降低、催化剂的再生周期延长等，进而可削减设备费用、运转费用。
附图说明
图1是示出本发明的丙烯的制备装置及利用该制备装置的制备方法的一例的说明图。
图2是示出本发明中二甲醚的分压(MPa)与沸点为-50℃以下的化合物回流至反应器中的回流比例(％)之间关系的图。
符号说明
10丙烯的制备装置
11反应器
12分离器
13低聚合器
具体实施方式
以下，针对本发明的丙烯的制备方法及丙烯的制备装置的具体实施方式进行说明。需要说明的是，所提及的实施方式是为了更好地理解本发明的主要内容而进行的具体说明，只要没有特别指定，本发明不受这些实施方式的限定。
图1是示出本发明的丙烯的制备装置的概要、以及利用该制备装置的制备方法的流程的说明图。
在该实施方式中，丙烯的制备装置10具有反应器11、分离器12和低聚合器13。反应器11中充填有催化剂，使原料二甲醚/甲醇、由后述的分离器12回流而来的沸点为-50℃以下的低沸点化合物及碳原子数4～6的烃、由低聚合器13供应的碳原子数为4～10的烃发生反应而生成含有丙烯的反应产物。
在分离器12中，对在反应器11中得到的含有丙烯的反应产物进行分离、纯化，分出丙烯、丙烷、重质成分、水、沸点为-50℃以下的低沸点化合物、碳原子数4～10的烃等。上述成分中，分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中占其总量70％以上范围的量被回流至反应器11中，其余的量中的一部分被供给到低聚合器13中。在低聚合器13中，使在分离器12中获得的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中的一部分发生低聚合，从而生成碳原子数4～10的烃。
针对采用具有上述构成的丙烯的制备装置的本发明的丙烯的制备方法进行说明。首先，将原料二甲醚或甲醇中的至少一种经由管1送入到反应器11中。其中，在所述的二甲醚或甲醇中的至少一种中，除了含有二甲醚或甲醇中的至少一种以外，还可以含有水蒸气、甲烷、乙烷、氮气、氩气、二氧化碳等气体。
并且，将在分离器12中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中的一部分经由管2送入到反应器11中。此外，将在分离器12中分离出的碳原子数4～6的烃经由管3送入到反应器11中。另外，将在低聚合器13中获得的碳原子数4～10的烃经由管4送入到反应器11中。
使被送入到上述反应器11中的混合气体在反应器11内发生反应，得到含有丙烯的反应产物，其中，所述混合气体包括：构成原料的二甲醚/甲醇、由分离器12回流而来的沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃、以及在低聚合器13中获得的碳原子数4～10的烃等。
在上述的在反应器11中获得含有丙烯的反应产物的工序中，通过使在分离器12中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物回流至反应器11中，可以使构成原料的二甲醚/甲醇在反应器内所占分压保持在例如0.005MPa～0.20MPa。
在反应器11内填充有催化剂，通过利用该催化剂的作用进行脱水缩合反应、催化裂化反应等，可以获得包含丙烯、沸点为-50℃以下的低沸点化合物、碳原子数4～6的烃、丙烷、重质成分、水等的反应产物。
作为反应器11内的催化剂，可以使用MFI结构沸石催化剂、含有碱土金属的MFI结构沸石催化剂、硅磷酸铝(シリカァルミノリン酸)类催化剂等，可采用流化床、固定床、移动床等方式。在上述催化剂中，从能够以高产率获得低级烃方面来看，优选MFI结构沸石催化剂，更优选含有碱土金属的MFI结构沸石催化剂。
作为反应器11中的反应条件的一个实例，可以在350℃以上且600℃以下的温度下使供给到反应器11中的上述混合气体与催化剂相接触。同时，单位催化剂质量、单位时间内供给的二甲醚(以下简称为“DME”)的相对质量、即重量时空速度(weight hourly space velocity)(以下简称为“WHSV”)优选为0.025g-DME/(g-催化剂·小时)以上且50g-DME/(g-催化剂·小时)以下，压力优选在常压以上且1MPa以下的范围内选择。
当混合气体与催化剂的接触温度小于350℃时，目标反应产物的生成速度低，不经济。另一方面，当混合气体与催化剂的接触温度大于600℃时，催化剂的劣化加速，甲烷等副反应产物的生成增多。
另外，当WHSV小于0.025g-DME/(g-催化剂·小时)时，固定床反应器的单位体积的生产率下降，不经济。另一方面，当WHSV大于50g-DME/(g-催化剂·小时)时，催化剂寿命及催化剂活性变得不充分。
通过调节反应器11中的反应条件，可以改变反应产物中的目标产物低级烃的含有率。例如，为了提高丙烯所占的比例，优选使反应压力为低压。
反应器11中得到的以丙烯为主成分的反应产物经由管5被送至热交换器中，进行冷却之后被送到分离器12中，其中，所述热交换器未给出图示。在分离器12中，反应产物被分离为各成分，即丙烯、丙烷、沸点为-50℃以下的低沸点化合物、碳原子数4～6的烃、重质成分、水等，其中的丙烯及丙烷被回收。
在分离器12中分离出的各成分中，碳原子数4～6的烃中的至少一部分经由管3被回流至反应器11中。另一方面，沸点为-50℃以下的低沸点化合物中占其总量70％以上范围的量经由管2被回流至反应器11中。另外，除了经由管2被回流至反应器11中的部分以外，沸点为-50℃以下的低沸点化合物的其余部分中的至少一部分经由管6被送至低聚合器13中。这样一来，从反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物被分流为经由管2被回流至反应器11中的部分、经由管6被送至低聚合器13中的部分等。所述分流例如可通过分流器14分为指定比例并使它们分别流向各自的方向。
在低聚合器13中使由分流器14经管6被供给的沸点为-50℃以下的低沸点化合物发生低聚合而生成碳原子数4～10的烃。该碳原子数4～10的烃经由管4被供给到反应器11中。
按照具有上述构成的丙烯的制备装置以及丙烯的制备方法，当将原料二甲醚或甲醇中的至少一种供给到反应器11中来获得含有丙烯的反应产物时，在分离器12中获得的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中占其总量70％以上范围的量被回流至反应器11中。因此，通过降低在反应器11中的原料分压，可以使反应器11中生成的丙烯的产率增加，从而能够有效地生产丙烯。
另外，为了降低在反应器11内原料二甲醚或甲醇中至少一种的分压，可使用在分离器12中获得的沸点为-50℃以下的低沸点化合物，使其回流至反应器11中。因此，无须导入新的非活性气体等即可使原料分压降低，从而能够以低成本增加丙烯的产率。
此外，在本发明中，为了降低在反应器11内原料二甲醚或甲醇中至少一种的分压，可使用在分离器12中获得的沸点为-50℃以下的低沸点化合物。因此，与使在反应器中得到的水蒸气回流的传统方法相比，不易发生铝从反应器11中充填的骨架结构中脱离。因而可使催化剂的填充量降低、催化剂的再生周期延长等，进而可削减设备费用、运转费用。
另外，在分离器12中获得的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中含有甲烷、乙烷、乙烯等，但由于该含有甲烷、乙烷、乙烯等的沸点为-50℃以下的低沸点化合物是一次性地被直接回流至反应器11内，因此可使原料分压降低。由此，可省去将其分离为甲烷、乙烷、乙烯等各成分的分离纯化工序，从而削减用于分离的能耗，能够以更低的成本进行丙烯的生产。
实施例
以下，通过实施例对本发明进行更具体的说明，但本发明不受下述实施例的限制。
[催化剂的制备]
利用日本特开2005-138000号的制备方法制备含钙的MFI结构沸石。即，首先，将包含9.50g Al(NO3)3·9H2O、10.92g Ca(CH3COO)2·H2O的沸石原料液溶解在750g水中，并在搅拌下向其中加入下述各溶液，制得水性凝胶混合物，其中，所加入的各溶液为：将500g胶体二氧化硅Si-30水玻璃(触媒化成工业制)溶解在333g水中而得的溶液；177.5g 6质量％的NaOH水溶液；317.6g 21.3质量％的四丙基溴化铵水溶液；15.0g作为沸石晶种的平均粒径为0.5μm的铵型MFI结构沸石(Zeolyst公司制造、Si/Al原子比为70)(相当于未添加晶种而合成的沸石催化剂的10质量％的量)。接着，将该水性凝胶混合物加入到3L高压釜容器中，在自压力、160℃下搅拌18小时进行水热合成。对水热合成得到的白色固体产物进行过滤、水洗，然后在120℃下干燥5小时，在空气中、520℃下进行10小时烧结。将烧结后的产物浸渍于0.6N盐酸中，在室温下进行24小时搅拌，使沸石的形态为质子型。然后，对产物进行过滤、水洗，然后在120℃下干燥5小时，在空气中、520℃下进行10小时烧结，得到质子型的含钙MFI结构沸石(以下称为“HCaMFI”)催化剂。
[低级烃的合成]
使用上述HCaMFI催化剂作为催化剂，以二甲醚为原料合成了低级烃。
[实施例1]
混合二甲醚(流量为1200Ncm3/小时)、甲烷(流量为600Ncm3/小时)、氮气(流量为600Ncm3/小时)，并将该混合气送至充填有HCaMFI催化剂的恒温反应器中，使其在温度530℃、常压下反应。将原料二甲醚(DME)与催化剂的供料量比即重量时空速度(WHSV)设定为9.6g-DME/(g-催化剂·小时)。然后，分别测定碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数4以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的总量的产率及转化率。
[实施例2]
混合二甲醚(流量为1200Ncm3/小时)、乙烯(流量为600Ncm3/小时)、氮气(流量为600Ncm3/小时)，并将该混合气送至充填有HCaMFI催化剂的恒温反应器中，使其在温度530℃、常压下反应。将原料二甲醚(DME)与催化剂的供料量比即重量时空速度(WHSV)设定为9.6g-DME/(g-催化剂·小时)。然后，分别测定碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数4以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的总量的产率及转化率。
[比较例1]
混合二甲醚(流量为1200Ncm3/小时)、水蒸气(流量为900Ncm3/小时)、氮气(流量为300Ncm3/小时)，并将该混合气送至充填有HCaMFI催化剂的恒温反应器中，使其在温度530℃、常压下反应。将原料二甲醚(DME)与催化剂的供料量比即重量时空速度(WHSV)设定为9.6g-DME/(g-催化剂·小时)。然后，分别测定碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数4以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的总量的产率及转化率。
[比较例2]
混合二甲醚(流量为1200Ncm3/小时)、氮气(流量为1200Ncm3/小时)，并将该混合气送至充填有HCaMFI催化剂的恒温反应器中，使其在温度530℃、常压下反应。将原料二甲醚(DME)与催化剂的供料量比即重量时空速度(WHSV)设定为9.6g-DME/(g-催化剂·小时)。然后，分别测定碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数4以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的总量的产率及转化率。
上述实施例1、2及比较例1、2中的测定结果如表1所示。
[表1]
Figure G2007800303178D00081
根据表1所示的实施例的测定结果，无论在实施例1、2还是比较例1、2中，相对于二甲醚(DME)的总量，碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数4以上的烃的各产率均未表现出差异，但与未使用水蒸气的实施例1、2相比，使用了水蒸气的比较例1中的二甲醚(DME)的转化率降低。
由上述结果可知，为了使原料二甲醚(DME)在反应器内的分压降低，通过使用甲烷或乙烯等沸点为-50℃以下的低沸点化合物来代替水蒸气，可以使二甲醚(DME)的转化率较使用水蒸气时有所提高，可以有效地制备丙烯。
[实施例3]
将甲醇的脱水反应产物(甲醇转化率为83％)(换算成二甲醚的供应量为1628NL/小时)送至充填有HCaMFI催化剂的模拟隔热反应器中，使其在催化剂层入口温度400℃、入口压力0.2MPa-G下反应，并使其在催化剂层出口温度550℃下反应。使从反应器中流出的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物总量中的70％再次回流至反应器中进行反应试验。再使从反应产物中分离出的碳原子数4～6的所有烃回流至反应器中。将原料二甲醚(DME)与催化剂的供料量比即重量时空速度(WHSV)设定为4.8g-DME/(g-催化剂·小时)。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时的沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[实施例4]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为80％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[实施例5]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为90％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[实施例6]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为95％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[比较例3]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为25％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[比较例4]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为50％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[比较例5]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为60％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
[比较例6]
使从在反应器中生成的反应产物中分离出的沸点为-50℃以下的低沸点化合物中再次回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例为65％，除此之外，进行与实施例3相同的反应试验。然后，分别测定当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物的流量稳定下来时沸点为-50℃以下的低沸点化合物和碳原子数4～6的烃的流量、碳原子数2以下的烃、丙烯、丙烷、碳原子数7以上的烃相对于供给的二甲醚(DME)的产率、及二甲醚(DME)的分压。
上述实施例3～6及比较例3～6的测定结果如表2所示。
[表2]
Figure G2007800303178D00111
根据表2所示的比较例3～6的测定结果可知，当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例小于70％时，二甲醚分压降低的变化量较小，其对丙烯产率的提高没有贡献。另一方面，根据实施例3～6的测定结果可知，当回流至反应器中的沸点为-50℃以下的低沸点化合物所占比例在70％以上时，尤其是在80％以上时，二甲醚分压降低的变化量增大，丙烯的产率提高。
另外，以表2中二甲醚的分压(MPa)对沸点为-50℃以下的化合物中回流至反应器的回流比例(％)作图，其结果如图2所示。
由图2可知，随着沸点为-50℃以下的化合物中回流至反应器中的回流比例增加，二甲醚的分压有降低的趋势。在回流比例小于70％的范围内，随着沸点为-50℃以下的化合物中回流至反应器中的回流比例增加，二甲醚的分压缓慢下降；当回流比例超过70％时，分压下降；一旦超过80％，则表现出分压的急剧下降。即，当沸点为-50℃以下的化合物中回流至反应器中的回流比例超过70％时，反应器内的原料分压可有效降低，可使反应器中生成的丙烯的产率增加，从而能够有效地生产丙烯。
工业实用性
本发明提供一种丙烯的制备方法及丙烯的制备装置，通过使用二甲醚或甲醇中的至少一种，可以在抑制催化剂劣化的同时使丙烯的产率增加，从而可实现低成本地制备丙烯，因此，本发明在工业上是极其有用的。

Claims (7)

1.一种丙烯的制备方法，其包括：将二甲醚或甲醇中的至少1种送至反应器，使其在催化剂存在下反应；将得到的反应产物送至分离器，在上述分离器中从上述反应产物中分离出在大气压下的沸点为-50℃以下的低沸点化合物；将分离出的上述低沸点化合物中占其总量70％以上量的上述低沸点化合物回流至上述反应器中。
2.权利要求1所述的丙烯的制备方法，其中，将分离出的上述低沸点化合物中占其总量80％以上量的上述低沸点化合物回流至上述反应器中。
3.权利要求1所述的丙烯的制备方法，其中，在使上述低沸点化合物中的至少一部分转化为碳原子数4～10的烃之后，再将其回流至上述反应器中。
4.权利要求2所述的丙烯的制备方法，其中，在使上述低沸点化合物中的至少一部分转化为碳原子数4～10的烃之后，再将其回流至上述反应器中。
5.权利要求1所述的丙烯的制备方法，其中，将在上述分离器中分离出的碳原子数4～6的烃中的至少一部分回流至上述反应器中。
6.权利要求1所述的丙烯的制备方法，其中，所述催化剂为MFI结构沸石催化剂。
7.权利要求1～6中任一项所述的丙烯的制备方法，其中，所述催化剂为含有碱土金属的MFI结构沸石催化剂，所述的MFI结构沸石的Si/Al摩尔比为10以上且300以下、碱土金属/Al摩尔比为0.75以上且15以下。
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