CN101238597A - Ybco涂层中用于改进高临界电流密度的结构 - Google Patents
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Abstract
超导膜结构的临界电流容量的改进被公开并且该改进包括使用,例如,多层高温钡-铜氧化物结构,每个高温钡-铜氧化物层由金属氧化物材料薄层如CeO2和类似物质分隔开。
Description
联邦权利声明
本发明在美国能源部裁定的合同No.W-7405-ENG-36由政府支持下获得的。政府在本发明中具有一定权利。
发明领域
本发明是关于在超导膜带材中获得高临界电流密度的组合结构。这种组合结构涉及高临界电流超导磁带的多层结构或构造。
发明背景
自从涂层导体研究最初发展以来,其关注于提高材料长度,同时提高总临界电流载流量。不同的研究小组已经研制出几种制备涂层导体的方法。不管哪种技术用于涂层导体,目的是获得在金属基体上具有高超电流载流量的高织构超导厚膜,这种高织构超导厚膜如YBa2Cu3O7-x(YBCO)。用于涂层导体的超导厚膜的使用显示出合理性,因为总临界电流和工程临界电流密度(定义为总临界电流和带材界面面积的比值)与超导膜的厚度直接相关。
众所周知,有时,YBCO膜的临界电流密度是单晶片或者多晶镍基合金基体上膜的膜厚的函数(参见,Foltyn et al.,Appl.Phys.Lett.,63,1848-1850,1993)。在约100到400纳米(nm)范围的YBCO膜厚内得到较高临界电流密度。另一方面,临界电流密度易于随YBCO膜厚的增加而降低。多晶金属基体上的YBCO具有的临界电流密度较低,主要由于YBCO膜的较差面内织构。在标准处理条件下,在金属基体上添加超过2μm的更多YBCO材料的尝试无助于总超电流载流量。
美国专利No.6,383,989指出,YBCO厚膜的Jc能通过采用多层结构来提高,该多层结构涉及YBCO和绝缘体如氧化铈的隔层材料或不同超导材料如和samarium-BCO的轮换层。而且,这些隔层材料都有助于提高Jc值(参见App.Phys.Lett.,2002 80,pp.1601-1603),Ic值不超过几百A/cm-width。另外,可以确定,Jc的提高是由于多层结构的膜平滑影响特性,单层YBCO膜相对缺少这种特性。其次,可以确定,在那时使用的粗糙基体需要平滑。较平滑基体(美国专利申请序号10/624,350,Kreiscott et al.撰写的″High Current Density Electropolishing in the Preparation ofHighly Smooth Substrate Tapes for Coated Conductors″)的开发中止了这种多层平滑效应的需求。美国专利No.6,383,989中公开的多层结构的另一个影响因素是电流不能按照z方向穿过膜,例如,穿过多层氧化铈和YBCO的多层结构。这需要采用图案化制程进行氧化铈分隔的不同YBCO层的电流测量。
除了制备超导带材的最新进展,临界电流强度性质的持续提高是值得预期的。
发明内容
为达到前述和其他目标,并依据本发明的目的,如这里体现的和广泛描述那样,本发明提供了包括单晶基体、无定形基体或多晶基体中的基体的制品,这种基体包括在其上具有至少一个定向层;和,至少一个定向层上的多层超导结构,该多层超导结构包括至少两层高温钡-铜氧化物超导材料,每一层特征在于厚度从约100nm到约1000nm,每一对高温钡-铜氧化物超导材料层由导电金属氧化物材料分隔开,这种导电金属氧化物材料具有与高温钡-铜氧化物超导材料化学相容性和结构相容性,导电金属氧化物层特征在于厚度从约3nm到约60nm,由此电接触按照z-方向穿过多层超导结构,多层超导结构特征在于具有至少1微米厚高温超导材料层的总组合厚度并且Ic大于500安培/厘米宽度(A/cm-width)。
在本发明的一个实施方案中,高温钡-铜氧化物超导材料层之间的导电金属氧化物材料为氧化铈。
在本发明的另一个实施方案中,直接在至少一个定向层上的高温钡-铜氧化物超导材料层具有约400nm到约800nm的厚度,并且不直接在至少一个定向层上随后的高温钡-铜氧化物超导材料层具有约100nm到约400nm的厚度。
在本发明的另一个方面中,提供了制备高温超导制品的方法,该高温超导制品特征在于具有至少1微米组合厚度的高温超导材料并具有大于500安培/厘米-宽度(A/cm-width)的Ic,该制品包括来自单晶基体、无定形基体和多晶基体组中的基体,该基体在其上具有至少一个定向层和在至少一个定向层上的多层超导结构,多层超导结构包括至少两层的高温钡-铜氧化物超导材料,每对所述高温钡-铜氧化物超导材料层由导电金属氧化物材料层分隔开,该金属氧化物材料具有与高温钡-铜氧化物超导材料化学相容性和结构相容性,这种方法包括在约740℃到765℃温度下,将高温钡-铜氧化物超导材料层沉积在所述基体的定向层上,高温钡-铜氧化物超导材料具有约100nm到约1000nm的厚度,在约740℃到约765℃温度下将导电金属氧化物沉积在第一层HTS材料上,导电金属氧化物具有约3nm到约100nm的厚度,在约740℃到约765℃温度下随后在导体金属氧化物上沉积一层高温钡-铜氧化物超导材料,高温钡-铜氧化物超导材料具有约100nm到约1000nm的厚度,并且向随后的HTS层上沉积至少两一对CeO2和高温钡-铜氧化物超导材料层,另一对的CeO2层位于先前沉积的高温钡-铜氧化物超导材料层和另一对的高温钡-铜氧化物超导材料之间,在约740℃到约765℃温度下,高温钡-铜氧化物超导材料具有约100nm到约1000nm的厚度并且导电金属氧化物具有约3nm到约100nm的厚度,由此,具有大于500安培/厘米-宽度(A/cm-width)的Ic的合成高温超导制品被制成,这个特征Ic值好于在约770℃或高于约770℃温度沉积高温钡-铜氧化物超导材料和导体金属氧化物得到的Ic值。
附图说明
图1显示出具有本发明实施方案的多层YBCO组合膜的一般结构。
图2显示出单层YBCO膜的载流量(临界电流和电流密度)与膜厚的函数关系图。
图3显示出临界电流密度相对于YBCO和CeO2总厚度的图表,例如包括:单层YBCO层(圆形);由氧化铈隔层分隔开的4个YBCO层(菱形);和由氧化铈隔层分隔开的6个YBCO层(正方形),IBAD-MgO-Ni合金基体上的每一个是在75.4 K和自场条件下测量出的。
具体实施方式
本发明是关于高温超导线材或带材和形成这种线材和带材的高温超导膜的使用。在本发明中,超导材料通常为钡-铜氧化物高温超导体。众所周知,多种稀土金属被用于制备高温钡-铜氧化物超导体,包括,如钐、镝、铒、钕、铕、钬、镱、和钆。
尽管这种超导基础材料的其他较小变化也可被使用,在形成高温钡铜氧化物超导体(YBCO)中钇是优选金属,例如,YBa2Cu3O7-δ、Y2Ba4Cu7O14+x、或YBa2Cu4O8。钇和其他稀土金属的组合可用作高温钡铜金属氧化物超导体。其他超导材料如铋和铊基超导材料有时可被采用。YBa2Cu3O7-δ优选作为超导材料。
向高温超导材料中加入选择的微粒材料可提高磁通钉扎特性。这种微粒材料可为锆酸钡、锆酸钇钡、氧化钇和类似物质。微粒优选尺寸为主要尺寸在约5纳米到约100纳米并且通常存在的量为约1到20个重量百分比。
在本发明的高温超导膜中,基体可为,例如,一些无定形材料或多晶材料。多晶材料可包括如金属或陶瓷。这种陶瓷可包括,例如,如多晶氧化铝或多晶氧化锆的材料。优选地,该基体可为多晶金属如镍、铜和类似金属。包括镍的合金如多种哈氏合金金属作为基体和包括铜、钒和铬的基体一样也是有效的。超导材料最终沉积上的金属基体应优选考虑具有可变形的合成制品,由此超导制品(例如,线圈、电机或磁铁)可被定形。其他基体如轧制辅助双轴织构基体(RABiTS)也可被使用。
载流量的度量被称为“临界电流”并缩写为Ic,以安培(A)为单位,“临界电流密度”缩写为Jc,以安培/平方厘米(A/cm2)。作为宽度标准值,Ic以安培/厘米-宽度计数,宽度参考超导材料尺寸。这样,测量值在不同样品中比较可能更有意义。
本发明是关于提高用于涂层导体的YBCO膜的总载流量。本发明使用多层结构来除去在涂层导体中使用单层膜的限制,单层膜中临界电流不随膜厚的增加而线性增加。
本发明提供了图1中显示的结构,该结构用于提高YBCO膜的总载流量。导电金属氧化物材料被用作随后的超导层如YBCO层间的隔层。这个方法可按照预期或必要性重复许多次。这种多层方法提供更大表面积,表面钉扎可起到提高超导膜的临界电流的另一个作用。用作隔层的金属氧化物材料应与YBCO化学相容和结构相容,应在本发明中使用的厚度上具有导电性,通常可选自,如氧化铈(CeO2)、氧化钇(Y2O3)、钛酸锶(SrTiO3)、锶钌氧化物(SrRuO3)、二氧化铪(HfO2)、氧化钇掺杂的氧化锆(YSZ)、氧化镁(MgO)、氧化镍、氧化钐、氧化铕、铝酸镧(LaAlO3)、镧锶钴氧化物(La0.5Sr0.5CoO3)、钕铜氧化物、镉铜氧化物、铕铜氧化物、和钕钆氧化物(NdGaO3)。优选地,金属氧化物材料为CeO2、Y2O3、SrRuO3、或SrTiO3并且更优选地,金属氧化物为氧化铈
金属氧化物层的厚度通常从约3纳米(nm)到约60纳米,更优选从约5纳米到约60纳米,最优选从约5纳米到约40纳米。优选地,金属氧化物层的厚度是使电流能从该叠层的顶部到底部穿过,例如,以Z方向从多层超导结构穿过从而排除不同层的图案结构的需要而得到贯穿整个膜厚的电连接。
单个层的YBCO可具有范围在约100nm(0.1μm)到约1000nm(1μm)的厚度,优选在范围从约100nm(0.1μm)到约600nm(0.6μm)。在一个实施方案中,被沉积的第一层YBCO的厚度比随后的YBCO层更厚。例如,第一个YBCO层可被沉积的厚度在约400nm(0.4μm)到约800nm(0.8μm),然而随后的YBCO层可沉积厚度在约100nm(0.1μm)到约400nm(0.4μm)。将更多的较薄YBCO层加入到多层结构中通常可导致较好的Ic值和Jc值。
多层膜的总厚度大于约1μm,优选大于约1.5μm,更优选大于约3μm。该厚度通常可在尽可能高的预期范围内变化,例如,达到约10μm,但通常从约2μm到约5μm。多层的不同层可依据经选择的应用而具有不同的厚度。
高温超导钡-铜氧化物的不同组合可在不同层中使用。如这里先前描述的,高温超导钡-铜氧化物通常可包括钇或周期表中任何适宜的稀土金属,例如钐、镝、铒、钕、铕、钬、镱、和钆。在一些例子中,高温超导钡-铜氧化物可包括钇和一个或多个稀土金属,或可包括两个或多个稀土金属。钇为制成众所周知的YBCO的高温超导钡-氧化物中优选的金属。
采用离子束辅助沉积来沉积MgO(IBAD-MgO)作为模板剂将多层YBCO膜沉积在多晶镍合金上。IBAD-YSZ也可作为模板剂。多层YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO结构被沉积在IBAD-MgO/Ni-合金基体上,YBCO层的厚度约为0.75μm并且CeO2层的厚度约为50nm。另一个多层YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO结构被沉积在IBAD-MgO/Ni-合金基体上,YBCO层的厚度约为0.55μm并且CeO2层的厚度约为40nm。在两个例子中,电流可按照z-方向横过或穿过多层叠层而被测量出。
YBCO层可通过脉冲激光沉积或多种方法如蒸发包括共蒸发和活性反应蒸发,溅射包括磁控溅射、离子束溅射和离子辅助溅射、阴极电弧沉积、化学气相沉积、有机金属化学气相沉积、等离子体增强化学气相沉积、分子束外延、溶胶-凝胶法、溶液制程和液相外延进行沉积。为获得预期的超导性,后沉积退火工艺是一些沉积方法所必需的。
在脉冲激光沉积中,被沉积的材料粉末可首先在高压下被压成圆盘状或球状,通常在1000磅/平方英寸(PSI)压力下,然后在约950℃温度下,压成的圆盘在氧气气氛下或在含有氧气空气中煅烧至少约1小时,优选约12小时到24小时。适宜用于脉冲激光沉积的设备在Appl.Phys.Lett.56,578(1990),“Effects of BeamParameters on Excimer Laser Deposition of YBa2Cu3O7-δ”中显示出,该描述通过引述合并在本文中。
脉冲激光沉积的合适条件包括,例如,激光,如准分子激光(20纳秒(ns),248或308纳米(nm)),以约45°入射角靶向靶点材料的旋转小球。将基体固定在以约0.5rpm转速旋转的加热固定器上来最小化制成的膜或涂层的厚度变化。在约600℃到约950℃温度下,优选在约740℃到约765℃温度下,在沉积过程中加热基体,YBCO为超导材料。沉积过程中,在沉积室中可保持约0.1mTorr到约10Torr的氧气气氛,优选约100到250mTorr的氧气气氛。基体和小球的间距可从4厘米(cm)到约10厘米。令人惊讶地发现,在约740℃到约765℃温度下,多层超导结构的沉积比在高温下如高于约775℃下的沉积生成更好的结果,在单晶基体的Jc值减小了。
通过从0.1赫兹(Hz)到约200赫兹(Hz)改变激光重复率可使膜的沉积速度从0.1A/s到约200A/s之间变化。通常,平均能量密度从约1到4焦耳/平方厘米(J/cm2)的激光束具有1毫米(mm)×4毫米(mm)的尺寸,沉积后,膜通常于室温下在大于100Torr的氧气气氛中冷却。
本发明在下列实施方案中进行特别描述,这些实施例仅为说明性,许多修改和变化对本领域中的技术人员是容易理解的。
实施例1(HW219)
将包括4层YBCO和3个氧化铈(CeO2)隔层的多层(YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO)沉积在镍金属基体上,这种基体包括在镍上的一层氧化铝层(Al2O3),氧化铝层上沉积一层氧化钇(Y2O3),在Y2O3上经离子束辅助沉积法(IBAD)沉积一层氧化镁(MgO),在离子束沉积氧化镁上同质外延生长氧化镁,在传统处理条件下,例如约700℃衬底温度,采用脉冲激光沉积法沉积一层钛酸锶作为MgO的缓冲层(参见,Jia et al.,Physica C,v.228,pp.160-164,1994)。约3.0μm总厚度的YBCO中的每一个YBCO层约0.75μm。每个CeO2层约30nm。测出的Jc约为2.5MA/cm2。
实施例2(HW162)
将包括4层YBCO和3个氧化铈(CeO2)隔层的多层(YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO)沉积在镍金属基体上,这种基体包括在镍上的一层氧化铝层(Al2O3),氧化铝层上沉积一层氧化钇(Y2O3),在Y2O3上经离子束沉积法(IBAD)沉积一层氧化镁(MgO),在离子束沉积氧化镁上沉积同质外延氧化镁,在传统处理条件下,采用脉冲激光沉积法沉积一层钛酸锶作为MgO的缓冲层。约2.5μm总厚度的YBCO/Y2O3中的每一个YBCO层约0.60μm。每个CeO2层约30nm。测出的Jc约为3.2MA/cm2。
实施例3(HW370)
将包括4层YBCO和3个氧化铈(CeO2)隔层的多层(YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO)沉积在单晶MgO基体上,包括作为MgO的缓冲层的钛酸锶层,除了760℃较低衬底温度外,传统处理条件下采用脉冲激光沉积。约2.2μm总厚度的YBCO中的每一个YBCO层约0.55μm。每个CeO2层约30nm。测出的Jc约为4.0MA/cm2。
实施例4(HW372)
将包括4层YBCO和3个氧化钇(Y2O3)隔层的多层(YBCO/Y2O3/YBCO/Y2O3/YBCO/Y2O3/YBCO)沉积在单晶MgO基体上,包括作为MgO的过渡层的钛酸锶层,除了760℃较低衬底温度外,传统处理条件下采用脉冲激光沉积。约2.5μm总厚度的YBCO/Y2O3中的每一个YBCO层约0.60μm。每个Y2O3层约30nm。测出的Jc约为3.5MA/cm2。
实施例5(HW310)
将包括6层YBCO和5个氧化铈(CeO2)隔层的多层(YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO/CeO2/YBCO)沉积在镍金属基体上,这种基体包括在镍上的一层氧化铝层(Al2O3),氧化铝层上沉积一层氧化钇(Y2O3),在Y2O3上经离子束辅助沉积法(IBAD)沉积一层氧化镁(MgO),在传统处理条件下,采用脉冲激光沉积在IBAD MgO上沉积一层同质外延氧化镁(参见,Jia et al.,Physica C,v.228,pp.160-164,1994)。约3.3μm总厚度的YBCO中的每一个YBCO层约0.55μm。每个CeO2层约40nm。YBCO/CeO2多层的总厚度约为3.5μm。测出的Jc约为4.0MA/cm2。经计算Ic约为1400A/cm-width。
用于对比,厚度约3.7μm单层YBCO被沉积在相似的基体上并且Jc约为1.3MA/cm2。因此,单层仅运载多层结构的临界电流的三分之一。
实施例6(HW335-339)
将包括2层YBCO和1层厚度变化的氧化铈隔层(CeO2)的一连串的多层(YBCO/CeO2/YBCO)沉积在单晶MgO基体上,这种基体包括在传统处理条件下采用脉冲激光沉积法在MgO上沉积作为缓冲层的钛酸锶层。约1.2μm总厚度的YBCO/CeO2中的每一个YBCO层约0.60μm。每个CeO2层厚度从约5nm到约50nm。在这些实施方案中的每一个方案中,采用经氧化铈建立起电接触的多层结构反面上的引线测量出Jc值。测量的Jc显示在表1中。可看出氧化铈薄层得到了最佳的Jc值。
表1
CeO2厚度(nm) | 5 | 10 | 20 | 30 | 40 | 50 |
Jc(MA/cm2) | 3.0 | 2.9 | 3.6 | 3.3 | 3.5 | 2.9 |
尽管本发明对具体细节进行了描述,目的不是为了使该细节被认为对本发明范围的限制,另有规定除外,在某种程度上它们包括在附加权利要求书中。
Claims (20)
1.一种制品,包括:
选自由单晶基体、无定形基体或多晶基体组成的组的基体,所述的基体在其上包括至少一个定向层;以及
在至少一个定向层上的多层超导结构,所述多层超导结构包括至少两层高温钡-铜氧化物超导材料,每一层特征在于厚度从约100nm到1000nm,每一对所述高温钡-铜氧化物超导材料层由导电金属氧化物材料分隔开,这种导电金属氧化物材料与所述高温钡-铜氧化物超导材料具有化学相容性和结构相容性,所述金属氧化物材料层特征在于厚度从3nm到约60nm,由此电接触按照z-方向穿过多层超导结构,所述多层超导结构特征在于具有至少1.0微米的高温超导材料层的总组合厚度并且Ic大于500安培/厘米宽度(A/cm-width)。
2.根据权利要求1所述的制品,其中所述导电氧化物选自由氧化铈、氧化钇、钛酸锶、二氧化铪、氧化钇掺杂的氧化锆、氧化镁、氧化镍、氧化铕、氧化钐、钕铜氧化物、镉铜氧化物和铕铜氧化物组成的组。
3.根据权利要求1所述的制品,其中所述高温钡-铜氧化物超导材料为稀土钡-铜氧化物。
4.根据权利要求1所述的制品,其中导电氧化物具有厚度约5nm到约50nm。
5.根据权利要求1所述的制品,其中所述基体为无定形基体或多晶基体并且来自所述至少两层高温钡-铜氧化物超导材料中的一层高温钡-铜氧化物超导材料直接在所述基体上并且其厚度为约400nm到约800nm。
6.根据权利要求5所述的制品,其中不直接在所述基体上的高温钡-铜氧化物超导材料具有厚度约100nm到约600nm。
7.根据权利要求1所述的制品,其中所述导电金属氧化物材料为氧化铈。
8.根据权利要求1所述的制品,其中所述多层超导结构包括至少三层高温超导材料,所述的每一层具有厚度从约100nm到约600nm。
9.根据权利要求1所述的制品,其中所述多层超导结构包括至少四层高温超导材料,所述的每一层具有厚度从约100nm到约600nm。
10.根据权利要求8所述的制品,其中所述导电金属氧化物材料为氧化铈并且每一层的导电氧化铈具有厚度从约5nm到约50nm。
11.根据权利要求1所述的制品,其中多层超导结构特征在于具有至少约3.0微米的高温超导材料的组合厚度并具有大于1000安培/厘米-宽度的Ic值。
12.根据权利要求3所述的制品,其中所述稀土钡-铜氧化物为钇钡铜氧化物。
13.根据权利要求3所述的制品,其中所述稀土钡-铜氧化物为钇钐钡铜氧化物。
14.根据权利要求1所述的制品,其中所述至少两层高温超导材料包括不同组分的稀土钡-铜氧化物层。
15.根据权利要求1所述的制品,其中所述高温超导材料层进一步包括钉扎微粒锆酸钡。
16.根据权利要求12所述的制品,其中所述钇钡铜氧化物进一步包括钉扎微粒。
17.根据权利要求15所述的制品,其中钉扎微粒为锆酸钡纳米微粒。
18.根据权利要求16所述的制品,其中钉扎微粒为锆酸钡纳米微粒。
19.根据权利要求1所述的制品,其中所述基体是单晶基体并且来自所述至少两层高温钡-铜氧化物超导材料中的一层高温钡-铜氧化物超导材料直接在所述基体上并且具有厚度从约100nm到约600nm。
20.一种制备高温超导制品的方法,该高温超导制品特征在于具有至少1.0微米总组合厚度的高温超导材料并具有大于500安培/厘米-宽度的Ic值,该制品包括来自单晶基体、无定形基体和多晶基体组中的基体,该基体在其上具有至少一个定向层和在至少一个定向层上的多层超导结构,多层超导结构包括至少两层的高温钡-铜氧化物超导材料,每对所述高温钡-铜氧化物超导材料层由具有与高温钡-铜氧化物超导材料化学相容性和结构相容性的导电金属氧化物材料层分隔开,这种方法包括:
在约740℃到约765℃温度下,将高温钡-铜氧化物超导材料层沉积在所述基体的定向层上,高温钡-铜氧化物超导材料具有约100nm到约1000nm的厚度;
在约740℃到约765℃温度下,将导电金属氧化物沉积在第一层HTS材料上,导电金属氧化物具有约3nm到约100nm的厚度;
在约740℃到约765℃温度下,在导体金属氧化物上随后沉积一层高温钡-铜氧化物超导材料层,高温钡-铜氧化物超导材料具有约100nm到约1000nm的厚度;和
向随后的HTS层上沉积至少另一对CeO和高温钡-铜氧化物超导材料层,另一对的CeO层位于先前沉积的高温钡-铜氧化物超导材料层和另一对的高温钡-铜氧化物超导材料之间,在约740℃到约765℃温度下,高温钡-铜氧化物超导材料具有约100nm到约1000nm的厚度并且导电金属氧化物具有约3nm到约100nm的厚度,由此,制成具有大于500安培/厘米-宽度Ic值的合成高温超导制品,这个Ic值特征在于其好于在约770℃或高于约770℃温度下沉积高温钡-铜氧化物超导材料和导体金属氧化物得到的Ic值。
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