CN101226999A - 一种硫-氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备方法 - Google Patents

一种硫-氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备方法 Download PDF

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朱伟长
郑翠红
田立辉
赵长锋
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Abstract

本发明提供一种硫－氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备方法，属于新型燃料电池及化工生产节能技术领域。该阳极基膜为NiO和YSZ复合的多孔陶瓷材料，其制备是用NiO粉和YSZ粉做原料，加入聚乙烯醇缩丁醛为粘结剂，乙基纤维素为增孔剂，经球磨搅拌均匀后烘干，将制得的粉体均匀分散在松油醇中得到阳极基膜浆料，将该浆料涂敷在固体电解质片基上，经1400℃焙烧后制得该阳极基膜。该硫－氧固体氧化物燃料电池采用硫化氢气体、硫蒸气、二氧化硫气体中的任一种气体或任二种气体混合物或三种气体的混合物作为电池燃料，产物为三氧化硫气体。该电池可以作为工业化生产硫酸的合成器，实现硫酸生产、化学发电和环境保护三位一体的结合。

Description

一种硫-氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备方法
技术领域
本发明属于新型燃料电池及化工生产节能技术领域，具体涉及硫-氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备。
背景技术
化学工业是高耗能产业，如何采用先进技术降低化工生产的能耗是我国化工研究的核心问题之一。
硫酸是一种用途极为广泛的化工产品，现有的硫酸生产工艺中一直存在着大量化学能转化为热能而被浪费的问题，如何回收这些能量是硫酸生产工艺改革的方向之一。
H2S和O2反应生成SO3的反应为：
H2S(g)+2O2(g)＝SO3(g)+H2O(g)  ΔrGm θ(298K)＝-566.6kJ/mol  Eθ(298K)＝0.733V
S和O2反应生成SO3的反应为：
S(g)+3/2O2(g)＝SO3(g)  ΔrGm θ(298K)＝-609.3kJ/mol  E0(298K)＝1.052V
SO2和O2反应生成SO3的反应为：
SO2(g)+1/2O2(g)＝SO3(g)  ΔrGm 0(298K)＝-70.9kJ/mol  Eθ(298K)＝0.368V
上述反应如在电池装置中进行，化学能可转换为电能2专利(CN1805195A)提出了以硫磺为原料，用固体氧化物燃料电池为硫酸合成器的方法，实现硫酸生产、化学发电和环境保护三位一体的结合，预计每年可发电300亿度。专利(CN1812184A)提出了以二氧化硫为原料，采用质子交换膜燃料电池为硫酸合成器，使硫酸工业化生产和化学发电结合起来，预计每年可发电200亿度。
发明内容
本发明提供一种硫-氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备方法，该阳极基膜为以NiO和YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)复合的多孔陶瓷材料，其中NiO的重量占50-90％。该阳极基膜制备步骤为：按照成品需要称取50nm-10um的NiO粉和100nm-10um的YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)粉做原料，加入3％的聚乙烯醇缩丁醛为粘结剂，10％的乙基纤维素为增孔剂，经球磨10h搅拌均匀后，50℃烘干，将制得的粉体均匀分散在松油醇中为阳极基膜浆料，将该浆料涂敷在固体电解质片基上，经1400℃焙烧后制得阳极基膜。
硫-氧固体氧化物燃料电池阴极基膜制备步骤为：按照Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3化学计量比称取BaO、Sr2O、Co3O4、Fe2O3研磨，压片，经1400℃焙烧后再研磨成粉，取360目筛下粉加入3％的聚乙烯醇缩丁醛为粘结剂，10％的乙基纤维素为增孔剂，经球磨10h搅拌均匀后，50℃烘干，将制得的粉体均匀分散在松油醇中为阴极基膜浆料。
硫-氧固体氧化物燃料电池的固体电解质采用YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)粉体压片，经1500℃焙烧后，在固体电解质片基的一面上涂敷Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3阴极基膜浆料，另一面上涂敷NiO和YSZ复合的阳极基膜浆料，涂敷后的片基经1400℃焙烧。硫-氧固体氧化物燃料电池的阴极通入空气或氧气，氧气分压为20--100kPa，流速50-1500cm3/min。阳极通入硫化氢气体、硫蒸气、二氧化硫气体中的任一种气体或任二种气体混合物或三种气体的混合物作为电池燃料，分压为10---150kPa，流速30-1000cm3/min，电池反应产物为三氧化硫气体。该电池工作温度为600-900℃。
硫-氧固体氧化物燃料电池负极出口气体经冷却系统，回收未反应完全的硫重新作为原料。冷却后的气体经稀硫酸吸收SO3生成浓硫酸产品。未反应完全而残留的H2S、SO2气体不能被稀硫酸所吸收而与SO3分离，并返回负极重新参加反应。
硫-氧固体氧化物燃料电池由于整个硫的氧化在密闭系统内进行，不存在尾气排放，环保效果明显。硫-氧固体氧化物燃料电池可作为工业化生产硫酸的合成器，将硫酸的工业化生产、化学发电和环境保护三位一体地结合起来，节省了能源，大大降低了生产成本。
附图说明
图：硫-氧固体氧化物燃料电池结构及生产硫酸工艺流程示意图
图中：1、电池阳极基膜；2、固体电解质；3、电池阴极基膜；4、冷却系统；5、SO3吸收系统；6、硫加热升华系统。
具体实施方式
实例1：硫-氧固体氧化物燃料电池如图1所示，固体电解质采用YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)粉体压片后，在固体电解质片基的一面上涂敷Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3阴极基膜浆料，另一面上涂敷NiO和YSZ复合的阳极基膜浆料，涂敷后的片基经1400℃焙烧。电池负极通入S(g)，分压为100kPa，流速30cm3/min；电池正极通入空气，压力为100kPa，氧气分压为21kPa，空气流速1500cm3/min；电池工作温度为900℃。电池输出电压为0.8V。
实例2：硫-氧固体氧化物燃料电池如图1所示，固体电解质采用YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)粉体压片后，在固体电解质片基的-面上涂敷Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3阴极基膜浆料，另一面上涂敷NiO和YSZ复合的阳极基膜浆料，涂敷后的片基经1400℃焙烧。电池负极通入H2S(g)，分压为150kPa，流速100cm3/min；电池正极通入氧气，分压为100kPa，流速50cm3/min；电池工作温度为600℃。电池输出电压为0.6V。
实例3：硫-氧固体氧化物燃料电池如图1所示，固体电解质采用YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)粉体压片后，在固体电解质片基的一面上涂敷Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3阴极基膜浆料，另一面上涂敷NiO和YSZ复合的阳极基膜浆料，涂敷后的片基经1400℃焙烧。电池负极通入SO2(g)，分压为100kPa，流速1000cm3/min；电池正极通入空气，压力为100 kPa，氧气分压为21kPa，空气流速500cm3/min；电池工作温度为700℃。电池输出电压为0.2V。
实例4：硫-氧固体氧化物燃料电池如图1所示，固体电解质采用YSZ(ZrO2掺杂8％Y2O3)粉体压片后，在固体电解质片基的一面上涂敷Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3阴极基膜浆料，另一面上涂敷NiO和YSZ复合的阳极基膜浆料，涂敷后的片基经1400℃焙烧。电池负极通入H2S(g)、SO2(g)，、S(g)的混合气体，其中H2S(g)分压为40kPa，SO2(g)分压为40kPa，S(g)分压为20kPa，混合气体的流速600cm3/min；电池正极通入空气，压力为100kPa，氧气分压为21kPa，空气流速1000cm3/min；电池工作温度为800℃。电池输出电压为0.5V。

Claims (1)

1.一种硫-氧固体氧化物燃料电池阳极基膜的制备方法，该阳极基膜为NiO和YSZ复合的多孔陶瓷材料，其中NiO的重量占50-90％；其特征在于该阳极基膜制备方法如下：按照成品需要称取50nm-10um的NiO粉和100nm-10um的YSZ粉做原料，加入3％的聚乙烯醇缩丁醛为粘结剂，10％的乙基纤维素为增孔剂，经球磨10h搅拌均匀后，50℃烘干，将制得的粉体均匀分散在松油醇中得到阳极基膜浆料，将该浆料涂敷在固体电解质片基上，经1400℃焙烧后制得该阳极基膜。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101510612B (zh) * 2009-03-31 2010-09-15 哈尔滨工业大学 以纸纤维作造孔剂制备多孔阳极支撑体的方法
CN101901915A (zh) * 2010-07-12 2010-12-01 安徽工业大学 一种硫氧固体氧化物燃料电池阳极的制备
CN103165903A (zh) * 2011-12-15 2013-06-19 江苏超洁绿色能源科技有限公司 抗积碳、高性能的固体氧化物燃料电池功能梯度阳极复合膜及其制备方法

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PB01 Publication
C02 Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001)
WD01 Invention patent application deemed withdrawn after publication

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