CN101331215A - 改进燃料经济性的发动机润滑剂 - Google Patents
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Abstract
一种润滑剂组合物，包括润滑粘度的油，氨基官能化的含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物，所述聚合物约包含2到8重量％带有叔胺基团的胺部分，通过酯连接，酰胺连接，或酰亚胺连接与所述聚合物连接，以及含氮的分散剂，此润滑剂组合物可以减小内燃机的摩擦并且改进燃料经济性。
Description
背景技术
[0001]本发明涉及发动机润滑剂，特定的功能化聚合物在改进内燃机曲轴箱润滑剂的燃料经济性上的用途以及其在运输车辆中的其它润滑用途。
[0002]人们一直在努力改进内燃机及其驱动车辆中的燃料经济性。一种改进燃料经济性的方法就是减少发动机自身的内摩擦。这可以通过选择适当的润滑剂减小摩擦来实现，这样可以使发动机各种部件运转更加自如，还可以提供润滑剂的许多其它益处和性质。减少摩擦的一种方法是采用粘度相对较低的基础油，并且近些年确实有使用更低粘度油的趋势。然而，没有人能够仅仅只是减少润滑剂的粘度而却不用顾及降低磨损保护等润滑剂其它优点的风险。因此，对于低粘度油，润滑剂的配方，特别是基础油中添加剂的选择很重要。人们非常期待能选择出一种或几种可以降低发动机内摩擦而不论基础油粘度，并可以改进燃料经济性的添加剂。
[0003]现已有大量涉及机油添加剂并试图提供多种益处的专利。例如，美国专利第6,124,249号(Seebauer等，2000年9月26日)公开了用于润滑油组合物的粘度改进剂。其所公开共聚物的单元源自：(a)酯基约含有9到约25个碳原子的甲基丙烯酸酯，(b)酯基含有约7到约12个碳原子的甲基丙烯酸酯，和(c)任选地至少一个含氮的乙烯基单体。例如由272.8份甲基丙烯酸C12-15酯，120份甲基丙烯酸2-乙基己基酯和7.2份二甲基氨基丙基甲基丙烯酰胺制备的聚合物。这些材料被用作粘度改进剂或粘度指数改进剂，并且它们也可以增强润滑剂的分散性质。
[0004]美国专利申请第2004/0254080号(Sivik等，2004年12月16日)公开了聚合物组合物，所述组合物含有α，β-不饱和酯单体，至少一种不饱和二羧酸酐或其衍生物，和任选地至少一个具有第一官能度，第二官能度或其混合物的非单体胺。
[0005]本发明通过向润滑剂中结合选择的聚合物和一种或多种额外的添加剂，来解决需要提供一种润滑剂来减少发动机或其它机械设备摩擦损失的问题。本发明的润滑剂可以用于润滑各种燃料的发动机，所述燃料包括汽油，柴油，醇，它们的混合物，和氢。
发明内容
[0006]本发明因此提供了一种适用于内燃机润滑的组合物，包括：(a)润滑粘度的油；(b)氨基官能化的含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物，所述聚合物包含2到8重量％带有叔胺基团的胺部分，通过酯连接，酰胺连接，酰亚胺连接，或这些连接的混合与所述聚合物连接；和(c)分散剂。
[0007]本发明进一步提供了一种对内燃机进行润滑的方法，包括向所述发动机提供上述组合物。
具体实施方式
[0008]以下采用非限定性说明的方式描述各种优选的特征和实施方案。
[0009]本发明组合物中的第一组分是润滑粘度的油。所述的油包括天然油和合成油，来自于氢化裂化，加氢和加氢精制的油，未精炼的，精炼的和再精炼的油以及它们的混合物。
[0010]未精炼油是指那些通常未经过(或经过极少地)进一步纯化处理直接源自天然或合成的油。精炼油与未精炼油相似，只是它们已经过一步或更多步的纯化处理来改进一种或多种性质。纯化技术为本领域所熟知，包括溶剂提取，二次蒸馏，酸或碱提取，过滤，渗滤及其类似的技术。再精炼油也指再生的油或再加工的油，它们的制取工艺与精炼油的制取工艺相似，并且通常有去除废添加剂和油分解产物的附加工艺。
[0011]用来制备本发明润滑剂的天然油包括动物油，植物油(例如蓖麻油，猪油)，矿物润滑油(例如液体石油，以及溶剂处理或酸处理的链烷烃型，脂环烃型，或链烷烃-脂环烃混合型矿物润滑油)，和源自煤或页岩的油或它们的混合物。
[0012]合成润滑油很有用，其包括烃油(例如聚丁烯，聚丙烯，丙烯-异丁烯共聚物等聚合和互聚的烯烃)；聚(1-己烯)，聚(1-辛烯)，聚(1-癸烯)和它们的混合物；烷基苯(例如月桂基苯，十四烷基苯，二壬基苯，二(2-乙基己基)-苯)；聚苯(例如联苯，三联苯，烷基化聚苯)；烷基化二苯醚，烷基化二苯硫醚，及其衍生物，类似物和同系物，或它们的混合物。
[0013]其它合成润滑油包括含磷的酸所形成的液态酯(例如磷酸三甲酚酯，磷酸三辛酯和癸烷磷酸二乙酯)和聚四氢呋喃。合成油可以通过费-托反应(即气-液反应)制得，通常可以是加氢异构化的费-托烃或蜡。
[0014]润滑粘度的油也可以根据美国石油学院基础油互换性指南(American Petroleum Institute(API)Base Oil InterchangeabilityGuidelines)来具体定义。五组基础油如下：组I(硫含量大于0.03重量％，和/或饱和烃小于90重量％，粘度指数80到120)；组II(硫含量小于0.03重量％，且饱和烃大于90重量％，粘度指数80到120)；组III(硫含量小于0.03重量％，且饱和烃大于90重量％，粘度指数大于120)；组IV(全部的聚α-烯烃(PAO))；组V(所有不包括在I到IV组的其它基础油)。润滑粘度的油包括API组I，组II，组III，组IV，组V的油，和它们的混合物。通常润滑粘度的油包括API组I，组II，组III，组IV的油，和它们的混合物。或者，润滑粘度的油通常是API组I，组II，组III的油，或它们的混合物，或在某些实施方案中是组III的油。
[0015]本发明的润滑油通常为所述组合物的主要成分。因此其通常最少是所述组合物的50重量％，例如83％到98％，或88％到90％。但是作为替代实施方案，本发明能够提供添加剂浓缩物，在所述添加剂浓缩物中油占1到50重量％或到20重量％，或2到10重量％，且下文详述的其它组分成比例增加。
[0016]通常选择润滑粘度的油，以使其在提供除其它性质之外，还可以提供适当的粘度和粘度指数。大多数现代发动机润滑剂是多级润滑剂，其含有的粘度指数改进剂在低温和高温时都可以提供合适的粘度。虽然粘度改性剂有时被视为基础油的一部分，但它更应被视为单独的组分，所述改性剂的选择在本领域技术人员的能力范围内。
[0017]在某些实施方案中，粘度改性剂是以烃基聚合物为特征的高分子材料，通常它们的数均分子量在25,000到500,000之间，例如在50,000和200,000之间。
[0018]烃聚合物可以被用作粘度指数改进剂。例子包括两个或多个C2到C30单体，例如C2到C8烯烃，的均聚物和共聚物，包括可以是直链或支化，脂肪族，芳香族，烷基芳香族，或环脂肪族的α-烯烃和内烯烃。例子包括乙烯-丙烯共聚物，通常是指OCP，其是通过已知的乙烯和丙烯共聚合工艺制备。
[0019]聚合物也可以含有一个或多个乙烯基芳香族单体，此类粘度改性剂的例子是氢化苯乙烯-共轭二烯共聚物。这些聚合物包括氢化或部分氢化的均聚物，也包括无规，渐变(tapered)，星形，和嵌段互聚物。此处的“苯乙烯”包括各种取代的苯乙烯。共轭二烯可以含有四到六个碳原子，它们可以包括如戊间二烯，2，3-二甲基-1，3-丁二烯，氯丁二烯，异戊二烯和1，3-丁二烯。此类共轭二烯的混合物是有用的。这些共聚物中苯乙烯含量可以是20到70重量％或40％到60％，脂肪族共轭二烯含量可以是30％到80％或40％到60％。这些共聚物可以通过本领域熟知的方法制备，它们通过一般地氢化来去除它们大部分的烯烃双键。
[0020]在有自由基引发剂存在的条件下通过对苯乙烯和马来酸酐进行共聚，随后用C4-18醇的混合物对所得到的共聚物进行酯化制备酯，所得到的酯可以用作发动机油中粘度调节添加剂。同样地，聚甲基丙烯酸酯(PMA)可以被用作粘度改性剂。这些材料一般是由带有不同烷基的甲基丙烯酸酯单体的混合物制得，所述的烷基可以是含有1到18个碳原子的直链或支化基团。
[0021]当少量的含氮的单体与甲基丙烯酸烷基酯共聚后，得到的产物就具有了分散性。因此，此种产物具有粘度调节，倾点下降和分散的多种功能，有时被称作为分散剂粘度改性剂。含氮的单体的例子有乙烯基吡啶，N-乙烯基吡咯烷酮和N，N′-二甲基氨基乙基甲基丙烯酸酯。从一种或多种丙烯酸烷基脂聚合或共聚得到的聚丙烯酸酯也是十分有用的粘度改性剂。分散剂粘度改性剂也可以是乙烯和丙烯通过活性单体(如马来酸酐)接枝，随后在通过醇或胺衍生或由氮化合物接枝得到的互聚物。
[0022]可以通过选择基础油和粘度改性剂来提供期望的粘度级，这对那些本领域的技术人员是显而易见的。合适的粘度级包括某些现代的多个低粘度级别，例如0W-10，0W-15，0W-20，0W-25，0W-30，5W-10，5W-15，5W-20，5W-25和5W-30，这些可以共同写为xW-y，其中x是0到5，y是10到30，例如10，15，20，25或30。或者，对于更高的粘度级，在y大于x的前提下x可以是10，15或20。虽然不是必须，但x和y通常选自5的整数倍。通常y值是20，25或30，特别是20或30。
[0023]本发明的组合物进一步包括氨基官能化的含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物，其包含2到8重量％带有叔胺基团的胺部分，通过酯连接，酰胺连接，酰亚胺连接，或这些连接的混合与所述聚合物连接。“这些连接的混合”表示在全部的组合物中可以存在各个分子的混合物，并且一些此类分子可以含有酯连接，一些可以含有酰胺连接，一些可以含有酰亚胺连接，或它们任意的组合或亚组合(sub-combination)。此类聚合物一般是公知的，美国专利第6,124,249号实施例11提供了此类聚合物的例子及其制备方法(除了下文中标注的之外)。此文献公开了272.8份甲基丙烯酸C12-15酯，120份甲基丙烯酸2-乙基己基酯和7.2份二甲基氨基丙基甲基丙烯酰胺的共聚。可认为二甲基氨基丙基甲基丙烯酰胺包括甲基丙烯酸和带有叔胺基团的胺部分(即二甲基氨基丙胺)的缩合产物。通过将相应的胺(或醇)预缩合到合适单体上来形成相应的酰胺(如果单体相当于酸)，酰亚胺(如果单体相当于二酸或酸酐，例如马来酸酐)，或酯(如果带有胺的部分含有羟基官能团)，将胺的官能度引入聚合物通常确实很方便。
[0024]然而，本发明的聚合物有区别于美国专利第6,124,249号中的聚合物，因为本发明聚合物中胺官能度的量通常大于所述专利。特别地，美国专利第6,124,249号实施例11中制备的聚合物使用了约1.8重量％的二甲基氨基丙基甲基丙烯酰胺单体。此单体包含约65重量％的胺组分和35重量％的酸残基(在失去缩合水后)，因此参考专利实施方案中的聚合物作为整体仅含有约1.2％的胺部分。相反，本发明聚合物中胺部分的量为2到8重量％，或者为2.5到6重量％或2.5到5重量％。用于重量计算的“胺部分”的量是指如果混入的二胺，多胺或羟胺减去一个氢后的重量。胺官能度的量也可以表示成在聚合物中胺部分提供的叔氮原子的重量百分数。例如，二甲基氨基丙胺中的叔氮原子约占胺部分的13.7％。因此，源自聚合物中的叔氮原子合适的量可以是0.27到1.1重量％或0.34％到0.82％或到0.68％，或0.3到0.9％的N。
[0025]胺部分是指这样的胺部分，即其带有至少一个叔胺基团和至少一个胺基基团或羟基基团，通过其，胺部分可以通过酯连接，酰胺连接，或酰亚胺连接与聚合物连接。合适的胺包括多胺，例如二甲基氨基丙胺(也就是N，N-二甲基氨基丙胺)，N，N-二甲基氨基乙胺和N-(氨基丙基)吗啉，和N，N-二甲基乙醇胺的羟胺。这些胺通常可以表示为式：
(HR1 nX)a-R2-(NR3R4)b
其中R2是化合价为a+b的烃基部分，通常含有1到8个碳原子，例如亚乙基团，亚丙基团，或亚丁基团；a至少是1并且通常是1；b至少是1，例如1或2，并且通常是1；X是O或N。当X是O时，则n是0，当X是N时，则n是1。R1是氢或烃基基团，例如短的烷基基团(例如甲基或乙基)。R3和R4是各自独立的烃基基团，例如1到8个碳原子的低级烷基基团(例如甲基，乙基，或丙基基团)。在某些实施方案中，R3和R4分别是甲基基团。在某些实施方案中，R1是H，R2是亚乙基或亚丙基，R3和R4分别是甲基。
[0026]聚合物的剩余部分，即胺部分连接在上的聚合物，是含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物，其重均分子量可以是1,000到1,000,000，或者10,000到500,000或50,000到250,000。术语“(甲基)丙烯酸的”在此处是指丙烯酸的或甲基丙烯酸的。合适的(甲基)丙烯酸聚合物骨架为本领域所熟知，并在如前述美国专利第6,124,249号中有详细描述。此文献所公开的共聚物中包含的单元衍生自：(a)在酯基团中含有约9到25个碳原子的甲基丙烯酸酯，和(b)在酯基团中含有7到约12个碳原子的甲基丙烯酸酯，所述酯基团带有2-(C1-4烷基)-取代基，前提是不多于60重量％的酯可以在其酯基团中含有不超过11个碳原子(即至多60％的酯含有11或少于11个碳原子)。上述专利中酯基团-C(O)OR碳原子的数量被定义为羰基碳原子和OR基碳原子的总数。因此，例如甲基丙烯酸甲酯的酯基团中含有2个碳原子。适当地，酯(a)可以为C12-25甲基丙烯酸烷基酯，酯(b)可以为甲基丙烯酸2-乙基己基酯。酯(a)与酯(b)的摩尔比可以是95∶5到35∶65，或90∶10到60∶50，或80∶20到50∶50。关于酯(a)与酯(b)的此类聚合物组合物的更具体细节参见美国专利第6,124,249号中的4和5栏。本发明中合适的(甲基)丙烯酸酯也可以由各种碳链长度的醇制备，包括甲醇，乙醇，丙醇，丁醇，辛醇，癸醇，月桂醇，C12-14醇，C12-15醇，C16-18醇，C16-20醇，以及它们的混合物。直链和支化醇都在考虑范围之内。在某类实施方案中，醇可以是2-乙基己醇和月桂醇(即十二烷基醇)的混合物。酯基团应该总地具有足够长度或平均碳数以便聚合物本身是油溶的。因此，例如酯基团中平均碳原子为11.8的聚合物(即来自平均碳原子为10.8的醇)可以是适合的，此外，更为普遍的是酯基团中平均碳原子至少为9或10或11的聚合物。酯基团中平均碳原子至多为31或25或21或19。
[0027]如果本发明的胺部分是通过酸-胺缩合物共聚的方式加入到聚合物中，此共聚单体可以被指定为共聚单体(c)并与上述专利中的酯(a)和(b)发生共聚。
[0028]如上所述，胺可以通过已经含有胺部分的单体的共聚反应并入到聚合物上，也可以通过胺的反应并入到预形成的聚合物骨架上，例如通过氨基醇的醇基团缩合形成酯连接，或通过二胺或多胺的伯或仲氨基基团缩合形成酰胺连接或酰亚胺连接。聚合物上与胺形成连接的基团包括羰基基团，此羰基一般的形式是羧酸或其反应等效物，例如酸酐。例子包括丙烯酸，甲基丙烯酸，其酯，卤化物或酸酐，和马来酸，其酯和酸酐。上述任何材料均可以共聚到聚合物的链中，或者它们可以通过自由基反应等方式接枝到链上，特别是在聚合物链上有用于接枝的烯烃单体或聚烯烃片段的情况下。此类聚合物的形成方法在本领域技术人员的能力范围之内。
[0029]很明显，氨基官能化的含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物本身就是或其本身可以作为上述的分散剂粘度改性剂。因此此处所述的聚合物可以是在配方中仅有的粘度改性剂，或者可以是额外的粘度改性剂(也同样可以是分散剂粘度改性剂)以满足润滑剂最终特殊用途的需要。
[0030]氨基官能化聚合物的量可以一般是组合物的0.2到4重量％，或0.5到2％，或0.7到1％，或此上下极限的组合。
[0031]本发明的组合物也可以含有分散剂，其在某些实施方案中是含氮的分散剂。此外上述氨基官能化的含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物也提供一些分散性质。但是任何上述的分散剂粘度改性剂都可以被构造为含氮的分散剂。然而在某些实施方案中，含氮的分散剂不同于聚合物分散剂粘度改性剂。
[0032]分散剂(包括含氮的分散剂)是润滑剂领域所熟知的，且主要包括无灰分散剂和聚合物分散剂。无灰分散剂的特点是极性基团与相对高分子量的烃链相连。典型的无灰分散剂包括N-取代的长链烯基琥珀酰亚胺，它们的化学结构通式为
其中R1为各自独立的烷基基团，通常为分子量在500到5000的聚异丁烯基团，R2为烯基基团，通常为乙烯(C2H4)基团。此类分子一般源自烯烃基酰化剂和多胺的反应，并且除如上结构所示的简单酰亚胺结构外，两半部分之间可以有许多种连接，包括各种酰胺和季铵盐。美国专利第4,234,435号和3,172,892号中更加详细地描述了琥珀酰亚胺分散剂。
[0033]其它类的无灰分散剂是高分子量的酯(它们通常不被认为是含氮的分散剂)。除了可以被视为是通过烃基酰化剂和如丙三醇，季戊四醇，或山梨醇等的多羟基脂肪醇的反应制备得到外，所述这些材料与上述的琥珀酰亚胺相似。美国专利第3,381,022号中更加详细地描述了此类材料。
[0034]另一类含氮的无灰分散剂是曼尼希碱。这些材料是通过更高分子量烷基取代的酚，亚烷基多胺和如甲醛等的醛类缩合形成。此类材料结构通式如下(包括各种异构体和类似物)，且被详细描述在美国专利第3,634,515号中。
[0035]分散剂也可以通过与各种试剂反应来进行后处理。这些试剂是脲，硫脲，二巯基噻二唑，二硫化碳，醛，酮，羧酸，烃取代的琥珀酸酐，腈，环氧化物，硼化合物，和磷化合物。详细描述此处理的参考文献列举在美国专利第4,654,403号中。
[0036]组合物中含氮的分散剂的量一般可以是0.4到5重量％，0.4到2.6％，1到2.5％，1.5到2.4％，或2到2.3％。这些量可能比设计为目前使用的其它润滑剂组合物中惯用的量少。
[0037]也可以存在包括下文描述的其它添加剂。含金属的去污剂是典型的高碱性材料，另外也指高碱性的盐或超高碱性的盐。它们一般是单相均一的牛顿体系，其特征是金属含量要超过根据金属和与金属反应的特定酸性有机化合物的化学计量比得出的用于中和反应的金属量。高碱性材料是通过酸性材料(一般是无机酸或低级羧酸，优选二氧化碳)和含有酸性有机化合物的混合物反应制得，反应介质包含至少一种用于所述酸性有机材料的惰性有机溶剂(例如矿物油，石脑油，甲苯，二甲苯)，化学计量上过量的金属碱，以及酚或醇等促进剂。
[0038]酸性有机材料通常具有足够数量的碳原子以保证其在油中的溶解度。过量金属的量通常用术语金属比表示。“金属比”是指总的金属当量与酸性有机化合物当量的比值。中性金属盐的金属比是一。金属量是正常盐4.5倍的盐的金属当量超出了3.5，或金属比是4.5。
[0039]此类高碱性材料为本领域技术人员所熟知。描述磺酸，羧酸，酚，膦酸，以及它们中任意二种或更多种的混合物的碱性盐制备工艺的专利包括美国专利第2,501,731号；第2,616,905号；第2,616,911号；第2,616,925号；第2,777,874号；第3,256,186号；第3,384,585号；第3,365,396号；第3,320,162号；第3,318,809号；第3,488,284号；和第3,629,109号。
[0040]本发明某些实施方案中用到了高碱性的水杨酸钙去污剂。这些材料可以通过对烃基取代的水杨酸进行高碱性处理制得。在其它实施方案中，烷基水杨酸盐可以是烷基水杨酸的碱金属盐或碱土金属盐，而所述烷基水杨酸是通过Kolbe-Schmitt反应从烷基酚制得。而烷基酚可以通过例如具有8到30个碳原子(平均数)的α-烯烃与酚反应制得。属于广义的水杨酸盐去污剂的相关材料包括高碱性的salixarate去污剂。这些包括从水杨酸(可以是未取代的)与烃基取代的酚制备得到的高碱性材料，此类实体通过-CH2-或其它亚烷基桥连接。可以认为salixarate衍生物主要为线性而不是大环结构，虽然两类结构都属于“salixarate”的范围之内。Salixarate衍生物和它们的制备方法更加详细地描述在美国专利第6,200,936号和PCT公布WO 01/56968中。
[0041]如果存在的话，高碱性去污剂可以是润滑剂组合物的最高3重量％，或1到2.5重量％，或2到2.3重量％。这些量可能比设计为目前使用的其它润滑剂组合物中惯用的量少，例如对于传统润滑剂一般是约1.9重量％或2.7重量％。
[0042]润滑剂也可以含有抗氧化剂。抗氧化剂可以包括酚的抗氧化剂，其通式如下：
其中R4是含有1到24或4到18个碳原子的烷基，a是从1到5或从1到3或是2的整数。酚可以是在OH基团邻位上含有2或3个叔丁基基团的丁基取代酚。对位也可以被烃基基团或桥接两芳环的基团占据。在某些实施方案中，对位被含酯的基团占据，例如下面通式所示的抗氧化剂：
其中R3是烃基基团，例如像含有1到18或2到12或2到8或2到6个碳原子的烷基基团；叔烷基可以是叔丁基。美国专利第6,559,105号更加详细地描述了此类抗氧化剂。
[0043]抗氧化剂也可以包括如下通式所示的芳香胺：
其中R5可以是苯基基团或被R7取代的苯基基团，R6和R7可以是独立的氢或含有1到24或4到20或6到12个碳原子的烷基基团。在一个实施方案中，芳香胺抗氧化剂可以包括壬基化二苯胺等烷基化二苯胺或二壬基化胺和单壬基化胺的混合物。
[0044]抗氧化剂也可以包括硫化烯烃，例如单硫化物，二硫化物，或它们的混合物。这些材料通常具有含1到10个硫原子(例如1到4个或1到2个)的硫连接。可以通过硫化形成本发明硫化有机组合物的材料包括油，脂肪酸和酯，烯烃和由其制备的聚烯烃，萜烯，或Diels-Alder加成物。一个例子是硫化的丁氧羰基环己烯。美国专利第3,471,404号和4,191,659号详细描述了制备此类硫化物质的方法。某些实施方案中，硫化烯烃的量以重量计是0.01到2％，0.1到1％或0.2到0.6％。
[0045]钼化合物也可以作为抗氧化剂，并且这些物质也可以有各种其它用途，例如抗磨剂。已知含钼和硫的组合物在润滑油组合物中可以作为抗磨剂和抗氧化剂使用。例如美国专利第4,285,822号公开了含钼和硫组合物的润滑油组合物，其由以下方法制备：(1)通过极性溶剂，酸性钼化合物和油溶性的碱性氮化合物的结合形成含钼的配合物，(2)将此配合物与二硫化碳接触形成含钼和硫组合物。此类材料包括二硫代氨基甲酸钼，其在市场上的商品是SakuralubeTM。某些实施方案中二硫代氨基甲酸钼的量可以从0.01到2％或0.1到1.3％或0.3到0.9％。某些实施方案中的润滑剂可以含有10到2000ppm Mo或100到2000ppm Mo或500到1000ppm Mo或600到900ppm Mo或50到300ppm Mo，这些Mo由二硫代氨基甲酸钼提供。
[0046]当然抗氧化剂的典型量取决于具体的抗氧化剂和其各个效果，但是用于说明的总量可以是0.01到5重量％或0.15到4.5重量％或0.2到4重量％。
[0047]在一个实施方案中，润滑剂含有非受阻酚抗氧剂的抗氧剂，但在一些实施方案中可不含有受阻酚抗氧剂。
[0048]润滑剂也可以含有含磷酸的金属盐。以下通式的金属盐：
[(R8O)(R9O)P(＝S)-S]n-M
其中，R8和R9是含有3至30个碳原子的独立烃基基团，很容易通过加热五硫化二磷(P2S5)和醇或酚来形成O，O-二烃基二硫代磷酸的方法制备。用来反应生成R8和R9基团的醇可以是醇类混合物，例如异丙醇和4-甲基-2-戊醇混合物，且在一些实施方案中也可以是仲醇和伯醇的混合物，例如异丙醇和2-乙基己醇的混合物。所得的酸可以与碱性金属化合物反应生成盐。化合价为n的金属M通常为铝、铅、锡、锰、钴、镍、锌或铜，在很多情况下，锌，以形成二烷基二硫代磷酸锌。这些物质为润滑剂配制领域技术人员所熟知并容易获得。
[0049]在全配方润滑剂中，如果含有金属含磷酸盐，其含量通常至多为1重量％，例如0.1至0.8重量％或0.2至0.7％或0.3至0.5％。
[0050]因为二烷基二硫代磷酸锌可含有约10重量％的磷，所以其为润滑剂组合物提供磷。因为希望的润滑剂总磷量相对较低，例如至多0.1重量％或0.01到0.10重量％或0.01到0.08重量％或0.01到0.06％重量％，所以可相应地限制二烷基二硫代磷酸锌和其它磷源的量。在一个实施方案中，磷的量可由二烷基二硫代磷酸锌所提供，且磷的量可以为0.01到0.10重量％。在一个实施方案中，二烷基二硫代磷酸锌的量足够为组合物提供至多0.08重量％的磷。
[0051]然而，也可以使用本领域技术人员所熟知的传统用于润滑剂的其它添加剂。这些添加剂包括但不限于缓蚀剂，极压和抗磨剂(包括氯化脂肪烃和含硼化合物，例如硼酸酯)，倾点下降剂和消泡剂。
[0052]这些及其它添加剂详述于美国专利第4,582,618号(包括14栏第52行至17栏第16行)。
[0053]在一个实施方案中，本发明提供了一种对内燃机进行润滑的方法，该方法包含向所述内燃机提供上述组合物。例如，可以从润滑油槽润滑发动机的润滑油槽或其它装置提供该组合物。该润滑内燃机的方法也可以被看作是减少所述内燃机内摩擦的方法和改善所述内燃机燃料经济性的方法，因为这些通常被视为润滑方法所附带产生的结果。
[0054]本文中所使用的术语“烃基取代基”或“烃基基团”的含义是本领域技术人员所熟知的普通含义。特别地，该术语是指具有一个直接连接于分子其余部分上的碳原子且具有显著烃类特征的基团。烃基基团的实例包括：
[0055]烃取代基，即脂肪族(例如，烷基或烯基)，脂环族(例如，环烷基，环烯基)取代基，和芳香族，脂肪族及脂环族取代的芳香族取代基，以及通过分子中另一部分完成环结构的环取代基(例如，两个取代基一起形成环)；
[0056]取代的烃取代基，即含有非烃基团的取代基，在本发明中，这种非烃基团不改变取代基的显著烃性质(例如，卤素(特别是氯和氟)、羟基、烷氧基、巯基、烷巯基、硝基、亚硝基和亚砜基(sulfoxy))；
[0057]在本发明中，杂取代基，即在具有显著烃类性质的同时，在若非如此由碳原子组成的环或链中还具有其它非碳原子的取代基。杂原子包括硫，氧，氮，且包括吡啶基，呋喃基，噻吩基和咪唑基等取代基。在烃基基团中，通常每十个碳原子中可存在不超过两个，优选不超过一个非烃取代基；通常在烃基基团中没有非烃取代基。
[0058]已知上述一些物质在最终配方中可能会相互作用，因此最终配方中的成分可能与初始添加的成分不同。例如，金属离子(如清洁剂中的)可以迁移至其它分子的其它酸性或阴离子位点上。因此，不可能简单地描述所形成的产物，包括按计划用途使用本发明的组合物形成的产物。然而，所有这些改进和反应产物均包括在本发明的范围之内；本发明包括通过混合上述组分制备的组合物。
实施例
[0059]实施例1
A：制备含有马来酸酐的PMA
在3.8L(1加仑)的玻璃罐中装入239.6g甲基丙烯酸-2-乙基己酯，544.8g甲基丙烯酸月桂基酯，342g TotalTM 85N油，0.4g Trigonox-21TM引发剂，以及0.4g正月桂基硫醇，并搅拌30分钟。在装备有高架搅拌机、回流冷凝器、温度计和埋入式氮气进气管的3L四颈瓶中装入大约1/3的上述混合物，加热至35℃，并在该温度下再加入28.76g溶解于80g丙酮中的马来酸酐。搅拌加热该混合物至110℃，此时发生的反应放热将温度提升至116℃。当放热达到顶点后，在90分钟内加入剩余2/3的单体混合物，在这个过程中温度下降并保持在110℃。添加过程完成后，将反应瓶安装在Dean-Stark分离器上，并收集丙酮及其它挥发性物。随后，在反应容器中加入0.6g Trigonox-21TM引发剂，并在110℃下静置1小时，加入剩余的858g TotalTM 85N油。然后，在130℃和2.7kPa(20mmHg)下反应1小时，再在50g Fax-5TM助滤剂的协助下通过布垫过滤。
[0060]B：酰亚胺化反应
在装备有高架搅拌机、温度计、回流冷凝器、和埋入式氮气进气管的2L四颈瓶中装入800g经A得到的含马来酸酐的聚甲基丙烯酸酯。在氮气流中搅拌加热该混合物至80℃，并于该温度下在45分钟内滴加11.93g二甲基氨基丙胺(DMAPA)。在80℃下搅拌1小时后，加热该混合物至110℃并在该温度下保持1小时。将反应混合物进一步加热至120℃并在该温度下保持2小时，随即在该温度和2.7kPa(20mmHg)下进行反应。最后，加入20g Fax-5TM助滤剂，并通过布垫过滤混合物以获得期望的分散剂聚合物。该聚合物产物的混合物含有40重量％的聚合物和60重量％的稀释油。该聚合物本身含有约1％的氮，或约3.6％的反应过的DMAPA残留物或约0.5％的叔氮。
实施例2和比较例3
[0061]下述表格描述了所制备润滑剂的配方
| 组分-重量％ | 实施例2 | 比较例3 |
| 实施例1的聚合物(包含60％油) | 2.0 | - |
| 油酸酰胺(传统摩擦改进剂) | - | 0.15 |
| 琥珀酰亚胺分散剂(含油量47％) | 4.1 | 5.1 |
| 甲基丙烯酸酯共聚物粘度改性剂(含53％油) | 1.8 | 3.0 |
| 高碱性水杨酸钙去污剂，TBN 178(含油) | 3.5 | 3.5 |
| 倾点下降剂(含54％油) | 0.2 | 0.2 |
| 芳香胺抗氧化剂 | 1.0 | 1.0 |
| 二烷基二硫代磷酸锌(含8-9％油) | 0.84 | 0.84 |
| 商用二烷基二硫代氨基甲酸钼配方Sakuralube 515TM | 0.81 | 0.81 |
| 硫化烯烃(含5％油) | 0.44 | 0.44 |
| 商用消泡剂 | 0.01 | 0.01 |
| 添加的稀释油 | 1.6 | 1.6 |
| 合成油，API组III，VI＞120 | 余量 | 余量 |
[0062]使用电动机驱动发动机组件摩擦试验装置在极低速运转条件下于80℃和100℃下对上述润滑剂配方进行试验。本试验测量了试验配方润滑的发动机的摩擦力矩。其结果表示在摩擦力矩(Nm)随速度变化的函数图中，其中速度的变化范围可在例如150r.p.m.(转每分钟)至500r.p.m.或750r.p.m.或更高。
[0063]在至少250或350至750r.p.m.的速度范围中，与比较例3的材料相比，实施例2的材料表现出较小的摩擦。结果表明，与含有甚至高达0.15％(最高实用可溶解量)已知摩擦改进剂(油酸酰胺)的传统润滑剂相比，本发明的配方可以提供更小的摩擦。此外，还可以减少粘度改性剂和分散剂的用量。
[0064]比较例4
按类似于实施例2的配方制备润滑剂，该配方仍然含有实施例1制备的聚合物，但仅含有约1/2量的马来酸酐单体和DMAPA。这样，该润滑剂将仅含有约1.8％的DMAPA。该润滑剂在上述试验中的摩擦表现不如实施例2。
[0065]实施例5
在3.8L(1加仑)的玻璃罐中装入574.0g甲基丙烯酸-2-乙基己酯，1674.5g甲基丙烯酸C12-15烷基酯，1602g稀释油，1.62g Trigonox-21TM引发剂，以及1.62g正月桂基硫醇，并搅拌30分钟。在装备有高架搅拌机，回流冷凝器，温度计和埋入式氮气进气管的12L四颈瓶中装入约1/3的上述混合物，加热至35℃，并在该温度下再加入143.5g N，N-二甲基氨基丙基甲基丙烯酰胺。在17升/小时(0.6ft3/小时)的氮气流中搅拌加热该混合物至110℃，此时发生的反应放热将温度提升至126℃。当放热达到顶点后，于110℃下在90分钟内加入剩余的2/3单体混合物。添加过程完成后，在110℃和14升/小时(0.5ft3/小时)的氮气流中继续搅拌1小时。另加入1.2gTrigonox-21TM引发剂，并在110℃继续搅拌1小时。重复该添加Trigonox-21TM的过程和搅拌过程三次，总计逐步添加4次，每次1.2g。在28升/小时(1ft3/小时)的氮气流中搅拌加热内容物一小时至130℃，随后使该混合物在130℃和2.7kPa(20mmHg)下气提(strip)1小时。另加入1990g稀释油，并在50g Fax-5TM助滤剂的协助下通过布垫在100℃过滤所得混合物以获得期望的分散剂聚合物。任选地，也可以再加入1331g稀释油。
[0066]上述各文件均收编于本文中作为参考。除了实施例中或其它明确指出的地方，本文中用来指明物质量、反应条件、分子量、碳原子数目等时，所有数字量均应理解为“大约”的量。除非另有说明，本发明所述各化合物或组合物应被理解为工业级原料，可含有异构体，副产品，衍生物以及其它通常认为在工业级物料中出现的物质。但是，除非另有说明，此处各化学组分的量不包括任何商品材料中常出现的溶剂或稀释油。需要了解的是，本文所列出的最高量，最低量，范围和比例界限可以自由组合。同样地，本发明中每个成分的范围和含量可以和任意其它成分的范围或含量一起使用。本文中使用的“基本由......组成”的表达允许包含在考虑范围内不严重影响组合物基本和新颖的性质的物质。
Claims (20)
1.一种适合用于对内燃机进行润滑的组合物，包含：
(a)润滑粘度的油；
(b)氨基官能化的含丙烯酸或甲基丙烯酸的聚合物，所述聚合物包含约2到约8重量％带有叔胺基团的胺部分，通过酯、酰胺、酰亚胺连接或这些连接的混合与所述聚合物连接；
(c)分散剂。
2.如权利要求1所述的组合物，其中胺部分通过丙烯酸、甲基丙烯酸或琥珀酸基团缩合到聚合物上。
3.如权利要求2所述的组合物，其中胺部分包括羟胺或二胺，在每种情况下含有一个叔胺基团，缩合各自通过酯基团或通过酰胺或酰亚胺基团进行。
4.如权利要求3所述的组合物，其中胺部分包括N，N-二甲基氨基丙胺、N，N-二甲基氨基乙胺或N-(氨基丙基)吗啉。
5.如权利要求3所述的组合物，其中胺部分占所述聚合物的约3.5到约5重量％。
6.如权利要求1所述的组合物，其中叔胺基团中的氮原子占所述氨基官能化聚合物的约0.3到约0.9重量％。
7.如权利要求1所述的组合物，其中氨基官能化聚合物占组合物的约0.2到约4重量％。
8.如权利要求1所述的组合物，其中氨基官能化聚合物的重均分子量是约1,000到约1,000,000。
9.如权利要求1所述的组合物，其中分散剂是含有聚异丁烯基团基团的琥珀酰亚胺分散剂，所述分散剂的量为0.4到5重量％。
10.如权利要求1所述的组合物，其中组合物每百万份含有以重量计10到2000份的钼。
11.如权利要求1所述的组合物，其中组合物含有0.01到0.10重量％的磷。
12.如权利要求1所述的组合物，其中润滑粘度的油包含API组III的油。
13.如权利要求1所述的组合物，其中组合物的粘度级是xW-y，其中x是0或5，y是20、25或30。
14.如权利要求1所述的组合物，进一步包含不同于受阻酚抗氧剂的抗氧剂。
15.如权利要求1所述的组合物，进一步包含二烷基二硫代磷酸锌，所述二烷基二硫代磷酸锌的量可以提供至多0.08重量％的磷。
16.如权利要求1所述的组合物，进一步包含至多约3重量％的高碱性去污剂。
17.如权利要求16所述的组合物，其中高碱性去污剂是高碱性水杨酸钙去污剂。
18.如权利要求1所述的组合物，进一步包含约0.01到约2重量％的硫化烯烃。
19.一种组合物，其通过将权利要求1的组分混合得到。
20.一种润滑内燃机的方法，包括对所述发动机提供如权利要求1所述的组合物。
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Legal Events
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Application publication date: 20081224 Assignee: Lubrizol additive (Zhuhai) Co., Ltd. Assignor: Lubrizol Corp. Contract record no.: 2019990000109 Denomination of invention: Engine lubricant for improved fuel economy Granted publication date: 20120919 License type: Common License Record date: 20190403 |
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Assignee: Lubrizol additive (Zhuhai) Co.,Ltd. Assignor: THE LUBRIZOL Corp. Contract record no.: X2020990000241 Date of cancellation: 20210311 |
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Application publication date: 20081224 Assignee: Lubrizol additive (Zhuhai) Co.,Ltd. Assignor: THE LUBRIZOL Corp. Contract record no.: X2021990000246 Denomination of invention: Engine lubricants for improving fuel economy Granted publication date: 20120919 License type: Common License Record date: 20210427 |