CN101281797A - 硼或浓缩10硼在uo2中的用途 - Google Patents

硼或浓缩10硼在uo2中的用途 Download PDF

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Abstract

本发明提供了用于核燃料组件(17)的含有燃料的多个燃料棒(10A－10D)，其中锕系元素的含硼化合物或化合物(6B－6E)用作可燃毒物并且在组件内的大多数含有燃料的棒内(10A－10C)分布在锕系元素燃料中，并且其中硼或浓缩硼包含在组件(17)内大于50％的燃料棒中。

Description

硼或浓缩10硼在UO2中的用途
相关申请的交叉引用
本申请是2005年9月23日提交的美国序列号11/234,352的部分连续申请，该美国序列申请依次是2004年10月14日提交的美国序列号10/965,372的分案申请，本申请要求这些申请的优先权。
发明领域
本发明涉及在核动力反应堆中使用的核燃料组件的燃料棒。这些燃料棒包含选自烧结燃料芯块或烧结燃料颗粒中至少一种形式的燃料，各自具有与核燃料混合的含硼化合物。
背景信息
在典型的核反应堆，如压水反应堆(PWR)、沸水反应堆(BWR)或重水反应堆(HWR)中，反应堆堆芯包括许多燃料组件，这些组件各自由多个长的燃料元件/棒组成。燃料棒各自含有通常为一堆实心圆柱形核燃料芯块形式的可裂变物质例如二氧化铀(UO2)、二氧化钚(PuO2)、氮化铀(UN)、氮化钚(PuN)或这些的混合物，然而也可使用环形或颗粒形式的燃料。燃料棒以一定排列方式组合在一起，所述排列方式被组织为在堆芯内提供足以支持高速核裂变的中子通量并因此以热的形式释放大量能量。冷却剂，如水或重水，被泵送通过堆芯，以便提取在堆芯内生成的热量用以产生有用功。燃料组件在尺寸和设计方面可根据堆芯的所需尺寸、反应堆的尺寸、反应堆类型和反应堆运行方法而变化。
当新的反应堆启动时，其堆芯常常分成多组例如两组或更多组的组件，这些组件可通过它们在堆芯内的位置和/或它们的浓缩水平来区分。例如，第一批料或区域可浓缩到2.0％铀-235的同位素含量。第二批料或区域可浓缩到2.5％的铀-235，和第三批料可浓缩到3.5％的铀-235。在约10-24月的运行之后，通常关闭反应堆，并取出第一燃料批料，并用通常较高浓缩水平(最多到优选的最大浓缩水平)的新批料替换。应注意的是，这些批料还可包括不同水平的其它可裂变锕系元素。随后的循环以约8-24个月范围的间隔重复这一顺序。需要如上所述的燃料更换，这是因为只要反应堆燃料组件维持临界质量，它就可作为核装置运行。因此，在燃料循环开始时，核反应堆具有充足的过度反应性，以允许运行特定的时间段，通常约6-24月。
由于反应堆在仅仅略微超临界的状态下运行，因此必须抵销在循环开始时提供的过度反应性。已设计了抵销起始的过度反应性的各种方法，其中包括在反应堆堆芯内插入控制棒和将中子吸收元素加入到燃料棒中。本领域已知且在本文称为“可燃毒物”或“可燃吸收剂”的这些中子吸收剂包括例如硼、钆、镉、钐、铒和铕化合物。在这种燃料元素的早期运行阶段，过量中子被可燃毒物吸收，所述可燃毒物优选发生转变成为低中子截面的元素，在其寿命的后期阶段中，当中子的利用率较低时，所述低中子截面的元素基本上不影响燃料元素的反应性。
具有可燃毒物的混合物的核燃料是已知的。例如参见美国专利3,349,152(Takaaki Watanabe等)；3,520,958(Geert Versteeg等)；和4,774,051(Peehs等)。然而，含有硼可燃吸收剂与燃料的混合物的核燃料芯块尚未用于大的陆基反应堆中，这是因为担心硼将与燃料反应，且因为认为由于反应中氦的积累硼的使用将产生高的内部棒压力增加：
10B+1n→11B(激发态)→4He+7Li
在一些情况中，一种做法是用可避免任何潜在的与燃料反应的含硼化合物如ZrB2涂敷芯块表面。然而，这没有解决压力增加问题，该压力增加问题限制可包含在各棒内的涂料的量。必须使用更多具有较低10B载量的棒，因此需要处理和涂敷大量燃料芯块，这是非常昂贵的且导致高的间接费用。复杂的制造操作还来自于需要分离涂敷和未涂敷的燃料制造和组装操作。在实践中，对芯块进行涂敷的成本限制了其应用，且考虑到以上所述的压力增加问题，在尽可能少的棒中使用它们。历史上，这是可接受的，因为燃料的循环较短，235U的浓缩水平较低，并且反应堆总的热输出较低。
其它化合物如Gd2O3和Er2O3可直接加入到这些芯块，但这些不如硼优选，因为它们留下长寿命、高截面的残留反应性材料，并且是强中子吸收剂。
现有技术中已经公开了具有可燃毒物的核反应堆堆芯结构。例如，美国专利5,075,075(Kapil)公开了一种核反应堆堆芯，该堆芯具有含可裂变物质和不可燃吸收剂的第一组棒，和含可裂变物质与可燃吸收剂的第二组棒，其中第一组中棒的数量大于第二组中棒的数量。可燃吸收剂包括铕化合物和硼化合物的组合。美国专利5,337,337(Aoyama等)公开了一种燃料组件，其中将含具有较小中子吸收截面的可燃毒物元素(如硼)的燃料棒放置在具有软性中子能和大的热中子通量的堆芯区域内，而将含具有较大中子吸收截面的可燃毒物元素(如钆)的棒放置在具有平均中子能谱的堆芯的区域内。这些现有技术的专利无一公开了在燃料组件内燃料棒的布局，其中大多数燃料棒单独含有硼作为可燃毒物。无一公开了适合于产生大于500兆瓦热功率的反应堆的组件布局。
对于采用较长的燃料循环和较高水平的235U浓缩度或Pu的情况，仍需要开发具有一体的可燃吸收剂的核燃料和燃料组件，其在成本上合理，可延长燃料的寿命，而不产生在燃料寿命的末期吸收中子的额外反应性材料。
发明概述
通过提供用于燃料组件的多个燃料棒，本发明解决了上述需求，所述各燃料棒含有选自烧结燃料芯块和烧结燃料颗粒及其混合形式的燃料，该燃料被包壳包围，其中至少50％的燃料棒包含如下组分的烧结混合物：(1)无硼的锕系元素氧化物、锕系元素碳化物或锕系元素氮化物的燃料化合物，优选无硼的锕系元素碳化物或氮化物，和(2)用作一体的可燃吸收剂的选自BN、B4C、ZrB2、TiB2、MoB2、UB2、UB3、UB4、UB12、PuB2、PuB4、PuB12、ThB2的含硼化合物及其混合物，优选UB4、UB12、B4C和BN，最优选B4C和BN，其中这些燃料棒包含硼化合物，每1cm燃料棒长度可包含0.1mg-1.5mg10B元素形式的硼，并且；所述相同的一种或多种与硼化合的锕系元素与无硼时使用的一种或多种锕系元素相同。
由于与其它可燃吸收剂相比，硼具有相对低的寄生截面的事实，典型地需要将含硼燃料芯块或颗粒置于多于50％的燃料棒内。已发现，与前述假设相反，当所产生的氦量与在燃料使用过程中释放的其它裂变气体量相当时，硼不与核燃料相互作用，且不是燃料棒内压力的主要原因。
用硼的混合物制备燃料便宜得多。因此，较大数量的棒可具有含硼燃料芯块或颗粒，从而在堆芯内提供等量或更大量的硼但在每一根棒内具有较少的硼，因而避免了压力增加问题。本发明中，使用直接处于燃料棒内芯块或颗粒内的硼相对于使用涂敷芯块将导致每cm燃料棒长度25％的10B减少。当燃料由高放射性再加工燃料制成时，在本发明中使用烧结颗粒最有利，因为需要较少的移动机械部件、压机等。
因此，使用较低水平的含硼化合物，结合其在燃料棒中更广泛的分布，提供本发明的优点。本领域技术人员将理解，对于水冷反应堆，当反应堆堆芯的热输出高于500兆瓦热时，这些优点是最有利的。
通过按上述添加天然或浓缩的硼时，以低得多的成本提供相当于或优于现有方法提供的反应性抑制(hold-down)。另外，与目前实践中发现的相比，由于10B，增加含硼的棒的数量可将内部燃料棒的压力降低至1/2或1/3。
在沸水反应堆燃料中使用硼作为目前使用的Gd2O3和Er2O3的替代品提供甚至更大的优点。除了简化制造和降低棒的压力增加之外，Gd2O3和Er2O3在燃料芯块内占据的空间可被更多的UO2(或其它锕系元素的氧化物、碳化物或氮化物)替代，因而允许更多的燃料加载在给定尺寸的堆芯内。可完全避免因这些稀土氧化物的不良导热率而导致的目前在逐棒(rod-by-rod)的基础上施加的浓缩限制，因而在制造核燃料中获得了显著的简化。
附图简要描述
在下面的详细描述中，将参考以下附图，其中：
图1最佳地说明本发明，其是多个燃料棒的示意性理想化放大的按透视法缩短绘制的纵轴截面视图，所述多个燃料棒可用在如图2中概括示出的燃料组件中，其中，如图1中所示，这些棒可包含含硼燃料芯块或颗粒的一个或多个中间“串”，和不含硼的燃料芯块或颗粒的上端和下端“串”，其中，在该图中，将棒分成4个棒部分；和
图2是可用在各种核反应堆中的一种类型的核燃料组件的一般性立面视图，燃料棒部件被分成3部分，这些部分不一定是图1中所示的相同部分，并且在图2中，为了清楚起见将部件分开。
优选实施方案的详细描述
因此，本发明涉及包含多个燃料棒的燃料组件，每一个燃料棒含有这样的燃料，该燃料为多个核燃料芯块的形式或者多个/大量核燃料颗粒的形式，其中所述燃料组件中至少50％的所述燃料棒包含如下组分的烧结混合物：(1)锕系元素的氧化物、碳化物或氮化物，它们均不含硼，和(2)特定的含硼化合物，最优选B4C和BN及其混合物。含硼化合物在燃料内起到可燃毒物的作用。本文使用的术语“燃料芯块”表示装填在燃料棒内的单个的烧结燃料芯块。本文使用的术语“燃料颗粒”表示非芯块形式的小的烧结燃料颗粒。优选地，至少大于60％至70％、最优选60％至95％的燃料棒含有无硼的锕系元素的氧化物、碳化物或氮化物与含硼化合物的混合物。最优选地，所有(100％)的燃料棒具有一些量的含硼化合物。硼化合物的这种主要用途基本上缓解了由棒内氦累积导致的压力。
如上文一般性所述，在上述具有作为无硼的锕系元素氧化物、碳化物或氮化物与含硼化合物的混合物的燃料的棒中，可使用任何数量的含硼燃料芯块或大量的颗粒，一直到棒内所有芯块或颗粒的最大值100％。
可使用含硼化合物，只要它们与所选择的特定核燃料相容且满足在密度、热稳定性、物理稳定性等方面的燃料规格即可。合适的含硼化合物包括BN、B4C、ZrB2，、TiB2、MoB2、UB2、UB3、UB4、UB12、PuB2、PuB4、PuB12、ThB2及其组合。优选的含硼化合物是UB4、UB12、B4C和BN及其组合，且最优选B4C和BN及其组合(混合物)。
以混合物形式制备含硼化合物加上锕系元素氧化物、碳化物或氮化物的混合物，然后压制并烧结以产生燃料芯块，或者通过轧制、烧结、研磨和筛分对其进行加工以提供颗粒。可使用天然硼或10B同位素浓缩的硼，高于上述天然含量的任何浓缩含量的10B是合适的。对于使用更加浓缩的硼，所需要的含硼化合物的量总体上与10B水平的增加成比例地降低，从而允许燃料负载的伴随增加。然而，浓缩的硼比天然硼更昂贵，所使用的浓缩硼的量将是与燃料设计的其它方面相权衡的成本考虑因素。
因此，在这些包含(1)不含硼的锕系元素化合物和(2)含硼化合物的混合物的燃料棒中；基于燃料芯块或颗粒中可裂变燃料组分的总量，存在于燃料芯块或等体积颗粒中的含硼锕系元素化合物的量(其中术语颗粒的芯块的“体积”可为5×10-3 cm3至3cm3)可为约5ppm-约5wt％，更优选约10ppm至20,000ppm，所使用的量将根据铀的浓缩水平、硼的浓缩水平和其它因素而变化。
仅仅作为实例，在所有批次的棒中使用等量的天然硼(若在中子学上可接受的话)将要求介于约66ppm至7,000ppm之间的硼含量，而使用100％的浓缩硼将降低所需的硼含量至约13ppm至1200ppm。认为类似于目前的毒物分布方法，单个棒的选择性硼化可能在中子学上是优选的。具有仅含有天然硼、仅具有浓缩硼的燃料芯块或燃料颗粒、或者具有天然和浓缩硼的芯块的组合的燃料棒，全部被认为包括在本发明以内。含硼化合物在燃料棒内的位置通常与最高中子通量的位置重合。
含硼化合物可与任何“合适的核燃料”一起使用。“合适的核燃料”的实例包括锕系元素的氧化物、碳化物和氮化物。示例性地，优选的燃料包括，包括UO2、PuO2、ThO2及其混合物的锕系元素氧化物，包括UC、UC2、PuC2、ThC2、(U，P)C2、(U，P，Th)C2和(U，Th)C2及其混合物的锕系元素碳化物；和包括UN、PuN、ThN、(U，P)N、(U，P，Th)N、(U，Th)N及其混合物的锕系元素氮化物。由于各种原因优选碳化物和氮化物。
上述燃料棒在用于所述燃料组件时是合适的，并且对于热裂变反应堆中的应用是经济的，所述热裂变反应堆是例如轻水或重水核反应堆，包括压水反应堆(PWR)、沸水反应堆(BWR)和加压重水反应堆(PHWR或CANDU)。优选地，在水冷反应堆的情况下，任何上述反应堆类型的反应堆堆芯的热量输出将高于500兆瓦热。
在下面的描述中，在全部视图中，相同的附图标记表示相同或对应的部件。同样在下面的描述中，应当理解，诸如“前”、“后”、“左”、“右”、“上”、“下”等术语是为方便起见的措辞而不应理解为限制术语。
见于图1和2，燃料组件17(图2具体示出)的燃料棒10A、10B、10C和10D(共同称为10，并且还显示为外部燃料棒23)具有相同的结构，只要燃料棒10包括长的中空包壳管12，该包壳管具有附加在包壳管12上并密封包壳管12的相对端的顶端塞13和底端塞14，从而限定出密封腔室(通常示为)15。在其中燃料芯块用作燃料形式的一种情形中，将棒10A和10C中编号为6A、6B和6D及图2中编号为16的多个核燃料芯块在腔室15内放置成首尾相连(end-to-endabutting)的布局或层叠，并且通过放置在芯块层叠体顶端和顶端塞13之间的腔室15内的弹簧18的作用向底端塞14施加偏压。如棒10B中所示，在其它情况中使用燃料颗粒6F、6C和6E作为燃料形式。
在图2中横向支撑格栅显示为20。在图1中，为了简化未将它们示出。这些支撑格栅沿着多个燃料棒10例如10A、10B、10C和10D的长度在轴向上隔开。图2中还显示了测量管22、顶部喷嘴24和底部喷嘴26。
图1说明了本燃料棒发明的若干优选实施方案。图1中可看出的是，燃料棒10例如10A、10C和10D具有含无硼化合物的烧结燃料芯块6A的首尾相连布局，或者段/串，作为上部和下部轴向再生区(blanket)，其设置在燃料棒10的燃料芯块层叠体的上端部分和下端部分；燃料棒10还具有具有高水平的含硼化合物的烧结燃料芯块6B的串，其设置在层叠体的中间部分，并且任选地，以较低水平的含硼化合物作为芯块6D。在燃料棒例如10D中，所有燃料芯块6A均不包含硼化合物。
任选地，燃料棒10B可包含具有高水平的含硼化合物的烧结颗粒6C和任选的具有较低浓度含硼化合物(“较低硼段”)的烧结颗粒6E。颗粒6F显示出没有硼的颗粒部分。
较低浓缩的含硼芯块或颗粒优选在高硼水平材料的两侧。图1中可看出的是，在棒10B中，不含硼燃料的颗粒30显示为空心圆，含硼燃料的颗粒32显示为深色圆。其它燃料棒例如10D可包含根本不含硼的芯块或颗粒，例如在燃料棒10D中全部使用芯块6A。棒10A中的较低硼段6D或含颗粒的棒10B中的6E可高于、低于或都高于和低于高硼段。
宽的深色区域34所示的高含硼芯块6B和窄的深色区域36所示的中等含硼芯块6D说明了燃料芯块6B和6D中的硼化合物的相对浓度。
因此，图1以理想化的示意方式显示了被包壳包围的烧结燃料芯块和烧结燃料颗粒，该包壳可为金属或陶瓷，其中燃料是无硼锕系元素化合物和含硼化合物(优选BN或B4C)的混合物。在含硼芯块6B、6D或颗粒6C和6E中，通过深色条纹区域34(高)和36(较低)或深色圆32(高)和33(较低)以理想化方式显示了硼浓度，并且如上所述每1cm燃料棒长度包含0.1-1.5mg作为10B元素硼形式的硼。实际上，硼材料将以高或较低的浓度均匀分布在整个芯块或颗粒体积中。如图1中所示，至少50％的燃料棒，这里为75％的燃料棒10A、10B和10C，包含硼混合物。燃料棒10D仅包含不含硼的烧结燃料芯块6A。
仅作为实施例，下表1提供了将本发明的组件与现有技术实践进行对比的信息。如该实施例所证实的，该方法显著降低总的硼浓度及10B浓度。因此允许燃料中有更多的铀。
                              表1
  *具有IFBA涂敷的燃料(ZrB2)的初始棒   具有UB4的棒(本发明)
  硼载量   10mg/英寸   325.5ppm
  用ZrB2涂敷或含UB4的所有棒的百分数   60％   100％
  芯块直径   0.37英寸   0.37英寸
  UO2密度   10.47gm/cm3   10.47gm/cm3
  UO2载量   18.43gm UO2/英寸   18.43gm UO2/英寸
  10B载量   108.5ppm   65.1ppm
  硼总量中的10B水平   20％   20％
  有效的(smeared)10B载量   65.1ppm   65.1ppm
  总的B载量   524.5ppm   325.5ppm
  UB4载量   2119ppm UB4
  具有IFBA或UB4的芯块％   100％   100％
*对比例
尽管为了阐述的目的以上描述了本发明的特定实施方案，但对本领域技术人员而言，显而易见的是，可在不背离所附权利要求限定的发明的情况下作出本发明细节的许多变化。

Claims (16)

1.用于核燃料组件的多个燃料棒，所述各燃料棒含有选自烧结燃料芯块和烧结燃料颗粒及其混合物的形式的燃料，该燃料被包壳包围，其中至少50％所述燃料棒包含如下组分的烧结混合物：(1)无硼的锕系元素碳化物、无硼的锕系元素氧化物或无硼的锕系元素氮化物燃料化合物和其混合物，和(2)选自BN、B4C、ZrB2、TiB2、MoB2、UB2、UB2、UB3、UB4、UB12、PuB2、PuB4、PuB12、ThB2的一种或多种含硼化合物及其混合物，其中所述一种或多种含硼化合物作为一体可燃吸收剂，所述可燃吸收剂作为芯块或颗粒的中间串而位于不含硼的锕系元素化合物之间，其中在不含硼的锕系元素化合物中和在所述一种或多种含硼化合物中使用相同的一种或多种锕系元素，使得在整个燃料棒中使用相同的一种或多种锕系元素，以在整个燃料棒中实现锕系元素的一致性，并且其中组分(2)在每1cm燃料棒长度包含0.1mg-1.5mg的10B形式的硼。
2.权利要求1的多个燃料棒，其中所述锕系元素氮化物选自UN、PuN、ThN、(U，P)N、(U，P，Th)N和(U，Th)N及其混合物。
3.权利要求1的多个燃料棒，其中所述锕系元素碳化物选自UC、UC2、PuC2、ThC2、(U，P)C2、(U，P，Th)C2和(U，Th)C2及其混合物。
4.权利要求1的多个燃料棒，其中所述锕系元素氧化物选自UO2、PuO2、ThO2及其混合物。
5.权利要求1的多个燃料棒，其中所述至少一个燃料芯块内的所述一种或多种含硼化合物包含浓缩硼，并且所述包壳是金属包壳。
6.权利要求1的多个燃料棒，其中所述一种或多种含硼化合物选自BN、B4C及其混合物。
7.权利要求1的多个燃料棒，其中组分(2)是至少一个芯块的形式。
8.权利要求1的多个燃料棒，其中组分(2)是颗粒形式。
9.权利要求1的多个燃料棒，其中组分(2)中的所述一种或多种含硼化合物以燃料颗粒或燃料芯块的形式存在，基于所述燃料芯块中燃料的总量计，存在的量为约5ppm-约5重量％。
10.权利要求1的多个燃料棒，其中组分(2)中的所述一种或多种含硼化合物以燃料颗粒或燃料芯块的形式存在，基于所述燃料芯块中可裂变燃料组分的总量计，存在的量为10ppm-约20,000ppm。
11.权利要求1的多个燃料棒，其中组分(2)中的所述一种或多种含硼化合物以燃料颗粒或所述燃料芯块的形式存在，基于所述燃料芯块中可裂变燃料组分的总量计，存在的量为约66ppm-约7,000ppm。
12.权利要求1的多个燃料棒，其中组分(2)中的所述一种或多种含硼化合物以燃料颗粒或所述燃料芯块的形式存在，基于所述燃料芯块中可裂变燃料组分的总量计，存在的量为约13ppm-约1,200ppm。
13.权利要求1的多个燃料棒，其中所述燃料组件内至少60-70％的所述燃料棒中的至少一个燃料芯块包含一种或多种不含硼的锕系元素化合物和一种或多种含硼化合物的烧结混合物。
14.权利要求1的多个燃料棒，其中所述燃料组件内至少60-80％的所述燃料棒中的至少一个燃料芯块包含一种或多种不含硼的锕系元素化合物和一种或多种含硼化合物的烧结混合物。
15.燃料组件，其包含权利要求1的多个燃料棒。
16.用于燃料组件的多个燃料棒，各燃料棒含有多个核燃料芯块，其中所述燃料组件内至少60％所述燃料棒中的至少一个芯块包含如下组分的烧结混合物：(1)选自UC、UC2、PuC2、PuB4、ThC2、(U，P)C2、(U，P，Th)C2、(U，Th)C2、UN、PuN、ThN、(U，P)N、(U，P，Th)N、(U，Th)N的锕系元素化合物及其混合物，和(2)选自BN、B4C、ZrB2、TiB2、MoB2、UB2、UB2、UB3、UB4、UB12、PuB2、PuB4、PuB12、ThB2、(U，Pu)B4、(U，Pu，Th)B2的含硼化合物及其混合物，其中所述一种或多种含硼化合物用作一体的可燃吸收剂，其作为芯块的中间串而位于不含硼的芯块之间，其中所述一种或多种含硼化合物由一种或多种与硼化合的锕系元素构成，其中在锕系元素化合物和在含硼化合物中使用相同的一种或多种锕系元素，使得在两种化合物中使用相同的锕系元素，从而在整个燃料棒中实现锕系元素的一致性。
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