CN101489590A - 用于治疗和成像目的的核-壳纳米颗粒 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于治疗和成像目的的核－壳纳米颗粒。具体地说，本发明涉及涂布有无机纳米材料的纳米颗粒，在此称作核－壳纳米颗粒，其中核材料比壳材料具有更宽的带隙。所述核－壳纳米颗粒由于其提高的能量传递能力而非常适于应用在光动力治疗中。

Description

用于治疗和成像目的的核-壳纳米颗粒
技术领域
本发明涉及用于治疗和成像目的，尤其是用于光动力治疗的纳米颗粒。
背景技术
光动力治疗(PDT)是基于某些化合物通过暴露于特定类型的光可以杀死单细胞有机体的发现。在过去，已经表明，PDT还能够通过利用固定频率的激光和光敏剂一起破坏癌细胞。
在该类型的癌症治疗中，光敏剂被施加到血管系统中，其中，光敏剂被全身的细胞吸收。当标记有化合物的细胞暴露于光时，该化学试剂吸收光。吸收的能量能够传递到氧分子以产生活性形式的氧，其能够破坏治疗的肿瘤细胞。
更详细地，适当波长的光量子被光敏剂分子吸收，从而将其升高到短寿命(单态)的激发态，该分子然后能够进行内部重排到较长寿命(三重态)状态，其与分子氧交换能量以产生高反应性的单态氧(1O2)。光敏剂然后返回到基态，从而可以经历下一次的活化循环。
或者，活化的光敏剂直接与基质例如细胞膜或者分子反应，将氢原子转化以形成自由基。该自由基与氧反应产生氧化产物例如超氧化物、过氧化氢、羟基、羟基-过氧化氢或者其它的氧基团。
通过三种已知机制，PDT调解肿瘤细胞破坏。在第一种情形下，在吸收光能后产生的反应性氧物质能够直接杀死肿瘤细胞。PDT还破坏与肿瘤相关的脉管系统，从而导致肿瘤梗死。最后，PDT能够活化抵抗肿瘤细胞的免疫反应。这三种机制可以彼此影响并且对于更长期的肿瘤控制需要将它们进行结合。
已知的可商购的光动力治疗药物的例子是卟啉、紫红素、酞花青、texafrins、二氢卟酚。这些组合物公开在B.C.Wilson，Can.J.，Gastroenterol，2002年6月，卷16，第6期，第393-396页中。
从R.Bakalova等人的2004年4(9)的NanoLett(Communication)的第1567页中已知，半导体纳米颗粒(量子点)例如CdSe有利于普通的PDT光敏剂的激发。还描述的是，CdSe可以在不需要媒介光敏剂下产生单态氧，但是产生的单态氧的量子产率明显降低。
US 2003/0017264A1描述了一种通过使用反应添加剂具有良好化学、光化学和光物理属性的半导体核-壳纳米颗粒的制备。发光的预期提高通过使这些颗粒的壳对核激发更加电绝缘而实现。
从US 2004/0033345A1已知，通过用疏水配体涂布而得到稳定且水溶性的金属或者半导体核-壳纳米颗粒，其可以进一步封装在胶束结构中。在水介质中，胶束包括亲水壳和疏水核。涂布的纳米颗粒表现出增强的光致发光量子产率并能够用于生物学应用，例如用于确定和观测目标细胞的后代的荧光标识。
使用单一的发光半导体颗粒例如CdSe(量子点)显示产生的单态氧的低量子产率。此外，其并不允许吸收和发射性质各自单独地优化。
现有技术的核-壳纳米颗粒通过在核中保持激子而表现出有效的发光。但是，由于壳材料的屏蔽效应，其在环境中不能给出足够的能量传递至光动力物质例如氧。
但是，适用于PDT中的光敏剂必须提供有效的能量传递至光动力分子以能够产生反应性物质。
发明内容
因此，本发明的一个目的是提供一种核-壳纳米颗粒，其具有从纳米颗粒到附近的光动力分子的增强的能量传递能力。本发明的另一目的是提供用于治疗或者医疗和/或成像目的的纳米颗粒，尤其是提供适合用于光动力治疗(PDT)的纳米颗粒。
我们发现，具有特定核/壳材料组合的核-壳纳米颗粒由于提高的能量传递能力非常适于应用在光动力治疗中。
本发明涉及涂布有无机纳米级材料的纳米颗粒，在此称作核-壳纳米颗粒，其中核材料具有比壳材料更宽的带隙(band gap)。
本发明的一个优点是通过激发，核-壳纳米颗粒的特定材料组合使得激发场驱动扩射至颗粒表面。这样，发光核-壳纳米颗粒及其周围组织的能量传递得以优化。
更详细地，当核中的电子和空穴(激子)的费米能(Fermi energy)大于壳中的电子和空穴的费米能时，观察到本发明的材料组合中的有利的场梯度。当核-壳纳米颗粒受激发时，吸收的能量导致在核材料中形成激子。然后，除了浓度驱动外，激子将场驱动扩射到壳材料中，即颗粒的涂层中。定域激子可以随后激发表面附近的分子。在附近氧的情形下，这包括非常有效的单态氧的产生，其可以引起目标组织中的细胞死亡，例如在光动力治疗应用中。
附图说明
图1显示核-壳纳米颗粒的简化的能量流示意图。
具体实施方式
将参照特定实施方式描述本发明，但本发明并不限于此。本说明书和权利要求中使用的术语“包括”并不排除其它要素或步骤。当涉及单数名词使用不定冠词或定冠词时，除非另有特别说明，包括该名词的复数形式。
此外，本发明的核-壳纳米颗粒允许吸收和发射性质各自单独地优化。
当壳足够薄并且其可以通过调节核材料和大小而调节时，在核中可以进行光吸收。
而且，待传递到周围光动力物质的激子能量可以通过调节壳的材料和厚度而调节，与吸收的能量无关。
如果涂层只有数纳米厚，本发明允许使用较大的颗粒。这样，还能够以更加有效得多的方式使用基于上转换(up conversion)方案的发光颗粒。壳必须是薄的，因为这防止入射的红外光的吸收太强从而导致不有效的上转换。此外，吸收的激子在靠近壳的过程中将首先扩射到核的表面。在其移动(单位1/cm3)过程中，这将增加激子的浓度并由此增加核中的上转换的可能性。
最后，上转换方案降低经历PDT治疗的人们与暴露于日光相关的问题。
根据本发明的纳米级颗粒的核的直径是在1-50纳米范围内，优选5-50纳米，而壳为1-10纳米厚。优选地，壳的厚度小于10纳米，更优选地，小于5纳米。
优选地，壳材料并不与体液反应到明显的程度。
本发明的纳米颗粒中的核和壳材料可以是同结构的。优选地，核和壳材料具有相同的阴离子晶格。所述材料的阴离子优选地选自周期表的主族V或者VI的元素。
由于核和壳材料的这种选择，其它的优点是局部缺陷或者壳破裂的可能性得以最小化。此外，匹配的晶格允许壳材料在核材料上外延生长。
优选地，核/壳材料组合选自下面的成对组合物：ZnS/CdS、GaN/InN、GaP/InP、Y2O3/In2O3、WO3/MoO3、ZrO2/CeO2。
通常，元素金和SiO2被认为是不好的壳材料。
在本发明的一个特定实施方式中，壳材料不是元素金或者SiO2。
在利用高能辐射源的激发下，本发明的核-壳纳米颗粒显示出形成具有至少1eV能量的量子。发射的辐射随后可以在直接的环境中传递至分子例如氧。尤其是对于单态氧的产生，例如在水介质中的PDT中，传递的能量优选地为至少约1eV，更优选1.5eV。
本发明的核-壳纳米颗粒的合适的激发源的例子是高能粒子、X射线、可见光、红外线、紫外线或者X射线。高能辐射的优选形式是X射线辐射。
本发明的核-壳纳米颗粒可以用于要求将激发的有效能量传递至它们环境的所有应用中。尤其是本发明的活化的核-壳纳米颗粒可以将它们的能量直接传递到周围组织中的小颗粒、分子或者离子并导致高反应性物质例如单态氧或一氧化氮的局部产生。可以使用根据本发明的核-壳纳米颗粒而无需其它用于有效单态氧形成的光敏剂。它们在水相介质例如水、含水缓冲系统或者水与有机溶剂的混合物中是稳定的。此外，与已知的光敏剂相比，它们显示出没有光漂白或者减少的光漂白。
为了充分的能量传递，纳米颗粒和能量传递至的光动力物质之间的距离必须相当小。
在本发明的另一实施方式中，核-壳纳米颗粒的表面提供有例如生物分子的部分以增加其生物相容性和生物可用性。在这种情形下，传递到壳的能量可以通过生物分子进一步传递。这样，光动力物质例如氧可以实质上更远离壳。
通常，期望仅特定目标细胞受到PDT影响，而其它细胞例如疾病组织周围的健康细胞不受影响。因此，任选地，根据本发明的纳米颗粒可以共轭或者连接到目标剂或者目标部分如小分子、抗体、单链抗体碎片、肽、多肽、肽模拟物、蛋白质、核酸、脂质、糖类等，其对于应当通过PDT治疗的细胞是特定的。
由于该功能化的目标特定性，光敏剂在目标组织中的定位性和光敏剂的效果可以得以优化。
在本发明的另一方面，治疗和成像目的可以通过相同的组分实现。
在实际光动力治疗之前核-壳纳米颗粒可以定位在活体内或者活体外。
具有适当密度的核-壳纳米颗粒在X射线应用中可以同时用作造影剂。
核-壳纳米颗粒可以提供X射线的光子能量到更小能量包的有效转换，其可以用以产生癌变组织中的反应性物质，与X射线治疗同步。
在本发明的另一实施方式中，核-壳纳米颗粒的表面任选地提供有磁共振层析成像(MRT)活化离子络合物或者MRT活化剂，例如Gd[DOTA]或者Gd[DTPA]或者Gd[DO3A]络合物。MRI造影剂的综述可以在“ContrastAgents I，Magnetic Resonance Imaging”，221 Topics in Current Chemistry，Volume Editor：W. Krause，Springer 2002和“Textbook of Contrast Media”，Edited by P. Dawson，D.O.Gosgrove，R.G. Grainger，ISIS Medical Media Ltd.，Oxford 1999，Section II MR contrast agent，page 251-427中找到。这使得能定位待用MRT治疗的组织，接着需要在该位置进行治疗，从而优化治疗并降低副作用。
在本发明的另一方面，核-壳纳米颗粒的表面提供有核素，其可以选自123I、67Ga、99mTC、18F和11C。
由于颗粒的该功能化，其还可以用作核医学应用中的造影剂。
在本发明的另一实施方式中，核-壳纳米颗粒可以用于制备医疗组合物例如诊断的和/或药品的或者治疗学组合物，优选地用于制备光动力治疗组合物。
本发明的化合物和医疗的或者治疗的组合物可以局部地或者系统地例如从口、肠胃，通过吸入喷射、局部地、直肠地、鼻腔地、口腔地、阴道地或者经由在包含传统的无毒的药品可接受的载体、佐药和介质的剂量配置物中的植入储槽进行给药。在此所用的术语“肠胃”包括所有类型的注射或者滴注技术。
根据本发明的医疗的或者治疗法的治疗可以用于例如癌症、非恶性肿瘤、自动免疫性疾病、细菌性感染、粉刺细菌或疱疹、动脉硬化、动脉斑等的治疗。本发明的治疗方法可用于活体内或者活体外。活体外治疗是指已经从动物或者人体取出的待移植的细胞例如肾细胞或者肝细胞的治疗。
在本发明的另一实施方式中，核-壳纳米颗粒和组合物可以结合其它药品或者化学药物一起施加。
由于根据本发明的该组合治疗，抗疾病效果可以得以增加。在一个实施例中，光动力治疗组合物以成套部分的形式与化学疗法药物组合以增加抗肿瘤效果。
核-壳纳米颗粒的制备方法原理上并不关键，同样可以使用传统的方法。已知数种生产技术例如气相合成、液相合成、湿式化学合成。气相合成可以例如包括燃烧火焰、激光烧蚀、化学蒸汽冷凝、喷射高温分解、电喷射和等离子体喷射。湿式化学合成的例子是基于凝胶化的溶胶-凝胶处理、沉淀和水热处理、胶质合成或者作为热注射技术的有机金属方法、有机金属前体在稳定剂下的高温热解。
氧化的核-壳纳米颗粒的合成可以在水溶液中合成，从相应的乙酸盐(乙酸钇、乙酸铟等)开始。优选地，在这种情形中，聚乙烯基吡咯烷酮或者triphenylphosphinoxyd代替硫代甘油用作表面稳定剂。
本发明通过下面的非限定性的实施例示出。
实施例
CdS/ZnS核-壳纳米颗粒的制备
将0.1M的硫代甘油加入到100ml的0.1M的乙酸镉在蒸馏水的溶液中。然后，在强烈搅拌下逐滴加入100ml的0.1M的Na2S在乙醇中的溶液。随后，搅拌混合物2-3小时。然后，将CdS颗粒通过离心作用进行分离，用蒸馏水进行洗涤并通过红外灯而进行干燥。获得的CdS颗粒再分散到0.1M的含水乙酸锌溶液中，然后逐滴加入100ml的0.1M的Na2S在乙醇中的溶液。最后，搅拌该混合物2-3小时，并且颗粒通过离心作用进行分离。

Claims (15)

1、一种核-壳纳米颗粒，其中，核材料比壳材料具有更宽的带隙。
2、如权利要求1所述的核-壳纳米颗粒，其中，核中的电子和空穴二者的暗费米能级均大于壳中的。
3、如权利要求1或2所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述核材料和所述壳材料是等结构的。
4、如权利要求1-3任一项所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述核材料和所述壳材料包含相同的阴离子晶格。
5、如前述权利要求任一项所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述核/壳材料组合选自ZnS/CdS、GaN/InN、GaP/InP、Y2O3/In2O3、WO3/MoO3、ZrO2/CeO2。
6、如前述权利要求任一项所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述核-壳纳米颗粒的表面提供有生物相容性部分。
7、如前述权利要求任一项所述的核-壳纳米颗粒，其共轭至目标部分。
8、如权利要求1-7任一项所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述核-壳纳米颗粒的表面提供有MRT活性离子络合物或者MRT活化剂。
9、如权利要求1-8任一项所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述表面提供有核素。
10、如权利要求9所述的核-壳纳米颗粒，其中，所述核素选自123I、67Ga、99mTC、18F和11C。
11、如权利要求1-10任一项所述的核-壳纳米颗粒，其用作医疗或者治疗剂和/或用于成像目的。
12、如权利要求1-10任一项所述的核-壳纳米颗粒的用途，其用于制备医疗或者治疗组合物。
13、如权利要求12所述的核-壳纳米颗粒的用途，其用于制备光动力治疗组合物。
14、如权利要求12或13所述的核-壳纳米颗粒的用途，其与其它的化学药物或者药品结合使用。
15、用于制备如权利要求1-10任一项所述的纳米颗粒的方法，其中，所述壳材料在所述核材料上外延地生长。
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